Ce travail est motivé par l’utilisation dans de nombreux dispositifs électrochimiques des mélanges de liquides ioniques (LIs) à base du cation 1-butyl-3-méthylimidazolium (C4mim+) couplés à des anions perfluorés (BF4−, PF6−, TFO−, TFSI−), avec d’autre part des solvants aprotiques polaires tels que l'acétonitrile (AN), la γ-butyrolactone (γ-BL), le carbonate de propylène (PC). Nous avons réalisé des simulations de dynamique moléculaire afin de caractériser la structure locale de ces mélanges. Les variations de la structure microscopique en fonction de la composition du mélange ont été calculées via l’utilisation d’un arsenal de fonctions statistiques avancées, basé sur la structure locale. Celle-ci est largement déterminée par la distribution radiale et orientationelle des plus proches voisins à un ion ou une molécule de référence. Dans un premier temps, la structure locale dans les LIs purs et dans les solvants moléculaires a été analysée. Pour l'ensemble des LIs, il a été établi que les interactions de liaison H de type C-H···X impliquant les atomes d’hydrogène H2,4,5 du cycle imidazolium et les atomes électronégatifs de l’anion sont faibles et peuvent être classés dans l’ordre suivant TFO-, BF4-, PF6-, TFSI-. Pour le solvant pur, nos résultats montrent que les interactions dipôle-dipôle jouent un rôle important dans la structure locale des solvants étudiés, alors que les interactions liaison H dans le PC et le γ-BL sont faibles.Les résultats montrent que dans tous les mélanges LI/solvant moléculaire étudiés, la distribution de l'anion autour du cation n'est pas fortement affectée lorsque la fraction molaire du LI, xIL, varie entre 0,3 et 1,0. Mais pour les valeurs de xIL inférieures à 0,3 les interactions entre cation et anion sont fortement diminuées. Ces résultats corroborent les données publiées sur le comportement du déplacement chimique du proton H² en fonction de xIL. Nos résultats soulignent aussi l'importance des interactions anion-solvant dans la description de la structure locale des mélanges LI/solvant moléculaire. / Mixtures of imidazolium ionic liquids (ILs) with perfluorinated anions and dipolar aprotic solvent are promising candidates for electrolytic components used in different electrochemical applications. Current state of technologies requires detailed information on the influence of the mixture composition on the physical and chemical properties of the mixture. This thesis presents a molecular dynamics simulation analysis of the local structure organization of the mixtures of 1-butyl-3-methylimidazolium (C4mim+) ILs with perfluorinated anions (BF4‒, PF6‒, TFO‒, TFSI‒) and dipolar aprotic solvents such as acetonitrile (AN), γ-butyrolactone (GBL) and propylene carbonate (PC). As a first step, the local structure in the neat ILs and molecular solvents has been analyzed. For the set of ILs it was established that H-bonding interactions at the H2 site is strongly enhanced compared to the H4-5 sites in the case of asymmetric and/or strongly basic anions like TFO− or TFSI−. The cation-cation contacts via the aggregation of the butyl chains is much stronger and less anion-dependent than the π+-π+ stacking of the imidazolium rings. For the pure solvent our results show that although the dominant dipole-dipole orientation between a reference molecule and first neighbor is the antiparallel one, while for the subsequent neighbors the antiparallel orientation is gradually weakened in favor of the parallel one. More distant neighbors tend to be parallel to the reference molecule. A deep analysis of the local structure made it possible to identify the presence of weak hydrogen bonds in the selected dipolar solvents. For the mixtures of imidazolium-based ILs the results show that in all the studied IL/molecular solvent mixtures, the distribution of the anion around the cation is not drastically affected in the range of xIL between 1.0 and 0.3 and for further decrease of xIL noticeable changes in the distance characteristics describing the cation and anion hydrogen bonding interactions, occur. These changes are associated with the expected weakening of the cation and anion interactions. These results are in good agreement with the behavior of the 2H chemical shift as a function of xIL. Furthermore, our results point out to the importance of the anion-solvent interactions in describing the local structure in these mixtures.

Les nanotubes de carbone sont largement étudiés pour leurs propriétés mécaniques et électroniques étonnantes. Optiquement, ils sont d'excellents candidats pour les sources à un seul photon à la demande car ils peuvent être excités électriquement et ils peuvent émettre une lumière dégroupée à température ambiante dans les bandes de télécommunications. Cependant, leur efficacité d'émission est faible, les origines de l'émission restent peu claires et la forme spectrale de leur photoluminescence est compliquée.Dans ce travail, nous construisons une configuration originale combinant un microscope confocal et une micro-cavité à base de fibres optiques qui est à la fois spatialement et spectralement réglable. Avec ce dispositif, nous avons observé l'apparition des effets de l'électrodynamique quantique en cavité en analysant l'évolution du couplage dipôle-cavité en fonction du volume de la cavité. Nous avons obtenu une forte accélération du taux d'émission spontanée, grâce à des facteurs Purcell supérieurs à 100. L'efficacité effective associée de la source atteint jusqu'à 50%, conduisant à une luminosité jusqu'à 10%, tout en conservant d'excellentes caractéristiques de dégroupement.Nous observons l'effet du couplage de la cavité en fonction du désaccord de la cavité et développons un modèle pour tenir compte des émetteurs soumis au couplage exciton-phonon en présence d'une cavité. Nous montrons que notre source de photons uniques est accordable sur une gamme de fréquences plus de cent fois supérieure à la largeur spectrale de la cavité, ouvrant ainsi la voie à un multiplexage étendu.Un renforcement supplémentaire du couplage peut ouvrir la voie à la très riche physique des polaritons de cavité unidimensionnels. Inversement, les polaritons de cavité pourraient être un outil pour mieux comprendre la diffusion et les propriétés de localisation des excitons dans les nanotubes de carbone. Enfin, la configuration initiale ici est extrêmement polyvalente et pourrait être utilisée pour coupler d'autres types d'émetteurs, comme les nano-diamants ou les molécules. / Carbon nanotubes are extensively investigated for their amazing mechanical and electronic properties. Optically, they are excellent candidates for on-demand single-photon sources because they can be electrically excited and they can emit anti-bunched light at room temperature in the telecoms bands. However, their emission efficiency is low, its origins remain unclear and the spectral shape of their photoluminescence is complicated. In this work, we build an original setup combining a confocal microscope and a fiber based micro-cavity which is both spatially and spectrally tunable. With this device, we observed the rise of cavity quantum electrodynamics effects by analyzing the evolution of the dipole-cavity coupling as a function of the cavity volume. We obtained a strong acceleration of the spontaneous emission rate, due to Purcell factors above 100. The associated effective efficiency of the source reaches up to 50%, leading to a brightness of up to 10%, while keeping excellent anti-bunching features. We observe the effect of the cavity coupling as a function of the cavity detuning, and develop a model to account for emitters undergoing exciton-phonon coupling in the presence of a cavity. We show that our single-photon source is tunable on a range of frequencies more than a hundred times higher than the cavity spectral width, opening the way to extensive multiplexing. Further strengthening of the coupling may open the way to the very rich physics of one-dimensional cavity polaritons. And conversely, cavity polaritons could be a tool to understand better the diffusion, and localization properties of excitons in carbon nanotubes. Finally, the original setup build here is extremely versatile and could be used to coupled other types of emitters, such as nano-diamonds or molecules.

Ce projet consiste en la compréhension et la reproduction de systèmes électrodynamiques, ou plus spécifiquement électromagnétiques, pouvant potentiellement offrir un coefficient de performance supérieur à 1. Le système plus spécifiquement étudié ici est le MEG (Motionless Electromagnetic Generator).Ce dernier est étudié et analysé en détail dans le but de comprendre et d'expliquer son fonctionnement. Cette analyse consiste principalement en l'identification et l'explication des principaux phénomènes, théories et effets impliqués dans le fonctionnement du MEG. Celle-ci comprend également une analyse d'un prototype construit selon les spécifications de l'inventeur original. Une caractérisation des modèles théoriques et d'un modèle physique ont été faite afin de pousser l'analyse et de pouvoir comparer les résultats attendus, basé sur les théories électrodynamiques traditionnelles, et les résultats réels. Tel que présenté dans le titre, la reproduction du MEG n'a pas donnée les résultats prévus par les concepteurs. Plusieurs explications sont proposées afin d'expliquer pourquoi il en est ainsi.

Initialement posée en tant que paradoxe de savoir si la mécanique quantique est une théorie complète ou non, l'intrication entre systèmes physiques est devenue aujourd'hui un moyen de traiter l'information. De cet étrange lien entre information et état quantique est née l'information quantique, que les physiciens essaient de mettre en ÷uvre à travers des protocoles de communication ou de calcul quantique. Si les concepts de base ont été démontrés, le défi majeur actuellement est notre capacité à augmenter le nombre de porteurs de l'information sans perdre cette dernière. Le cadre de cette thèse s'inscrit dans cette démarche. Nous présentons une expérience de manipulation d'atomes froids de rubidium, piégés individuellement dans des pinces optiques, dont nous activons l'interaction en les excitant dans des états de Rydberg pour réaliser une opération d'intrication. Nous démontrons également le phénomène de blocage de Rydberg nécessaire à l'intrication entre les deux atomes. Enfin nous présentons nos mesures de l'interaction entre atomes, appuyées par nos modèles théoriques, pour discuter des limites de notre expérience.

Cette thèse couvre l'auto-assemblage de particules dipolaires (magnétiques/électriques). Ces systèmes sont abondants en physique de la matière condensée (molécules et nanoparticules magnétiques, particules colloïdales magnétiques, bactérie magnétotactique, etc.). Sur un plan fondamental, ils représentent un défi important en raison de l'anisotropie et de la longue portée de l'interaction de paire. Le principal objectif de ce travail de recherche est de prédire les microstructures de ces systèmes en tenant compte de façon adéquate de l'interaction complexe dipôle-dipôle ainsi que des effets stériques et ceux dus à un éventuel confinement. Comprendre et revisiter les interactions de filaments dipolaires tels que des aiguilles et des chaînes faites de billes dipolaires est une première étape importante de cette thèse. En effet, les chaînes sont les constituants élémentaires de nombreux systèmes dipolaires, notamment sous l'effet d'un champ magnétique extérieur appliqué. Ensuite, l'agrégation colonnaire des chaînes dipolaires est examinée, ce qui conduit aussi naturellement à l'étude des cristaux dipolaires massifs où une nouvelle phase est découverte. Le cas plus générique des chaînes hélicoïdales est discuté en considérant les situations limites que sont les chaînes linéaires droites et en zigzag. L'association des chaînes dipolaires, dans le cas bidimensionnel, forme des rubans, puis une monocouche avec un réseau hexagonal. La réponse non triviale d'un tel réseau à un champ magnétique perpendiculaire imposé est aussi étudiée. Il est démontré qu'un réseau rhombique peut être induit de cette façon. Finalement, la sédimentation de particules paramagnétiques dans une monocouche inclinée en présence d'un champ magnétique est explorée via une étude mêlant expériences, théorie et simulations. L'ordre induit par gravité s'avère être une voie prometteuse pour l'élaboration contrôlée de réseaux bidimensionnels / This thesis covers the self-assembly of dipolar (magnetic/dielectric) particles. These systems are abundant in condensed matter physics (magnetic molecules and nanoparticles, magnetic colloidal particles, magnetotactic bacteria, etc). They also represent a fundamental challenge owing to the both long range and anisotropic nature of the pair interaction. The main objective of this research work is to predict the microstructures of these systems by properly handling the intricate dipole-dipole interaction combined with steric and possibly confinement effects. Understanding and revisiting the interaction of dipolar filaments such as needles or chains made up of dipolar beads is a first important achievement in this thesis. Indeed, the chains are the fundamental building blocks of many dipolar systems especially under applied external magnetic field. Then, the columnar aggregation of dipolar chains is investigated which naturally leads to the study of the bulk dipolar crystals. A new phase is discovered there. The more generic case of helical chains is discussed by considering limiting situations such as straight linear chains and zigzag chains. The association of dipolar chains in two-dimensions forms ribbons then a monolayer with triangular lattice symmetry. The interesting response of such a layer to an imposed perpendicular magnetic is addressed as well. It is demonstrated that rhombicity can be induced that way. Finally, sedimenting paramagnetic particles in a tilted monolayer in presence of a magnetic field are investigated by experiments, theory and simulations. The gravity-mediated ordering is found to be a promising route to elaborate tailored two-dimensional patterns

Lorsque l’on place des atomes suffisamment proches les uns des autres, l’interaction dipôle-dipôle résonante entre les atomes modifie leurs propriétés. Les atomes se comportent alors de manière collective. Ces effets collectifs se produisent lorsque les distances interparticulaires sont de l’ordre de l/(2Pi), où l est la longueur d’onde de la transition atomique. La densité atomique est alors de l’ordre de 10^14 at/cm^3. Afin de créer des échantillons d’atomes froids présentant des densités aussi élevées, nous avons mis en place plusieurs méthodes de chargement de nos pinces optiques de taille micrométrique. L’une d’elles utilise un processus d’évaporation forcée qui amène les atomes proches de la dégénérescence quantique. En utilisant des nuages denses contenant quelques centaines d’atomes à des densités spatiales élevées, et en étudiant les modifications de la diffusion de la lumière qui en résultent, nous avons pu mettre en évidence des effets collectifs entre les atomes. Nous avons par ailleurs mesuré le retard de Wigner associé à la diffusion élastique de la lumière par un atome unique de rubidium. Nous avons mesuré un retard proche de la valeur théorique, c’est-à-dire deux fois la durée de vie de la transition atomique (52 ns). / When several atoms are placed close to each other, the resonant dipole-dipole interactionbetween atoms modifies the atomic properties and atoms behave collectively. These collective effects occur for interatomic distances on the order of l/(2Pi) where l is the wavelength of the atomic transition. The atomic density is then on the order of 10^14 at/cm^3. To create such cold atomic samples, we load optical tweezers with a microscopic size according to several loading schemes. One of them uses forced evaporative cooling and brings the atoms close to quantum degeneracy. We have used dense clouds containing a few hundred atoms with a high spatial density to demonstrate collective effects between the atoms. In particular, we have studied how these effects modify the scattering of light by the cloud. Besides, we have also measured for the first time the time-delay associated to the elastic scattering of light by a single rubidium atom, the so-called Wigner delay. We have shown that this delay is close to the theoretical prediction of twice the lifetime of the atomic transition (52 ns).

Le sujet principal de cette thèse concerne les interactions électrostatiques à très longues portés entre atomes de Rydberg. Les atomes de Rydberg offrent une polarisabilité extrêmement importante qui conduit dans plusieurs configurations, à des interactions de type dipôle-dipôle dont la portée peut atteindre plus de 10 microns. Nos expériences à haute résolution montrent une inhibition de l'excitation par un contrôle de l'interaction entre paires d'atomes de Rydberg au voisinage d'une résonance en énergie ainsi que par couplage interne entre niveaux de Rydberg lors de l'application d'un champ électrique. Ces résultats obtenus dans un ensemble macroscopique ont été transposés à un système de deux atomes seulement (collaboration avec l'Institut d'Optique). Nous analysons ensuite la dynamique spatiale et temporelle des expériences de blocage dipolaire en champ électrique à l'aide d'un algorithme Monte Carlo cinétique et nous étudions la formation d'ions et leurs conséquences. L'observation de l'ionisation Penning pour des potentiels attractifs pouvant conduire à un plasma froid mais aussi pour des potentiels répulsifs entre deux atomes de Rydberg indique un rôle de transfert du rayonnement thermique. Un deuxième sujet est l'étude de la formation de molécules froides de césium. Des lasers à large bande spectrale ont été utilisés pour la détection de ces molécules froides et dans des schémas de refroidissement des degrés de liberté internes du dimère de césium. Dans ce dernier cas l'utilisation d'un laser femtoseconde mode bloqué façonné en intensité et en fréquence nous a permis de peupler après quelques cycles d'absorption-émission spontanée l'état vibrationnel v=0 de l'état fondamental du dimère de césium.

Cette thèse traite de la réalisation d'un jet supersonique d'atomes de sodium, et de l'excitation des ces atomes dans un état de Rydberg en vue de les ralentir en utilisant l'interaction des forts moments dipolaires de ces états avec un champ électrique inhomogène dépendant du temps. Le jet supersonique d'atomes de sodium est produit par ablation laser et caractérisé par fluorescence induite par laser (T∥ ∼5 K et T⊥ ∼1 K). Les atomes sont excités optiquement dans un état de Rydberg. Des transitions Landau-Zener ont été mises en évidence pour des paires d'atomes de Rydberg évoluant dans des gradients de champ électrique dépendant du temps. L'interaction dipôle-dipôle entre les atomes de Rydberg plus proches voisins induit le changement d'état interne de la paire d'atomes. Nous proposons également un prototype de décélérateur Stark pour manipuler la vitesse des atomes de Rydberg du jet : avec ce dernier, il doit être possible de retirer environs 50 cm−1 à l'énergie cinétique des atomes de sodium. Cette thèse a été réalisée en collaboration avec l'Université de Hanovre. Ces travaux ont concerné la photodissociation au seuil de molécules de dioxyde de soufre refroidies dans une expansion supersonique et ralentie avec un décélérateur Stark. Le but est de produire des atomes d'oxygène froid avec peu d'énergie cinétique afin de les piéger.

Cette thèse porte sur l'étude des interactions dipôle-dipôle entre des atomes de Rydberg froids formés au sein d'un jet supersonique, en particulier sur l'étude des transitions Landau-Zener autour d'une résonance de Förster dans des sytèmes de paires d'atomes de Rydberg. L'adiabaticité de la transition dépend de la distance entre les atomes de la paire et est contrôlée par l'application d'un champ électrique homogène dépendant du temps. L'étude des processus binaires, non collisionnels et dont l'efficacité est contrôlé par l'expérimentateur, permet de sonder l'environnement de chaque atome et constitue une mesure de la distribution de plus proches voisins. Nous en déduisons une méthode originale de mesure directe et précise de la densité d'un gaz de Rydberg. Cette méthode ne nécessite ni la connaissance du nombre d'atomes de Rydberg ni celle du volume du gaz. Après un passage adiabatique de paire, les atomes de Rydberg constituant cette paire se trouvent dans un état intriqué. Nous proposons une méthode pour prouver leur intrication, fondée sur la mesure de la fluctuation quantique au cours d'oscillations de Rabi entre des états de paire.

Ce travail de thèse est consacré aux propriétés optiques de nanoparticules métalliques toroïdales. Le développement d'une méthode de résolution de l'équation de Laplace en coordonnées toroïdales permet d'analyser les propriétés radiatives des nanoparticules toriques métalliques dans le cadre de l'électrostatique. L'étude sur la distribution spatiale des modes propres suggère que des nanotores métalliques peuvent soutenir un moment dipolaire magnétique tout en annulant la valeur du moment dipolaire électrique au fréquences optiques. Les expressions analytiques des sections efficaces de diffusion et d'extinction du tore sont également trouvées et comparées à des simulations numériques et des résultats expérimentaux obtenus dans le cadre de collaborations. La sensibilité de la fréquence de résonance plasmon à l'indice de réfraction du milieu extérieur ainsi qu'au facteur de forme est mis en évidence.