Les piles à combustible sont une technologie prometteuse pour la génération d'énergie écologique dans diverses applications. Les piles à combustibles dans les applications de transport ont besoin de systèmes de refroidissement qui soient à la fois compacts, durables, non-conducteurs des électrons et qui travaillent à basse température. On choisit le pentane en<br />ébullition en débit forcé comme étant la méthode la plus prometteuse. Les écoulements sont en minicanal de 0.8 × 0.8 mm en laminaire et à faible flux thermique. Pour étudier les instabilités, on a fait varier la compressibilité du système en amont de l'évaporateur. Les écoulements ont été visualisés de manière directe en radiographie neutronique à l'ILL avec un petit canal non-isolé puis avec un autre canal plus massif dans des conditions thermiques<br />isolées. La visualisation neutronique montre deux régimes métastables : surchauffe liquide et ébullition. Les instabilités fortes de température des deux régimes sont corrélées avec le régime d'écoulement observé dans la visualisation. La boucle finale, ILULIAQ, a été conçue pour des tests en monocanal et en plaque. Les fuites thermiques ont été soigneusement<br />réduites et l'incertitude sur le flux total est moins de 0.1 W comparé au nominal de 1.9W de puissance utile au nominal. Les résultats montrent une surchauffe liquide, suivie d'ébullition stationnaire. Les éventuelles instabilités sont faibles et ne sont pas corrélées à la compressibilité en amont. La perte de pression et le coefficient de transfert de chaleur étaient suffisant pour le refroidissement d'une pile. L'ensemble des études menées montre que le refroidissement en pentane diphasique pourrait être adapté aux besoins spécifiques des piles à combustibles et donc de résoudre les problèmes actuels de refroidissement.

The linear Boltzmann equation describes neutron transport in nuclear systems. We consider discretization methods for the time-independent mono-energetic transport equation, and focus on mixed-hybrid primal and dual formulations obtained through an even- and odd-parity flux decomposition. A finite element technique discretizes the spatial variable, and a PN spherical harmonic technique discretizes the angular variable. Mixed-hybrid methods combine attractive features of both mixed and hybrid methods, namely the simultaneous approximation of even- and odd-parity fluxes (thus of flux and current) and the use of Lagrange multipliers to enforce interface regularity constraints. While their study provides insight into purely mixed and purely hybrid methods, mixed-hybrid methods can also be used as such. Mixed and mixed-hybrid methods, so far restricted to diffusion theory, are here generalized to higher order angular approximations. We first adapt existing second-order elliptic mixed-hybrid theory to the lowest-order spherical harmonic approximation, i.e., the P1 approximation. Then, we introduce a mathematical setting and provide well-posedness proofs for the general PN spherical harmonic approximation. Well-posedness theory in the transport case has thus far been restricted to the first-order (integro-differential) form of the transport equation. Proceeding from P1 to PN , the primal/dual distinction related to the spatial variable is supplemented by an even-/odd-order PN distinction in the expansion of the angular variable. The spatial rank condition is supplemented by an angular rank condition satisfied using interface angular expansions corresponding to the Rumyantsev conditions, for which we establish a new derivation using the Wigner coefficients. Demonstration of the practical use of even-order PN approximations is in itself a significant achievement. Our numerical results exhibit an interesting enclosing property when both even- and odd-order PN approximations are employed.

Th.--Sci.--Lyon 1, 1977. N°: 77. / 50.

La mesure nucléaire non destructive doit apporter des réponses aux grands enjeux de l'industrie nucléaire que sont la sûreté des installations nucléaires et la santé, l'impact environnemental, la performance, la fiabilité et la maîtrise des coûts. Elle a pour but de caractériser, sans le dégrader, un objet, contaminé par un ou des radionucléides. Qu'elle soit active ou passive, elle est déployée pour la quantification des radionucléides présents dans les effluents, les déchets liquides et solides, l'évaluation des masses de matières en rétention. Elle est aussi déployée de manière qualitative et/ou quantitative pour le suivi de procédé. Dans ce cas, elle revêt un caractère de contrôle de qualité de production mais la plupart du temps elle constitue un caractère de surveillance du respect du référentiel autorisé de fonctionnement de l'unité de production nucléaire. Les résultats issus de ces mesures alimentent directement le suivi matière et les inventaires radiologiques des produits nucléaires. La notion d'inventaire radiologique est notamment liée aux exutoires pour ce qui concerne les déchets tandis que la notion d'inventaire matière est liée au suivi des matières nucléaire des unités de criticité. L'objectif est donc de donner une valeur quantitative et/ou qualitative avec les incertitudes associées, détaillées et chiffrées, sur les radionucléides composant la contamination de l'objet. L'objet contaminé peut être de différentes formes géométriques, de taille et de composition physico-chimique. Pour être opérationnelle, la mesure nucléaire doit intégrer les appareils, les actions de mesure, l'établissement et l'utilisation des méthodologies associés. Je retrace, dans ce mémoire d' HDR, les principaux travaux de recherche et développement que j'ai mené ou auxquels j'ai participé pour répondre à ces objectifs. Ces travaux portent sur la métrologie des rayonnements nucléaires et sont appliqués sur trois principaux types de mesures que sont la spectrométrie gamma, la spectrométrie alpha et le comptage neutronique passif ou actif.

La masse fissile dans les fûts de déchets radioactifs remplis de résidus métalliques compactés (coques et embouts des combustibles usés) produits à l'usine de retraitement de La Hague est mesurée par interrogation neutronique active, sut l'atelier de compactage de coques et embouts (ACC). Dans le futur, des déchets anciens de cette nature mélangés à des résines échangeuses d'ions seront traités dans cette installation. Ces résines ont pour effet d'augmenter la propriété de modération des neutrons dans la matrice du fût, en comparaison des déchets mesurés actuellement. Dans ce contexte, une méthode de correction des effets de matrice basée sur l'utilisation de la mesure associée d'un moniteur de fût (compteur proportionnel à 3He) a été étudiée. La faisabilité de la méthode a dans un premier temps été étudiée sur la maquette R&D PROMETHEE 6, permettant de mettre en évidence d'une part une bonne corrélation entre le signal du moniteur et les effets de matrice et d'autre part une capacité du code de transport de particule MCNP a reproduire les performances expérimentales de la méthode. Par la suite, les performances finales de l'implantation de cette méthode sur le poste industriel 0-2 en entrée d'ACC ont été évaluées par simulation numérique. Les résultats des calculs concluent à une estimation de la masse fissile résiduelle avec une erreur d'environ un facteur 2, alors que celle-ci pourrait atteindre 2 décades sans la méthode de correction. Par ailleurs, l'analyse des résultats expérimentaux sur la mesure des fûts de la production courante en présence d'un moniteur de fût, établit une corrélation satisfaisante entre des propriétés physiques connues de la matrice pour ce type de déchets (modération et absorption) et le signal du moniteur, démontrant ainsi la fiabilité de l'approche proposée. En conséquence, cette méthode de correction sera implantée sur le poste industriel peut être préconisée pour d'autres dispositifs d'interrogation neutronique active. / The fissile mass in radioactive waste drums filled with compacted metallic residues (spent fuel hulls and nozzles) produced at AREVA La Hague reprocessing plant is measured by neutron interrogation with the Differential Die-away measurement Technique, on the waste compaction facility (ACC). In the future, old hulls and nozzles mixed with ion-exchange resins will be measured. The ion-exchange resins increase neutron moderation in the matrix, compared to the waste measured in the current process. In this context, a matrix effect correction method based on a drum monitor (3He proportional counter) has been studied. The feasibility of the method was first performed with the R&D measurement cell PROMETHEE 6, showing a good correlation between the monitor signal and the matrix effect correction, and the capability of MCNP simulations to reproduce experiments and to estimate the performances of the proposed correction. Therefore, the industrial implementation of the method and the assessment of its final performances have been studied by numerical simulation. Calculations demonstrate that the method allows keeping the highest error on the measured fissile mass below roughly a factor of 2, while the matrix effect without correction ranges on 2 orders of magnitude. In addition, the analysis of experimental data from the current process shows a good correlation between known physical properties of the matrix (moderation and absorption) and the monitor signal, demonstrating the reliability of the proposed approach. According to these satisfactory results, this correction method will be implemented on the industrial station. More generally, this method could be applied to similar waste measurement systems.

Les travaux présentes s'inscrivent dans le cadre de la réduction de variance pour les méthodes de Monte-Carlo et plus généralement dans l'optimisation de méthodes numériques à l'aide de couplage entre des méthodes déterministes et des méthodes probabilistes. Trois thèmes principaux seront abordés à l'aide de ces techniques: l'intégration numérique sur un hypercube, la résolution d' équations aux dérivées partielles linéaires et le calcul des éléments propres principaux (valeur propre et vecteur propre) de certains opérateurs linéaires.

La méthode de mesure de référence du débit d'émission de sources neutroniques se fonde sur la technique du bain de manganèse. Elle est destinée à étalonner des sources de neutrons utilisant des radionucléides (241AmBe, 239PuBe, 252Cf,...) en termes de débit d'émission neutronique sous 4π sr. Ce dispositif est complété par un banc de mesure de l'anisotropie d'émission utilisant un support rotatif et un compteur long de type BF3. La source à mesurer est immergée dans une solution de sulfate de manganèse et les neutrons émis sont capturés par les constituants du bain. Dans une configuration classique (sphère de bain de manganèse de 1 m de diamètre et solution concentrée), environ la moitié de ces neutrons conduisent à la création de 56Mn par réaction (n, γ) sur 55Mn. Le radionucléide 56Mn a une période radioactive d'environ 2,6 heures et le bain de manganèse atteint son activité de saturation en 56Mn quand le nombre d'atomes radioactifs créés par unité de temps devient égal au nombre d'atomes se désintégrant pendant ce même temps. Le débit d'émission de la source peut alors être déduit de l'activité en 56Mn de la solution à saturation, via une modélisation ad hoc des réactions nucléaires se produisant dans le bain. Cette installation a été récemment rénovée au LNE-LNHB afin de respecter les règles de sécurité et de radioprotection en vigueur. Cette rénovation a été l'occasion de moderniser et de remettre à niveau les méthodes de mesure et de modélisation du bain et d'entreprendre une étude sur le développement d'un détecteur original pour la mesure directe en ligne de l'activité du manganèse. Ce détecteur est fondé sur la méthode de mesure par coïncidences β-γ. La voie bêta est constituée de deux photomultiplicateurs permettant de détecter l'émission de lumière due à l'effet Cerenkov et la voie gamma utilise un détecteur à scintillateur solide. L'intérêt de cette méthode de mesure est qu'elle permet d'avoir accès à l'activité du bain sans nécessiter d'étalonnage préalable, contrairement à la méthode classique qui utilise un compteur gamma et nécessite la fabrication d'une source de haute activité. Le principe de mesure a été validé à l'aide d'un prototype de détecteur et d'une modélisation effectuée à l'aide du code de calcul stochastique GEANT4. Le détecteur définitif a été réalisé et les mesures obtenues ont été comparées à celles données par une méthode primaire présente au laboratoire. Par ailleurs, des modélisations du bain de manganèse effectuées sous GEANT4, MCNPX et FLUKA, ont été comparées afin de choisir le code le plus fiable. Cette comparaison a permis d'identifier des lacunes notamment dans le code GEANT4 ainsi que des facteurs d'incertitude nécessitant une attention particulière, tels que la modélisation de l'émission neutronique et le choix des sections efficaces. Enfin, un étalonnage de source neutronique a été réalisé grâce à la méthode Cerenkov-gamma et aux facteurs correctifs donnés par la nouvelle modélisation du bain sous MCNPX. Ces mesures ont été complétées dans le cadre d'une comparaison comprenant également des mesures par l'ancienne méthode après étalonnage du couple bain/détecteur par irradiation d'une cible de manganèse en réacteur. Au terme de cette étude, plusieurs voies d'améliorations ont été proposées, dont certaines font déjà l'objet de travaux au LNHB.

Suite aux séismes et au tsunami qui ont frappé les côtes japonaises le 11 mars 2011, d’importantes quantités de radionucléides ont été émises par la centrale de Fukushima Dai-Ichi. Une part non négligeable (20%) du radiocésium rejeté s’est ensuite déposée sur les sols de la Préfecture de Fukushima. Cette étude vise à développer des méthodes de traçage sédimentaire originales afin de comprendre la dispersion des particules contaminées. L’étude se concentre sur 3 bassins versants côtiers situés au nord de la centrale (bassins de la Mano – 175 km², Niida – 270 km² et Ota – 75 km²) et drainant la partie la plus contaminée du panache de pollution radioactive. Cette région connaît un climat particulièrement érosif, avec des crues printanières et le passage de typhons entre juin et octobre. Pour étudier la dispersion de la contamination radioactive initiale, des sols et des laisses de crues ont été collectés au cours de 6 campagnes de terrain (organisées tous les 6 mois entre novembre 2011 et mai 2014 après les crues printanières et les typhons estivaux). L’activité des principaux radionucléides a été mesurée par spectrométrie gamma et une sélection d’échantillons a également été analysée par activation neutronique afin de déterminer leur teneur en une vingtaine d’éléments. L’analyse de l’activité en 137Cs dans 10 carottes de sols collectées dans des rizières a confirmé la faible migration du césium en profondeur dans les sols de la région. Plus de 90 % de la contamination étaient concentrés dans les 2 cm superficiels des sols en novembre 2013. Cette contamination située à la surface du sol reste donc potentiellement mobilisable par l’érosion. Par ailleurs, la détection d’argent-110 métastable (110mAg) et le fait que ce radioisotope ait un comportement similaire à celui du césium, ont permis de l’utiliser pour tracer la dispersion de la contamination dans le bassin versant de la Niida. En effet, le rapport d’activités 110mAg/137Cs dans les sols de ce bassin est significativement différent à l’amont et à l’aval de celui-ci. L’utilisation de ce rapport et d’un modèle de mélange binaire a permis d’identifier l’occurrence de cycles d’érosion et de dispersion saisonniers de la contamination. Cependant, 110mAg ayant une demi-vie de 250 jours, il a rapidement décru et l’activité est devenue inférieure aux limites de détection à compter de mai 2013. Pour pallier sa disparition, la contribution des sols des plateaux montagneux aux sédiments transitant dans la plaine côtière a été quantifiée à partir de leur signature en 137Cs. En utilisant un modèle de mélange binaire basé sur les distributions du 137Cs à l’amont (> 20 kBq/m²) et à l’aval (< 20 kBq/m²) des bassins versants, les résultats montrent que la contribution de la zone amont diffère en fonction du bassin versant. Elle fournit une part non négligeable (≈46%) des sédiments à la rivière Niida, qui est dépourvue de barrage, à la différence de la rivière Mano (≈20 %) qui en est équipée. Ces résultats montrent donc l’impact de ce type d’ouvrage qui génère une dysconnectivité sédimentaire. Afin de préciser l’origine spatiale des sédiments contaminés transportés par ces rivières, la carte des sols des bassins versants a été utilisée. Les principaux types de sols (Andosols, Cambisols et Fluvisols) ont été caractérisés par leurs teneurs en éléments chimiques, et Sc et Yb se sont révélés être le couple d’éléments le plus discriminant. Les distributions de ces deux éléments dans les trois sources ont ensuite été utilisées dans un modèle de mélange. Les résultats montrent une contribution majoritaire (> 70 %) des Fluvisols dans les sédiments. La forte contribution de ce type de sol, que l’on trouve principalement dans les rizières, confirme donc l’érodabilité accrue de ces zones agricoles. Pour poursuivre ces travaux, l’ensemble des données acquises pourrait être utilisé pour améliorer les modèles d’érosion des sols opérant à l’échelle des bassins versants. / Large quantities of radionuclides were released into the atmosphere by the Fukushima Dai-Ichi Nuclear Power Plant (FDNPP) after the earthquake-triggered tsunami devastated the eastern coast of Japan on March 11, 2011. Many of these radionuclides (20%) were deposited on soils of the Fukushima Prefecture. This PhD thesis develops original fingerprinting methods to track the dispersion of contaminated particles following this accident. The study focuses on 3 coastal catchments north of the FDNPP (Mano — 175km², Niida — 270km² and Ota — 75km²) draining heavily contaminated areas of the radioactive plume. The Fukushima Prefecture is characterized by an erosive climate, with the occurrence of spring floods and summer typhoons. To study the dispersion of the radioactive contamination, soil samples and sediment drape deposits were collected during 6 sampling campaigns (every six months between November 2011 and May 2014; i.e., after the major flood events). Each sample was analyzed by gamma spectrometry to determine radionuclide activities, and several soil and sediment samples were also analyzed by neutron activation analysis to determine their geochemistry. First, the analysis of 137Cs activity in 10 soil cores collected in paddy fields confirmed the limited migration of radiocesium with depth in the soils of the coastal catchments. More than 90% of the contamination was still concentrated in the uppermost 2cm of the soils by November 2013. Particles contaminated were therefore available for mobilization and transport downstream by processes that govern soil erosion. Second, metastable silver-110 (110mAg) was detected in most of the samples collected between November 2011 and November 2012, and our investigation showed that this radionuclide has a similar behavior as 137Cs in soil and sediment. Consequently, we used 110mAg to track the dispersion of the contamination as the 110mAg/137Cs activity ratio in soils of the Niida catchment showed significant differences between upstream and downstream locations. The use of a binary mixing model allowed the identification of a seasonal cycle of erosion and dispersion of particles. However, as 110mAg has a short half-life (250 days), it rapidly decayed and could not be detected anymore by May 2013. To overcome its disappearance, the contribution of soils located on the mountainous plateaus to the sediment transiting the river in the coastal plains was quantified based on their 137Cs signature. Binary mixing models were used, based on the distributions of 137Cs in mountainous areas (> 20 kBq/m²) and in coastal plains (< 20 kBq/m²). The results demonstrated that the contribution of the mountainous area varied in the different catchments. In the Niida catchment where no dam has been built, the mountainous area supplies more sediment to the river (≈46%) than in the Mano catchment that has a dam (≈20%). These results show the impact of dams generating a sediment disconnectivity. Finally, the soil map of the region was used in order to identify the soil types that may supply sediment to the rivers. The main soil types (Andosols, Cambisols and Fluvisols) were characterized by their geochemical composition, and Sc and Yb were identified as the most discriminant elements. The distributions of these elements in the three sources were used in a mixing model. Results show that Fluvisols are the main source supplying >70% of sediment to the rivers in both catchments. This soil type is mainly found in paddy fields, which confirms the enhanced erodibility of these cultivated areas. In the future, the dataset compiled could be used to improve soil erosion model operating at the catchment scale. Moreover, the impact of the ongoing decontamination works on the dispersion of contaminated sediments should be investigated.

La modélisation des réacteurs nucléaires repose sur la résolution de l'équation de Boltzmann linéaire. Pour la résolution spatiale de la forme stationnaire de cette équation, le solveur MINARET utilise la méthode des éléments finis discontinus sur un maillage triangulaire non structuré afin de pouvoir traiter des géométries complexes. Cependant, l'utilisation d'arêtes droites introduit une approximation de la géométrie. Autoriser l'existence d'arêtes courbes permet de coller parfaitement à la géométrie, et dans certains cas de diminuer le nombre de triangles du maillage. L'objectif principal de cette thèse est l'étude d'éléments finis sur des triangles possédant plusieurs bords courbes. Le choix des fonctions de base est un des points importants pour ce type d'éléments finis. Un résultat de convergence a été obtenu sous réserve que les triangles courbes ne soient pas trop éloignés des triangles droits associés. D'autre part, un solveur courbe a été développé pour traiter des triangles avec plusieurs bords courbes. Une autre partie de ce travail porte sur l'accélération de la convergence des calculs. En effet, la résolution du problème est itérative et peut converger très lentement. Une méthode d'accélération dite DSA (Diffusion Synthetic Acceleration) permet de diminuer le nombre d'itérations et le temps de calcul. L'opérateur de diffusion est utilisé comme un préconditionneur de l'opérateur de transport. La DSA a été mise en oeuvre en utilisant une technique issue des méthodes de pénalisation intérieure. Une analyse de Fourier en 1D et 2D permet de vérifier la stabilité du schéma pour des milieux périodiques avec de fortes hétérogénéités / To model the nuclear reactors, the stationnary linear Boltzmann equation is solved. After discretising the energy and the angular variables, the hyperbolic equation is numerically solved with the discontinuous finite element method. The MINARET code uses this method on a triangular unstructured mesh in order to deal with complex geometries (like containing arcs of circle). However, the meshes with straight edges only approximate such geometries. With curved edges, the mesh fits exactly to the geometry, and in some cases, the number of triangles decreases. The main task of this work is the study of finite elements on curved triangles with one or several curved edges. The choice of the basis functions is one of the main points for this kind of finite elements. We obtained a convergence result under the assumption that the curved triangles are not too deformed in comparison with the associated straight triangles. Furthermore, a code has been written to treat triangles with one, two or three curved edges. Another part of this work deals with the acceleration of transport calculations. Indeed, the problem is solved iteratively, and, in some cases, can converge really slowly. A DSA (Diffusion Synthetic Acceleration) method has been implemented using a technique from interior penalty methods. A Fourier analysis in 1D and 2D allows to estimate the acceleration for infinite periodical media, and to check the stability of the numerical scheme when strong heterogeneities exist

La méthode des caractéristiques (méthode MOC) est une méthode efficace et flexible de résolution de l’équation de transport. Cette approche a été considérablement utilisée dans les calculs en deux dimensions car elle permet de traiter des géométries complexes et elle possède un bon ratio temps/précision. Cependant, malgré les améliorations des moyens de stockage et de calcul dans le secteur informatique, un calcul direct en trois dimensions reste encore impossible.Dans ce travail, nous introduisons et analysons plusieurs modifications de la méthode MOC dans le but de réduire la quantité requise de mémoire ainsi que la charge de calcul. Ce document se penche sur l’étude d’une approximation spatiale aux ordres supérieurs pour le flux volumique. En se démarquant de la méthode classique (la méthode MOC constante par morceaux) l’augmentation des détails de la représentation du flux volumique peut permettre de réduire la taille des mailles tout en gardant une bonne précision. Les résultats numériques effectués sur des benchmarks confirment les gains en ratio temps/précision. En ce qui concerne le stockage mémoire, le nombre de trajectoires influe sur la quantité de données à stocker. De ce fait, nous explorons une méthode de traçage par traceurs locaux définis par sous domaines possédant la même géométrie. Les redondances présentes dans les coeurs des réacteurs nucléaires promettent une réduction importante de la quantité de mémoire requise. Deux méthodes de traçage ont été étudiées : la première est une méthode de traçage non-uniforme prenant en compte les discontinuités dans la maille et la deuxième est une méthode fondée sur des trajectoires périodiques et continues d’une maille à l’autre. / The method of characteristics is a flexible and efficient method solving the transport equation. It has been largely used in two dimension calculations because it enables to study complex geometries and it has a good time/precision ratio. However, despite agreat improvement in storage capacities and computing power, a direct three dimension calculation is still unreachable.In the following work, we introduce and analyze several modifications of the methodof characteristics (MOC) in order to reduce the memory usage as well as calculation burden. This document aims at studying a higher order spatial approximation for theflux. It steps away from the classical method (constant MOC) by introducing an increaseof details of the representation of the flux, which may enable to reduce the size of thegrid while keeping a good precision. Numerical results tested on benchmarks show animprovement of time/precision ratio.Regarding the memory storage, the number of trajectories has an influence on the amount of data to be stored. Hence, we study a tracking method based on local tracks defined for all subdomains having the same geometry. Redundancies happening in a reactor core suggest an important reduction of required memory. Two tracking methods have been studied, the first one being a non-uniform tracking method including subdomain discontinuities and the other being a method based on periodic and continuous trajectories for a subdomain to another.