La spectroscopie de fluorescence de molécule individuelle a révolutionné le domaine des sciences biophysiques, en permettant la visualisation des interactions moléculaires dynamiques et des caractéristiques nanoscopiques avec une haute résolution spatio-temporelle. Le contrôle des réactions enzymatiques et l'étude de la dynamique de diffusion de molécules individuelles permet de comprendre l'influence et le contrôle de ces entités nanoscopiques sur plusieurs processus biophysiques. La nanophotonique basée sur la plasmonique offre des nouvelles opportunités de suivi d'évènements à molécule unique, puisque il est possible de confiner des champs électromagnétiques dans les hotspots à nano-échelle, à dimensions spatiales comparables à une molécule unique. Dans ce projet de thèse, nous explorons plusieurs plateformes de nanoantennas photoniques avec des hotspots, et nous avons démontré les applications dans l'amélioration de la spectroscopie de fluorescence de molécule individuelle. En utilisant la fluorescence burst analysis, l'analyse de fluctuations temporelle de fluorescence,TCSPC, nous quantifions les facteurs d'amélioration de fluorescence, les volumes de détection de nanoantennas; ainsi, nous discutons l'accélération de fluorescence photo dynamique. En alternative aux structures plasmoniques, des antennes diélectriques basées sur les dimères en silicone ont aussi démontré d'améliorer la détection de fluorescence à molécule unique, pour des concentrations micro molaires physiologiquement pertinentes. En outre, nous explorons des systèmes planaires antennas in box pour l'investigation de la dynamique de diffusion de la PE et de la SM dans les membranes des cellules vivantes. / Single-molecule fluorescence spectroscopy has revolutionized the field of biophysical sciences by enabling visualization of dynamic molecular interactions and nanoscopic features with high spatiotemporal resolution. Monitoring enzymatic reactions and studying diffusion dynamics of individual molecules help us understand how these nanoscopic entities influence and control various biochemical processes. Nanophotonic antennas can efficiently localize electromagnetic radiation into nanoscale spatial dimensions comparable to single bio-molecules. These confined illumination hotspots there by offer the opportunity to follow single-molecule events at physiological expression levels. In this thesis, we explore various photonic nanoantenna platforms and demonstrate their application in enhanced single-molecule fluorescence detection. Using fluorescence burst analysis, fluorescence correlation spectroscopy (FCS), time-correlated TCSPC measurements, and near field simulations, we quantify nanoantenna detection volumes, fluorescence enhancement factors and discuss the fluorescence photodynamic accelerations mediated by optical antennas. Further, using resonant planar antenna-in-box devices we investigate the diffusion dynamics of phosphoethanolamine and sphingomyelin on the plasma membrane of living cells and discuss the results in the context of lipid rafts. Together with cholesterol depletion experiments, we provide evidence of cholesterol-induced nanodomain partitioning within less than 10~nm diameters and characteristic times being ~100 microseconds.

Les microalgues autotrophes sont une source prometteuse de biomasse pour des applications aussi variées que l'extraction de molécules, l'alimentation animale et humaine, la production énergétique ou la décontamination environnementale. La production de masse est donc en forte augmentation dans le monde. Cependant, les techniques actuelles pour caractériser l'état physiologique des cellules algales au cours de la croissance sont coûteuses en main d'œuvre et en temps, souvent basées sur du matériel de mesure générique répondant mal au cahier des charges. Elles sont inadaptées à la mesure en ligne.De nouveaux outils doivent donc être développés pour optimiser le pilotage des procédés de culture, en effectuant des mesures rapides de l'état physico-chimique des cellules. La spectroscopie visible (VIS) et proche infrarouge (NIR) se présente comme une solution pratique. De plus des travaux antérieurs ont démontrés que les propriétés spectrales d'absorption et de diffusion des cellules d'algues dans le domaine VIS-NIR sont très corrélées à leur caractéristiques chimiques (pigments) et physiques (tailles, densité des cellules). Les densités de cellules considérées en cultures denses sont très élevées (10^6-10^9 cellules/mL), rendant inévitables les phénomènes de multidiffusion. Cependant ces derniers ont été identifiés comme gênants pour l'extraction de données à partir des spectres mesurés, car ils rendent l'hypothèse de validité de la loi de Beer Lambert fausse. Dans cette thèse nous nous intéressons à l'extraction de données sur la physiologie des cellules algales à partir de mesures spectrales effectuées sur des échantillons denses, non-dilués, directement issus du milieu de culture. Notre approche se décline en plusieurs axes, correspondants aux différentes échelles de description du problème. D'abord, l'échelle de l'échantillon algal global est considérée. Nous en définissons les propriétés spectrales apparentes, et analysons le problème pratique de leur mesure. Nous avons utilisé un montage à double sphères d'intégration et développé un protocole de mesure complet, que nous décrivons. Ensuite, les propriétés spectrales linéaires intrinsèques au milieu algal sont abordées, et nous cherchons à les reliées aux propriétés apparentes de l'échantillon. Pour cela nous utilisons le formalisme de l'équation de transfert radiatif (ETR) donnant une modélisation rigoureuse des phénomènes de multidiffusion à l'œuvre dans les milieux turbides. En pratique, résoudre l'ETR ne peut se faire que par une approximation ou la simulation. Dans nos travaux nous examinons la méthode Adding-Doubling et son inverse, utilisées avec succès par d'autres équipes sur des échantillons turbides de tissus biologiques. En troisième lieu, l'échelle de description de la cellule d'algue individuelle est abordée. AlgaSim, un programme de simulation basé sur la théorie de Mie étendue, a été développé au cours de cette thèse pour modéliser les spectres d'absorption et de diffusion d'une cellule algale décrite par ses paramètres physiologiques, tels que la taille et le poids sec, les proportions des différents matériaux cellulaires, la quantité et la composition des pigments. Ainsi, les liens entre propriétés physiques et chimiques de la cellule et ses propriétés spectrales sont étudiés. Enfin, une méthode complète est proposée pour articuler toutes les échelles de description précédemment examinées. Les liens entre propriétés intrinsèques du milieu algal et les propriétés optiques individuelles des cellules sont cherchés. Les paradigmes développés aux différentes échelles sont ensuite mis bout à bout pour relier la description physiologique des cellules d'algue aux propriétés spectrales apparentes mesurées sur un échantillon donné. La méthode est testée sur des échantillons algaux réels. Les premiers résultats sont prometteurs, démontrant le potentiel opérationnel de la spectroscopie VIS-NIR pour le suivi de procédés de culture dense de microalgues. / Autotrophic microalgae are seen as a promising source of biomass for various applications such as chemicals extraction, animal and human food, energy production and environment cleaning. Consequently, the global mass production of microalgae has largely increased over the last decade. However, the current techniques used for the characterization of the algal cells all along the growth process require time-consuming sample preparation, a large amount of costly, standard instrumentation and cannot usually be performed in situ.New tools are needed to optimize the monitoring of the cultivation process by providing a faster measurement of the microalgal cells physical and chemical states. For this purpose, utilizing visible (VIS) and near infrared (NIR) spectroscopy is looked as a promising solution. Moreover, previous studies demonstrated that the spectral absorption and scattering properties of microalgal suspensions in the VIS-NIR domain depend heavily on the chemical characteristics (pigments) and physical characteristics of the cells (size, density of the cells). In a context of cultivation process, cell density in the culture medium is very high (10^6-10^9 cell/mL) which makes the multi-scattering phenomena significant. However, recent studies have showed that the data extraction from spectroscopic measurements performed on turbid samples is highly complicated by the influence of the scattering phenomena on the spectra, making the classical processing methods based on the assumption of Beer law irrelevant. This thesis addresses the issue of retrieving information about the physiological state of microalgal cells from spectral measurements performed on non-diluted, dense bulk culture media. For this purpose, our approach includes successive guidelines, corresponding to different scales of description. First, the scale of the bulk algal aliquot is considered: the apparent spectral properties are defined, and the practical issue of measuring them with an adapted setup is investigated. In particular, a double-integrating sphere setup, as well as a complete measurement protocol are implemented. Second, the intrinsic linear spectral properties of the dense algal medium are defined, and the links between the intrinsic and apparent spectral properties are investigated. The formalism of the radiative transport equation (RTE) is used for this purpose, as it rigorously models the physical phenomena due to multiple scattering. Solving the RTE must be implemented in practice with an approximation or simulation method. In this work, we investigate in particular the Adding-Doubling method and its inverse, which have been proved to be adapted to the case of highly turbid organic tissues and materials. Third, the scale of an individual algal cell is considered. In this thesis we have developed a simulation program called AlgaSim based of the extended Mie theory, which makes it possible to simulate the spectral absorption and scattering properties of an algal cell described by its physiological characteristics, such as its mean size and dry weight, proportions of different cell materials and pigment quantity and composition. The links between the chemical and physical properties of an algal cell and its spectral properties are thus investigated.Finally, a complete method is proposed to link all the scales of description. In particular, the links between the intrinsic spectral properties of an algal medium and the individual properties of the constitutive cells are considered. By organizing all the paradigms previously investigated, it is possible to implement a complete model linking the physiological description of the constitutive algal cells to the apparent spectral properties measured on a dense culture sample. The method and its inverse are tested on real algal samples. They show promising primary results, proving the operational potential of VIS-NIR spectroscopy for the monitoring of dense algal cultures.

En premier lieu, des couches minces épitaxiales ont été obtenues sur des substrats de silicium grâce à l’utilisation de l’épitaxie par jets moléculaire et de couches tampons de titanate de strontium SrTiO3. Une technique de croissance par co-déposition a été développée de manière à obtenir un rapport Ba:Ti proche de la stoechiométrie, et ce afin d’éviter la formation de défauts cristallins dans la couche de BaTiO3. Le matériau déposé cristallise dans une structure de symétrie quadratique, ce qui est unpré-requis pour l’obtention de propriétés électro-optiques. De plus, selon les conditions de croissance, l’axe c de la maille élémentaire quadratique a pu être ajusté de manière à être aligné parallèlement ou perpendiculairement à la surface du substrat. L’utilisation d’une mince couche tampon de nucléation a également permis de croitre des films mincesBaTiO3 épitaxiées par pulvérisation, technique largement répandue en milieu industriel.Un coefficient de Pockels élevé a par la suite été obtenu sur de tellescouches épitaxiées. La valeur mesurée de 148pmV est clairement supérieure aux valeurs admises dans la littérature pour d’autres matériaux nonlinéairestels que le niobate de lithium, pour lequel un coefficient de31pmV est rapporté. La méthode de caractérisation électro-optique développée à cette occasion révèle également le caractère ferroélectrique des couches de BaTiO3, observé pour la première fois dans de tels matériaux épitaxiés sur silicium.Finalement, ces couches minces électro-optiquement actives ont été intégrées dans des dispositifs photoniques sur silicium. Dans cette optique,une structure de guide d’onde à fente a été utilisée en insérant 50nm deBaTiO3 entre deux couches de silicium. Dans ce type de structure, le confine mentoptique est 5 fois supérieur à celui obtenu pour des guides d’onde en silicium avec une gaine à base de BaTiO3. Des guides d’ondes rectilignesont tout d’abord été fabriqués, pour lesquels des pertes optiques del’ordre de 50−100 dB/cm ont été mesurées. Par la suite, des composants passifs fonctionnels ont été fabriqués, tels que des interféromètres typeMach-Zehnder, des résonateurs circulaires et des coupleurs. Finalement,la fonctionnalité de composants actifs a été démontrée pour la première fois, en se basant notamment sur des résonateurs ayant un facteur de qualité Q d’environ 5000, et pour lequel la résonance varie en fonction du champ électrique transverse. L’origine physique de cette variation n’a cependant pas pu être expliquée sur la seule base de l’effet Pockels. Cette thèse démontre que l’utilisation de nouveaux matériaux électro optiquement actifs au coeur de dispositifs photoniques sur silicium créede nouvelles opportunités pour la conception et l’ingénierie de circuitsphotoniques. L’intégration d’oxydes tels que barium titanate permet d’envisager de nouveaux concepts de dispositifs pour ajuster, moduler ou commuter la lumière au sein de circuits photoniques denses. De nouveaux défis et perspectives s’ouvrent également aux scientifiques pour modifier artificiellement les propriétés électro-optiques de ces matériaux, que ce soit par contrainte, dopage ou par l’ingénierie de multicouches. De telles avancées pourront sans aucun doute fortement améliorer les performances des dispositifs. / A novel concept of utilizing electro-optical active oxides in silicon photonic devices is developed and realized in the frame of this thesis. The integration of such oxides extends the silicon photonics platform by non-linear materials, which can be used for ultra-fast switching or low-power tuning applications. Barium titanate is used as active material as it shows one of the strongest Pockels coefficients among all oxides. Three major goals are achieved throughout this work: First, thin films of BaTiO3 are epitaxially grown on silicon substrates via molecular beam epitaxy (MBE) using thin SrTiO3 buffer layers. A shuttered co-deposition growth technique is developed in order to minimize the formation of defects in the BaTiO3 films by achieving a 1:1 stoichiometry between barium and titanium. The layers show a tetragonal symmetry and are therefore well-suited for electro-optical applications. The orientation of the long c -axis of the BaTiO3 crystal can be tuned to point perpendicular or parallel to the film surface, depending on the growth conditions. In addition, thin MBE-grown seed layers are combined with rf-sputter deposition. With this hybrid growth approach, rather thick ( > 100 nm), epitaxial BaTiO3 layers on silicon substrates are obtained with a commercially available, wide spread deposition technique. As a second goal, a strong Pockels coefficient of reff = 148 pm/V is determined in the epitaxial BaTiO3 films. This first experimental result on the electro-optical activity of BaTiO3 layers on silicon shows a clear enhancement compared to alternative non-linear materials such as lithium niobate with reff = 31 pm/V. By means of the electro-optical characterization method, also the presence of ferroelectricity in the films is demonstrated. Third, the electro-optical active BaTiO3 layers are embedded into silicon photonic devices. For this purpose, a horizontal slot-waveguide structure with a ~50 nm-thick BaTiO3 film sandwiched between two silicon layers is designed. With this design, the optical confinement in the active BaTiO3 layer is enhanced by a factor of 5 compared to Si-waveguide structures with a standard cross section and BaTiO3 as cladding. Straight BaTiO3 slot-waveguides with propagation losses of 50 − 100 dB/cm as well as functional passive devices such as Mach-Zehnder-interferometers, couplers, and ring resonators are experimentally realized. Additionally, first active ring resonators with Q-factors of Q~5000 are fabricated. The physical origin of the observed resonance shift as a function of the applied bias voltage, however, can not be conclusively clarified in the present work. The combination of high-quality, functional BaTiO3 layers with silicon photonic devices as demonstrated in this thesis offers new opportunities by extending the design palette for engineering photonic circuits with the class of electro-opticalactive materials. The integration of oxides such as BaTiO3 enables novel device concepts for tuning, switching, and modulating light in extremely dense photonic circuits. The integration also opens exciting challenges for material scientists to tailor the electro-optical properties of those oxides by strain engineering or fabrication of superlattice structures, which could ultimately lead to another boost of their electro-optical properties.

Ces travaux de thèse portent sur la synthèse et purification de matériaux vitreux utilisés pour le développement de fibres optiques à profils opto-géométriques variés, adaptées à la génération de supercontinuum (SC) entre 1 et 5 μm.Concernant la purification, plusieurs pistes ont été suivies, le meilleur résultat étant obtenu pour la purification du système vitreux TeO2-ZnO-Na2O au moyen du fluorure de zinc. Les mesures d'atténuation sur fibre mono-indice révèlent l'élimination presque complète des absorptions liées aux groupements OH entre 3 et 4 μm (taux d'impuretés OH dans la matrice inférieur à 1 ppm massique). Ces verres purifiés sont utilisés pour la fabrication de fibres optiques microstructurées (FOMs). Un élargissement spectral couvrant la fenêtre 0.6 μm - 3.3 μm est obtenu dans une fibre effilée à coeur suspendu. Aussi, une source compacte basée sur la génération de SC dans une FOM en tellurite est développée et appliquée à la détection de gaz (du méthane) entre 2 et 3 μm. Cependant un phénomène de vieillissement, lié à une interaction du coeur de la fibre avec la vapeur d'eau atmosphérique via la microstructure, et entraînant une augmentation des pertes optiques entre 3 et 4 μm, est mis en évidence dans ces fibres à coeur suspendu. Pour pallier ce problème, des fibres tout-solide à saut d’indice sont développées. La méthode de fabrication des préformes en verre, combinant les techniques de built-in casting et de rod-in-tube, est alors adaptée aux techniques de purification. Une fibre à saut d'indice à petit coeur en verres TNaGZ et TZNF purifiés a notamment été étirée et utilisée pour la génération d’élargissements spectraux dans différents régimes de dispersion. / This PhD thesis work focuses on the synthesis and purification of vitreous materials used for the development of waveguides with varied profiles, dedicated to supercontinuum (SC) generation between 1 and 5 μm.Concerning the purification of tellurite glasses, several leads were followed, but best results are obtained for the purification of the TeO2-ZnO-Na2O glassy system by the means of zinc fluoride. Attenuation measurements performed on several meter-long single-index fiber samples reveal the nearly complete elimination of water-related absorptions between 3 and 4 μm (OH ions concentration lower than 1 ppm mass.). Such water-purified glasses were firstly dedicated to microstructured optical fibers (MOFs) fabrication for SC generation. Spectral broadening between 0.6 and 3.3 μm is obtained in a suspended-core taper. Moreover, a compact source based on supercontinuum generation in tellurite MOFs is developed for a gas detection application in the 2-3 μm domain. However an aging process, due to water contamination and leading to the apparition of additional optical losses between 3 and 4 μm, has been identified in those suspended-core fibers. In order to avoid such transmission degradation, all-solid step-index fibers are developed. The preforms fabrication method, which combines the built-in casting and the rod-in-tube, is adapted to the purification techniques. An all-solid small-core waveguide made from purified TNaGZ and TZNF glasses is fabricated and moreover used for spectral broadening experiments in different dispersion regimes.

La filière solaire thermodynamique concentrée est une des voies les plus prometteuses pour la production des énergies renouvelables du futur. L’efficacité des surfaces optiques est un des facteurs clés influant sur les performances d’une centrale. Un des défis technologiques restant à résoudre concerne le temps et les efforts nécessaires à l’ajustement et l’orientation de tous ces miroirs, ainsi que la calibration des héliostats pour assurer un suivi précis de la course du soleil et une concentration contrôlée. Le travail présenté dans ce manuscrit propose une réponse à ce problème par le développement d’une méthode de caractérisation des héliostats dite de « rétrovisée », consistant à placer quatre caméras au voisinage du récepteur pour enregistrer les répartitions de luminance occasionnées par la réflexion du soleil sur l’héliostat. La connaissance du profil de luminance solaire, combiné à ces quatre images, permet de reconstruire les pentes des erreurs optiques de l’héliostat.La première étape de l’étude de la méthode a consisté à établir les différentes équations permettant de reconstruire les pentes des surfaces optiques à partir des différents paramètres du système. Ces différents développements théoriques ont ensuite permis la réalisation de simulations numériques pour valider la méthode et définir ses possibilités et ses limites. Enfin, des tests expérimentaux ont été réalisés sur le site de la centrale Thémis. À la suite de ces expériences, des pistes d’améliorations ont été identifiées pour améliorer la précision expérimentale et envisager son déploiement industriel. / Concentrated solar power is a promising way for renewable energy production. Optical efficiency of the mirrors is one of the key factors influencing a power plant performance. Methods which allow the operator to adjust all the heliostat of a plant quickly, in addition of calibration and tracking, are essential for the rise of the technology. The work presented in this thesis is the study of a “backward-gazing” method consisting in placing four cameras near the receiver simultaneously recording brightness images of the sun reflected by the heliostat. The optical errors of the mirrors are retrieved from these four images and the knowledge of the one dimension sun radiance profile.The first step of the study consists in the theoretical description of the method. Then numerical simulations are performed to estimate the general accuracy and the limits of the backward-gazing method. In a third phase, experimental tests have been fulfilled at Themis solar power plant. Finally, ideas of improvement are proposed based on the experiments performed.

La nano-optique est un vaste domaine permettant d'étudier et d'exalter l'interaction lumière-matière à l'échelle nanométrique. Ce domaine couvre notamment la plasmonique, mais depuis quelques années, un effort est porté sur les nanostructures diélectriques à fort indice de réfraction (typiquement des semiconducteurs comme le silicium). Des effets similaires aux nanoparticules plasmoniques peuvent être obtenus, tels un comportement d'antenne et l'exaltation de phénomènes non linéaires (génération d'harmoniques), avec l'avantage de faibles pertes. Dans cette thèse, une analyse des propriétés optiques linéaires et non linéaires de nanostructures individuelles. Une première partie est dédiée aux nanofils de silicium qui supportent de fortes résonances optiques dont le nombre et la gamme spectrale, du proche UV au proche IR, sont fonction de leur diamètre. Dans ces conditions, l'exaltation du champ proche optique et un rapport surface sur volume élevé favorisent l'apparition de processus non linéaires. Ainsi la génération de seconde harmonique (SHG) par rapport au silicium massif est augmentée de deux ordres de grandeur. En outre, différentes contributions à l'origine de la SHG peuvent être adressées individuellement en fonction de la polarisation du laser d'excitation et de la taille des nanofils. Les résultats expérimentaux sont confrontés à des simulations numériques (méthode dyadique de Green, GDM), qui permettent d'identifier les différentes contributions. Dans une seconde partie, la méthode dyadique de Green est couplée à des algorithme évolutionnistes (EO) pour la conception et l'optimisation de propriétés optiques choisies de nanostructures semiconductrices ou métalliques, par exemple diffusion résonnante de différentes longueurs d'ondes pour différentes polarisations.Des échantillons de nanostructures de silicium, réalisés à partir des résultats de l'EO, vérifient avec succès les prédictions de l'algorithme d'optimisation, démontrant l'énorme potentiel de l'EO pour de nombreuses applications en nanophotonique requérant une optimisation simultanée de différents paramètres. / Nano-photonic structures offer a highly interesting platform to enhance light-matter interaction on a nanometer scale. Recently, high-index dielectric structures have gained increasing attention as possible low-loss alternatives to plasmonic nano-antennas made from noble metals. Furthermore, since non-linear effects offer many unique functionalities like the coherent up-conversion of photons, including the generation of harmonics, many efforts are being made to exploit such phenomena in nano-photonics. In this thesis, an analysis is presented on nonlinear optical effects in individual dielectric structures, specifically in silicon nanowires (SiNWs). Nanowires develop strong optical resonances in the visible and infrared spectral range. In this context, strong enhancement of the optical near-field together with a large surface to volume ratio support the appearance of nonlinear effects. We show that, compared to bulk Si, a two orders of magnitude increase in second harmonic generation (SHG) is feasible and furthermore unravel different polarization and size-dependent contributions at the origin of the SHG. Numerical simulations are carried out to reaffirm these experimental findings for which a numerical technique is presented to describe nonlinear effects on the basis of the Green Dyadic Method (GDM). In the last part of the thesis, the GDM is used together with evolutionary optimization (EO) algorithms to tailor and optimize optical properties of photonic nano-structures. We eventually fabricate samples, based on EO design, and successfully verify the predictions of the optimization algorithm. It turns out that EO is an extremely versatile tool and has a tremendous potential for many kinds of further applications in nano-optics.

La présence des particules d’aérosols dans l’atmosphère influencent le bilan radiatif de notre planète et ainsi son équilibre climatique. Selon les différents mécanismes d’émission et processus de transports atmosphériques, les aérosols peuvent être entrainés dans la troposphère libre et ainsi y résider pendant plusieurs semaines. Les contributions optiques et radiatives des aérosols de troposphère libre par rapport à celles de la colonne atmosphérique sont encore mal évaluées du fait de la difficulté d’accès et du manque de mesures sur de longues périodes. Ces travaux de thèse se sont donc appuyés sur deux sites d’altitude présentant des topographies adéquates pour l’analyse des aérosols de troposphère libre : le site ACTRIS/GAW du puy de Dôme (PUY, 1 465 m, France) et le site ACTRIS/GAW de Chacaltaya (CHC, 5 240 m, Bolivie). Ces deux sites disposent d’un large jeu de données in-situ et de télédétection. Les résultats montrent ainsi l’importance de la prise en compte de la structure verticale de l’atmosphère et de l’effet de l’humidité sur les propriétés des aérosols dans l’analyse des mesures. Pour la première fois à notre connaissance, l’utilisation de ces techniques instrumentales depuis la station de mesures météorologiques la plus haute du monde (Chacaltaya) a permis d’établir les propriétés optiques des aérosols dans cette région largement influencée par la ville de La Paz et par les émissions de la forêt amazonienne. Les résultats montrent que l’influence des feux de forêt amazoniens à la fin de la saison sèche peut accroitre les propriétés optiques de l’aérosol à cette altitude d’un facteur de 3,5 en moyenne et celles de la troposphère libre de 28 à 80%. La station est d’ailleurs régulièrement influencée par les conditions de la troposphère libre (30% du temps en journée et 60% la nuit). Ce manuscrit présente également des méthodes originales pour la détermination des contributions optiques et radiatives des aérosols de troposphère libre avec l’utilisation conjointe des mesures in-situ, photométriques et LIDAR. Les résultats établissent ainsi des contributions optiques de la troposphère libre au-dessus du puy de Dôme variant de 20%en hiver à 80% en été en moyenne. L’utilisation du modèle de transfert radiatif SBDART permet d’évaluer les contributions radiatives correspondantes qui oscillent entre 13 et 40% pour les courtes longueurs d’onde, soit des forçages radiatifs de -1 W.m-2 à -10 W.m-2. Les différentes sources d’aérosols en surface influencent donc fortement la composition de la troposphère libre, qu’il est alors nécessaire de prendre en compte dans le bilan radiatif global de notre planète. / Atmospheric aerosols impact the earth radiative budget and its climate. Depending on their emission mechanisms and atmospheric transport processes, aerosols can be injected into the free tropophere where their lifetime is increased to up to several weeks. Optical and radiative properties of free tropospheric aerosols are still poorly known because of the difficulties to access high altitudes over long periods of time. The present work is based on two high altitude sites measurements: the ACTRIS/GAW station of puy de Dôme (PUY, 1 465 m, France) and the ACTRIS/GAW station of Chacaltaya (CHC, 5 240 m, Bolivia). These two sites are equipped with a unique set of both in-situ and remote sensing measurements. Results first show the importance of taking into account the vertical atmospheric structure and the hygroscopic properties of aerosols when combining in situ and remote sensing measurements. Measurements from the highest atmospheric station in the world (Chacaltaya), provide for the first time to our knowledge, the aerosol optical properties from this region of the world, segregated into mixing layer aerosols and free tropospheric aerosols.The site is both influenced by anthropogenic emissions from the nearby city, La Paz and pristine emissions from the Amazonian forest. From these measurements, we observe that biomass burning emissions can increase column aerosol optical properties by an average factor of 3,5 and the free tropospheric aerosol optical properties between 28 and 80%. The station is regularly influenced by free tropospheric conditions (30% of the time during daytime and 60% during nighttime). This manuscript is also presenting original methods for retrieving the optical and radiative aerosol contributions from the free tropospheric layer to the total atmospheric column using a combination of in-situ, photometric and LIDAR measurements. Results show that free tropospheric contributions above puy de Dôme station vary from 20% during winter to 80% during summer. The use of the radiative transfer model SBDART allows to evaluate the corresponding shortwave radiative contributions of free tropospheric aerosols between 13 and 40% (between -1 and -10 W.m-2). Thus, the different surface aerosol emissions influence significantly the free tropospheric composition which is essential for radiative budget determination.

Les avancées récentes de la nanofabrication ont permis de faire émerger un nouveau champ de recherche, celui des nanocapteurs. En particulier, le nanocapteur plasmonique dont le principe utilise l’effet SERS (Diffusion Raman Exaltée de Surface) commence à s’imposer. En effet, ce capteur permet d’amplifier la signature d’une molécule jusqu’à un facteur de 1012 et fournit une véritable empreinte digitale de chaque molécule. La sensibilité du capteur dépend des propriétés optiques des Nanoparticules Métalliques (NPMs) qui sont liées aux propriétés physiques et structurales de ces dernières. Ainsi, la maîtrise de la fabrication de NPMs est un réel défit pour des multiples applications nanotechnologiques. Dans ce contexte, nous avons développé une approche originale de fabrication de NPMs organisées par auto-assemblage de polymère. Il s’agit d’introduire de manière contrôlée des interactions physiques qui se manifestent lors de la fabrication par une nano-séparation de phase au sein du matériau. Ceci se traduit par un nanstructuration du polymère et une auto-organisation très spécifique du précurseur métallique qui se transforme spontanément en NPMs. Les investigations expérimentales en considérant les différents facteurs physico-chimiques impliqués, nous ont permis d’identifier les paramètres clés de cette structuration et de hiérarchiser leur influence sur les dimensions structurales et la réponse optique des NPMs. Finalement, la capacité du nanocapteur à détecter de faibles traces (<10-13 M) de polluants organiques a été démontrée / The recent advances in nanofabrication techniques have allowed for the emergence of novel sensing approaches. Amongst these various approaches, Surface Enhanced Raman Spectroscopy (SERS) via the use of plasmonic substrates has received wide-spread attention due to its many interesting proper-ties. In fact, plasmonic substrates enhance the Ra-man signal up to 12 orders of magnitude, paving the path for single molecule detection. Nevertheless, the sensitivity of this technique is strongly affected by the physical and structural properties of the metallic nanoparticles (MNPs). Thus, the mastering of the MNPs fabrication is a major challenge for various nanotechnological applications.In this context, we have developed a novel approach for the fabrication of organized NMPs through poly-mer self-assembly. The fabrication technique con-sists on controlling the physical interactions which occur during the fabrication through a nanophase separation in the polymer solution. This results in a nanostructuring of the polymer and a strong self-organization of the metallic precursor which is rapidly reduced into the MNPs. Experimental investigations of the different physical and chemical processes in play allow for a better understanding of the various keystone parameters of the nanostructuring as well as for determining their influences on the dimensions and optical response of MNPs. Finally, the fabricated plasmonic substrate demonstrated SERS limits of detection down to 10-13 M

Ce travail se concentre sur le développement d'une procédure expérimentale d’essai mécanique à haute vitesse de déformation de matériaux. La nouveauté de ce travail est l'utilisation de champs d’accélération mesurés comme cellule de force, évitant la nécessité des mesures des forces externes. Pour identifier les paramètres constitutifs des matériaux testés à partir des mesures de champs, la méthode champs virtuels (MCV) basé sur le principe des puissances virtuelles (PPV) est utilisée. En dynamique, avec la MCV, il est possible de définir des champs virtuels qui mettent à zéro les puissances virtuelles des forces externes. Au lieu de cela, l'accélération obtenue grâce à une double dérivation temporelle des déplacements peut être utilisée comme une cellule de force. Enfin, les paramètres élastiques peuvent être identifiés directement à partir d’un système linéaire qui se construit en réécrivant le PPV avec autant de champs virtuels indépendants que d’inconnues à identifier. Cette procédure est d'abord validée numériquement par des simulations éléments finis puis mise en œuvre expérimentalement en utilisant deux configurations d’impact différentes. Les résultats confirment que effets inertiels peuvent être utilisés pour identifier les paramètres des matériaux sans la nécessité de mesurer la force d’impact, et sans exigence de déformations uniformes comme dans les procédures actuelles basées sur le montage de barres d’Hopkinson. Ces nouveaux développement ont le potentiel de mener à de nouveaux essais standards en dynamique rapide / This work focuses on the development of a novel experimental procedure for high strain rate testing of materials. The underpinning novelty of this work is the use of the full-field acceleration maps as a volume distributed load cell, avoiding the need for impact force measurement. To identify the constitutive parameters of materials from the full-field data, the Virtual Fields Method (VFM) based on the principle of virtual work is used here. In dynamics, using the VFM, it is possible to define particular virtual fields which can zero out the virtual work of the external forces. Instead, the acceleration obtained through second order temporal differentiation from displacement can be used as a load cell. Finally, the elastic parameters can be identified directly from a linear system which is built up through rewriting the principle of virtual work with as many independent virtual fields as unknowns. Thus, external force measurement is avoided, which is highly beneficial as it is difficult to measure in dynamics. This procedure is first numerically validated through finite element simulations and then experimentally implemented using different impact setups. Both results confirm that inertial effects can be used to identify the material parameters without the need for impact force measurements, also relieving the usual requirements for uniform/uniaxial stress in SHPB like test configurations. This exciting development has the potential to lead to new standard testing techniques at high strain rates

Dans cette thèse, nous développons des micro-concentrateurs de lumière en vue d’applications dans l’infrarouge. Les optiques, plates, de dimensions comparables à la longueur d’onde, sont formées d’une couche micronique de métamatériau, constituée de polymère structuré par des trous d’air. Une focalisation dans la zone de Fresnel des structures est recherchée en réalisant un gradient d’indice, obtenu en variant le diamètre des inclusions d’air (de λ//20 à λ/8). Des simulations électromagnétiques sont d’abord effectuées pour valider un design. La fabrication de ces concentrateurs repose sur la structuration d’une couche de photorésine à l’aide d’une technique de lithographie optique 3D à deux photons. Les mesures obtenues par l’imagerie infrarouge des structures montrent l’obtention d’une focalisation en accord avec les simulations pour un volume de concentrateur de 1,5 λ³, en dépit de l’absorption résiduelle de la résine choisie. Les structures proposées sont invariantes dans la direction axiale et peu épaisses, et peuvent donc être transférées dans d’autres types de matériaux ayant des indices de réfraction plus importants, comme le silicium. Les structures proposées peuvent également servir de plateforme pour réaliser un confinement sub-longueur d’onde par l’ajout d’antennes plasmoniques / In this thesis, we develop flat light concentrators for infrared applications. The structures have dimensions comparable with the wavelength and are made of a metamaterial layer (few microns) made of polymer with air holes inclusions. Light focusing in the Fresnel zone of the structures is achieved by a gradient index profile obained by chirping the holes diameter (from λ//20 to λ/8). Electromagnetic simulations are first performed to validate a design. The fabrication of these concentrators is then made by direct laser writing using a 3D two-photon lithography technique. Infrared imaging of the structures reveals a clear focusing of the infrared light for concentrators volume as small as 1,5 λ³, in agreement with the electromagnetic simulations. Considering that the metamaterial concentrator slabs are invariant in the axial direction and not too thick, similar structures can be transferred in transparent substrates such as silicon using deep reactive ion etching. A subwavelength light confinement can also be exploited by adding plasmonic antenna on the top surface of the flat concentrators