Si les flux de données actuellement échangés sont traités par les systèmes électroniques, ils transitent depuis plusieurs années par des lignes de transmission optique. Elles présentent seules une bande passante répondant à la croissance des taux de transmission. En revanche, les applications de traitement tout-optique du signal ne parviennent pas à rivaliser avec les systèmes électroniques. Les recherches récentes en optique laissent à penser que l'utilisation des faisceaux solitons comme guides photo-induits permettra à des dispositifs tout-optiques d'effectuer les opérations dévolues à l'électronique. La stabilité de ces solitons résulte de l'équilibre entre diffraction et auto-focalisation causée par la non-linéarité du milieu qu'ils traversent. Se propageant sans déformation, ils peuvent être considérés comme des canaux porteurs d'information. De tels dispositifs pourraient assurer les interconnexions dans les réseaux de communication.<br /><br />L'objectif de cette thèse est d'étudier théoriquement et expérimentalement une nouvelle classe de solitons, les solitons vectoriels, qui consitent en la superposition d'enveloppes de polarisations distinctes mutuellement piégées. Pour comprendre l'existence de ces solitons à composantes multiples, il suffit d'imaginer un guide supportant plusieurs modes photo-induits par effet soliton. Lorsque plusieurs modes se propagent simultanément, un d'eux peut jouer le rôle de guide d'onde effectif pour d'autres modes supérieurs et former un soliton multicomposante. Dans notre travail, nous étudierons différents membres de cette famille ainsi que leur stabilité. Nous analyserons leurs dynamiques dans un guide planaire non linéaire.

Le processus de diffusion ``CARS'' (Coherent anti-Stokes Raman scattering) est une technique de spectroscopie qui donne accès à une information sur les modes vibrationnels intramoléculaires de l'échantillon étudié. L'introduction de ce processus de diffusion en microscopie a été pour la première fois proposée en 1982. Elle a été par la suite mise en œuvre dans une configuration colinéaire en 1999. La génération du signal en microscopie CARS a dès lors été étudiée sur des exemples simples. Dans ce mémoire de thèse, nous étendons l'analyse du signal en microscopie CARS en utilisant un formalisme purement vectoriel. En particulier, nous introduisons dans cette étude le coefficient de dépolarisation Raman du mode vibrationnel étudié et analysons son influence sur les diagrammes de rayonnement en champ lointain du signal CARS. Dans une seconde partie, nous nous intéressons à la génération du signal CARS au voisinage d'interfaces transverses et axiales. D'une part, nous présentons une méthode très simple pour obtenir des spectres CARS affranchis de tout fond non-résonant (c'est-à-dire similaires à des spectres Raman purs) au voisinage d'interfaces transverses, en utilisant une excitation conventionnelle. D'autre part, nous présentons une étude expérimentale et théorique de la modification du contraste d'une interface axiale en fonction du désaccord spectral des lasers d'excitation autour d'une résonance vibrationnelle. Ces effets sont intrinsèquement liés à la nature à la fois cohérente et résonante du processus de diffusion CARS. Enfin, dans le but de d'augmenter la sensibilité de la microscopie CARS, nous proposons de générer le signal CARS au voisinage d'une structure résonante. A cet effet, nous menons des études théorique et expérimentale de la génération du signal CARS dans une cavité Fabry-Perot. Nous démontrons des effets intéressants pour des applications en microscopie CARS, qui incluent une exaltation du signal, une augmentation de sa directivité ainsi qu'une symétrisation des signaux générés en avant et en arrière de l'objet émetteur. Cette dernière étude illustre l'influence de l'environnement électromagnétique sur la génération de lumière.

Ce mémoire de thèse présente deux études expérimentales dans le domaine de la dynamique ultra-rapide des porteurs dans les nanostructures semiconductrices: <br />1. Le développement de la spectroscopie Térahertz dans le domaine temporel (THz-TDS) et son utilisation pour mesurer le gain d'un laser à cascade quantique GaAs/AlGaAs.<br />2. L'étude des effets de 3ième ordre en optique non linéaire dans des verres de Tellure dopés en nanocristaux AgCl, par "Z-scan" et mélange à quatre ondes (DFWM). <br />A cette fin, nous avons d'abord construit un montage de spectroscopie Térahertz dans le domaine temporel avec deux sources de rayonnement différentes : la rectification optique dans un cristal non-lineaire <110> ZnTe et par ailleurs des antennes interdigités photoconductrices. <br />Dans un premier temps, nous avons étudié la compétition entre la rectification optique, la génération de second harmonique, l'absorption à deux photons, et l'absorption par les porteurs libres. Le faisceau pompe subit une absorption à deux photons et le rayonnement THz émis est diminué, dans les conditions de focalisation, par l'absorption des porteurs libres. La réduction de l'émission THz dans les conditions de focalisation est expliquée, à condition de tenir compte des effets de la diffraction de la source THz sub-longueur d'onde. <br />Dans un deuxième temps, nous avons étudié les propriétés de l'émission THz dans le domaine temporel et spectral d'un nouveau type d'antenne photoconductive interdigitée basée sur du GaAs semi-isolant, en fonction de la densité de porteurs et dans une gamme de température allant de 4.2K à 270K. Les propriétés de l'émission THz sont linéaires pour de faibles tensions appliquées mais révèlent des effets de saturation pour des tensions importantes en raison de la diffusion inter-vallées de la bande Γ à la bande L. Les performances THz saturent aussi pour de fortes excitations laser à raison de l'écrantage des charges. La dynamique des porteurs à été étudiée expérimentalement pour différentes températures. Le spectre THz de l'émission se déplace vers les basses fréquences lorsque la température augmente. L'influence de la mobilité électronique est discutée.<br />Dans une troisième partie, après avoir comparé les deux méthodes de génération THz ci-dessus et décidé d'utiliser les antennes photoconductives comme source d'excitation pour notre montage THz-TDS, nous avons étudié le gain et les pertes d'un laser à cascade quantique (LCQ) fonctionnant à 2.9 THz. Nous avons étudié les variations du gain en fonction du courant injecté, à différentes températures. Nous avons mesuré les spectres d'amplitude et de phase THz, permettant une détermination directe du gain. A la fréquence de fonctionnement du LCQ, nous mesurons un gain de 6.5cm-1. Des effets comme le « clampage » du gain et l'affinement spectral du gain sont observés et discutés.<br />Pour finir, nous avons étudié le coefficient de polarisabilité d'ordre 3 des verres de Tellure (80TeO2-20Nb2O5) dopés en nanocristaux AgCl. Nous avons produit des échantillons par les techniques fonte-trempe et traitement thermique. Les résultats de la caractérisation révèlent qu'un traitement plus long augmente la tailles des nanocristaux qui donne lieu à l'apparition de plus de défauts et une plus grande déformation du réseau cristallin des nanocristaux aux interfaces avec le verre. Des états électroniques piégés apparaissent sous l'effet de la déformation de la structure cristalline. Une forte absorption à deux photons et une absorption des états électroniques piégés réduit le seuil de la limitation optique. Le coefficient polarisabilité non linéaire χ(3) augmente à cause de la formation des défauts et des états électronique localisés.

L'objet de cette thèse est l'étude et la réalisation d'interactions optiques non linéaires impliquant la susceptibilité électrique de troisième ordre. Ces processus de conversion de fréquences font intervenir quatre photons qui peuvent être consommés ou générés dans un milieu non linéaire. La production de trois photons à partir d'un photon parent, constituant ainsi un triplet de photons, est la problématique centrale de ce travail. Les trois particules générées possèdent des propriétés quantiques spécifiques, qui n'ont pas pu être observées jusque-là, faute de production efficace de triplets de photons. Outre les enjeux théoriques, les applications potentielles couvrent le domaine de la cryptographie quantique où un tel état quantique pourrait être utilisé. Dans la continuité de ce qui avait été fait lors d'une précédente thèse, ce travail présente la réalisation d'un générateur de triplets de photons efficace, dont la caractérisation a permis une comparaison avec le modèle développé dans le cadre de la théorie classique. Un bon accord a été constaté entre théorie et expérience, ce qui constitue une première validation du modèle. Ce générateur a ouvert la voie vers la conception et la réalisation du dispositif d'étude des corrélations quantiques, et vers sa première utilisation. Enfin, une étude du dioxyde de titane, dans sa phase rutile, a montré que ce milieu possède des caractéristiques adéquates à la réalisation de processus non linéaires cubiques efficaces.

La première partie de cette thèse présente des résultats théoriques et expérimentaux sur l'instabilité de modulation et la génération de solitons en parois de domaines dans une fibre optique bimodale.<br /><br />La deuxième partie est consacrée à l'étude de<br />l'interaction entre deux ondes contra-propagatives au sein d'une fibre optique isotrope.

Ce travail est consacré à l'étude d'effets non-linéaires et quantiques dans des microcavités semi-conductrices. La réponse optique de ces dispositifs est décrite en termes de modes mixtes exciton-photon, les polaritons de cavité. <br />Nous avons d'abord effectué des expériences dans le régime d'oscillation paramétrique de polaritons, dans la configuration d'«angle magique».<br />Nous avons ensuite mis en évidence un phénomène d'oscillation de mélange à quatre ondes, sous excitation résonnante par deux faisceaux de pompe contrapropageants. L'étude de la polarisation de l'émission non linéaire permet d'avoir accès à la dynamique de spin des polaritons. La mesure du bruit d'intensité de l'émission montre que le processus de mélange à quatre ondes produit deux populations de polaritons fortement corrélées. <br />Enfin, nous avons effectué une étude théorique du mélange à quatre ondes, afin de préciser les conditions qui permettraient d'observer des polaritons corrélés quantiquement.

Un effort de recherche important concerne le développement de nouvelles solutions pour la génération de second harmonique dans des guides d'ondes, généralement réalisés par implantation ou par échange d'ions sur des substrats monocristallins optiquement<br />non-linéaires.<br />Dans la première partie de ce travail, nous avons utilisé l'échange de protons pour réaliser des guides d'ondes sur des substrats d'iodate de lithium, matériau largement utilisé<br />pour des applications en optique non-linéaire quadratique. Des guides d'ondes présentant une atténuation inférieure à 1 dB/cm ont été obtenus et nous avons montré, par une étude combinée en diffraction des rayons X, spectroscopie Raman et spectroscopie mlines, que la couche guidante était constituée de solution solide Li(1−x)HxIO3 dont l'indice de réfraction est proportionnel à la concentration en protons (x). Nous avons également caractérisé la cinétique du processus d'échange. Cependant, les coeffcients de diffusion élevés à température ambiante ne permettent pas l'obtention de guides stables dans des conditions standard d'utilisation.<br />Tout en gardant comme objectif la réalisation de guides d'ondes pour l'optique nonlinéaire, nous avons abandonné l'utilisation de LiIO3 monocristallin pour l'insérer sous la forme de nanocristaux dans des matrices vitreuses. Ainsi, deux types de nanocomposites<br />ont été étudiés, l'un constitué d'une matrice de silice élaborée par voie sol-gel, l'autre constitué d'une matrice de Laponite, une argile synthétique très bas coût. Pour chacun des composites, une étude structurale a permis de déterminer la cinétique de cristallisation de LiIO3 dont les cristaux ont pu être orientés par l'application d'un champ électrique durant la nucléation.<br />Enfin, pour le composite LiIO3/Laponite, des guides d'ondes ont été élaborés et une atténuation de l'ordre de 2 dB/cm a été mesurée. Nous avons mesuré un coeffcient nonlinéaire effectif de l'ordre de 1.6 pm/V pour un composite dopé à 50% vol. et un modèle<br />a été proposé pour décrire le comportement optique non-linéaire du matériau. Ce modèle a ensuite permis de simuler les performances de structures périodiquement orientées.

Ce travail de thèse porte sur l'étude des processus non-linéaires cohérents des semiconducteurs nanostructurés en microcavité. Cette étude montre la faisabilité d'une porte optique ultra-rapide et peu dissipative fonctionnant avec une faible énergie de commande (~µJ/cm²). Des études expérimentales en diffraction et en pompe-sonde dégénérées ont été réalisées sur des microcavités semiconductrices, à température ambiante. Elles ont permis de mettre en évidence une modulation ultra-rapide de la fonction diélectrique du semiconducteur lorsque l'on excite le matériau dans sa région de transparence. Un rendement de diffraction de 2% et une modulation de réflectivité d'un contraste 5:1 ont été mesuré pour une excitation de faible énergie (~µJ/cm²). Cette modulation ultra-rapide a été attribuée à l'effet Stark optique. L'insertion du matériau non-linéaire dans une microcavité Fabry-Pérot permet d'exalter l'interaction lumière/matière et ainsi d'abaisser l'intensité de commande. Une étude numérique d'une microcavité contenant un milieu absorbant a été réalisée. Nous avons montré que le minimum de réflectivité ne se produit pas forcément à la longueur d'onde de résonance lres attendue mais en une longueur d'onde dite de pseudo-résonance lps. Le décalage entre ces deux longueurs d'onde peut atteindre plusieurs nanomètres. En considérant cette étude, une modélisation du couplage de l'effet Stark optique avec le mode de la cavité a également été réalisée. Le modèle développé permet de rendre compte des résultats expérimentaux de modulation de réflectivité. L'utilisation de ce modèle permettrait d'étudier l'influence des paramètres d'élaboration de la cavité sur la modulation et ainsi de définir une structure adaptée à la modulation.

Ce travail de thèse constitue une contribution théorique et expérimentale aux études sur les effets d'optique non linéaires dans les cristaux photoniques en semiconducteurs III-V. Les cristaux photoniques sont des matériaux artificiels présentant une modulation périodique de l'indice de réfraction à l'échelle de la longueur d'onde de la lumière. En contrôlant les paramètres physiques de ces structures (périodicité, motifs, facteur de remplissage en air...), il est possible de réaliser une véritable ingénierie des propriétés dispersives de la matière pour, par exemple, empêcher la lumière de se propager dans toutes les directions de l'espace. L'objectif de cette thèse est de combiner les propriétés dispersives uniques des cristaux photoniques aux propriétés non linéaires très intéressantes des semiconducteurs III-V afin d'exalter les interactions non linéaires entre la lumière et la matière. Nous verrons que les cristaux photoniques 1D et 2D sont adéquats pour obtenir des effets non linéaires du second ordre (génération de seconde harmonique) efficaces sur de courtes distances car ils permettent de réaliser la condition d'accord de phase dans des matériaux fortement non linéaires comme l'AlxGa1-xAs tout en ralentissant la lumière. Nous montrerons également que les cristaux photoniques 2D en semiconducteurs III-V permettent de réaliser les briques de bases actives pour le traitement du signal tout optique comme des sources lasers, des amplificateurs, des commutateurs ultrarapides...

Les oscillateurs paramétriques optiques (OPO) continus sont des sources de lumière cohérente largement accordables reposant sur l'interaction paramétrique de trois champs dans un cristal non-linéaire. Leur utilité est aussi bien liée à cette accordabilité (spectroscopie) qu'aux propriétés quantiques propres au système (génération d'états comprimés, photons jumeaux). D'autre part, en tant que systèmes non-linéaires, les OPO sont susceptibles de présenter une grande richesse de phénomènes dynamiques temporels et spatio-temporels. Nous présentons une étude expérimentale, théorique et numérique de différentes instabilités temporelles présentées par les intensités des champs à la sortie de la cavité de notre OPO. Nous caractérisons des oscillations de fréquence de 1 à 300MHz dont nous montrons expérimentalement qu'elles ont pour origine l'interaction entre plusieurs modes transverses. Ces oscillations rapides peuvent être couplées à des oscillations plus lentes d'origine thermique, menant à l'apparition d'instabilités du type oscillations en rafales. Un développement perturbatif multi-échelle permet d'obtenir des solutions analytiques pour les champs une fois les oscillations rapides moyennées. Nous avons d'autre part observé ce qui est à notre connaissance la première observation expérimentale de chaos déterministe dans ce système. Enfin nos travaux expérimentaux et théoriques ont permis d'améliorer notre compréhension de la sélection de modes dans les OPO.