Les lasers à fibre de haute puissance sont maintenant la solution privilégiée pour les applications de découpe industrielle. Le développement de lasers pour ces applications n’est pas simple en raison des contraintes qu’imposent les normes industrielles. La fabrication de lasers fibrés de plus en plus puissants est limitée par l’utilisation d’une fibre de gain avec une petite surface de mode propice aux effets non linéaires, d’où l’intérêt de développer de nouvelles techniques permettant l’atténuation de ceux-ci. Les expériences et simulations effectuées dans ce mémoire montrent que les modèles décrivant le lien entre la puissance laser et les effets non linéaires dans le cadre de l’analyse de fibres passives ne peuvent pas être utilisés pour l’analyse des effets non linéaires dans les lasers de haute puissance, des modèles plus généraux doivent donc développés. Il est montré que le choix de l’architecture laser influence les effets non linéaires. En utilisant l’équation de Schrödinger non linéaire généralisée, il a aussi été possible de montrer que pour une architecture en co-propagation, la diffusion Raman influence l’élargissement spectral. Finalement, les expériences et les simulations effectuées montrent qu’augmenter la réflectivité nominale et largeur de bande du réseau légèrement réfléchissant de la cavité permet d’atténuer la diffusion Raman, notamment en réduisant le gain Raman effectif. / High power fiber lasers are now the preferred solution when it comes to industrial cutting applications. Development and power scaling of industrial grade high power fiber lasers is however limited by industrial reliability specifications. Power scaling of fiber lasers is limited by non-linear effects, which arise from fiber designs with a small mode area therefore requiring the development of new methods to suppress non-linear effects. In this memoir, experiments and simulations show that the models used to describe nonlinear effects in the case of passive fibers are no longer valid in the case of high power fiber lasers. New metrics must thus be defined. We also show that the laser configuration influences the non-linear effects. Using the general non linear Schrödinger equation we also show that in the case of a high power end-pumped laser configuration, Raman scattering affects spectral broadening. Experimental and theoretical work also show that changing the grating mirror properties such as increasing the reflectivity or the bandwidth of the low reflectivity grating reduces Raman scattering.

La microscopie à balayage laser est limitée en résolution par la limite de diffraction de la lumière. Plusieurs méthodes de superrésolution ont été développées depuis les années 90 pour franchir cette limite. Cependant, la superrésolution est souvent obtenue au prix d'une grande complexité (laser de haute puissance pulsé, temps d'acquisition long, fluorophores spécifiques) ainsi que des limitations dans le type d'échantillon observé (observation en surface uniquement). Dans certains cas, comme pour l'illumination structurée et la microscopie SLAM, une amélioration en résolution plus modeste est obtenue, mais avec une complexité et des limites d'utilisation fortement réduites par rapport aux autres méthodes de superrésolution. Les mé- thodes que nous proposons ici sont des méthodes d'augmentation de résolution qui visent à minimiser les contraintes expérimentales et à garder un maximum des avantages des techniques d'imagerie conventionnelles. Dans les cas que nous avons étudiés, les méthodes proposées sont basées sur la microscopie confocale. Nous allons montrer dans un premier temps qu'il est possible d'augmenter de 20% la résolution d'un microscope confocal en changeant le faisceau laser utilisé pour l'excitation par un faisceau Bessel-Gauss tout en ayant un sténopé de la bonne taille (soit 1 Airy Unit). Les avantages de la méthode proposée résident dans sa simplicité d'installation et d'utilisation et sa compatibilité avec d'autres méthodes d'augmentation de résolution. Nous avons démontré les capacités d'augmentation de résolution des faisceaux Bessel-Gauss théoriquement puis exp érimentalement sur des échantillons de nano-sphères et de tissus biologiques obtenant ainsi une résolution de 0.39. Nous avons également montré que l'amélioration en résolution des faisceaux Bessel-Gauss donne une analyse statistique de la colocalisation avec un taux plus faible de faux positifs. Nous avons utilisé des faisceaux Bessel-Gauss de différents ordres pour améliorer la méthode de la microscopie SLAM et ainsi obtenir une résolution descendant à 0.17 (90 nm avec une longueur d'onde de 532 nm). La méthode proposée est entièrement basée sur la microscopie confocale et seul un module permettant de changer le faisceau laser doit être ajouté au montage. Dans un second temps, nous proposons une méthode permettant de bénéficier au maximum des propriétés de la déconvolution pour augmenter la résolution de la microscopie confocale. Pour cela, nous avons utilisé différents modes laser pour l'acquisition d'images et ces images sont utilisées comme données d'entrée pour la déconvolution (avec des mesures des PSF respectives). Les faisceaux laser utilisés apportent ainsi des informations complémentaires à l'algorithme de déconvolution permettant ainsi d'obtenir des images avec une résolution encore meilleure que si une simple déconvolution (utilisant le même algorithme) était utilisée sur l'image confocale. Par la suite, nous avons changé les faisceaux laser par des faisceaux Bessel-Gauss pour augmenter davantage l'ecacité de la déconvolution. Encore une fois, la méthode proposée est entièrement basée sur la microscopie confocale et seul un module permettant de changer le faisceau laser doit être ajouté au montage. Enfin, nous proposons d'aborder une méthode de reconstruction en trois dimensions par tomographie basée sur des projections obtenues en microscopie à deux photons utilisant les faisceaux Bessel-Gauss. En focalisant des faisceaux Bessel-Gauss à angle en microscopie deux photons, on obtient une série de projections utilisables pour une reconstruction tomographique. Le but est de tester la faisabilité de la méthode qui permettrait de reconstruire un volume, en nécessitant moins d'images que dans le cas d'une acquisition plan par plan, en microscopie deux photons classique. / Laser scanning microscopy is limited in lateral resolution by the diffraction of light. Superresolution methods have been developed since the 90s to overcome this limitation. However, superresolution is generally achieved at the cost of a greater complexity (high power lasers, very long acquisition times, specic uorophores) and limitations on the observable samples. In some cases, such as Structured Illumination Microscopy (SIM) and Switching Laser Modes (SLAM), a more modest improvement in resolution is obtained with a reduced complexity and fewer limitations. We propose here methods which improve the resolution while minimizing the experimental constraints and keeping most of the advantages of classical microscopy. First, we show that we can improve by twenty percent the resolution of confocal microscopy by using Bessel-Gauss beams, and by having the right pinhole size (1 Airy Unit), compared to conventional Gaussian beam based confocal microscopy. The advantages of this strategy include simplicity of installation and use, linear polarization compatibility, possibility to combine it with other resolution enhancement and superresolution strategies. We demonstrate the resolution enhancement capabilities of Bessel-Gauss beams both theoretically and experimentally on nano-spheres and biological tissue samples with a resolution of 0.39. We achieved these resolutions without any residual artifacts coming from the Bessel-Gauss beam side lobes. We also show that the resolution enhancement of Bessel-Gauss beams leads to a better statistical colocalization analysis with fewer false positive results than when using Gaussian beams. We have also used Bessel-Gauss beams of different orders to further improve the resolution by combining them in SLAM microscopy achieving a resolution of 0.17 (90 nm with a wavelength of 532 nm). In a second step, we propose a method to improve the resolution of confocal microscopy by combining different laser modes and deconvolution. Two images of the same eld are acquired with the confocal microscope using different laser modes and are used as inputs to a deconvolution algorithm. The two laser modes have different Point Spread Functions and thus provide complementary information leading to an image with enhanced resolution compared to using a single confocal image as input to the same deconvolution algorithm. By changing the laser modes to Bessel-Gauss beams, we were able to improve the effciency of the deconvolution algorithm and to obtain images with a residual Point Spread Function having a width smaller than 100 nm. The proposed method requires only a few add-ons to the classic confocal or two photon microscopes. Finally, we propose a three dimensional tomography reconstruction method using Bessel-Gauss beams as projection tools in two-photon microscopy. While focussing Bessel-Gauss beams at an angle in two photon microscopy, we can obtain a series of projections that can be used for tomography reconstruction. The aim is to test the practicality of the methods allowing to reconstruct a volume while using fewer images than plane by plane acquisitions as in classic two-photon microscopy.

La génération de supercontinuum est un élargissement spectral extrême survenant dans un matériau dispersif et non linéaire comme la fibre optique. Ce phénomène est mis à profit dans plusieurs domaines comme la spectroscopie, la métrologie et la sécurité. Plusieurs de ces applications nécessitent de la lumière dans la fenêtre de transmission atmosphérique entre 3 et 5 μm. Par contre, les matériaux les plus utilisés actuellement pour la génération de supercontinuum, comme la silice et le ZBLAN, sont opaques dans cette plage spectrale, ce qui justifie l’utilisation de nouveaux matériaux ayant une transparence accrue à ces longueurs d’onde. Nous proposons donc l’utilisation de fibres de fluoroindate et de trisulfure d’arsenic pour pallier cette limitation. Les fibres fabriquées de ces matériaux possèdent des pertes intrinsèques assez faibles pour la génération de supercontinuum dans cette plage spectrale. Dans ce travail, nous avons démontré un supercontinuum très large dans la fibre de fluoroindate en la pompant avec des impulsions femtosecondes à 2,5 μm en régime de dispersion anomale. Les résultats n’ont pas été aussi prometteurs pour la fibre de chalcogénure étant donnée la dispersion fortement normale à cette longueur d’onde et son seuil de dommage très faible. / Supercontinuum generation is an extreme spectral broadening that takes place in a dispersive and nonlinear medium like an optical fiber. It has found applications in various fields such as spectroscopy, metrology and defense and security. Some of them require light with a broad spectrum covering the atmospheric transmission window between 3 and 5 μm. However, currently used fibers like silica and ZBLAN have limited transmission in this range, thus justifying the use of new materials. We propose the use of fluoroindate and arsenic trisulfide fibers to serve this purpose. Both of these materials have been drawn in fibers with very low transmission losses over this spectral range. In this work, we used femtosecond pulses to generate supercontinuum in fluoroindate and arsenic trisulfide fibers. We demontrated a very broad supercontinuum in the fluoroindate fiber using femtosecond pulses in the anomalous dispersion regime of the fiber at 2.5 μm. The results were not that promising in chalcogenide fibers because of large normal dispersion at the wavelength used and low damage threshold.

La génération de supercontinuum consiste en un élargissement spectral extrême d'une source laser généralement pulsée par l'intermédiaire des effets non-linéaires. Une fibre optique est le plus souvent utilisée vu l'excellent confinement qu'offre ce type de milieu. La génération de supercontinuum trouve des applications dans de nombreux domaines que ce soit en spectroscopie, en métrologie, ou même en médecine. Depuis plusieurs années de nombreuses recherches ont été conduites visant à repousser les limites de l'élargissement. Pour pallier à la limite fondamentale que représente les pertes matérielles dans l'infrarouge de la silice, plusieurs se sont tournés vers des verres plus exotiques tels que les verres fluorés [?, ?, ?]; et les verres de chalcogénure [?, ?, ?]. Le but principal de ce mémoire est d'étudier en profondeur la génération de supercontinuum dans l'infrarouge à partir d'impulsions nanosecondes dans des fibres de verre fluoré. Ce mémoire présente premièrement les concepts théoriques derrière les effets non-linéaires menant à la génération de supercontinuum. Ensuite, on y décrit les méthodes utilisées pour caractériser et les propriétés importantes des fibres optiques utilisées. Finalement, les différents supercontinua générés sont présentés et les mécanismes menant à l'élargissement spectral sont analysés.

Ce travail de thèse constitue une contribution théorique et expérimentale aux études sur les cristaux photoniques et leur utilisation en optique non linéaire. Dans ce travail, nous avons étudié les propriétés de dispersion de ces cristaux afin de les utiliser dans des structures en matériaux présentant de grandes non linéarités optiques. Des modélisations ont été effectués dans des structures à 1D d'épaisseur finie pour étudier facilement l'influence des divers paramètres et ont permis de dimensionner une structure guidante gravée dans une couche de GaN déposée sur saphir pour l'exaltation de la génération de la seconde harmonique : une ébauche de réalisation est présentée. Des techniques non destructives de couplage par la surface- ellipsométrie spectroscopique et spectrométrie infrarouge à transformée de Fourier (s-FTIR)- ont été utilisées pour caractériser des cristaux photoniques 2D réalisés dans des substrats de SOI. Aux grandes longueurs d'ondes, elles nous ont permis de déterminer leur facteur de remplissage avec une grande précision. Elles ont également permis de tracer les courbes de dispersion expérimentales des cristaux photoniques, qui se sont trouvées en bon accord avec les courbes théoriques. Les résultats obtenus par ces méthodes et l'analyse des conditions aux limites aux interfaces cristal photonique / guide ont de plus permis de mettre en évidence les modes des cristaux photoniques situés sous le cône de lumière et supposés jusqu'ici invisibles en optique diffractive. Ces techniques permettent de plus de déterminer les meilleures conditions expérimentales (zones de faible vitesse de groupe, de couplage efficace avec des faisceaux excitateurs) pour observer des effets non linéaires renforcés. Nous avons donc montré que l'utilisation de techniques de couplage par la surface, précises et non destructives, permet l'exploration de zones gravées périodiquement et l'étalonnage rapide des différents facteurs à optimiser lors d'un procès de fabrication ou de remplissage des trous de dispositifs photoniques pour l'optique non linéaire.

Ce mémoire de thèse porte sur de nouveaux composés borates non linéaires de la famille GdCOB (GdCa4O(BO3)3). Il s'inscrit dans le cadre d'une étude de la relation structure - propriétés au sein de cette famille d'oxoborates, en recherchant de nouvelles matrices mixtes Gd1-xRxCa4O(BO3)3 (R = Sc, Lu). Nous avons fait le choix d'exploiter cette variété de compositions pour réaliser le doublage en condition d'accord de phase non critique (APNC) à température ambiante de longueurs d'onde spécifiques dans la plage spectrale 800 - 950nm. De plus le dopage de ce type de matrice par le néodyme a été envisagé afin d'étudier leurs propriétés laser et la faisabilité de dispositifs autodoubleurs. Les propriétés non linéaires des composés Gd1-xRxCa4O(BO3)3 ont été caractérisées. Des ions Nd3+ ont été insérés dans les matrices Gd1-xRxCa4O(BO3)3 et les propriétés non linéaires et laser de ces matériaux ont été analysées. Pour une propagation selon l'axe Z une émission laser à 1061nm, polarisée selon Y, a été obtenue. La possibilité de réaliser l'autodoublage de fréquence en APNC de l'émission laser infrarouge des cristaux élaborés a aussi été examinée.

La détermination expérimentale des composantes du tenseur d'hyper-polarisabilité est essentielle au développement de nouvelles molécules possédant des propriétés d'optique non-linéaire. La diffusion harmonique de la lumière (DHL) correspond à un phénomène de diffusion non linéaire de la lumière pour laquelle les molécules considérées sont dans une solution isotrope. Du fait des fluctuations d'orientations et de positions des molécules, seules six observables, où invariants orientationnels, sont mesurables par DHL. Afin de déterminer expérimentalement ces six observables, nous avons mis au point un polarimètre à lame de phase tournantes fonctionnant avec une source laser impulsionnelle accordable en longueur d'onde et dédié au mesures de diffusion harmonique de la lumière. Nous avons dans un premier temps optimisé l'architecture du montage polarimétrique en nous appuyant sur la réduction du nombre de conditionnement de la matrice d'appareil, réduisant par la même les erreurs statistiques. Puis nous avons étalonné le montage au moyen d'un échantillon référence dédié à la conversion de longueur d'onde, afin de réduire les erreurs systématiques. Enfin, nous avons réalisé des mesures de diffusion harmonique de la lumière sur deux molécules connues, le DR1 et le Cristal Violet.

La plupart des matériaux pour l'ONL quadratique actuellement commercialisés sont utilisés pour des applications dans le domaine de l'UV au proche infrarouge. Cependant, l'atmosphère présente deux autres fenêtres de transparence dans l'infrarouge : fenêtre II entre 3 et 5 Μm et fenêtre III entre 8 et 12 Μm. Les matériaux susceptibles de couvrir les besoins pour les applications entre 4 Μm et 12 Μm sont peu nombreux. Les composés d'iodates anhydres étudiés dans ce travail de formule générale M(IO3)n ou MM'(IO3)4 sont synthétisés soit par lente évaporation dans l'acide nitrique concentré soit en synthèse hydrothermale. Les études structurales menées par diffraction des rayons X sur poudre et sur monocristal, mettent en évidence une analogie entre les composés M(IO3)2, M(IO3)3 et a-LiIO3 qui permet l'obtention de solutions solides. Les composés étudiés présentent trois caractéristiques communes importantes : grande stabilité thermique en moyenne 500°C, non hygroscopicité et très grande fenêtre de transparence qui s'étend en continue de l'UV, pour les composés incolores, vers l'infrarouge lointain en moyenne jusqu'à 13 Μm. De plus, ils présentent un seuil de dommage optique sur poudre de l'ordre de quelques GW.cm-2 et l'efficacité en doublement de fréquence est comparable voire supérieure à celle observée pour a-LiIO3. Par ailleurs, l'insertion d'éléments luminescents a pu être réalisée dans certaines de ces matrices. Nous disposons maintenant de toute une famille de matériaux potentiellement actifs (émission laser due à la présence d'éléments luminescents pour les lasers à longueurs d'ondes fixes ou accordables) et/ou passifs (doubleur de fréquence) qui pourraient répondre aux exigences requises pour les applications visées.

La technique de la génération de second harmonique (SHG) a été employée pour étudier la réponse non linéaire des assemblées de nano particules métalliques aux interfaces liquides. Les nanoparticules ont d'abord été caractérisées en utilisant la génération de second harmonique incohérente, également nommée diffusion hyper Rayleigh. L'étude de particules d'or et d'argent, nanosphères et des nanobâtonnets, ont permis de mettre en évidence l'influence de la couche protectrice de surfactants sur l'hyperpolarisabilité quadratique de ces particules. Ces particules ont ensuite été placées à l'interface air/eau dans une cuve de Langmuir afin d'étudier le rôle des interactions entre les particules sur la réponse optique linéaire et non linéaire. Celle-ci a révélé dans ces films formés à l'interface la présence de couplages forts entre les particules lors de la compression de la surface. Cela conduit à une transition dans le film une fois que la distance entre les particules passe en dessous d'une distance critique. Ces études ont été complétées par des expériences réalisées à l'interface liquide/liquide et sur une électrode de carbone vitreux pour examiner plus en détail le rôle de la rugosité à l'échelle nanométrique dans l'exaltation de la réponse non linéaire SHG

La conception de molécules pour l’optique non linéaires (ONL) est devenue un centre de recherche de pointe pour les télécommunications, les technologies de l'information et le stockage de données optiques. Les molécules dipolaires substituées par des groupes donneur-accepteur ont été les chromophores les plus étudiés pour l’ONL. Cependant les molécules dipolaires diverses limitations telles que leur transparence optique, leur faible stabilité thermique et leur tendance à adopter un alignement antiparallèle à l'état solide. Récemment, une nouvelle classe de matériaux est apparue basé sur des symétries octupolaire qui ne possède pas de dipôle permanent, pour les applications ONL. Au niveau structural, la structure générique idéale pour des molécules tridimensionnelles avec une distribution de charges octupolaire est un cube avec des charges opposées alternées à chaque angle. À ce jour, aucune molécule représentant le cube vrai (déformé) avec huit charges alternées aux sommets et délocalisation des charges complètes entre les plans supérieurs et inférieurs n’a été décrite. Dans le cadre de cette thèse, des complexes de lanthanides III à partir de phthalocyanines de type ABAB présentant en alternance des groupes donneurs et accepteurs d'électrons ont été synthétisés représentant le premier réel octupole. Ces structures ont été caractérisé par UV-NIR, X-Ray et présentent les plus élevés hyperpolarisabilité quadratique jamais enregistré pour des molécules octupolaires. En outre, ce travail a été étendu à divers type de double-decker de lanthanides homoleptiques non-octupolaire basé sur des phthalocyanines AB3, A4, B4, T4. Il a été observé que ces complexes présentent aussi des mesures d’hyperpolarisabilité quadratique élevés, mais inferieur a celles trouvé pour la série de complexes Ln (ABAB)2 octupolaire, comme prévu. / The design of nonlinear optical (NLO) molecules has become a focus of current research in telecommunications, information technologies and optical data storage. Donor-acceptor substituted dipolar molecules have been the most investigated NLO chromophores. Dipolar molecules, however, have several limitations such as low optical transparency, low thermal stability and their strong tendency to adopt anti-parallel packing in the solid state. Recently, a new class of materials based on octupolar symmetries, which lack permanent dipole moments, has been proposed for NLO applications. At a structural level, it can be shown that the basic template for 3D octupolar molecules comes to a cube with alternating charges at the corners such as donor and acceptor substituent. Despite all the various structures reported, it is worth noting that no molecules actually representing the “real” octupolar cube have been obtained so far. In this thesis, we showed that the real octupolar cube can be demonstrated by lanthanide III complexes based on ABAB type phthalocyanine featuring alternating electron donor and electron acceptor groups. These structures are characterized by UV-NIR, X-Ray and exhibit highest quadratic hyperpolarizability ever reported for an octupolar molecule. Moreover, this work was extended to nonoctupolar lanthanide homoleptic double-decker complexes based on AB3, A4, B4, T4 type phthalocyanines. It was observed that these molecules present a quite large quadratic hyperpolarizability too, but smaller than the one obtained for the Ln(ABAB)2 series, as expected. / Doğrusal olmayan optic (NLO) özellik gösteren moleküllerin tasarımı telekomünikasyon, bilgi teknolojileri ve optic very depolama alanlarında güncel bir araştırma konusudur. Alıcı-verici grup bağlı iki kutuplu moleküller en çok araştırılmış NLO malzemeleridirler. Ancak, iki kutuplu moleküllerin düşük optic şeffaflık, düşük termal kararlılık ve katı halde parallel olmayan yığılmaları gibi çeşitli sınırlamaları vardır. Son zamanlarda, kalıcı dipol momentleri olmayan octupolar simetriye dayalı, yeni bir malzeme sınıfı NLO uygulamaları için ileri sürülmüştür. Yapısal olarak bu 3D octupolar moleküller için temel şablon, köşelerinde alıcı verici grupları içeren bir olarak gösterilir. Yapılan tüm çalışmalara ragmen, bugüne kadar gerçek küpü temsil edebilen bir yapı elde edilememiştir. Bu tezde, biz bu octupolar küpün electron alıcı ve verici grupları içeren ABAB tipi halkalı yapıya dayalı lantanid kompleksleri ile ortaya konabilecğini gösterdik. Bu yapılar UV-NIR ve X-Ray ile yapıları aydınlatıldı ve bugüne kadarki en yüksek 2. dereceden NLO değerleri elde edildi. Ayrıca, bu çalışma, çeşitli octupole olmayan AB3, A4, B4 ve T4 tipi lantanit çift katlı ftalosiyaninler sentezlenerek genişletildi. Ve oktupol olmayan moleküllerin 2. Dereceden NLO değerleri oldukça büyük ama beklendiği gibi oktupol Ln(ABAB)2 daha küçük olduğu gözlendi.