Les nanostructures et les cristaux photoniques en particulier ont enrichi les possibilités de l'optique guidée : guides d'onde de tailles submicroniques, virages à angle droit, cavités résonnantes, fibres. Associés aux guides d'onde traditionnels, ils devraient permettre une intégration d'un nombre croissant de fonction sur le composant : adressage, filtrage spectral, traitement du signal, capteurs... Cependant, la fabrication de telles structures reste un défi technologique, notamment à cause de la parfaite homogénéité ainsi que de la taille nanométrique des gravures qu'elle nécessite. Dans cette thèse, après en avoir déterminé les différents paramètres par calcul de bande et FDTD, nous proposons deux méthodes de fabrication de nanostructures associées à des guides d'onde basées sur l'utilisation d'un faisceau d'ions focalisé (FIB). Une première méthode permet la gravure des nanostructures par FIB seul, une seconde combine l'action du FIB et de la RIE. Les structures sont réalisées sur des substrats où ont été préalablement déposés les guides d'onde. La fabrication a été validée pour une structure multicouche SiO2/SiON/SiO2 déposée sur un substrat de Silicium. Des résultats partiels ont été obtenus pour le niobate de lithium, qui est un matériau difficile à nanostructurer par les méthodes habituelles. Enfin un microscope en champ proche optique de type SNOM a été développé dans le but de caractériser les nanostructures, cette méthode étant imposée par le fort confinement de la lumière.

Pendant ce travail de thèse, nous avons réalisé deux microscopes originaux qui combinent le contraste novateur lié au domaine THz (de 0,1 à 10 THz), aux techniques super-résolvantes de la microscopie optique de champ proche.<br />Tout d'abord, nous avons développé un instrument dont l'originalité réside dans l'illumination qui est assurée par une source locale IR/THz générée in situ par rectification optique. Plusieurs échantillons métalliques et diélectriques ont alors été imagés, mettant en évidence une résolution sub-longueur d'onde dans le domaine THz. Parallèlement, une étude théorique a permis de comprendre les mécanismes de formation des images dans le microscope.<br />Une autre version du microscope optique de champ proche, fonctionnant dans un mode dit sans ouverture a aussi été élaboré. Cette configuration a permis d'atteindre une résolution inférieure au micron dans le domaine THz, grâce à l'ajout d'une pointe métallique fonctionnant comme un diffuseur des ondes évanescentes.

Les plasmons de surface (SP) sont des modes du champ électromagnétique confinés à l'interface entre un métal et un diélectrique. De par leur nature hybride, les SP permettent de concentrer et manipuler la lumière à des échelles sub-longueur d'onde. Ces propriétés sans précédent suscitent un grand intérêt, en particulier pour le transport et le traitement de l'information quantique mais aussi pour le contrôle de l'émission spontanée d'émetteurs fluorescents. Les études présentées dans ce manuscrit s'intéressent au couplage de nanostructures plasmoniques avec des nanoparticules luminescentes. L'outil utilisé est un microscope optique en champ proche (SNOM) dans lequel la nano-source de lumière est un nano-objet fluorescent attaché en bout de pointe (sonde active). Cette technique permet à la fois d'augmenter la résolution théorique accessible en SNOM mais aussi de positionner la sonde avec une précision nanométrique et de l'exciter directement grâce à la lumière laser injectée dans la fibre optique. En utilisant uniquement la lumière émise par l'objet, ces pointes ouvrent la voie à des études originales en nano-optique et en plasmonique. Dans ce travail de thèse, deux aspects distincts ont été abordés. D'une part, nous avons étudié les propriétés des plasmons de surface dans le régime de la plasmonique quantique en utilisant pour cela une sonde active fabriquée à base d'un émetteur de photons uniques, le centre NV (nitrogen-vacancy) contenu dans les nano-diamants. Les résultats fondamentaux obtenus sur ce système permettent d'envisager de nombreuses expériences en plasmonique quantique. D'autre part, le travail de développement des sondes actives à base de nanocristaux de YAG (yttrium-aluminum garnet) dopés au cérium a été poursuivi. Ces sondes nous ont permis de démarrer de nouvelles études sur les résonances plasmoniques localisées de particules colloïdales en or. / Surface plasmons (SPs) are modes of the electromagnetic field confined at the interface between a metal and a dielectric. Due to their hybrid nature, the SPs can be used to concentrate and handle light on subwavelength scales. These unprecedented properties draw great interest, in particular for quantum information transport and processing and also for the control of spontaneous emission of fluorescent emitters. The studies presented in this manuscript report the coupling of plasmonic nanostructures with luminescent nanoparticles. The tool we use is a scanning near-field optical microscope (SNOM), in which the nano-source of light is a fluorescent nano-object attached at the end of the probe (active tip). This technique allows not only to reach a better optical resolution in SNOM but also to position the nano-emitter with a nanometre precision and to excite it directly thanks to the laser light injected into the optical fibre. By using only the light emitted by the object, these tips open the way to original studies in nano-optics and plasmonics. In this work, two distinct aspects were studied. First, we studied the properties of the SPs in the quantum plasmonics regime. For this purpose, we used an active tip based on single photons emitters which are the NV centres (nitrogen-vacancy centre) hosted in nanodiamonds. The fundamental results obtained on this system make it possible to consider many other quantum plasmonics experiments. In addition, a different type of active tips based on Cerium-doped YAG (yttrium-aluminum garnet) nanoparticules was developed. These probes allow us to start new studies on localised plasmonic resonances in colloidal gold particles.

La plasmonique hybride est un sujet d’actualité qui exploite des interactions physiques entre nano-objets métalliques et d’autres nanomatériaux. En bénéficiant des propriétés de chacun de leurs constituants, les nanostructures hybrides sont utilisées dans de nombreuses applications comme la détection d’espèces bio-chimiques. Dans cette thèse, nous présentons une nouvelle nanostructure hybride polymère/metal qui est non seulement utilisée comme nano-émetteur anisotrope qui s’avère aussi être un outil puissant de caractérisation du champ proche optique.La fabrication de cette nouvelle nanostructure est basée sur une approche de par photopolymérisation à l’échelle nanométrique. Cette technique, en comparaison aux méthodes traditionnelles de caractérisation, ne fournit pas seulement l’image de la distribution du champ, mais permet aussi des mesures quantitatives des plasmons de surface avec une résolution sub -5nm, incluant une description fine de la décroissance exponentielle des ondes évanescentes impliquées.A l’aide du mode plasmon dipolaire, une distribution anisotrope de matériau organique est intégrée dans le voisinage de la nanoparticule métallique. Avec une haute concentration de molécules de colorant dans le polymère, l’intensité des signaux de fluorescence et Raman du nano-émetteur hybride dépend de la polarisation incidente. À notre connaissance, il s’agit de la première réalisation d’un nano-émetteur dont le milieu à gain présente une distribution spatiale complexe le rendant sensible à la polarisation / Hybrid plasmonics has given rise to increasing interest in the context of the interaction between metal nano-objects and other materials. By benefiting from each of its constituents, hybrid nanostructures are commonly adopted in studies and optimization of biological and chemical sensors, nanoparticle with high plasmon resonance tunability, and nano-emitters. This PhD thesis presents a hybrid nanostructure of photopolymer/metal nanoparticle that is used as a near-field characterizing tool and as an anisotropic nano-emitter.The fabrication of this hybrid nanostructure is a near-field imprinting process based on nanoscale photopolymerization. This technique, compared with traditional near-field characterization methods, provides not only the image of the field distribution, but also enables quantification of the surface plasmon properties with sub-5nm resolution and reproduction of the exponential decay of the near-field.Under dipolar mode plasmon, the photopolymer was created anisotropically in the vicinity of the metal nanoparticle. With high concentration of dye molecules trapped in the polymer, the hybrid nano-emitter displays surface enhanced fluorescence and Raman signal that is dependent on the incident polarization. To our knowledge, this is the first achievement of the anisotropic nano-emitter based on the inhomogeneous distribution of the active molecule

Cette thèse est centrée sur les cristaux liquides et l' ordre orientationnel qui découle de ces matériaux anisotropes. Des motifs chiraux quasi-bidimensionnels ont été formés par microscopie à force atomique (AFM) sur substrat de polyimide. Dans le cas de matériaux non chiraux, une chiralité 3D a été localisée à quelques nanomètres de la surface. La chiralité a été quantifiée par l'effet électroclinique de surface. De plus, un échantillon avec un axe facile et bien contrôlé a été fabriqué et une méthode pour mesurer l'orientation du directeur local avec une résolution de 100 nm en utilisant la microscopie optique en champ proche a donné la vraie fonction de répartition angulaire de l'ordre local avec une grande précision. Enfin, un auto-assemblage de nanoparticules d'or a été étudié dans un film de cristal liquide cholestérique (CLC), en cellule ouverte, a vec une texture cholestérique orientée et des nanoparticules d'or enrobées de molécules de thiol. Les mesures de la Résonance Plasmon de Surface Polarisée Localisée (LSPR) montrent une anisotropie de la réponse optique dans ces système hybrides que nous avons liées à la présence d'agrégats en forme d'aiguilles. Les calculs de la théorie de Mie généralisée, en interprétant les mesures de LSPR, ont mis en évidence une distance entre nanoparticules plus petite dans le CLC par rapport à des nanoparticules sans CLC. L' espacement plus rapproché suggère la présence de sites de piégeage dans le CLC ainsi que la présence d'une coquille isotrope autour les nanoparticules. / This dissertation focuses on liquid crystals and the inherent orientational order that arises from these anisotropic materials. Quasi two-dimensional chiral patterns were scribed via Atomic Force Microscopy (AFM) with robust control onto polyimide substrate, composed of achiral materials, yielding 3D chirality that was localized to within a few nanometers of the surface. The chirality was quantified through the surface electroclinic effect. In addition, a sample with a well-controlled easy axis was fabricated and a method to measure the local director orientation with 100 nm resolution using Near-Field Scanning Optical Microscopy yielded the true angular distribution function of the local order with high precision. Finally, gold nanoparticle self-assembly was studied within a cholesteric liquid crystal (CLC) film. The open sample creates a striped texture and gold nanoparticles coated with thiol are deposited within the liquid crystal matrix. Polarized Localized Surface Plasmon Resonance (LSPR) measurements show an anisotropy between light polarized with respect to the stripe orientation. Evaporating the liquid crystal revealed disordered anisometric needle-like aggregates through AFM. Generalized Mie theory calculations, in conjunction with LSPR, found a smaller nanoparticle spacing in the CLC compared to a 2D monolayer of the same nanoparticles on a rubbed substrate or 1D chains in smectic A dislocations. The closer spacing suggests trapping sites within the CLC, where nanoparticles are first localized and then aggregate under van der Waals attraction aided and enhanced by the CLC and mediated by steric forces.

Ce travail concerne le développement d’un nouveau type de microscopie optique en champ proche (SNOM) basé sur la mise en œuvre de sondes dite actives qui utilisent le signal de génération de seconde harmonique (SHG) d’un petit nombre de molécules orientées. L’orientation de ces molécules est obtenue par l’application d’un champ électrique statique dans une jonction constituée d’une pointe métallique effilée placée à proximité d’un substrat conducteur et immergée dans une solution de molécules dipolaires non-linéaires. L’excitation laser de ces molécules localement orientées permet d’obtenir une polarisation non-lineaire à fréquence double qui constitue une nanosource de lumière intrinsèquement localisée et pouvant interagir avec le champ proche du substrat. Nous nous sommes intéressés à l’imagerie de nano-objets lithographiés par cette technique de SNOM-SHG. Nous avons pu démontrer la possibilité d’obtenir une résolution de l’ordre de 200 nm, soit une résolution meilleure d’un facteur 2 par rapport à la limite de diffraction.Nous avons ensuite étudié les moyens d’optimiser les performances de ce nouveau type de sondes SNOM-SHG. Une voie consiste à exploiter les propriétés d’antenne optique de pointes métalliques effilées, qui peuvent être le siège d’effets d’exaltation du champ électromagnétique résultant de la singularité géométrique de ces objets (extrémité effilée) ou de l’excitation de résonances plasmons. Afin de pouvoir quantifier ces effets, nous avons entrepris la caractérisation, par luminescence à 2 photons (TPL), de nanofils d’or considérés comme objets de référence pour mimer une pointe. Des fils lithographiés ainsi que des fils issus de chimie colloïdale ont été étudiés de façon à mieux comprendre à la fois l’influence de la forme et de la cristallinité des objets sur les exaltations de champ. Des études simultanées de la géométrie et des propriétés optiques d'un nanofil unique ont été menées au moyen d'un microscope optique inversé associé à une excitation laser et couplé à un microscope à force atomique (AFM) dont la pointe est préalablement réglée pour coïncider avec le spot laser. En balayant l’échantillon, nous pouvons directement confronter l’image topographique de l’objet à la cartographie de points chauds enregistrés à sa surface, le signal de TPL étant directement corrélé à la densité locale d’états électromagnétiques. Nous avons pu montrer que les fils lithographiés et les fils colloïdaux présentaient des facteurs d’exaltation locale de champ différents, la cristallinité des objets pouvant aussi être révélée que via l’analyse spectrale du signal de TPL émis. Enfin, un dernier volet important de mon travail a consisté à faire évoluer le banc expérimental précédemment développé au laboratoire de façon à pouvoir réaliser simultanément des caractérisations de type SNOM-SHG et des caractérisations topographiques. Dans ce but, nous avons travaillé à l’intégration d’une tête AFM diapason sur notre banc de microscopie non-linéaire. Au-delà des aspects électroniques liés à l’optimisation du fonctionnement de ce diapason, le couplage du faisceau laser dans le microscope a également été entièrement reconfiguré. / This work deals with the development of a new kind of scanning near-field optical microscopy (SNOM) based on the realization of so-called active probes taking advantage of the second harmonic generation (SHG) signal coming from a few oriented molecules. The orientation of these molecules is obtained by applying a static electric field in a junction made of a sharp metallic tip placed close to a conductive substrate and immersed in a solution containing dipolar non-linear molecules. A second order nonlinear polarization is obtained from these locally oriented molecules following their excitation with a laser beam finally leading to a nanosource of light intrinsically localized and able to interact with the near-field of the substrate.We have investigated this SNOM-SHG technique to image nano-objects made by e-beam lithography. We were able to demonstrate that a resolution of about 100 nm could be reached, which appears better (of a factor2) than the diffraction limit.We have then been focusing on the way to improve the capabilities of this new type of SNOM-SHG probes. One approach consists in taking advantage of the optical antenna effects that can occur at the end of sharp tips, where the electromagnetic field can be enhanced due to geometrical effects (sharp extremities) or due to the excitation of plasmon resonances. In order to quantify these field enhancements, we have carried out the characterization of gold nanowires using two-photon luminescence (TPL) ; considering these wires as reference objects that can mimic tips. Nanowires made by e-beam lithography and nanowires synthesized by colloidal chemistry have both been studied in order to have a better understanding of the influence of the shape and the crystallinity on the field enhancements. Simultaneous analysis of the geometry and the optical properties of a single nanowire has been carried out using an inverted microscope associated to a laser excitation and coupled to an atomic force microscopy (AFM) which tip is previously aligned with the laser spot. When scanning the sample, we can directly correlate the topographic image of the object to the mapping of the hotspots recorded on its surface, the TPL signal being directly linked to the electromagnetic local density of states. We were able to evidence that both nanowires made by e-beam lithography or synthesized by colloidal chemistry exhibit different field enhancement factors, the crystallinity of the objects being also revealed following the spectral analysis of the emitted TPL signal.Finally, a last important part of my work has dealt with the evolution of the experimental setup previously developed in the laboratory in order to be able to achieve simultaneously SNOM-SHG type and topographic characterizations. We have therefore been working on the integration of an AFM tuning fork head to our nonlinear optical bench. Above the electronic aspects related on the optimization of the tuning fork implementation, the coupling of the laser beam in the microscope has also been reconfigured.

Ce travail porte sur l'interaction dipolaire d'atomes neutres avec un rayonnement électromagnétique structuré sur une échelle plus petite que la longueur d'onde de la lumière. Ces champs optiques sont obtenus par interaction d'une onde évanescente de Fresnel avec des nanostructures diélectriques à haut indice de réfraction déposées à la surface d'un prisme. Deux thèmes sont abordés. Le premier concerne l'étude, d'un point de vue théorique, d'une expérience de diffraction d'atomes neutres par un miroir atomique nanostructuré. La modulation du potentiel provient de l'interaction de l'onde évanescente avec un réseau matériel périodique sub-longueur d'onde. Dans un premier temps, les spécificités de cette méthode de diffraction sont dégagées par un calcul analytique reposant sur plusieurs approximations concernant la structure du champ optique et la structure interne atomique. Elle est ensuite complétée d'une étude numérique qui permet de prendre en compte toute la complexité du problème. Le deuxième thème est une étude du comportement en champ proche de cavités résonantes constituées d'ensembles d'anneaux diélectriques couplés. Ces nanostructures, adressées par un faisceau gaussien évanescent, amplifient à la résonance l'intensité et le gradient du champ électrique d'un facteur de plusieurs centaines. L'objectif est de trouver une configuration permettant la concentration ou la focalisation transversale d'un faisceau d'atomes en vue d'applications en nanolithographie. Cette étude est effectuée en couplant une méthode ab-initio permettant un calcul précis du champ rayonné dans tout l'espace à un modèle analytique simplifié décrivant le comportement modal de ces structures en fonction de leurs caractéristiques géométriques.

Ce travail, consacré à la conception, la réalisation et la caractérisation de VCSEL à diaphragme d'oxyde<br />sur substrat GaAs, a pour objectif d'obtenir un composant émettant à 1.3 μm, longueur d'onde d'intérêt pour<br />les transmissions optiques haut débit et moyenne distance. Après l'introduction du contexte économique et<br />historique de l'étude, nous abordons les points clés de la conception du VCSEL : matériau actif, dopage<br />des miroirs, oxydation latérale. Nous avons fabriqué et caractérisé des VCSEL à partir de trois matériaux<br />actifs diérents : des puits quantiques d'InGaAsN/GaAs, des puits quantiques d'InGaAs/GaAs fortement<br />contraints et des boîtes quantiques d'In(Ga)As/GaAs. Leurs caractérisations électro-optiques conrment que<br />la longueur d'onde d'émission des composants réalisés est supérieure à 1270 nm et atteint 1300 nm dans le cas<br />de puits d'InGaAs très contraints. Ces lasers présentent également des courants seuil de l'ordre du milliampère<br />et des puissances optiques de quelques centaines de microwatts pour les puits quantiques d'InGaAsN et les<br />boîtes quantiques d'In(Ga)As, et jusqu'à 1.77 mW pour les puits quantiques d'InGaAs contraints. A de<br />rares exceptions près, l'émission laser devient multimode transverse lorsque l'on augmente le courant injecté.<br />En particulier, les VCSEL à puits quantiques d'InGaAs très contraints présentent un comportement modal<br />spécique avec des modes d'oxyde inattendus. L'étude de ces modes nous amène notamment à observer leur<br />répartition spatiale par microscopie en champ proche spectralement résolue. La compréhension de l'origine<br />des modes transverses dans une cavité VCSEL constitue un premier pas vers leur suppression en vue d'une<br />émission monomode compatible avec les standards des télécommunications optiques.