Ce travail porte sur l'étude de la cohérence entre champs triplets générés par interaction non linéaire d'ordre trois. Un protocole indirect, basé sur l'étude du champ issu de la somme de fréquences des champs triplets dans un cristal non linéaire a été envisagé. Une modélisation théorique en formalisme quantique de l'évolution des champs, de leur génération à leur recombinaison, a été développée, donnant lieu à une recherche exhaustive des signatures de corrélations susceptibles d'émerger de notre protocole. Les expériences menées, à savoir la génération non linéaire bi-stimulée et la recombinaison des champs ainsi générés, sont en accord avec notre modèle théorique et permettent de mettre en évidence le masquage des corrélations entre les champs dans ce régime fortement injecté, ces corrélations étant contenues dans les fluctuations quantiques, alors négligeables, des opérateurs champs. Le calcul théorique prédit une signature de corrélations fortes entre les photons triplets dans la cas d'un génération par fluorescence paramétrique, et plus faible dans le cas d'une génération mono-stimulée.

Les sources laser font désormais partie intégrante des outils permettant d'étudier finement la matière ou le vivant. En particulier, la spectroscopie de fluorescence résolue en temps est une technique d'importance pour les biologistes. Elle nécessite de disposer de sources laser impulsionnelles (typiquement picoseconde) fonctionnant dans le visible ou l'ultraviolet. De plus, un taux de répétition de quelques MHz est nécessaire si l'on cherche à étudier des temps de vie " longs " (plusieurs dizaines de nanosecondes). Pour atteindre ce régime " picoseconde-MHz " tout en conservant simplicité et compacité à la source, il faut bâtir des cavités laser de dimension inhabituelles. Dans le cadre de ce travail de thèse, nous avons donc mis au point deux types de laser : un laser déclenché ou " Q-switched " à cavité ultra courte (200 µm) et un laser à verrouillage de mode ou " modelock " à cavité ultra longue (150 m). Le fonctionnement impulsionnel est obtenu dans les deux cas via un absorbant saturable à semiconducteur (" SESAM "). Les cristaux laser utilisés (Nd :YVO4) permettent une émission dans l'infrarouge proche à 1064 nm :si la durée des impulsions produites ainsi que leur cadence satisfont au cahier des charges, leur longueur d'onde doit être convertie vers el visible et l'UV. Pour ce faire, nous avons développé une structure amplificatrice originale basée sur l'utilisation tridimensionnelle de la zone de gain dans un amplificateur solide multipassage. Grâce à cet amplificateur original (qui a donné lieu au dépôt d'un brevet avec JDS Uniphase), l'énergie de nos lasers est suffisante pour pouvoir utiliser un certain nombre d'effets non-linéaires. Nous avons mis au point des étages de doublement, triplement et quadruplement de fréquence pour atteindre l'UV ainsi qu'un étage de génération paramétrique optique dans un cristal de niobate de lithium périodiquement polarisé (ppLN) pour avoir accès à une large accordabilité dans la gamme visible du spectre.

Cette thèse traite de l'amélioration de certaines caractéristiques des impulsions lumineuses émises par un microlaser. D'une part, on exploite le fait que ces impulsions injectées dans une fibre optique subissent une rotation non linéaire de leur polarisation et une diffusion Raman. Un double filtrage spectral et en polarisation permet de pratiquer une découpe temporelle permettant un raccourcissement ajustable de leur durée jusqu'à un facteur 16 (de 600ps à 32ps). D'autre part, une source à double cavité imbriquée incluant un microlaser est déclenchée par un procédé hybride actif/passif. Cette configuration originale présente une gigue temporelle inférieure de deux ordres de grandeur à celle d'un microlaser passif seul. Ces techniques permettent l'émission d'impulsions brèves, stables, avec une gigue réduite à partir de sources miniatures peu coûteuses, particulièrement attrayantes pour des applications de télédétection comme la cytométrie en flux, le LIDAR ou la spectroscopie CARS.

Les phénomènes de l'optique non linéaire permettent de réaliser des dispositifs plus efficaces et plus compacts assurant des fonctions telles que la conversion de fréquence ou le traitement du signal. Cependant, les applications dans le domaine de photonique nécessitent la synthèse des matériaux performants et spécifiques. En raison de leur facilité de mise en oeuvre et de leur possibilité d'optimisation, des composés organiques conjugués de type push-pull ont été synthétisés. Ce travail de thèse concerne, en première partie, l'étude des propriétés optiques linéaires et non linéaires des molécules photochromiques, de type azobenzène, associées à des systèmes polymériques. Ensuite, une nouvelle structure moléculaire à base de la molécule 'la quinoléine' a été étudiée. Ces systèmes à fort transfert de charge intramoléculaire représentent des matériaux mieux adaptés et des candidats intéressants pour ce domaine. Une étude expérimentale et théorique des propriétés de ces molécules a été effectuée au moyen de différentes techniques (SHG, THG, Z-scan, Effet Kerr Optique) en utilisant des sources laser impulsionnels (532nm et 1064 nm). Des bons résultats ont été obtenus, montrent l'influence des processus de transfert d'électrons ainsi que l'effet des groupements donneurs et accepteurs d'électrons sur l'amélioration des propriétés optique non linéaire du deuxième et du troisième ordre.

A la suite de la première démonstration de l'écriture de guide d'onde au sein de verres en 1996 par laser femtoseconde, l'écriture direct par Laser Femtoseconde (Femtoseconde Direct Laser Writing - FLDW) est apparu comme une technique souple pour la fabrication de structure photonique en trois dimensions au sein de matériaux pour l'optique. La thèse a porté sur l'inscription par laser femtoseconde de fonctionnalités optiques au sein de verres. Des éléments diffractifs par modification de l'indice de réfraction et des structures présentant des propriétés de luminescence ou d'optique non linéaire d'ordre deux ont pu être obtenus au sein de matériaux vitreux et étudiés. / Since the first demonstration of femtosecond laser written waveguides in 1996, femtosecond laser direct writing (FLDW) has been providing a versatile means to fabricate embedded 3-D microstructures in transparent materials. The key mechanisms are nonlinear absorption processes that occur when a laser beam is tightly focused into a material and the intensity of the focused beam reaches the range creating enough free electrons to induce structural modification. This dissertation was an attempt to make an improvement on the existing FLDW technique to achieve a reliable fabrication protocol for integrated optical devices involving micro diffractive optical elements and laser-structures exhibiting second order nonlinear optical properties. Relaxation processes of directly-written structures in chalcogenide glasses have been also investigated.

L’optique intégrée sur verre est une technologie mature dont les nombreuses applica-tions vont des télécommunications optiques aux capteurs. L’amélioration constante des per-formances des dispositifs réalisés est basée sur une densification des fonctions et donc uneréduction des dimensions des guides d’onde ainsi qu’une augmentation de la densité de puis-sance que ceux-ci transportent. Dans ce travail, nous avons donc étudié les performancesultimes de la technologie de l’échange d’ions argent/sodium sur verre en matière de confi-nement et de longueur de propagation. En particulier, dans le cas de la génération d’effetsnon-linéaires, nous avons mis en évidence la nécessité de trouver un compromis entre ces deuxaspects. Nous démontrons alors que les performances des guides d’onde obtenus par échanged’ions argent/sodium sont intrinsèquement limitées par les pertes optiques attribuées à laprésence d’argent métallique. Ceci se traduit par la présence d’un seuil d’endommagementà fortes densités de puissances. Pour dépasser cette limitation nous avons proposé et ini-tié alors un changement radical de technologie dont nous présentons les premiers résultatsobtenus par échange thallium/sodium sur un verre spécifiquement développé. / Glass integrated optics is a key enabling technology which applications range from opticaltelecommunications to sensors. The steady improvement of devices performances is sustainedby an increasing functions density and thus smaller waveguides supporting higher powerdensities. In this work we investigate the ultimate performances in terms of confinementand propagation length of the silver/sodium ion-exchanged waveguides fabricated on glasstechnology. In particular, a trade-off between these two features has been highlighted inthe case of nonlinear effects. We then demonstrate that the performances of silver/sodiumion-exchanged waveguides are mainly limited by optical losses introduced by metallic silveraggregates even for buried low-losses waveguides. Hence the waveguides exhibit a damagethreshold for high power densities. To overcome this limitation a major technology changehas been initiate and we present the first results obtained by thallium/sodium ion exchange.

Le couplage de guides d'ondes nanoscopiques et d'atomes froids a récemment ouvert de nouvelles voies de recherche. Le guide d'onde dans notre cas est une nanofibre qui confine la lumière transversalement à une échelle inférieure à la longueur d'onde. La lumière guidée présente un fort champ évanescent permettant une interaction atome-photon exaltée au voisinage de la nanofibre. Dans notre expérience, un nuage atomique froid est d'abord superposé à une nanofibre optique. Puis, en utilisant un piège dipolaire via le champ évanescent de la nanofibre, les atomes froids sont piégés à proximité de sa surface. Avec cette plateforme, nous avons obtenu des épaisseurs optiques élevées OD ~ 100 et de longues durées de vie ~ 25 ms en utilisant un schéma de piégeage qui préserve les propriétés internes des atomes. Une direction intéressante est alors d'explorer les effets collectifs résultant de l'ordre spatial des atomes. Lorsque la période du réseau est proche de la longueur d'onde de résonance, une réflexion de Bragg aussi élevée que 75% est observée. Cette réflexion dépend de la polarisation de la sonde par rapport aux réseaux atomiques - une signature de la chiralité dans les systèmes à guide d'ondes nanoscopiques. La possibilité de contrôler le transport de photons dans les guides d'ondes couplés à des systèmes de spin permettrait de nouvelles fonctionnalités pour les réseaux quantiques et l'étude d'effets collectifs résultant d'interactions à longue distance. / The coupling of cold atoms to 1D nanoscale waveguides have opened new avenues of research. The waveguide in our case is a nanofiber, which confines light transversally to a subwavelength scale. The guided light exhibits a strong evanescent field allowing enhanced atom-photon interaction in the vicinity of nanofiber. In our experiment, a cold atomic cloud is first interfaced with an optical nanofiber. By using an optical lattice in the evanescent field, the atoms are then trapped in 1D atomic arrays close to the nanofiber. In this platform, we reach high optical depth OD ~ 100 and long lifetimes ~ 25 ms by using a dual-color compensated trapping scheme that preserves the internal properties of atoms. In this thesis, we explore collective effects emerging from the spatial ordering of atoms. When the period of the lattice is made close to commensurate with the resonant wavelength, Bragg reflection, as high as 75%, is observed. The reflection shows dependency on orientation of the probe polarization relative to the atomic arrays - a chiral signature in nanoscale waveguide-QED systems. The ability to control photon transport in 1D waveguides coupled to spin systems would enable novel quantum networking capabilities and the study of many-body effects arising from long-range interactions.

In this work, we study the nonlinear propagation of light in liquid crystals (LCs) and the optical gain provided by LCs when they are polymer- or dye-doped.We will focus on nematic LCs, which are characterized by a mean orientation (also called director) of the elongated molecules and by a subsequent birefringence. After a general introduction on LCs, we focus on the nonlinear propagation of light in nematic LCs, and in particular the soliton-like propagation (nematicon). Indeed, if the light injected in the cell is intense enough, it can create a waveguide that counteracts the diffraction of the light. The light then propagates with an almost constant (or periodic) transverse profile.Our contribution to the subject starts with the numerical modeling of the thermal noise that characterizes the nematic LCs and the study of spatial instabilities of the soliton propagation caused by that noise. In Ch.3 we show that, by explicitly implementing the spatial correlation of the director in the LC thermal noise, it is possible to reproduce some of the features that characterize the LC response, such as the speckle generation or the fluctuating trajectory of the spatial optical soliton in LCs. Indeed, when the nematicon diameter is of the same order ofmagnitude as or smaller than the refractive index perturbations caused by the thermal noise, the nematicon starts to fluctuate in space. These fluctuations are not present when the noise is not correlated, indicating that the long-range interactions in LCs are crucial to explain the fluctuations. The model also allows us to introduce the propagation losses experienced by the nematicon without the use of an ad-hoc term. The simulations are in agreement with the experimental results. This method could also help the modeling of complex nonlinear phenomena in LCs that rely on noise, such as modulation instabilities or filamentation.Then, the optical gain is included in the LCs by dissolving photoluminescent polymers or dyes in it. In particular, we show that a particular polymer, the polyfuorene, when dissolved in nematic LCs, creates an intricate supramolecular pattern composed by homogeneous LC-rich regions surrounded by polymer-rich boundaries. The study of these structures through an ultra-fast spectroscopic technique (the pump-probe technique) and confocal microscopy reveals that the boundaries are composed by ordered and isolated chains of polymers. This particular morphology allows the observation of the optical gain from an oxidized unit of the polymeric chain (keto defects). This signal is usually covered by the absorption caused by the chain aggregation in solid state samples, while in LCs it is clearly visible. The optical gain from the keto defects appears also to be polarized orthogonal to the LC director, which is also the orientation of most of the boundaries. When a dye, one of the pyrromethenes, is dissolved in the LCs, the sample appears to be homogeneous. The optical gain from the dye ispolarized along the LC director and it shows an important spectral blue-shift (10 nm) passing from a polarization parallel to orthogonal to the LC director. The amplified spontaneous emission (ASE) shows the same shift when changing the direction of the sample excitation.When the ASE and the nematicon are generated in the same sample, it is possible to study the interaction between the two. In particular, the waveguide induced by the soliton can be used to guide another signal at another wavelength. We show that the nematicon can collect the ASE generated in the same device and guide it to the same fiber used to inject the nematicon in the LC cell. The extraction of the ASE from the device increases almost one order of magnitude when the soliton is present. However, due to the nematicon spatial fluctuations in LCs, an optimal nematicon power has to be found. Indeed, by increasing the soliton power, the light guiding is improved since the refractive index contrast of the nematicon-induced waveguide is increased. However, very high soliton powers have to be avoided, since the power-dependent soliton fluctuations prevent an optimal collection of the light. The nematicon is also found to increase the spectral purity and the polarization degree of the guided signal.Another LC system is studied, the chiral nematic LCs. In this system, the molecules are disposed following an helicoidal distribution. Due to their optical anisotropy and the periodic distribution, the system presents an optical band-gap. If the LC is also dye-doped, the combination of optical band-gap and gain generates laser emission. We are interested in a fast (sub-ms) reorientation of the helix, with the aim of studying the effect of this reorientation on the laser emission. The first step is the alignment of the LC helix (without the dye) with its axis parallel to the glass plates that constitute the cell, which is difficult to obtain with a high optical quality. For this reason, an innovative method is developed to align LCs through directional solvent evaporation. The solvent-induced method allows us to obtain particularly homogeneous textures, with a contrast ratio between the bright and the dark states that is a factor of 4 greater than that obtained with traditional methods. The LC samples based on solvent-induced alignment are then stabilized via two-photon photo-polymerization. This technique allows us to polymerize small regions of the device while the rest of the sample can be washed out in a solvent bath. When an achiral material is used to refill the device, it assumes a chiral alignment in the polymerized regions and an achiral nematic distribution in the rest. The first characterization of the laser emission is then presented in the last Chapter, with the aim of achieving sub-ms electrical tuning in future works.In this work a wide range of aspects have been investigated, leading to the realization of novel techniques for the fabrication of liquid crystal devices, the demonstration of novel phenomena for light amplification in liquid crystals and the experimental verification of new numerical modeling tools for light propagation in liquid crystals. The three key aspects of the work are nonlinear propagation, optical amplification and electrical response of different LC-based mixtures. Although the first few chapters deal with some of the aspects separately, in the last chapter these aspects are combined, revealing interesting new phenomena and pointing out a number of new aspects that could be part of future work. The results in this work have potential applications in fast tunable lasers, optical communication systems and lab-on-chip components. / Doctorat en Sciences de l'ingénieur et technologie / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Ce projet de thèse de doctorat est intitulé «Génération du second harmonique dans des cristaux non-linéaires désordonnés: application pour la caractérisation d'impulsions laser ultra-courtes». Il est consacré à l'étude de la génération de deuxième harmonique dans des cristaux ferroélectriques non linéaires formés par une distribution aléatoire de domaines. Ceci conduit à une distribution aléatoire de la susceptibilité non linéaire quadratique (tels que le nitrate de baryum de strontium –SBN- et les cristaux de nitrate de calcium et de calcium) et son application à la caractérisation unique des impulsions laser ultra-courtes. Le principe de base de l'opération est lié au type unique d'émission associé à ces types de cristaux où le second signal harmonique est émis transversalement à la direction de propagation du faisceau. En utilisant la génération transversale de deuxième harmonique à partir de ces cristaux, nous mesurons la durée de l'impulsion, le paramètre chirp et le profil temporel dans une configuration à un seul pulse laser. Cette méthode a été mise en œuvre à la fois dans l'autocorrélation transversale et les schémas transversaux de corrélation croisée pour la mesure des impulsions avec des durées allant de plusieurs dizaines à plusieurs centaines de femtosecondes. Les principaux avantages obtenus avec les techniques développées par rapport à d'autres méthodes traditionnelles comprennent l'élimination de l'exigence de cristaux minces non linéaires pour la génération harmonique, la possibilité d'obtenir une correspondance automatique de phase sans alignement angulaire ou contrôle de la température sur un spectre très large et un processus d'opération simplifié. / The PhD project, entitled «Second harmonic generation in disordered nonlinear crystals: application to ultra-short laser pulse characterization», is devoted to the study of second harmonic generation in nonlinear ferroelectric crystals formed by a random distribution of domains with inverted quadratic nonlinear susceptibility (such as the Strontium Barium Niobate and Calcium Barium Niobate crystals) and its application to the single-shot characterization of ultrashort laser pulses. The basic principle of operation is related to the unique type of emission associated to those kinds of crystals where the second harmonic signal is emitted transversally to the beam propagation direction. Using the transverse second harmonic generation from these crystals we measure the pulse duration, the chirp parameter and the temporal profile in a single-shot configuration. This method has been implemented both in transverse auto-correlation and transverse cross-correlation schemes for the measurement of pulses with durations in the range from several tens up to several hundreds of femtoseconds. The main advantages gained with the developed techniques against other traditional methods include the removal of the requirement of thin nonlinear crystals for harmonic generation, the possibility to get automatic phase matching without angular alignment or temperature control over a very wide spectrum and a simplified operation process. Different types of pulses have been measured in different conditions and the limits of validity of the technique have been explored.

Cette thèse décrit l’élaboration de nouvelles nanosondes disposant de propriétés permettant leur utilisation pour la microscopie multiphotonique ainsi que la thérapie ciblée du cancer. Dans un premier temps, ce travail s’est concentré sur la synthèse de nanoparticules actives en optique non linéaire et pour la photothérapie. Différents types de nanoparticules ont ainsi été élaborées et caractérisées comme des nanobâtonnets d’or, des nanoparticules de carbure de silicium ou de niobate de potassium, et des nanohybrides couplant ces différentes briques de base. Les nanoparticules ont ensuite été fonctionnalisées par des biomolécules comme l’acide folique afin de leur conférer des propriétés de ciblage spécifique vis-à-vis des cellules cancéreuses. La fonctionnalisation de surface des nanoparticules a été caractérisée de manière approfondie par des techniques avancées telles que la spectroscopie infrarouge, XPS et ToF-SIMS. Dans un second temps, les propriétés optiques non linéaires et thérapeutiques de ces nanoparticules ont été étudiées. Ainsi, ces nanosondes ont été utilisées avec succès pour réaliser le marquage de cellules saines et le ciblage spécifique de cellules cancéreuses pour la microscopie multiphotonique. Enfin, les propriétés photothérapeutiques de ces nanoparticules ont également été étudiées pour réaliser la destruction photoinduite de cellules cancéreuses. / This thesis describes the synthesis of new nanoprobes with properties allowing their use for cancer-targeted multiphotonic microscopy and cancer phototherapy. On the one hand, this work was focused on the synthesis of nanoparticles with non-linear optical and phototherapeutic properties. Different nanoparticles were synthesized and used like gold nanorods, silicon carbide or potassium niobate nanoparticles, and nanohybrids coupling these previous nano-building blocks. These nanoparticles were functionalized with biomolecules like folic acid to provide specific cancer-targeting properties. The surface chemistry of these nanoparticles was carefully evaluated through advanced characterization techniques such as infrared spectroscopy, XPS and ToF-SIMS. On the other hand, optical and therapeutic properties of these nanoparticles were studied. These nanoprobes were successfully used to perform healthy cells labelling and cancer cells targeting for multiphotonic microscopy. Phototherapeutic properties of our nanoparticles were also used to induce light-triggered cancer therapy.