La capacité et les performances des systèmes à fibres optiques et photoniques dépendent fortement du bruit et des non-linéarités des amplificateurs optiques. Dans ce contexte, les amplificateurs paramétriques à fibre optique (PS-FOPA), reposant sur le mélange à quatre ondes dans les fibres optiques, surpassent les amplificateurs conventionnels insensibles à la phase. En effet, leur sensibilité à la phase peut être exploitée pour l'amplification sans bruit et al compensation de la distortion non-linéaire. En conjonction avec leur large spectre de gain et d'autres fonctionnalités telles que la conversion de longueur d'onde, ils sont considérés comme des candidats prometteurs pour la prochaine génération d'amplificateurs optiques pour les communications et le traitement de signal tout optiques.Le PS-FOPA est classiquement décrit par les équations d'ondes couplées, dérivées de l'équation de Schrödinger non-linéaire qui ne contiennent que trois ou quatre ondes en interaction. Cependant, dans un cas plus général, l'apparition de fréquences supplementaires d’ordre plus élevé affectera inévitablement la sensibilité en phase.L’objectif de cette thèse est d'étudier de manière approfondie les propriétés non-linéaires, en termes de gain et de sensibilité en phase d'un PS-FOPA dégénéré à double pompe pour différentes configurations. Une analyse numérique plus précise est obtenue en utilisant le modèle à 7 ondes qui incorpore les ondes supplémentaires issues de processus de mélange à quatre ondes d’ordre élevé. Ce modèle permet de donner une interprétation physique plus précise des interactions multi-ondes en fonction des conditions d'accord de phase, révélant les relations sous-jacentes entre la dispersion et la sensibilité de phase. De plus, la capacité de régénération simultanée de phase et d'amplitude d'un PS-FOPA basique est évaluée pour l'optimisation globale. Il permet d'exploiter pleinement la capacité potentielle d'un PS-FOPA de base agissant comme un bloc de construction fondamental des futures fonctionnalités tout optiques. L’approche basée sur ce modèle permet une optimisation orientée vers l’application et revêt une importance particulière pour la conception et l'optimisation de tels PS-FOPAs dans divers scénarios. / The capability and performance of the widely deployed fiber-optic and photonic systems strongly depend on the noise and nonlinearities of the optical amplifiers. In this context, phase-sensitive fiber-optic parametric amplifiers (PS-FOPAs), relying on four-wave mixing in optical fibers, outperforms conventional phase-insensitive amplifier thanks to the unique phase-sensitivity that can be exploited for noiseless amplification and mitigation of the nonlinear impairment. In conjunction with the vast gain spectrum and other functionality such as wavelength conversion, they have been regarded as a promising candidate for the next generation optical amplifiers towards all-optical communication and processing.The PS-FOPA is conventionally described by the fundamental coupled wave equations derived from the nonlinear Schrödinger equation that contains only three or four interacting waves. However, for a more general case, the emergence of high-order waves will inevitably affect the phase-sensitivity. The objective of this thesis aims at the thorough investigation of the nonlinear properties in terms of the gain properties and the phase sensitivities with respect to different configurations of a dual-pump signal-idler degenerate PS-FOPA. The more accurate numerical analysis is obtained by using the 7-wave model that incorporates the first order high-order waves stemming from the high-order four-wave mixing processing. This model permits to assess a more precise physical interpretation of the multi-wave interactions based on phase matching conditions, revealing the underlying relations between the dispersion and the phase-sensitivity. Moreover, the simultaneous phase and amplitude regenerative capability of a basic PS-FOPA is evaluated for the overall optimization. It allows fully exploiting the potential ability of a basic PS-FOPA acting as a fundamental building block of the future all-optical functionalities. The analysis approach based on this model permits application-oriented optimization and is of particular guiding significance for design and optimization of PS-FOPA in various scenarios.

Ce travail s’inscrit dans le contexte des microscopies optiques à très haute résolution. Nous proposons un nouveau concept de sonde active pour la microscopie optique en champ proche (SNOM), exploitant les effets de génération de second harmonique (SHG) de molécules. L’idée développée vise à s'affranchir de l’une des principales limitations des sondes actives fluorescentes réalisées jusqu'à présent : l'accrochage des sondes à l'extrémité de la pointe SNOM, étape toujours délicate et souvent peu fiable. Pour ce faire, nous avons mis en œuvre une technique qui consiste à utiliser la localisation du champ électrique au sein d’une jonction pointe métallique-substrat conducteur immergée dans une solution de molécules non-linéaires dipolaires. L’interaction champ-molécules entraine l’orientation locale un nano-volume de ces molécules dont l’excitation par un laser permet ensuite la génération d’un signal de second harmonique. Après avoir validé ce concept dit de « nano-EFISHG » (Electric Field Induced SHG) nous avons conçu un nouveau banc expérimental, dédié à l'imagerie de second harmonique haute résolution : celui-ci a permis d'obtenir les premières images présentant un contraste de second harmonique sur un échantillon structuré à l'échelle micronique.Nous avons ensuite travaillé à l’optimisation de la résolution de l’expérience mise en place : nous avons notamment démontré la possibilité de tirer parti d’effets d’exaltation locale du champ électromagnétique se produisant à l'extrémité de pointes ou de nano-objets métalliques. L’extrapolation des résultats obtenus montre que de telles exaltations devraient permettre d’atteindre des résolutions de l’ordre de 50 nm. / This work was achieved within the context of high resolution optical microscopy. We propose a new concept of active probe for near-field optical microscopy (SNOM), exploiting the effect of second harmonic generation (SHG) of molecules. The idea intends to avoid one of the main limitations of currently developed fluorescent active probes: the anchoring of the probes at the end of a SNOM tip which is a very delicate and often unreliable step. The technique implemented here consists in using the electric field localization in a metallic tip – conducting substrate junction immersed in a solution containing dipolar non-linear molecules. The interaction between the molecules and the electric field gives rise to the local orientation of a nano-volume of these molecules whose excitation by a laser allows generation of a second harmonic signal.After validation of this concept named as “nanoEFISHG” (Electric Field Induced SHG) we have designed a new experimental setup, dedicated to high resolution second harmonic imaging. Successful implementation of this setup has leaded to the recording of the first images presenting a second harmonic contrast on a sample structured at the micronic scale. Next step has consisted in working towards optimization of the experimental resolution: we have especially study the possibility of taking advantages of local field enhancement effects occurring at metallic nano-structures or sharp tip’s apex. The extrapolation of the obtained results shows that such effects should allow to reach resolutions about 50 nm.

Le présent travail a été consacré à l'étude des non linéarités de troisième ordre dans des structures intégrées à base de silicium exploitant des configurations de cavités à miroir de Bragg (nanobeam) et guides à cristaux photoniques à modes lents. Tout d'abord, nous avons développé une méthode non destructive à faisceau unique pour caractériser les effets de troisième ordre instantanés, c’est-à-dire la quantification de la susceptibilité complexe effective dans les guides d'ondes. La méthode a été dénommée "Top-hat D-Scan bi-directionnelle" et constitue un analogue temporel de la méthode Top-hat Z-Scan développée précédemment. Nous avons établi un modèle analytique et numérique et nous rendons compte de la première mesure d'un guide d'ondes en silicium utilisant une impulsion mis en forme dans un étireur et complétée par une procédure d’injection bi-directionnelle. L’ensemble instrumental développé constitue une expérience de métrologie des effets non-linéaires dans des guides d’ondes silicium au meilleur niveau de l’état de l’art. La méthode proposée a été validée dans des guides SiGe, chalcogénures et nitrure du silicium. Forts de cet outil métrologique, nos travaux d’exploration des interactions non linéaires lumière-matière ont été consacrés à deux grandes familles de nanostructures photoniques : des microcavités optiques et guides d'ondes en régime de lumière lente. Dans la première des deux situations, les variations d'indice provoquées par les non linéarités sont responsables d’un décalage des fréquences de résonance excluant sa coïncidence avec la fréquence du signal d'excitation et diminuant ainsi l'efficacité de l'injection optique de manière drastique. Afin de maintenir le bénéfice de localisation de la lumière tout au long de l'excitation pulsée, nous avons expérimentalement et numériquement étudié le comportement d'une cavité en silicium conçue, fabriquée, et enfin excitée par une impulsion présentant une puissance crête élevée. En contrôlant temporellement la phase des composantes spectrales injectée, la relation de phase spectrale compensant la dérive de fréquence non linéaire de la résonance de la cavité, nous avons effectué la première démonstration expérimentale de l'excitation cohérente d'une micro-cavité silicium non linéaire. Enfin, nous avons consacré des efforts importants pour concevoir, fabriquer et caractériser des guides d'ondes à cristaux photoniques (SPhCW) en silicium à fente, matrice d’une intégration hybride de matériaux optiques non-linéaires sur silicium. Les résultats rapportés fournissent la première preuve expérimentale d’un contrôle précis des propriétés de dispersion de guides à cristaux photoniques à fente propres à être remplis par des matériaux souples comme des polymères ou des couches minces dopées. La dispersion de groupe des modes lents guidés est contrôlable en signe et en amplitude et correspond à des bandes passantes optiques exploitables (~10nm). Ces résultats démontrent l’intérêt direct pour le traitement des données tout-optique sur puce des guides à modes lents à cœur creux utilisant des effets optiques non linéaires d’ordre trois pour le traitement tout-optique des données sur puce. / All-optical signal processing implemented in silicon photonics is considered as a promising route to solve several bottlenecks for the realization of future dense and mixed integrated electronic and photonic chips including ultrahigh data bit rate issues and power consumption constraints. In the context of the planar silicon photonics technology, a dramatic reduction of the needed power to reach optical nonlinear effects is obtained due to the sub-micrometer size of silicon wires (~450nmX260nm) in the telecommunication wavelength window, although silicon does not exhibit second-order response (χ^((2))) due to the centrosymmetry of its lattice. Moreover, third-order effects (χ^((3))) are partially spoiled in this material due to the strength of the two-photon-absorption (TPA) effect, which in turn generates free-carriers inducing additional absorption and refractive index changes. One way to overcome this limitation is the hybrid integration on silicon of low index soft materials with luminescence or nonlinear optical properties lacking to silicon. In this context, the present work is devoted to the study of third order nonlinearities in silicon-based integrated structures exploiting enhanced electromagnetic field effects (e.g. in Si resonators and slow light waveguides). First, we have developed a dedicated single beam non-destructive method to characterize the instantaneous third order effects though the quantification of complex effective waveguide susceptibility. The method is named “Bi-directional top-hat D-Scan” and consists on a temporal analogous of the top-hat Z-Scan. We have established an analytical and numerical model and we report the first measurement of a silicon waveguide by using a pulse shaping set-up and a bi-directional procedure. The originality of our methods stands in the capability to measure in two steps : the 3rd order nonlinear Figure-Of-Merit (FOM) independently of the injection losses, and the effective nonlinear waveguide parameters (Kerr and TPA) taking into account measured coupling losses at each facet. Furthermore, we apply the method to other integrated novel materials including Ge-rich GeSi alloys, carbon nanotube doped thin films, and chalcogenide waveguides. Additionally, two further enhancements of light-matter nonlinear interactions have been explored within this work: optical microcavities and slow light waveguides. In the first picture, index variations caused by non-linearities shift the resonance frequencies precluding the coincidence with the excitation signal frequency, thereby decreasing the injection efficiency. In order to maintain the benefit of light localization throughout the pulsed excitation, we have experimentally and numerically studied the behavior of a designed and fabricated silicon nanobeam cavity excited by a high power tailored chirped pulse whose spectral phase relation compensates for the nonlinear frequency drift of the cavity resonance. We report a numerical study of this first experimental demonstration of the coherent excitation of a nonlinear micro-cavity, leading to an enhanced intra-cavity nonlinear interaction. Finally, we have dedicated efforts to engineer, fabricate and characterize silicon slot photonic crystal waveguides (SPhCW) in order to compensate their strong dispersion present in the slow light regime while taking benefit from large group index light propagation. We showed that their frequency dispersion properties can be engineered from anomalous to normal dispersion, along with zero group velocity dispersion (ZGVD) crossing points exhibiting a Normalized Delay Bandwidth Product (NDBP) as high as 0.156. The reported results provide the first experimental evidence for an accurate control of the dispersion properties of fillable periodical slotted structures in silicon photonics, which is of direct interest for on-chip all-optical data treatment using nonlinear optical effects in hybrid-on-silicon technologies.

La médecine s’intéresse de plus en plus à des systèmes nanométriques visant la détection précoce de cellules malignes, le traitement de ces dernières ou la compréhension de mécanismes biologiques. Des nanoparticules fluorescentes et des nanocristaux harmoniques aux propriétés non-linéaires intéressantes ont été étudiés comme agents de contraste pour l’imagerie biomédicale.Dans ce travail, nous avons recherché un matériau non-centrosymétrique dont la matrice permet un dopage d’ions lanthanides afin de développer des sondes multifonctionnelles, c’est-à-dire à la fois luminescentes et harmoniques. Nous nous sommes orientés vers l’iodate de lanthane de phase alpha, α-La(IO3)3, non-centrosymétrique. Dans un premier temps, nous avons développé des synthèses hydrothermales assistées par micro-ondes pour permettre de cristalliser la phase alpha et produire des particules de taille nanométrique (< 100 nm). La présence de nombreux pseudo-polymorphes nécessite le contrôle précis des paramètres de synthèse, en particulier de la température de synthèse, pour obtenir exclusivement des nanoparticules de α-La(IO3)3. L’étude de différents intermédiaires réactionnels (La(IO3)3(OH2), La(IO3)2.66(OH)0.33) nous a permis de mettre en évidence une transformation de phase entre ces composés et la phase α-La(IO3)3. Dans un deuxième temps, nous avons utilisé deux dispositifs optiques permettant de mesurer l’efficacité de génération de second harmonique : l’un permettant l’étude de nanocristaux de α-La(IO3)3 individuels et l’autre utilisant un ensemble de nanocristaux en suspension dans un solvant. Ce dernier, basé sur la diffusion Hyper-Rayleigh, nous a permis de quantifier la réponse non-linéaire de nanocristaux α-La(IO3)3 de diamètre 20-50 nm et de déterminer un coefficient non-linéaire < d > de 8 pm.V-1, comparable aux valeurs obtenues pour d’autres nanocristaux harmoniques tels que BaTiO3 ou LiNbO3. Enfin, nous avons montré la possibilité d’incorporer des ions lanthanides tels que Er3+ et Yb3+ dans ces nanocristaux d’iodate de lanthane, conduisant à des nanocristaux de α-La1-x-yYbyErx(IO3)3. Ces nanocristaux sont toujours actifs en génération de second harmonique et émettent simultanément un signal de photoluminescence. Ainsi, pour une excitation dans le proche infra-rouge (800 nm ou 980 nm par exemple), nous avons observé simultanément un signal de second harmonique et de photoluminescence par up-conversion. Nous avons démontré l’intérêt d’un co-dopage Yb3+/Er3+ pour une optimisation du signal d’up-conversion sous une excitation à 980 nm. Ainsi, par un dopage d’ions lanthanides tels que Er3+ et Yb3+, les nanocristaux de α-La(IO3)3 présentent une émission simultanée de génération de second harmonique et de photoluminescence. La combinaison de ces deux propriétés permet d’envisager d’utiliser ces nanocristaux bifonctionnels pour une imagerie par luminescence, technique classique, tout en la couplant avec une imagerie multiphoton, plus coûteuse mais présentant des avantages non-négligeables (rapidité de scans, meilleure sélectivité spatiale, sensibilité à la polarisation). / Medicine is increasingly interested in nanometric systems for the early detection of malignant cells, their treatment or understanding of biological mechanisms. Fluorescent nanoparticles and harmonic nanocrystals with interesting non-linear properties have been studied as contrast agents for biomedical imaging.In this work, we explored a non-centrosymmetric material whose matrix allows a doping of lanthanide ions in order to develop multifunctional probes, i. e. both luminescent and harmonic. We focused on non-centrosymmetric iodate phase: alpha lanthanum iodate, α-La(IO3)3. First, we developed microwave-assisted hydrothermal syntheses to crystallize the alpha phase and produce nano-sized particles (< 100 nm). The presence of many pseudo-polymorphs requires precise control of the synthesis parameters, in particular the synthesis temperature, to obtain exclusively nanoparticles of α-La(IO3)3. The study of different reaction intermediates (La(IO3)3(OH2), La(IO3)2.66(OH)0.33) allowed us to identify a phase transformation between these compounds and the phase α-La(IO3)3. Secondly, we used two optical devices to evaluate the second harmonic generation efficiency of the synthesized α-La(IO3)3 nanocrystals: one set-up allowed us to study individual α-La(IO3)3 nanocrystals and the other used an ensemble of α-La(IO3)3 nanocrystals in suspension in a solvent. The latter, based on Hyper-Rayleigh scattering, quantified the non-linear response of nanocrystals α-La(IO3)3 with a diameter of 20-50 nm and allowed us to determine a non-linear coefficient < d > of 8 pm.V-1, a value comparable to the ones obtained for other harmonic nanocrystals such as BaTiO3 or LiNbO3. Finally, we showed the possibility of incorporating lanthanide ions such as Er3+ and Yb3+ into these lanthanum iodate nanocrystals, leading to α-La1-x-yYbyErx(IO3)3 nanocrystals. These nanocrystals are still active in second harmonic generation and simultaneously emit a photoluminescence signal. Thus, for excitation in the near infrared (800 nm or 980 nm for instance), we simultaneously observed a signal of second harmonic and a photoluminescence signal based on up-conversion processes. We demonstrated the interest of an Yb3+/Er3+ co-doping for an optimization of the up-conversion signal under excitation at 980 nm. Thus, Er3+ and Yb3+-doped nanocrystals of α-La(IO3)3 exhibit simultaneous emission of second harmonic generation and photoluminescence. The combination of these two properties makes it possible to consider using these bifunctional nanocrystals for conventional luminescence imaging, while coupling it with multiphoton imaging, which is more expensive but has significant advantages (scan speed, better spatial selectivity, polarization sensitivity).

Ce travail a pour but l’étude comparative de trois systèmes d’intérêt pour des applications en optique non linéaire, TeO2-TiO2-ZnO (TTZ), TeO2-TiO2-Nb2O5 (TTN) and TeO2-GeO2-ZnO (TGZ). L’objectif étant de mettre en évidence une corrélation entre la structure et les propriétés mécaniques de ces verres à température ambiante mais surtout en fonction de la température et notamment autour de la température de transition vitreuse (Tg). L’étude structurale des verres a montré que dans le système TTZ, le zinc avait une coordination et donc un comportement différent au sein de la matrice tellurite en fonction de la concentration. Ces résultats ont été corrélés aux propriétés élastiques de ces verres, le module d’Young, le module de cisaillement et le coefficient de Poisson, qui présentent des évolutions non linéaires en fonction de la concentration en ZnO. Dans le système TGZ, contrairement au système TTZ, ces évolutions singulières n’ont pas été remarquées. Il a été supposé que l’oxyde de germanium empêche cette modification du polyèdre de Zinc. Pour les verres du système TTN aucun changement structural majeur en fonction de la concentration n’a été observé ce qui se traduit par des évolutions linéaires des propriétés élastiques. Les études en fonctions de la température ont montré qu’avant la température de transition vitreuse (Tg), l’évolution de la fréquence du pic Boson (spectroscopie Raman) et des propriétés élastiques sont en accord avec l’idée d’une relaxation du réseau vitreux. Après Tg, les évolutions structurales et mécaniques a montré l’existence d’une transition vers l’état de liquide en surfusion. Enfin il a aussi été possible de mettre en évidence une corrélation après Tg de l’évolution de la fréquence du pic Boson et des propriétés élastiques, permettant ainsi de prédire l’évolution des propriétés mécaniques grâce à l’étude vibrationnelle basses fréquences des verres tellurites. Ces informations sont des paramètres clés pour aider à la maitrise de la mise en forme de ce type de verre. / This work aims to comparatively study three systems aimed at nonlinear optical application, TeO2-TiO2-ZnO (TTZ); TeO2-TiO2-Nb2O5 (TTN) and TeO2-GeO2-ZnO (TGZ). The goal is to highlight correlations between structural and mechanical properties of the studied glasses at room temperature but also as a function of temperature, and in particular around the glass transition temperature (Tg). The structural study of the glasses showed that in the TTZ system, the zinc had a coordination and hence a behavior change in the tellurite matrix as a function of the concentration. Those results were correlated to the elastic properties of the glasses, the Young modulus, the shear modulus and the Poisson ratio, who presented nonlinear evolutions as a function of the ZnO concentration. In the TGZ system, in contrary to the TTZ system, these singular evolutions were not highlighted. It was hypothesized that the germanium oxide is preventing the change in comportment of the zinc polyhedra. For the TTN system, no major structural changes were observed as a function of niobium oxide concentration, which was translated with a linear increase of the elastic properties of those glasses. The temperature dependent studies showed that before the glass transition temperature (Tg), the Boson peak frequency (Raman spectroscopy) and the elastic properties evolutions are in accordance with the vitreous network relaxation idea. After Tg, the structural and mechanical evolution showed a transition toward a viscous liquid state. At last, it was possible to evidence a correlation after Tg of the evolution of the Boson peak frequency and the elastic properties, thus allowing a prediction of the mechanical properties thanks to the low frequency vibrational study in tellurite glasses. These information are key parameters needed to help the glass shaping mastery of these types of glasses.

L’auto-doublage de fréquence dans des cristaux optiques non linéaires dopés avec des ions ytterbium est actuellement le meilleur moyen d’obtenir une émission efficace dans le vert, tout en garantissant une bonne compacité, un faisceau faiblement divergent et une bonne monochromaticité. Deux nouvelles matrices ont été étudiées en ce sens : BaCaBO3F un oxyfluorure à fusion congruente, et LaxGd1-xSc3(BO3)4 un membre de la famille des huntites à fusion non congruente mais pouvant être obtenu par la méthode Czochralski. Après l’étude des conditions de synthèse et de croissance, les propriétés optiques de l’ion ytterbium dans ces matrices ont été caractérisées, et l’effet laser en régime continu autour de 1µm a été démontré pour la première fois. Pour améliorer les performances d’auto-doublage de fréquence dans des cristaux de YCa4O(BO3)3:Yb, deux pistes ont été envisagées : stabiliser l’émission laser infra-rouge en travaillant sur la cavité résonnante (traitement de surface des optiques), et améliorer le rendement de conversion de Génération de Seconde Harmonique de type I en effectuant le premier suivi expérimental de la courbe d’accord de phase hors des plans principaux à 1064nm. / Self-frequency-doubling in nonlinear optical crystals doped with ytterbium ions is actually the best way to combine both efficient emission in the green region, low divergent beams and good monochomaticity. Two new compounds have therefore been studied: BaCaBO3F a congruent melting oxyfluoride and LaxGd1-xSc3(BO3)3 a huntite-type crystal with incongruent melting that can however be obtained by the Czochralski method. We first studied the synthesis and growth conditions, and then the optical properties of the ytterbium doped crystals. Laser effect in continuous wave operation mode was demonstrated for the first time. In order to improve the self-frequency-doubling performances of the Yb:YCa4O(BO3)3 crystals, we focused on both stabilizing the 1µm laser emission (special anti-reflection coatings) and on maximizing the type I Second Harmonic Generation process at 1064nm (first direct measurements of both the conversion efficiency and the phase-matching directions out of the principal planes).

Le fluoroborate de calcium Ca5(BO3)3F (CBF) et l'aluminoborate d'yttrium YAl3(BO3)4 (YAB) ont été étudiés pour respectivement la génération de 3ème et 4ème harmonique de laser proche infrarouge tel que YAG :Nd émettant à 1064 nm. Dans l'optique d'améliorer la qualité cristalline du CBF, nous avons étudié les paramètres de sa synthèse par réaction à l'état solide et ceux de sa cristallogénèse par la méthode Czochralski. Les acceptances thermiques pour la génération de 2nde harmonique à 1064 nm en type I et II ont également été déterminés. Et un cristal de CBF a permis de générer une énergie de 131,4 µJ à 355 nm par génération de 3ème harmonique, soit un rendement de conversion de 6,1%. Concernant le YAB, le flux à base de LaB3O6 a été étudié pour sa croissance cristalline par la méthode TSSG : des cristaux de tailles centimétriques sans fracture, ni inclusion ont été obtenus. Les défauts structuraux des cristaux (stries de croissance, macles etc.) ont été analysés. Par ailleurs, des investigations sur la réduction carbothermique ont été menées pour limiter la pollution en fer des cristaux. Une énergie laser de 163 µJ a été obtenue par doublage de fréquence de 532 nm à 266 nm, soit un rendement de conversion de 14,7%. / Calcium fluoroborate Ca5(BO3)3F (CBF) and yttrium aluminum borate YAl3(BO3)4 were studied respectively for 3rd and 4th harmonic generation of near infrared laser as Nd:YAG laser emitting at 1064 nm. In order to improve the crystalline quality of CBF, solid state reaction parameters and crystal growth conditions by using Czochralski furnace were investigated. Thermal acceptances for second harmonic generation at 1064 nm for type I and II were determined. 131,4 µJ energy at 355 nm was obtained by 3rd harmonic generation, corresponding to a conversion efficiency of 6,1%. When it came to YAB, LaB3O6 based flux was investigated for its crystal growth by TSSG method: centimeter size, inclusion and crack free crystals were obtained. Structural defects of crystals (striations, twins etc.) were analyzed. Furthermore, carbothermal reduction investigation was carried out to limit iron pollution in crystals. Eventually 163 µJ at 266 nm were obtained by frequency doubling from 532 nm to 266 nm, corresponding to a conversion efficiency of 14,7%.

La connaissance des propriétés optiques est fondamentale pour l’amélioration des matériauxet des dispositifs non-linéaires.Elle offre la possibilité de chercher de nouveaux matériaux ayant des propriétés bien spécifiques.Une façon de moduler certaines de ces propriétés est d’appliquer un champ électrostatique sur les matériaux,donnant lieu à des effets électro-optiques. Ce champs statiquepeut être appliqué volontairement sur le système ou être déjà présent dû à la structure du matériau:par exemple à une interface une accumulation de charges se crée générant un champ électrostatique àl'intérieur du matériau.Un des effets électrostatiques les plus connus est l'effet Pockels ou effet électro-optique linéaire (LEO).Il s'agit d'une réponse du second ordre, quicorrespond à une correction à la réponse optique linéaire en présence d'un champ statique.Un important processus non-linéaire est la génération de seconde harmonique (SHG), où deux photonssont absorbés par le matériau et un photon est émis à une énergie deux fois plus grande que celle du photonincident. Ce processus est très sensible à la symétrie du matériau. En effet, si le système étudié présenteune symétrie d'inversion alors la réponse de seconde harmonique sera nulle. Cependant ajouter unchamp statique à l'intérieur du matériau permettrait de générer une réponse du second ordredans n'importe quels matériaux, qu'ils soient ou non centrosymétriques.Ce phénomène est un processus de troisième ordre appeléEFISH (Electric Field Induced Second Harmonic).Le but de ma thèse était de calculer théoriquement et numériquement les réponses optiques linéraireset non-linéaires (deuxième harmonique)de matériaux soumis à un champ électrostatique, soient les corrections au premier et second ordreLEO et EFISH.J'ai calculé ces deux réponses dans le cadre d'un formalisme ab-initio, reposant sur laTDDFT (Time-Dependent Density Functional Theory), pour des matériaux semi-conducteursou isolants.Ces calculs ont, dans un premier temps, été appliqués à des matériaux massifs simplesde type carbure de silicium (SiC),arséniure de gallium (GaAs), etc, pour valider notre formalisme.Ils ont ensuite été appliqués à des matériaux plus complexes d'intérêt technologiquescomme Si/Ge et des matériaux sous contrainte. / A deep understanding of the optical properties of solids is crucial for the improvement of nonlinear materials and devices.It offers the opportunity to search for new materials with specific properties.One way to tune some of those properties is to apply an electrostatic field. This gives rise to electro-optic effects.The most known among those is the Pockel or linear electro-optic effect (LEO), which is a second order response property.An important nonlinear process is the second harmonic generation (SHG), where two photons are absorbed bythe material and a photon is emitted at twice the energy of the incoming photon. While this process is sensitive tothe symmetry of the material, adding a static field would enable a nonlinear response from every material,including centrosymmetric ones. This happens through a third order process, named EFISH (Electric Field Induced Second Harmonic).We have developed a theoretical approach and a numerical tool to study these two nonlinear properties (LEO and EFISH)in the context of Time-dependent Density Functional Theory (TDDFT), and we have applied it to the case of bulk SiC andGaAs as well as layered systems such as Si/Ge.

Les sources de paires de photons corrélés sont des composants clés nécessaires aux réseaux de télécommunications quantiques. Réaliser directement ces sources à partir de fibres optiques permet de minimiser les pertes d'insertion. Nous proposons de concevoir une telle source à partir d'une fibre optique étirée. La fibre étirée possède un diamètre pouvant descendre à moins de 500 nm sur une longueur de quelques centimètres. Le faible diamètre de la section étirée favorise les effets non linéaires, tandis que les sections non étirées permettent de connecter avec de très faibles pertes cette fibre étirée avec les fibres des réseaux de télécommunication.Dans cette thèse, nous présentons donc une conception d’une nouvelle source de photons corrélés totalement fibrée à base de fibres standard de télécommunications (SMF28) étirées. Pour produire ces paires de photons nous utiliserons la fluorescence paramétrique due à la brisure de symétrie à la surface de la nanofibre en silice.Nous avons développé une technique de mesure par microscopie optique, qui permet de mesurer tout le profil de la fibre étirée avec une résolution nanométrique bien au-delà de la limite de diffraction.En parallèle, nous avons modélisé la susceptibilité non linéaire de surface de second ordre en prenant en compte l’aspect vectoriel de la propagation du champ optique dans une microfibre à deux ou trois couches. Dans un second temps, nous définissons les accords de phase modaux qui sont nécessaires pour l’obtention d’une forte fluorescence paramétrique. Nous dimensionnons cette nanofibre pour une bonne optimisation de l’efficacité de génération des paires. L'ensemble du processus de création de photons sera modélisé. / Sources of correlated photon pairs are key components required for quantum telecommunications networks. Implementing these sources directly with optical fibers minimizes the insertion losses. We propose to design such a source from a tapered optical fiber.The tapered fiber has a diameter lower than 500 nm over a length of a few centimeters. The small diameter of the tapered section favors the non-linear effects, while the unstretched sections make it possible to connect this tapered fiber with the fibers of the telecommunication networks with very low losses.In this thesis, we present a design of a new source, fully fibered of correlated photons based on standard telecommunications tapered fibers (SMF28). To produce these pairs of photons we will use the parametric fluorescence due to symmetry breaking at the surface of a silica nanofiber.We have developed an optical microscopy measurement technique to measure all the profile of tapered fibers with nanometer resolution far beyond the diffraction limit.In parallel, we modeled the second-order nonlinear surface susceptibility by taking into account the vector aspect of the propagation of the optical field in a two or three-layered microfiber. In a second step, we define modal phase matchings that are necessary to obtain a strong parametric fluorescence. We size this nanofiber for a good optimization of pairs generation efficiency. The entire process of photon creation will be modeled.

La filamentation dans l'atmosphère est devenue un sujet de recherche des plus attrayants à cause de ses applications possibles à la télédétection de polluants, au contrôle de la foudre, à la génération d'impulsion laser de quelques cycles et à la génération de terahertz à distance. La filamentation d'une impulsion laser femtoseconde intense induit non seulement une transformation significative dans le profil spatio-temporel de l'impulsion laser, mais elle brise en plus la centro-symétrie du milieu de propagation. Le mécanisme physique derrière la filamentation est donc complexe. Plusieurs processus non linéaires intéressants se produisent simultanément au cœur du filament. L'objectif de cette thèse est d'étudier les effets principaux non linéaires qui surviennent pendant la filamentation d'une impulsion laser femtoseconde intense dans l'air. Les impulsions laser utilisées dans ces expériences proviennent d'une chaîne laser Ti : saphir commerciale. L'évolution complète d'un filament dans l'air est systématiquement étudiée. L'émission de fluorescence du filament, son diamètre et son contenu spectral sont mesurés. Nous montrons qu'un filament peut être vu comme une colonne « auto-guidée » avec deux sections d'ionisation: une première où l'ionisation est efficace suivie par une seconde, faiblement ionisée. Le diamètre du cœur du filament demeure quant à lui presque constant. L' « auto-conversion » vers les basses fréquences est observée en fonction de la longueur du filament et elle est causée par la réponse Raman moléculaire. Il est aussi démontré que l'intensité élevée au cœur du filament dans l'air induit une forte biréfringence instantanée due à la modulation de phase croisée d'origine électronique et une forte biréfringence retardée due à la réponse Raman. Cette dernière mène à la génération d'un séparateur de polarisation gazeux ultrarapide sans seuil de dommage ni limitation spectrale. De plus, on observe expérimentalement que l'émission terahertz provenant soit d'un filament à une couleur dans l'air, soit d'un filament à deux couleurs, a une polarisation elliptique. Ceci est attribué au bris de la symétrie de l'air dans le filament. Finalement, nous étudions la polarisation de la radiation terahertz provenant d'un filament soumis à un champ électrique DC. On montre qu'une nouvelle source de terahertz, différente de l'émission terahertz provenant d'un filament à une couleur sans champ externe, est générée en appliquant un champ électrique externe. La polarisation linéaire de cette source de terahertz est parallèle au champ DC. / Filamentation in the atmosphere has become one of the most attractive research topics due to its promising potential applications, such as remote atmospheric pollutants detection, lightning control, few-cycle laser pulse generation and remote terahertz generation, etc. The filamentation process of an intense femtosecond laser pulse not only induces significant transformations in the spatio-temporal profile of the laser pulse but also breaks the centro-symmetry of the propagation medium. Thus, the physical mechanism of the filamentation process is quite complex. Many interesting nonlinear processes take place simultaneously inside the filament core. The aim of this thesis is to investigate key nonlinear processes occurring during the filamentation of intense femtosecond laser pulses in air. The laser pulses used in the experiments are delivered by a commercial Ti-Sapphire femtosecond laser system. A full evolution of a femtosecond laser filament in air is systematically investigated, including the emitted fluorescence signal, the diameter of the filament core and the spectrum of the filament. It is found that a filament could be regarded as a self-guided column with two ionizing sections: one with efficient ionization followed by the other weakly ionized. The diameter of the filament core stays almost constant, and continuous self-frequency down shift in the spectrum is observed as a function of the filament length, which is due to molecular Raman response. It is also demonstrated that the high intensity within the core of an air-filament induced an instantaneous strong birefringence thanks to electronic cross phase modulation and a delayed strong birefringence due to rotational Raman response, the latter leading to the generation of an ultrafast gaseous polarization separator that is free from damage threshold and spectral bandwidth limitation. Moreover, it is experimentally observed that terahertz emission from either a one-color air-filament or a two-color air-filament is elliptically polarized due to symmetry-breaking of air in the filament zone. Finally, we investigated the polarization of the terahertz radiation from a DC-biased filament. It is demonstrated that a new terahertz source, apart from the terahertz emission from a one-color filament without DC-bias, is generated by applying a DC bias to a one-color filament. The linear polarization of this terahertz source is parallel to the DC field.