Dans le domaine des cristaux piézoélectriques, le quartz est l'un des plus employés dans l'industrie électroniques pour des applications comme oscillateurs ou dans le domaine temps-fréquence. Le quartz-alpha SiO2 montre une décroissance de ses propriétés au-delà de 250°C, une transition de phase alpha-beta à 573°C et un faible coefficient de couplage électromécanique k autour de 8%. Bien que ses propriétés d'optique non-linéaire soient bien connues, son faible coefficient chi2 ne lui permet pas d'être utilisé dans des dispositifs doubleurs de fréquence. L'objectif de cette étude est d'augmenter la distorsion structurale et la polarisabilité de ce matériau en substituant une partie des atomes de silicium par des atomes plus volumineux tels que le germanium ou d'autres éléments. Afin de faire croitre des cristaux de taille centimétrique, la technique hydrothermale a été employée dans des autoclaves hautes pressions. Des cristaux de quartz-alpha de type Si(1-x)GexO2 ont été réalisés sur des germes de quartz-alpha SiO2 (001). Des cristaux volumineux avec différentes teneurs en germanium ont été obtenus puis analysés par spectroscopie infrarouge et par EPMA. Les propriétés piézoélectriques et d'optique non-linéaire ont été mesurées sur ces cristaux montrant une augmentation des propriétés physiques. Puis des croissances cristallines avec des atomes plus volumineux que le germanium ont été réalisées afin d'en augmenter davantage les propriétés physiques. Des substitutions par les éléments suivants ont été entreprises : Mn, V, Ti, et Sn / In the field of piezoelectric crystals, quartz is one of the widely used materials in industry for electronic device application as oscillators for the time-frequency domain. alpha-Quartz SiO2 shows a decrease of its piezoelectric properties above 250°C, an alpha-quartz to beta-quartz phase transition at 573°C and a low electromechanical coupling factor of about 8%. Although its nonlinear optics properties are well known, its low chi2 coefficient prevent it to be used in frequency doubling devices. The goal of this study is to increase the structural distortion and the polarizability of this material by substituting part of the silicon atoms with larger atoms such as germanium or other elements. In order to grow centimeter-size single crystals we use hydrothermal methods in high-pressure autoclaves. Crystal growth of mixed alpha-quartz Si(1-x)GexO2 crystals was successfully performed on pure alpha-quartz SiO2 (001) seeds. Large crystals with different germanium content were obtained and analyzed by infrared spectroscopy and EPMA. Piezoelectric and nonlinear optical properties were measured on these crystals, which exhibit a improved physical properties. Then crystal growths with larger elements than germanium were performed in order to further improve their physical properties. Substitution by the following elements: Mn, V, Ti and Sn were investigated.

Les travaux de cette thèse apportent une contribution théorique et expérimentale aux études portant sur les cristaux photoniques planaires à fente pour l'exaltation locale du champ électromagnétique. Nous avons étudié la propagation de lumière lente dans des cristaux photoniques à fente en réalisant une ingénierie de dispersion et le confinement de la lumière dans des micro-cavités à fente structurée. Nous avons pour cela effectué des calculs 3D pour optimiser les propriétés de dispersion des cristaux photoniques en structurant la fente elle-même. Cette optimisation a permis d'observer un renforcement de la localisation du champ électromagnétique dans la fente en vue d'un remplissage par des matériaux fortement non linéaires. Nous avons développé un procédé de fabrication pour les cristaux photoniques dans des structures en silicium sur isolant basé sur la lithographie électronique et la gravure plasma. Le régime de lumière lente a été caractérisé expérimentalement et nous a permis de valider la méthode d'optimisation choisie. Des facteurs de ralentissement supérieurs à 10 ont été mesurés dans des dispositifs allant jusqu'à 1 mm de long. Des micro-cavités à fente avec des facteurs de qualité supérieurs à 20000 sur substrat SOI ont été réalisées. Nous avons effectué des mesures d'optique non linéaire dans des guides à cristaux photoniques à fente et avons montré que les effets non linéaires du silicium sont réduits malgré l'exaltation du champ électromagnétique comparés à ceux présents dans des guides à cristaux photoniques standards. Nous avons enfin étudié les pertes le désordre dans ce type de structure par mesures de réflectométrie optique à faible cohérence. / Abstract : The work described in this PhD thesis brings theoretical and experimental contributions to the study of planar slot photonic crystals for a local exaltation of the electromagnetic field. The propagation of slow light in slot photonic crystal waveguides is investigated by achieving dispersion engineering and confinement of light in slotted microcavities. We have performed 3D calculations to optimize the dispersion properties of the photonic crystals by tailoring the slot itself. This allowed the observation of an enhancement of the field localization aiming at the infiltration of the slot by highly nonlinear materials. We achieved a fabrication process of slot photonic crystal waveguides in silicon on insulator (SOI) structures based on electron bearn lithography and plasma et­ ching. Slow light measurements are reported and validate the optimization method. Group indices higher than 20 have been measured in 1 mm long deviees. Slot photonic crystal microcavities with quality factors higher than 20,000 have been achieved on SOI. We have performed nonlinear optical measurements and revealed that silicon nonlinear effects in slot photonic crystal waveguides are reduced compare to standard waveguides, despite the increase of the exaltation of the electromagnetic field. Finally, we have investigated disorder-induced losses in this type of waveguides by opticallow coherence reflectrometry.

De nos jours, la génération paramétrique optique (OPG) avec la plus grande largeur spectrale possible, est une bonne alternative pour couvrir les bandes II (2–5 µm) ou band III (8–12 µm) de transmission de l’atmosphère. Une telle émission à partir de processus non linéaires quadratiques en conditions d’accord de phase par biréfringence (BPM), nous a intéressés. Elle est réalisée sur le domaine de transparence de cristaux non linéaires déjà identifiés, mais ils ne sont pas satisfaisants. C’est pourquoi ce travail de thèse est consacré d’abord à l’étude du cristal biaxe GdCa4O(BO3)3 (GdCOB), et des cristaux uniaxes La3Ga5.5Nb0.5O14 (LGN) et NaI3O8. Nous avons enregistré leurs courbes d’accord de phase et les rendements de conversion associés en conditions de BPM. Nous avons sélectionné la génération de second harmonique et la différence de fréquence dans des lames, des sphères ou cylindres. Nous avons affiné les équations de Sellmeier. Nous avons déterminé la valeur absolue des coefficients non linéaires des cristaux uniaxes. Nous avons aussi déterminé la valeur absolue et le signe de tous les coefficients du cristal biaxe BaGa4Se7. Tous ces résultats constituent une base fiable pour les évaluations expérimentales à venir de la plus grande largeur spectrale des OPG qui utilisent ces cristaux.Key words: optique non linéaire, génération paramétrique, accord de phase, cristaux non linéaires / Nowadays, the optical parametric generators (OPG) with the broadest spectral bandwidth is a good alternative cover band II (2–5 µm) or band III (8–12 µm) of transmission range of the atmosphere. We were interested in such an emission from quadratic nonlinear processes under birefringence phase-matching conditions (BPM). It is performed in the transparency range of already identified nonlinear crystals, but they are not satisfying. Then this PhD work is devoted first to the study of GdCa4O(BO3)3 (GdCOB) biaxial crystal, and La3Ga5.5Nb0.5O14 (LGN) and NaI3O8 uniaxial crystals. We recorded their tuning curves and conversion efficiencies for BPM. We selected second harmonic generation and difference frequency generation in slabs, spheres or cylinders. We refined the Sellmeier equations. We determined the magnitude of the nonlinear coefficients, spectral and angular acceptances in uniaxial crystals. We also determined the magnitude and sign of all the nonlinear coefficients of BaGa4Se7 biaxial crystal. All these results provide reliable data for further experimental evaluations of OPG broadest spectral bandwidth covering band II or III using these crystals.Key words: nonlinear optics, parametric generation, phase-matching, nonlinear crystals

Le domaine des ondes TeraHertz (THz) s’étend de l’infrarouge lointain (15 μm / 20 THz) aux ondes radios (3000 μm / 0.1 THz). La couverture spectrale des sources actuelles, qu’elles soient thermique (lampes à mercure…), électronique (diode Gunn…) ou optique (laser, antennes…), ne permet pas de répondre à l’ensemble des applications en spectroscopie et en imagerie. Une alternative à ces sources est l’optique non linéaire paramétrique, qui permet de générer des ondes THz à partir du processus de Différence de Fréquences (DFG), et qui consiste à injecter un ou deux lasers dans un cristal non linéaire. Afin de couvrir au mieux le très large domaine THz, il est nécessaire de déterminer un ensemble de cristaux dont les propriétés optiques permettent de générer ces ondes avec de forts rendements de conversion.Le travail présenté dans ce manuscrit de thèse décrit l’étude de ces propriétés pour un ensemble de cristaux non linéaires, ainsi que des résultats expérimentaux de génération THz à partir de la DFG entre deux lasers monochromatiques en régime nanoseconde et picoseconde, ou entre deux composantes de Fourier au sein d’une impulsion laser femtoseconde. Nous avons sélectionné vingt nouveaux cristaux jamais étudiés dans le domaine THz auparavant, ainsi que le nouveau cristal organique de BNA. Nous avons mesuré leurs spectres de transmission du visible au THz, ainsi que les propriétés optiques non linéaires incluant les conditions d’accord de phase et le rendement de conversion. / THz-waves extend from the far InfraRed (15 μm – 20 THz) to radio waves (3000 μm – 0.1 THz). Current sources based on thermal (Mercury lamps…), electronics (Gunn diode...) or optics (laser, antennas…) technologies can’t cover this wide spectral range for applications in spectroscopy and imaging. An alternative is provided by parametric nonlinear optics, which leads to the generation of THz waves from Difference Frequency Generation (DFG) by injecting one or two lasers in a nonlinear crystal. To better cover the wide THz domain, it is necessary to determine nonlinear crystals with optical properties leading to the generation of such waves with high conversion efficiencies.This PhD thesis is devoted to the study of these properties for a panel of nonlinear crystals, along with experimental results of THz generation from DFG between two monochromatic lasers in the nanosecond and picosecond regimes, or between two Fourier components within a femtosecond laser. We selected twenty new crystals never studied before in the THz domain, along with the organic crystal of BNA. We measured their transmission spectra from visible to THz, and their nonlinear properties including phase-matching conditions and conversion efficiency.

Cette thèse porte sur l'endommagement laser de composants optiques en silice amorphe en régime nanoseconde. Ce matériau diélectrique est l'un des plus couramment utilisés en optique et notamment sur des installations laser de haute énergie telles que le Laser MégaJoule. Afin de garantir le fonctionnement nominal d'une installation, l'endommagement laser des composants optiques doit être compris et maîtrisé. Ce phénomène induit une modification irréversible du matériau modifiant la propagation du faisceau. Dans le régime nanoseconde, l'endommagement laser de la silice est corrélé à la présence de défauts précurseurs qui sont une conséquence de la synthèse et du polissage des composants. L'interaction de ces précurseurs avec le laser va dépendre des caractéristiques de ce dernier. Une première étude est consacrée à la métrologie des impulsions utilisées en laboratoire pour étudier l'endommagement laser. Une seconde étude porte sur les mécanismes d'amorçage des dommages sur la face de sortie des composants optiques faits de silice. Une dernière partie porte sur l'influence de la propagation non linéaire sur l'endommagement surfacique et volumique des composants épais faits de silice. / In this thesis, laser-induced damage phenomenon in fused silica components is investigated in the nanosecond regime. This material is one of the most widely used in optics, particularly on high-energy laser facilities such as the Laser MégaJoule. In order to ensure the nominal operation of this kind of laser facility, laser-induced damage on optical components has to be understood and controlled. This phenomenon consists in an irreversible modification of the material. In the nanosecond regime, laser-induced damage is tightly correlated to the presence of precursor defects which are a consequence of the synthesis and the polishing of the components. The interaction between these precursor defects and the laser pulses strongly depends on the laser characteristics. The first study focuses on the metrology of the laser beam used in laboratory to study laser-induced damage. The second one consists in a parametric study of the initiation mechanism on the rear surface of fused silica components. The last part deals with the influence of nonlinear propagation on laser induced damage on the surface and in the volume of thick fused silica samples.

L'optique non-linéaire étudie des phénomènes capables de modifier la fréquence de la lumière incidente en s'appuyant sur la symétrie intrinsèque de certains matériaux. Le défi actuel de la miniaturisation des composants va de paire avec une perte d'efficacité à l'échelle sub-micrométrique. Pour résoudre ce problème, l'idée explorée au cours de cette thèse consiste à utiliser un phénomène d'oscillation collective des électrons libres d'une nanostructure en métal, appelé résonance plasmon de surface localisé. Cet effet est associé à une exaltation du champ au voisinage immédiat d'une structure plasmonique, une propriété adaptée pour augmenter l'efficacité non-linéaire d'un matériau placé non loin. Les objectifs principaux de ma thèse consistaient à fabriquer ces objets hybrides, à développer une plate-forme expérimentale polyvalente capable de réaliser différents types d'observation à l'échelle de la particule unique, puis à analyser leur génération de second harmonique (SHG). Ces travaux ont abouti à l'obtention de structures hybrides non-linéaires efficaces, dont l'intensité SHG atteint jusqu'à 100 fois celle d'une antenne plasmonique isolée et jusqu'à plus de 1000 fois celle d'un nanocristal non-linéaire unique, confirmant l'intérêt de ces structures. Nous avons aussi tenté d'observer de la fluorescence paramétrique (SPDC) dans une nanostructure individuelle, une prouesse encore inachevée dans le monde; si nos études n'ont pas davantage abouti, elles esquissent des pistes d'amélioration pour y parvenir, et un modèle numérique innovant développé dans l'équipe annonce un rendement compatible avec des observations. Enfin, une source de photons intriqués a été développée dans le cadre d'une collaboration sur l'intelligence artificielle dans des systèmes physiques et constitue une perspective envisageable d'application pour les travaux précédents. Ces résultats ouvrent potentiellement la voie à l'amélioration de l'éfficacité et de la fiabilité des algorithmes IA actuels. / Nonlinear optics study phenomena able to modify the frequency of incoming light by using intrinsic symmetry properties of some materials. The current challenge of component miniaturization goes with an efficiency drop at the sub-micrometer scale. To solve this issue, the idea we have explored during my PhD consists in using a collective oscillation phenomenon from free electrons in a metal structure called localized surface plasmon resonance. This effect is indeed linked to an enhancement of the electromagnetic field near a plasmonic structure, a property well suited to increase the nonlinear efficiency of a material placed beside. The main objectives of my PhD consisted in fabricating these hybrid objects, developing a versatile experimental platform able to make different kinds of observations at the single particle level, and finally analyzing their second harmonic generation (SHG). This work has managed to produce efficient nonlinear hybrid structures, whose SHG intensity is up to 100 times that of an isolated plasmonic antenna and up to 1000 times that of a single nonlinear nanocrystal, confirming the potential of this type of structures. We have also tried to detect spontaneous parametric down conversion (SPDC) in a single nanostructure, a never-achieved feat that has yet to be done; although our study wasn't successful, it gives hints to improve experiments, even more since a cutting edge numerical model developed in our team has predicted intensities compatible with observations. Finally, an entangled photon source has been developed in the framework of a collaboration on artificial intelligence in physical systems and is a reachable perspective for potential applications of our work. These results pave the way to improving efficiency and liability of current AI algorithms.

La recherche en optique non linéaire s'est graduellement développée durant ces trois dernières décennies avec, en particulier, la découverte d'une multitude de phénomènes non linéaires dans les fibres optiques soumises à de fortes excitations lumineuses. Ce champ de recherche s'est récemment amplifié suite à l'avènement de nouvelles fibres optiques qui présentent un arrangement périodique de plusieurs centaines de canaux d'air parallèles le long de la fibre. Ces fibres, dénommées « fibre à cristal photonique » ont permis de convertir un faisceau laser monochromatique en un continuum de lumière blanche sur plus de 2 octaves en fréquence (c.-à-d., un laser arc en ciel allant de l'ultraviolet à l'infrarouge). De part leur propriété de brillance unique, ces nouvelles sources laser révolutionnent actuellement les applications en métrologie, en rendant possible des mesures absolues de fréquences optiques avec une précision sans précédent, mais aussi en optique biomédicale et en microscopie. Le cadre général dans lequel s'insère ce travail de thèse est celui de l'étude des phénomènes non linéaires et la génération de supercontinuum (SC) dans les fibres optiques hautement non linéaires et microstructurées. Dans un premier temps, nous démontrons analytiquement, et par le biais de validations numériques et expérimentales, que le phénomène d'instabilité modulationnelle présente une brisure de symétrie spectrale au voisinage de la longueur d'onde de dispersion nulle, due principalement à l'émission d'ondes dispersives induite par la fission de solitons instables. Puis nous décrivons une nouvelle méthode de mesure des coefficients de dispersion d'une fibre optique, jusqu'à l'ordre quatre, à partir de l'étude de ces deux processus. Nous étudions également des processus multiples de mélanges à quatre ondes à partir d'une onde pompe incohérente. Puis à partir de l'étude de ces phénomènes, nous développons une source SC entièrement fibrée, dont le spectre s'étend sur plus de 1000 nm autour de 1.5 μm, à l'aide d'une fibre optique hautement non linéaire et d'un laser à impulsions nanosecondes. Enfin, nous étudierons expérimentalement la génération de SC dans une fibre microstructurée présentant deux zéros de dispersion, en utilisant respectivement une excitation à une puis deux pompes. Nous montrons en particulier la génération de bandes doubles d'instabilité modulationnelle au voisinage du second zéro de dispersion, en accord avec nos prédictions analytiques, ainsi qu'une cascade Raman anti-Stokes, puis la génération de SC de 1400 nm à 1700 nm. Enfin, nous réalisons un double pompage de la fibre optique par doublage de la fréquence du laser nanoseconde, afin d'accroître la bande du SC vers le domaine visible de 550 nm a 1950 nm.

La recherche en optique non linéaire s'est graduellement développée durant ces trois dernières décennies avec, en particulier, la découverte d'une multitude de phénomènes non linéaires dans les fibres optiques soumises à de fortes excitations lumineuses. Ce champ de recherche s'est récemment amplifié suite à l'avènement de nouvelles fibres optiques qui présentent un arrangement périodique de plusieurs centaines de canaux d'air parallèles le long de la fibre. Ces fibres, dénommées « fibre à cristal photonique » ont permis de convertir un faisceau laser monochromatique en un continuum de lumière blanche sur plus de 2 octaves en fréquence (c.-à-d., un laser arc en ciel allant de l'ultraviolet à l'infrarouge). De part leur propriété de brillance unique, ces nouvelles sources laser révolutionnent actuellement les applications en métrologie, en rendant possible des mesures absolues de fréquences optiques avec une précision sans précédent, mais aussi en optique biomédicale et en microscopie. Le cadre général dans lequel s'insère ce travail de thèse est celui de l'étude des phénomènes non linéaires et la génération de supercontinuum (SC) dans les fibres optiques hautement non linéaires et microstructurées. Dans un premier temps, nous démontrons analytiquement, et par le biais de validations numériques et expérimentales, que le phénomène d'instabilité modulationnelle présente une brisure de symétrie spectrale au voisinage de la longueur d'onde de dispersion nulle, due principalement à l'émission d'ondes dispersives induite par la fission de solitons instables. Puis nous décrivons une nouvelle méthode de mesure des coefficients de dispersion d'une fibre optique, jusqu'à l'ordre quatre, à partir de l'étude de ces deux processus. Nous étudions également des processus multiples de mélanges à quatre ondes à partir d'une onde pompe incohérente. Puis à partir de l'étude de ces phénomènes, nous développons une source SC entièrement fibrée, dont le spectre s'étend sur plus de 1000 nm autour de 1.5 μm, à l'aide d'une fibre optique hautement non linéaire et d'un laser à impulsions nanosecondes. Enfin, nous étudierons expérimentalement la génération de SC dans une fibre microstructurée présentant deux zéros de dispersion, en utilisant respectivement une excitation à une puis deux pompes. Nous montrons en particulier la génération de bandes doubles d'instabilité modulationnelle au voisinage du second zéro de dispersion, en accord avec nos prédictions analytiques, ainsi qu'une cascade Raman anti-Stokes, puis la génération de SC de 1400 nm à 1700 nm. Enfin, nous réalisons un double pompage de la fibre optique par doublage de la fréquence du laser nanoseconde, afin d'accroître la bande du SC vers le domaine visible de 550 nm a 1950 nm.

Les besoins de nouvelles technologies en télécommunications motivent la recherche de matériaux participant à la formation de composants optiques. Dans ce but, l'étude de la photostructuration de nouvelles formulations de verres possédant des propriétés optiques ajustables a été réalisée. Deux cas ont été étudiés : la modification du réseau vitreux ou l'introduction d'ions photosensibles au sein du verre. - Des verres oxysulfures de germanium et de gallium ont été élaborés sous forme de massif, et sous forme de couche mince. Leurs propriétés optiques sont intermédiaires à celles des composés purs Ge(Ga)O2 et Ge(Ga)S2. La photosensibilité des verres diminue avec l'augmentation de la valeur du rapport O/S des matériaux. - L'ajout d'ions argent au sein de verres phosphates de zinc a été étudié. Plusieurs techniques de réduction de l'ion argent dans ces verres ont été explorées comme l'irradiation par faisceau électronique, par rayonnement gamma ou par Laser. Dans le cas particulier d'une irradiation par laser femtoseconde de cadence de 8 Mhz et émettant à 1030 nm, il a été possible de créer des structures optiques de 85 nm environ, donc bien inférieur à la longueur d'onde utilisée pour l'écriture. Ces premiers résultats offrent une nouvelle alternative à la création dans le futur de structures photoniques composites.

Si les flux de données actuellement échangés sont traités par les systèmes électroniques, ils transitent depuis plusieurs années par des lignes de transmission optique. Elles présentent seules une bande passante répondant à la croissance des taux de transmission. En revanche, les applications de traitement tout-optique du signal ne parviennent pas à rivaliser avec les systèmes électroniques. Les recherches récentes en optique laissent à penser que l'utilisation des faisceaux solitons comme guides photo-induits permettra à des dispositifs tout-optiques d'effectuer les opérations dévolues à l'électronique. La stabilité de ces solitons résulte de l'équilibre entre diffraction et auto-focalisation causée par la non-linéarité du milieu qu'ils traversent. Se propageant sans déformation, ils peuvent être considérés comme des canaux porteurs d'information. De tels dispositifs pourraient assurer les interconnexions dans les réseaux de communication.<br /><br />L'objectif de cette thèse est d'étudier théoriquement et expérimentalement une nouvelle classe de solitons, les solitons vectoriels, qui consitent en la superposition d'enveloppes de polarisations distinctes mutuellement piégées. Pour comprendre l'existence de ces solitons à composantes multiples, il suffit d'imaginer un guide supportant plusieurs modes photo-induits par effet soliton. Lorsque plusieurs modes se propagent simultanément, un d'eux peut jouer le rôle de guide d'onde effectif pour d'autres modes supérieurs et former un soliton multicomposante. Dans notre travail, nous étudierons différents membres de cette famille ainsi que leur stabilité. Nous analyserons leurs dynamiques dans un guide planaire non linéaire.