La génération de supercontinuum consiste en un élargissement spectral extrême d'une source laser généralement pulsée par l'intermédiaire des effets non-linéaires. Une fibre optique est le plus souvent utilisée vu l'excellent confinement qu'offre ce type de milieu. La génération de supercontinuum trouve des applications dans de nombreux domaines que ce soit en spectroscopie, en métrologie, ou même en médecine. Depuis plusieurs années de nombreuses recherches ont été conduites visant à repousser les limites de l'élargissement. Pour pallier à la limite fondamentale que représente les pertes matérielles dans l'infrarouge de la silice, plusieurs se sont tournés vers des verres plus exotiques tels que les verres fluorés [?, ?, ?]; et les verres de chalcogénure [?, ?, ?]. Le but principal de ce mémoire est d'étudier en profondeur la génération de supercontinuum dans l'infrarouge à partir d'impulsions nanosecondes dans des fibres de verre fluoré. Ce mémoire présente premièrement les concepts théoriques derrière les effets non-linéaires menant à la génération de supercontinuum. Ensuite, on y décrit les méthodes utilisées pour caractériser et les propriétés importantes des fibres optiques utilisées. Finalement, les différents supercontinua générés sont présentés et les mécanismes menant à l'élargissement spectral sont analysés.

Les verres chalcogénures sont des matériaux optiques connus depuis 50 ans. Ils sont fortement non-linéaires, transparents dans l'infrarouge et photosensibles à la lumière visible. Grâce à des percées récentes du côté des procédés de fabrication, leurs applications dans divers domaines sont devenus possibles, notamment dans les capteurs biochimiques, le guidage de sources infrarouges de haute puissance, la fabrication de sources infrarouges et dans les bascules optiques. Ce mémoire présente les résultats de travaux de recherche réalisés sur les fibres chalcogénures de AS₂S₃, notamment dans la conception de réseaux à longs pas (LPG), photo-induits et mécaniquement induits. Premièrement, une revue bibliographique présentant les propriétés et les applications des fibres en verre chalcogénures est fournie. Ensuite, une brève introduction sur la théorie des fibres optiques et des réseaux LPG est développée, pour finalement présenter les résultats expérimentaux. Ces derniers portent sur les observations des effets photo-induits, et sur la fabrication et la caractérisation, à la fois, des réseaux LPG mécaniquement induits, des interféromètres Mach-Zehnder utilisant deux réseaux LPG en série, et d'un réseau LPG photo-induit.

Ce travail de thèse constitue une contribution théorique et expérimentale aux études sur les cristaux photoniques et leur utilisation en optique non linéaire. Dans ce travail, nous avons étudié les propriétés de dispersion de ces cristaux afin de les utiliser dans des structures en matériaux présentant de grandes non linéarités optiques. Des modélisations ont été effectués dans des structures à 1D d'épaisseur finie pour étudier facilement l'influence des divers paramètres et ont permis de dimensionner une structure guidante gravée dans une couche de GaN déposée sur saphir pour l'exaltation de la génération de la seconde harmonique : une ébauche de réalisation est présentée. Des techniques non destructives de couplage par la surface- ellipsométrie spectroscopique et spectrométrie infrarouge à transformée de Fourier (s-FTIR)- ont été utilisées pour caractériser des cristaux photoniques 2D réalisés dans des substrats de SOI. Aux grandes longueurs d'ondes, elles nous ont permis de déterminer leur facteur de remplissage avec une grande précision. Elles ont également permis de tracer les courbes de dispersion expérimentales des cristaux photoniques, qui se sont trouvées en bon accord avec les courbes théoriques. Les résultats obtenus par ces méthodes et l'analyse des conditions aux limites aux interfaces cristal photonique / guide ont de plus permis de mettre en évidence les modes des cristaux photoniques situés sous le cône de lumière et supposés jusqu'ici invisibles en optique diffractive. Ces techniques permettent de plus de déterminer les meilleures conditions expérimentales (zones de faible vitesse de groupe, de couplage efficace avec des faisceaux excitateurs) pour observer des effets non linéaires renforcés. Nous avons donc montré que l'utilisation de techniques de couplage par la surface, précises et non destructives, permet l'exploration de zones gravées périodiquement et l'étalonnage rapide des différents facteurs à optimiser lors d'un procès de fabrication ou de remplissage des trous de dispositifs photoniques pour l'optique non linéaire.

Ce mémoire de thèse porte sur de nouveaux composés borates non linéaires de la famille GdCOB (GdCa4O(BO3)3). Il s'inscrit dans le cadre d'une étude de la relation structure - propriétés au sein de cette famille d'oxoborates, en recherchant de nouvelles matrices mixtes Gd1-xRxCa4O(BO3)3 (R = Sc, Lu). Nous avons fait le choix d'exploiter cette variété de compositions pour réaliser le doublage en condition d'accord de phase non critique (APNC) à température ambiante de longueurs d'onde spécifiques dans la plage spectrale 800 - 950nm. De plus le dopage de ce type de matrice par le néodyme a été envisagé afin d'étudier leurs propriétés laser et la faisabilité de dispositifs autodoubleurs. Les propriétés non linéaires des composés Gd1-xRxCa4O(BO3)3 ont été caractérisées. Des ions Nd3+ ont été insérés dans les matrices Gd1-xRxCa4O(BO3)3 et les propriétés non linéaires et laser de ces matériaux ont été analysées. Pour une propagation selon l'axe Z une émission laser à 1061nm, polarisée selon Y, a été obtenue. La possibilité de réaliser l'autodoublage de fréquence en APNC de l'émission laser infrarouge des cristaux élaborés a aussi été examinée.

La détermination expérimentale des composantes du tenseur d'hyper-polarisabilité est essentielle au développement de nouvelles molécules possédant des propriétés d'optique non-linéaire. La diffusion harmonique de la lumière (DHL) correspond à un phénomène de diffusion non linéaire de la lumière pour laquelle les molécules considérées sont dans une solution isotrope. Du fait des fluctuations d'orientations et de positions des molécules, seules six observables, où invariants orientationnels, sont mesurables par DHL. Afin de déterminer expérimentalement ces six observables, nous avons mis au point un polarimètre à lame de phase tournantes fonctionnant avec une source laser impulsionnelle accordable en longueur d'onde et dédié au mesures de diffusion harmonique de la lumière. Nous avons dans un premier temps optimisé l'architecture du montage polarimétrique en nous appuyant sur la réduction du nombre de conditionnement de la matrice d'appareil, réduisant par la même les erreurs statistiques. Puis nous avons étalonné le montage au moyen d'un échantillon référence dédié à la conversion de longueur d'onde, afin de réduire les erreurs systématiques. Enfin, nous avons réalisé des mesures de diffusion harmonique de la lumière sur deux molécules connues, le DR1 et le Cristal Violet.

La plupart des matériaux pour l'ONL quadratique actuellement commercialisés sont utilisés pour des applications dans le domaine de l'UV au proche infrarouge. Cependant, l'atmosphère présente deux autres fenêtres de transparence dans l'infrarouge : fenêtre II entre 3 et 5 Μm et fenêtre III entre 8 et 12 Μm. Les matériaux susceptibles de couvrir les besoins pour les applications entre 4 Μm et 12 Μm sont peu nombreux. Les composés d'iodates anhydres étudiés dans ce travail de formule générale M(IO3)n ou MM'(IO3)4 sont synthétisés soit par lente évaporation dans l'acide nitrique concentré soit en synthèse hydrothermale. Les études structurales menées par diffraction des rayons X sur poudre et sur monocristal, mettent en évidence une analogie entre les composés M(IO3)2, M(IO3)3 et a-LiIO3 qui permet l'obtention de solutions solides. Les composés étudiés présentent trois caractéristiques communes importantes : grande stabilité thermique en moyenne 500°C, non hygroscopicité et très grande fenêtre de transparence qui s'étend en continue de l'UV, pour les composés incolores, vers l'infrarouge lointain en moyenne jusqu'à 13 Μm. De plus, ils présentent un seuil de dommage optique sur poudre de l'ordre de quelques GW.cm-2 et l'efficacité en doublement de fréquence est comparable voire supérieure à celle observée pour a-LiIO3. Par ailleurs, l'insertion d'éléments luminescents a pu être réalisée dans certaines de ces matrices. Nous disposons maintenant de toute une famille de matériaux potentiellement actifs (émission laser due à la présence d'éléments luminescents pour les lasers à longueurs d'ondes fixes ou accordables) et/ou passifs (doubleur de fréquence) qui pourraient répondre aux exigences requises pour les applications visées.

La technique de la génération de second harmonique (SHG) a été employée pour étudier la réponse non linéaire des assemblées de nano particules métalliques aux interfaces liquides. Les nanoparticules ont d'abord été caractérisées en utilisant la génération de second harmonique incohérente, également nommée diffusion hyper Rayleigh. L'étude de particules d'or et d'argent, nanosphères et des nanobâtonnets, ont permis de mettre en évidence l'influence de la couche protectrice de surfactants sur l'hyperpolarisabilité quadratique de ces particules. Ces particules ont ensuite été placées à l'interface air/eau dans une cuve de Langmuir afin d'étudier le rôle des interactions entre les particules sur la réponse optique linéaire et non linéaire. Celle-ci a révélé dans ces films formés à l'interface la présence de couplages forts entre les particules lors de la compression de la surface. Cela conduit à une transition dans le film une fois que la distance entre les particules passe en dessous d'une distance critique. Ces études ont été complétées par des expériences réalisées à l'interface liquide/liquide et sur une électrode de carbone vitreux pour examiner plus en détail le rôle de la rugosité à l'échelle nanométrique dans l'exaltation de la réponse non linéaire SHG

La conception de molécules pour l’optique non linéaires (ONL) est devenue un centre de recherche de pointe pour les télécommunications, les technologies de l'information et le stockage de données optiques. Les molécules dipolaires substituées par des groupes donneur-accepteur ont été les chromophores les plus étudiés pour l’ONL. Cependant les molécules dipolaires diverses limitations telles que leur transparence optique, leur faible stabilité thermique et leur tendance à adopter un alignement antiparallèle à l'état solide. Récemment, une nouvelle classe de matériaux est apparue basé sur des symétries octupolaire qui ne possède pas de dipôle permanent, pour les applications ONL. Au niveau structural, la structure générique idéale pour des molécules tridimensionnelles avec une distribution de charges octupolaire est un cube avec des charges opposées alternées à chaque angle. À ce jour, aucune molécule représentant le cube vrai (déformé) avec huit charges alternées aux sommets et délocalisation des charges complètes entre les plans supérieurs et inférieurs n’a été décrite. Dans le cadre de cette thèse, des complexes de lanthanides III à partir de phthalocyanines de type ABAB présentant en alternance des groupes donneurs et accepteurs d'électrons ont été synthétisés représentant le premier réel octupole. Ces structures ont été caractérisé par UV-NIR, X-Ray et présentent les plus élevés hyperpolarisabilité quadratique jamais enregistré pour des molécules octupolaires. En outre, ce travail a été étendu à divers type de double-decker de lanthanides homoleptiques non-octupolaire basé sur des phthalocyanines AB3, A4, B4, T4. Il a été observé que ces complexes présentent aussi des mesures d’hyperpolarisabilité quadratique élevés, mais inferieur a celles trouvé pour la série de complexes Ln (ABAB)2 octupolaire, comme prévu. / The design of nonlinear optical (NLO) molecules has become a focus of current research in telecommunications, information technologies and optical data storage. Donor-acceptor substituted dipolar molecules have been the most investigated NLO chromophores. Dipolar molecules, however, have several limitations such as low optical transparency, low thermal stability and their strong tendency to adopt anti-parallel packing in the solid state. Recently, a new class of materials based on octupolar symmetries, which lack permanent dipole moments, has been proposed for NLO applications. At a structural level, it can be shown that the basic template for 3D octupolar molecules comes to a cube with alternating charges at the corners such as donor and acceptor substituent. Despite all the various structures reported, it is worth noting that no molecules actually representing the “real” octupolar cube have been obtained so far. In this thesis, we showed that the real octupolar cube can be demonstrated by lanthanide III complexes based on ABAB type phthalocyanine featuring alternating electron donor and electron acceptor groups. These structures are characterized by UV-NIR, X-Ray and exhibit highest quadratic hyperpolarizability ever reported for an octupolar molecule. Moreover, this work was extended to nonoctupolar lanthanide homoleptic double-decker complexes based on AB3, A4, B4, T4 type phthalocyanines. It was observed that these molecules present a quite large quadratic hyperpolarizability too, but smaller than the one obtained for the Ln(ABAB)2 series, as expected. / Doğrusal olmayan optic (NLO) özellik gösteren moleküllerin tasarımı telekomünikasyon, bilgi teknolojileri ve optic very depolama alanlarında güncel bir araştırma konusudur. Alıcı-verici grup bağlı iki kutuplu moleküller en çok araştırılmış NLO malzemeleridirler. Ancak, iki kutuplu moleküllerin düşük optic şeffaflık, düşük termal kararlılık ve katı halde parallel olmayan yığılmaları gibi çeşitli sınırlamaları vardır. Son zamanlarda, kalıcı dipol momentleri olmayan octupolar simetriye dayalı, yeni bir malzeme sınıfı NLO uygulamaları için ileri sürülmüştür. Yapısal olarak bu 3D octupolar moleküller için temel şablon, köşelerinde alıcı verici grupları içeren bir olarak gösterilir. Yapılan tüm çalışmalara ragmen, bugüne kadar gerçek küpü temsil edebilen bir yapı elde edilememiştir. Bu tezde, biz bu octupolar küpün electron alıcı ve verici grupları içeren ABAB tipi halkalı yapıya dayalı lantanid kompleksleri ile ortaya konabilecğini gösterdik. Bu yapılar UV-NIR ve X-Ray ile yapıları aydınlatıldı ve bugüne kadarki en yüksek 2. dereceden NLO değerleri elde edildi. Ayrıca, bu çalışma, çeşitli octupole olmayan AB3, A4, B4 ve T4 tipi lantanit çift katlı ftalosiyaninler sentezlenerek genişletildi. Ve oktupol olmayan moleküllerin 2. Dereceden NLO değerleri oldukça büyük ama beklendiği gibi oktupol Ln(ABAB)2 daha küçük olduğu gözlendi.

Alors que la science attoseconde connaît un développement fulgurant, le besoin de nouvelles sources laser adaptées à la génération d'impulsions attosecondes uniques est apparu. Grâce à ses propriétés d'accordabilité en fréquence et d'amplification de spectres ultra-larges à même de supporter des durées d'impulsions ultracourtes, conjuguées à la possibilité de stabiliser passivement la phase sous l'enveloppe (CEP) du champ électrique associé à l'impulsion laser, l'amplification paramétrique (OPA) s'est imposée comme un des outils incontournables pour la réalisation de telles sources.De plus, un intérêt croissant se manifeste pour la montée en cadence des sources d'harmoniques d'ordre élevé (HHG), en tirant parti des avancées des laser à fibre. Récemment fut démontrée la génération d'impulsions ultracourtes à très haute cadence, stabilisées en phase, dans la partie visible du spectre. Décaler la bande d'amplification vers l'infrarouge présenterait des avantages certains du point de vue de la génération d'harmoniques. En effet, travailler avec une source laser infrarouge permet d'étendre le spectre d'harmoniques et donc de réduire la durée des impulsions attosecondes générées. Jusqu'à présent, l'amplification paramétrique large bande dans l'infrarouge à haute cadence était rendue impossible par la difficulté à générer un signal à ces longueurs d'onde directement à partir d'un laser à fibre.Les travaux exposés ici décrivent la réalisation de nouvelles sources paramétriques, spécifiquement conçues en fonction des exigences de la génération d'impulsions attosecondes uniques, aussi bien en régime de forte énergie qu'à des cadences élevées.Nous présentons tout d'abord le développement d'un OPA avec stabilisation passive de la CEP, capable d'amplifier un spectre d'une largeur de 700 nm centré à 1,75 µm et délivrant une énergie de 450 µJ à la cadence de 10 Hz. Puis, nous détaillons une architecture originale d'amplification paramétrique à haute cadence pompé par un laser à fibre, qui nous a permis de générer des impulsions stabilisées en phase d'une durée inférieure à trois cycles optiques à la longueur d'onde centrale de 2,2 µm, avec une énergie de 5 µJ à la cadence de 100 kHz.Enfin, nous explorons la possibilité d'accroître la puissance de sortie des OPA infrarouges large bande à des niveaux de plusieurs dizaines de watts, grâce à la technique de combinaison paramétrique de plusieurs faisceaux de pompe fibrés. / While attosecond science reaches new frontiers in physics, the need for innovative primary sources suited for the generation of single attosecond (as) pulses emerges. Featuring high tunability, ultra-broadband amplification bandwidth and the ability of passively stabilizing the random Carrier-Envelope Phase (CEP) of any pump laser, Optical Parametric Amplification (OPA) has proven to be one of the most effective tools to meet the stringent requirements of High-Order Harmonics (HHG) driving sources.Moreover, there is a growing interest for higher repetition rate HHG sources, pumped by Ytterbium-doped fiber lasers. High-repetition rate, CEP-stable, few cycle pulses have been successfully generated by OPAs operating in the visible part of the spectrum. Shifting the amplified bandwidth towards longer wavelengths would be clearly profitable. In fact, the shorter harmonic wavelength cut-off will allow significantly extending the harmonics spectrum and consequently shorten as pulse durations. Until know, generation of CEP-stable, few-cycle pulses in the infrared at ultra-high repetition rates was impossible due to the issue of generating a broadband infrared seed directly from a fiber laser. This thesis describes the implementation of new supercontinuum-seeded parametric sources, specifically designed for isolated attosecond pulses generation with high energy or high repetition rate.The development of a CEP-stable three-stages OPA source is reported, amplifying a 700 nm broad spectrum at a central wavelength of 1,75 µm with an energy of 450 µJ at a 10 Hz repetition rate. Then, a new architecture based on a two-stage cascaded OPA pumped by a home-made fiber laser is presented, which allowed us to generate CEP-stable 3-cycles pulses at the central wavelength of 2,2 µm, with an energy of 5 µJ at 100 kHz. Finally, we discuss the possibility of increasing the output power of parametric amplifiers to several tens of watts with broadband parametric combination of several fiber-pump beams.

Cette thèse étudie la conception, la fabrication et la caractérisation de micro-disques de carbure de silicium sur substrat de silicium conçus pour opérer du proche au moyen infrarouge. Nous étudions une approche simple mais efficace permettant de supprimer les modes de galerie d'ordre supérieur tout en préservant le facteur de qualité du mode fondamental. Cette suppression, utile par exemple pour la génération de peignes de fréquence se base simplement sur la sous-gravure du pilier de silicium et est aisément transposable à d'autres plateformes ou longueurs d'onde. Le premier chapitre est une introduction générale aux micro-résonateurs à modes de galerie dans lequel nous décrivons la physique extrêmement riche de ces structures. Le deuxième chapitre se concentre sur les micro-disques de SiC à proprement parler. Nous commençons par une introduction générale du matériau puis nous simulons la propagation de la lumière dans les résonateurs pour concevoir des structures innovantes. En utilisant l'indice de réfraction optique supérieur du Si à celui du SiC, nous montrons qu'il est possible de supprimer les modes radiaux d'ordre supérieur. Nous traitons ensuite brièvement des étapes de fabrication. Le troisième chapitre regroupe les expériences réalisées sur les micro-disques. Des premières caractérisations par couplage évanescent dans le proche infrarouge permettent d'identifier les modes de galerie du résonateur. Ensuite, des caractérisations sur des disques de sous-gravure inférieure mettent en évidence la suppression des modes d'ordre supérieur. Nous réalisons enfin une étude thermo-optique du matériau afin de valider son emploi à forte puissance et haute température, des régimes dans lesquels le SiC se démarque des autres matériaux d'optique intégrée. Pour terminer, nous consacrons le dernier chapitre aux perspectives pour l'optique non-linéaire et le moyen infrarouge où nous proposons une étude de l’ingénierie de la dispersion qui doit nous permettre, à l’avenir, de réaliser des sources de type peigne de fréquence. / This Ph.D. thesis studies the design, fabrication and characterization of silicon carbide micro-disks on top of silicon designed to operate from the near to the mid-IR. We study a simple but efficient approach leading to the suppression of higher order whispering gallery modes while preserving the fundamental mode's quality factor. This suppression, typically useful for frequency comb generation is simply based of the silicon pillar under etching and can be easily transferred to other material platforms and wavelengths. The first chapter is a general introduction of whispering gallery mode micro-resonator in which we describe the extremely complex and diverse physics of these structures. The second chapter is focused on SiC micro-disks themselves. We begin with a general introduction of the material to continue by simulating light propagation inside these resonators to be able to design innovative structures. Using the higher optical refractive index of silicon compared to the one of silicon carbide, we demonstrate that it is possible to suppress higher radial modes. We then briefly describe the fabrication processes. The third chapter gather the experimental studies lead on the micro-disks. First characterizations by evanescent coupling in the near infrared enable us to identify the whispering gallery modes inside the resonator. Characterization on micro-disks with smaller under-etching then enables us to demonstrate the higher suppression. We finally lead a thermo-optic study of the material to validate its compatibility to high power and high temperature regimes in which SiC stand out from other integrated optics materials. Finally, the last chapter is dedicated to non-linear optics and mid-infrared perspectives. We propose a dispersion study that, we hope, should enable the generation of Kerr frequency combs sources in a near future.