Parmi les propriétés optiques non linéaires (ONL), le doublement de fréquence fait partie des plus étudiées. L'introduction de la commutation moléculaire pourrait élargir le domaine d'application des matériaux ONL.<br />Notre travail de thèse a consisté à trouver de nouvelles possibilités de commutation ONL à l'aide de calculs DFT et ZINDO.<br />Les commutations par processus chimique ont été étudiées dans le cas de la protonation de complexes de nickel, qui induit la rotation de l'hyperpolarisabilité et de l'oxydation partielle de tétrathiafulvalènes fonctionnalisés.<br />Les commutations par processus physique ont été envisagées dans le cas de la transition de spin de complexes de fer(III), de l'effet de la température sur l'équilibre acide-base de dérivés stilbènes et enfin d'un changement conformationnel d'un complexe de chrome et d'un composé diorganoboré.

Cette thèse, intitulée « Attraction de polarisation et instabilité modulationnelle incohérente dans les fibres optiques », présente l'étude théorique et expérimentale de deux processus novateurs dans le domaine de l'optique non linéaire dans les fibres optiques. Après avoir introduit quelques rappels théoriques utiles dans le premier chapitre, le second chapitre présente une étude sur l'Instabilité Modulationnelle incohérente dans les fibres optiques. Cette étude démontre la possibilité de générer de l'Instabilité Modulationnelle dans une fibre optique à l'aide d'une onde optique partiellement incohérente, et met en avant ses caractéristiques principales. Le troisième chapitre traite du phénomène d'attraction de polarisation dans les fibres optiques isotropes. Nous y démontrons son existence, ainsi que ses principales caractéristiques, et étudions l'usage qui pourrait en être fait pour des applications télécoms.

Une série d'anils originaux, de groupe d'espace non centrosymétrique actifs en génération de second harmonique (GSH) et photochromes à l'état cristallin, a été obtenue. Un des composés présente une GSH de 11 (vs urée), un deuxième une photo conversion de 16% sous irradiation UV et un troisième une quasi bistabilité (durée de vie de 460 j pour la forme métastable). La photo commutation réversible de la GSH peut aller jusqu'à 50%. Des études sur monocristaux orientés sous microscope confocal ont permis de corréler anisotropie de GSH et structure déterminée par diffraction de rayons X, via des calculs ZINDO. Elles ont aussi montré que la réaction photo induite créait un désordre dans le cristal, entraînant la commutation de GSH, mais que l'ordre initial était recréé après réaction retour. La spectroscopie a mis en évidence le mécanisme du photochromisme et un temps de commutation de 250 ps à l'état solide, montrant ainsi le potentiel de ces matériaux comme interrupteurs optiques rapides.

Ce travail s'inscrit dans le contexte des microscopies optiques à très haute résolution. Nous proposons un nouveau concept de sonde active pour la microscopie optique en champ proche (SNOM), exploitant les effets de génération de second harmonique (SHG) de molécules. L'idée développée vise à s'affranchir de l'une des principales limitations des sondes actives fluorescentes réalisées jusqu'à présent : l'accrochage des sondes à l'extrémité de la pointe SNOM, étape toujours délicate et souvent peu fiable. Pour ce faire, nous avons mis en œuvre une technique qui consiste à utiliser la localisation du champ électrique au sein d'une jonction pointe métallique-substrat conducteur immergée dans une solution de molécules non-linéaires dipolaires. L'interaction champ-molécules entraine l'orientation locale un nano-volume de ces molécules dont l'excitation par un laser permet ensuite la génération d'un signal de second harmonique. Après avoir validé ce concept dit de " nano-EFISHG " (Electric Field Induced SHG) nous avons conçu un nouveau banc expérimental, dédié à l'imagerie de second harmonique haute résolution : celui-ci a permis d'obtenir les premières images présentant un contraste de second harmonique sur un échantillon structuré à l'échelle micronique.Nous avons ensuite travaillé à l'optimisation de la résolution de l'expérience mise en place : nous avons notamment démontré la possibilité de tirer parti d'effets d'exaltation locale du champ électromagnétique se produisant à l'extrémité de pointes ou de nano-objets métalliques. L'extrapolation des résultats obtenus montre que de telles exaltations devraient permettre d'atteindre des résolutions de l'ordre de 50 nm.

La propagation de lumière dans un réseau de guides s'effectue par couplages successifs et diffère ainsi fortement de la propagation en milieu libre. De plus, il existe, entre le formalisme du couplage optique décrivant cette propagation, de grandes similarités avec l'équation de Schrödinger. Nous utilisons ces similarités pour réaliser, dans des structures optiques composées de guides d'ondes, des analogies à des phénomènes quantiques. Les guides d'ondes sont analogues à des niveaux discrets d'énergie tandis que les constantes de couplage entre les guides sont analogues aux fréquences de Rabi des pulses laser couplant ces niveaux d'énergie. Pour la démonstration de ces analogies riches d'enseignement et potentiellement attractives pour des applications, il est intéressant de pouvoir disposer de structures optiques polyvalentes pouvant être reconfigurées. Notre approche est basée sur la réalisation de ces structures par la technique d'illumination latérale développée au laboratoire. Contrairement à la majorité des techniques d'inscriptions classiques (CVD, échange d'ions, inscription par laser femtoseconde, etc.) qui conduisent à des structures fixes et très difficilement modifiables, cette technique donne des structures reconfigurables. Elle consiste en l'éclairement contrôlé d'un cristal photoréfractif soumis à un champ électrique, permettant d'inscrire des guides grâce à la photo-conductivité du matériau et à l'effet Pockels. Dès lors, nous montrons qu'il est possible de réaliser au sein du même cristal, différentes structures de réseaux de guides, de design, périodicités et contrastes d'indice différents. Nous mettons ensuite à profit ces différents résultats pour la démonstration d'analogies à des effets quantiques. En premier lieu nous démontrons un transfert adiabatique de lumière similaire au phénomène de STIRAP ("STImulated Raman Adiabatic Passage"). La lumière, couplée à l'entrée dans un guide, est transférée à un guide de sortie éloigné, à travers plusieurs guides intermédiaires (jusqu'à neuf ) si les constantes de couplage sont modulées longitudinalement dans un ordre dit "contre-intuitif". Nous utilisons ensuite ce transfert adiabatique de lumière pour la réalisation d'un diviseur de faisceau multi-ports, dont les ratios d'intensité dans les ports de sorties sont déterminés par le rapport des constantes de couplage de la structure. Nous démontrons également que ce diviseur de faisceau est très robuste et très largement achromatique sur plus de 200 nm. Puis, nous réalisons une analogie au phénomène d'EIT ("Electromagnetically Induced Transparency") dans une structure optique composée de trois guides. La présence d'un troisième guide très proche du deuxième empêche tout transfert de lumière depuis le premier guide qui devient alors "transparent". Enfin, en créant un désaccord dans les constantes de propagation longitudinale des trois guides, le transfert de lumière peut être réactivé pour deux valeurs particulières du désaccord, similairement à l'effet quantique Autler-Townes.

Les lasers solides émettant dans l'UV sont l'objet de nombreux efforts de recherche. Ainsi, deux cristaux non linéaires ont été développés et caractérisés pour réaliser la conversion de fréquences laser dans le domaine UV : Ca5(BO3)3F (CBF) et YAl3(BO3)4 (YAB). Concernant les cristaux de CBF, l'influence des gradients thermiques ainsi que de nouveaux flux ont été étudiés en vue d'améliorer la qualité cristalline. La génération du troisième harmonique à 343 nm en type II a été réalisée pour la première fois dans CBF. 300 mW correspondant à un rendement ? (1030 ' 343 nm) = 1,5 % ont été obtenus. L'utilisation de flux à base de LaB3O6 a permis la synthèse de cristaux de YAB par la méthode TSSG. Les propriétés physiques, structurales ainsi que les défauts de ces cristaux ont été caractérisés. De bonnes performances ont été obtenues dans le cadre de la génération du quatrième harmonique à 266 nm puisqu'un rendement de conversion ? (1064 ' 266 nm) = 12,2 % a été atteint.

Nous mettons à profit la dynamique photoréfractive d'un cristal semi-conducteur de GaAs pour la réalisation d'un capteur de vibrations de basses fréquences (<10 kHz) et de grandes amplitudes (plusieurs mm) fonctionnant en régime de vélocimétrie et insensible à l'état de surface de l'objet. Le principe consiste à coupler dans le matériau photoréfractif une onde référence et une onde signal porteuse de l'information vibratoire d'un objet quelconque à étudier. Les deux ondes écrivent un hologramme dynamique qui suit partiellement le déplacement de la figure d'illumination. L'onde référence diffracte sur le réseau créé pour donner naissance à une onde ayant le même profil spatial que l'onde signal transmise et portant une partie de l'information de la modulation de phase. Les deux ondes interfèrent en teinte plate sur une photodiode permettant d'obtenir un signal électronique proportionnel à la vitesse instantanée de la cible en vibration. La réalisation d'un prototype a permis de valider pleinement le modèle théorique développé et montrer l'insensibilité de la réponse à l'état de surface de la cible. Le régime de fonctionnement linéaire du capteur est limité essentiellement par le temps de réponse du matériau holographique. Pour élargir la gamme de fonctionnement de notre système, nous avons montré qu'il était possible d'extraire, par simple traitement optique, la vitesse instantanée de l'objet même lorsque la réponse était non linéaire. Mots-clés : contrôle non destructif, optique non linéaire, milieu holographique, matériaux photoréfractifs

Ce travail de thèse porte sur le développement de nouvelles techniques permettant la caractérisation et l'identification de nouveaux cristaux convertisseurs de fréquences dans l'infrarouge au-delà de 8 microns. Nous avons dans un premier temps imaginé une nouvelle méthode de détermination des indices de réfraction d'un cristal dans des gammes de longueurs d'onde où la mesure par les méthodes classiques est très difficile. Nous l'avons appliqué au nouveau cristal CdSiP2. Nous avons ensuite développé une source unique de Différence de Fréquences entre les faisceaux émis par deux Oscillateurs Paramétriques Optiques indépendants et largement accordables en longueur d'onde. L'utilisation de cristaux de 5%MgO :PPLN aux dimensions records et usinés en cylindres partiels ont permis l'obtention de rendements de conversion inédits ouvrant la voie aux premières expériences de Différence de Fréquences entre 8 et 11 µm avec cette stratégie originale. La polyvalence de ces deux nouvelles techniques va permettre d'étendre l'étude des scenarii de conversion de fréquences à de nouveaux cristaux ainsi qu'au domaine du Terahertz qui reste très largement inexploré à ce jour.

Les sources laser à fibre sont de plus en plus utilisées dans des domaines très divers car elles possèdent des avantages majeurs : qualité de faisceau, intégration, possibilité d'émettre une puissance moyenne élevée, efficacité, robustesse. Nous présentons des travaux de recherche visant à étendre les performances des sources ultrarapides basées sur les fibres en utilisant des effets d'optique non linéaire et en proposant de nouvelles architectures laser.

Ce mémoire présente des travaux portant sur les ondes aux statistiques extrêmes qui représentent un sujet extrêmement attractif en optique depuis qu'une comparaison avec les vagues scélérates océaniques a été proposée fin 2007. Nous décrivons donc les mécanismes de formations de ces structures extrêmes dans le cadre de la propagation guidée de la lumière dans les fibres optiques. Dans une première partie, nous commençons par explorer les ondes scélérates optiques dans les supercontinuums générés par instabilité modulationnelle d'ordre 4 et proposons une méthode de stabilisation basée sur l'utilisation de deux germes continus. Puis, nous continuons avec une étude approfondie sur les amplificateurs Raman à fibre où des conditions d'apparitions des structures géantes sont déterminées. En effet, en présence d'une pompe partiellement incohérente comme le laser Raman fibré, un gain quasi-instantané et un faible walk-off mènent à des statistiques extrêmes. Cela a pu être vérifié que le signal soit continu ou impulsionnel et dans le cadre d'un amplificateur paramétrique basé sur l'instabilité modulationnelle d'ordre 2 incohérente. Dans la dernière partie, un système turbulent est étudié en fonction de l'incohérence ce qui nous a permis d'identifier trois régimes avec, en particulier, le second où il existe des quasi-solitons intermittents. Enfin, nous nous intéressons à des structures non-linéaires appelées Breathers d'Akhmediev, qui présentent des cycles de compression-décompression, et portons notre attention sur leur limite asymptotique : le soliton de Peregrine. Ce dernier est vu comme un prototype très intéressant des vagues scélérates. Nos études expérimentales, menées aux longueurs d'ondes des communications optiques et utilisant différentes méthodes de caractérisations spectro-temporelles, sont complétées par des études numériques et analytiques.