Le développement des nouvelles technologies, de l'informatique et d'internet ces dernières décennies s'est accompagné d'une demande croissante de supports de stockage de l'information. En particulier, le stockage optique de données. Les supports conventionnels (Cd-Rom, Blue-ray…), basés sur un stockage en surface du disque, ont atteint aujourd'hui leurs limites. Une nouvelle technologie en cours de développement, basée sur un stockage de données en trois dimensions, est une alternative prometteuse pour supplanter les supports conventionnels. Les matériaux doivent intégrer des entités aux propriétés photochromes (commutateur moléculaire) et d'absorption multi-photonique démontrées. Au cours de cette thèse, nous avons envisagé la synthèse de molécules fonctionnelles qui présenteraient ces deux caractéristiques. Dans un premier temps, nous nous sommes intéressés à la synthèse et à l'étude comparative de complexes homo et hétéroleptiques de ruthénium présentant une certaine potentialité pour l'absorption à deux photons. Nous avons montré que ces systèmes étaient très actifs et qu'ils permettaient d'accueillir une entité photochrome sans perte des propriétés bi-photoniques. Nous avons par la suite étudié les propriétés en photochromisme de complexes de ruthénium tris-bipyridine originaux comprenant un motif azobenzène. La complexation au métal bouleverse profondément le photochromisme de l'azobenzène avec des caractéristiques cinétiques notablement différentes de celles des ligands. Enfin, nous avons étudié les propriétés de complexes hybrides composés de ligands pour l'absorption à deux photons et d'autres pour le photochromisme, ces composés sont actifs dans ces deux domaines. Nous discutons finalement du potentiel du comportement optique de films composés de ces complexes. Nous avons procédé à des essais préliminaires de modulation du signal SHG sur ces films. Nous souhaitons optimiser toutes les composantes du processus afin de déterminer le potentiel de ces composés en stockage optique de données. / The development of new technologies , computer and internet in recent decades has been accompanied by an increasing demand for media storage information. In particular , the optical data storage .Conventional media ( CD-ROM , Blu-ray ... ) based on a storage disk surface, have now reached their limits. A new technology being developed , based on a data storage in three dimensions, is a promising alternative to replace conventional materials. Materials must include entities for photochromic properties (molecular switch) and multi- photon absorption demonstrated. In this thesis , we considered the synthesis of functional molecules which present these two characteristics. As a first step , we are interested in the synthesis and comparative study of homo and heteroleptic ruthenium complex having a certain potential for two-photon absorption . We have shown that these systems were very active and they allowed to host a photochromic entity lossless bi- photonic properties. We then studied the properties of originals photochromic ruthenium tris- bipyridine containing an azobenzene motif. The metal complexing profoundly changes the photochromism of azobenzene with significantly different from those ligands kinetics . Finally, we studied the properties of hybrid complexes of ligands for the two-photon absorption and others to photochromism , these compounds are active in both areas. We finally discuss the potential of the optical behavior of compounds of these complex films. We conducted preliminary tests of the SHG signal modulation on these films. We want to maximize all components of the process to determine the potential of these compounds in optical data storage .

La précision des calculs théoriques d'électrodynamique quantique dans l'atome d'hydrogène est actuellement limitée par la constante de Rydberg et la distribution de charge du proton. La comparaison entre ces calculs et les mesures expérimentales de deux fréquences de transition dans l'hydrogène permet d'extraire ces deux constantes. La mesure de la transition 1S-2S est la plus précise à ce jour avec une incertitude relative de 10-15. L'objectif de mon travail de recherche est d'améliorer la précision de mesure de la fréquence de la transition 1S-3S, pouvant être utilisée comme la deuxième mesure nécessaire.La transition 1S-3S est sondée par une excitation à deux photons à 205 nm, permettant de s'affranchir de l'effet Doppler du 1er ordre. Ce faisceau UV est produit par somme de fréquence dans un cristal non linéaire. L'onde lumineuse délivrée par un laser Titane-saphir à 894 nm est sommée avec un faisceau à 266 nm produit par doublage d'un laser Nd-YO4. Cette somme de fréquence délivre un faisceau continu à 205 nm d'une puissance de 15 mWLa distribution de vitesse du jet atomique, dont la connaissance est indispensable pour évaluer l'effet Doppler du 2ème ordre, est déterminée grâce à l'effet Stark motionnel où l'action d'un champ magnétique produit un décalage en fréquence quadratique en vitesse.Les fréquences des deux lasers sources sont mesurées à l'aide un peigne de fréquence optique.La fréquence de la transition 1S-3S est finalement déterminée avec une incertitude relative de 10-12. Sa valeur conduit à une valeur préliminaire du rayon du proton qui serait en contradiction avec celle préconisée par le CODATA. / The uncertainty of the Quantum Electrodynamics calculations for hydrogen atom is currently limited by the knowledge of the Rydberg constant and the proton charge radius. Those two quantities can be extracted from the comparison between the theoretical predictions and two different frequency measurements on hydrogen.The 1S-2S transition frequency is one measured with the highest resolution with a relative uncertainty of 10-15. The aim of this thesis is to improve the determination of the 1S-3S transition, which can be used as the second precise measurement. The 1S-3S two-photon transition is excited at 205 nm. This UV light beam is generated by frequency mixing in a non-linear crystal. An 894 nm light delivered by a Ti:Sa laser is mixed with a 266 nm light beam generated by a quadrupled Nd:YVO4 laser. A reliable 15 mW continuous radiation at 205 nm is then produced. The frequencies of both lasers are measured simultaneously using an optical frequency comb referenced to a cesium clock. To evaluate the second-order Doppler effect, the velocity distribution of the atomic beam is determined thanks to a motional Stark effect. This effect is realized with a static magnetic field which induces a velocity-dependent quadratic frequency shift. Finally, the frequency of the 1S-3S transition is determined with a relative uncertainty of 10-12 which is accurate enough to contribute to the “proton size puzzle”. However, depending on the velocity distribution used in the analysis, the obtained value agrees or not with the present recommended CODATA value.

Mon travail de thèse présenté dans ce mémoire a démarré un nouvel axe de recherche au sein du laboratoire Interdisciplinaire Carnot de Bourgogne, et s'inscrit dans le programme "Dispositifs pour le traitement de l'information" du Labex ACTION. Ce consortium de recherche vise l'optimisation de toutes les étapes d'un système de traitement d'information, en s'appuyant sur des matériaux nano-structurés et sur des fonctionnalités non-linéaires. Dans ce contexte, cette thèse relève de la génération de signaux optiques dans le proche infrarouge, puisque l'objectif principal est d'hybrider la photonique intégrée à l'optique des LASER en cavité fibrée. Ces LASER innovants hybridant photonique et optique fibrée offrent, de par leur conception, de nombreux avantages particulièrement recherchés dans le domaine des télécommunications, comme par exemple un taux de répétition élevé, supérieur à la centaine de gigahertz, et des impulsions ultracourtes, de l'ordre de la centaine de femtosecondes.L'élément fondamental de l'approche développée durant ma thèse réside dans l'utilisation de micro-résonateurs gravés sur puce. Le matériau constituant ces structures est le siège de phénomènes non-linéaires qu'il est possible d'exalter afin de générer de nouvelles fréquences. De plus, en insérant la microstructure dans une cavité LASER fibrée, elle peut assurer un verrouillage de mode et donc la génération d'impulsions. Le filtrage par mélange à quatre ondes est alors le mécanisme mis en jeu.Ainsi, pour mener à bien ce nouveau projet, un montage de caractérisation a été conçu. Ce dernier comporte un microscope en champ proche dans le but d'analyser le champ électromagnétique se propageant dans la structure gravée sur puce, et plus particulièrement la propagation non-linéaire des modes guidés. En outre, le développement et l'analyse de microstructures ont été réalisés afin d'optimiser les propriétés linéaires et non-linéaires souhaitées. Pour ce faire plusieurs matériaux tels que le silicium-sur-isolant, les verres de chalogénures et les nitrures de silicium ont été expérimentés au travers d'une trentaine d'échantillons.De surcroît des collaborations intra et inter-laboratoires donnent à ce sujet d'étude pluridisciplinaire une grande richesse. Elles ont permis la démonstration de LASER hybrides générant des impulsions avec un taux de répétition de 250 GHz, ainsi que d'imager par microscopie champ proche un élargissement spectral d'une octave dans un guide de nitrure de silicium replié en spirale. / My thesis work presented in this doctoral dissertation has started a new research axis within the Carnot Interdisciplinary Laboratory of Burgundy, and is part of the "Information processing devices" program of the Labex ACTION. This research consortium aims to optimize all the steps of an information processing system, using nano-structured materials and non-linear functionalities. In this context, this thesis focuses on the generation of optical signals in the near infrared, with the main objective of hybridizing integrated photonics with fiber laser cavities. These innovative hybrid LASERs offer, by design, many advantages that are particularly sought-after in the field of telecommunications, such as a high repetition rate, greater than 100 GHz, and ultra-short pulses, of the order of 100 fs.The fundamental element of the approach developed during my thesis is the use of on-chip fabricated micro-resonators. The material constituting these structures is the site of non-linear phenomena that can be exalted to generate new frequencies. In addition, by inserting the microstructure into a fiber LASER cavity, it can ensure mode locking and thus pulse generation. Filter driven-four wave mixing is then the mechanism involved.In order to successfully carry out this new project, a full characterization bench was designed. The latter includes a near-field microscope to analyze the electromagnetic field propagating in the on-chip fabricated structure, and more particularly the non-linear propagation of guided modes. In addition, the development and analysis of microstructures were carried out in order to optimize the desired linear and non-linear properties. To do this, several materials such as silicon-on-insulator, chalcogenide glasses and silicon nitrides were tested on about thirty samples.In addition, intra- and inter-laboratory collaborations give this multidisciplinary study subject a great richness. They allowed the demonstration of hybrid LASERs generating pulses with a repetition rate of 250 GHz, as well as the imaging by near-field microscopy of an octave spectral widening in a spiral-folded silicon nitride guide.

La nécessité de synchroniser les différentes étapes des protocoles d’information et de communication quantiques implique l’utilisation de mémoires quantiques. Différents systèmes physiques sont aujourd’hui explorés, parmi lesquels les ions en matrice cristalline, les atomes froids et les vapeurs atomiques. Le protocole de stockage le plus couramment utilisé se fonde sur le phénomène de Transparence Electromagnétiquement Induite (EIT) : une impulsion lumineuse est gravée dans la cohérence Raman entre les deux états fondamentaux d’un système atomique à trois niveaux en Lambda. Bien qu’elle ouvre des perspectives prometteuses, en termes d’efficacité, de fidélité et de temps de stockage, cette technique est néanmoins sensible aux effets déphasants, tels que des gradients de champs magnétiques.Dans ce mémoire, j’étudie tout d’abord le stockage d’impulsions lumineuses classiques par EIT dans une vapeur d’hélium métastable à température ambiante. Les résultats expérimentaux obtenus sont en accord avec les simulations numériques des équations de Maxwell-Bloch complètes du système et montrent notamment l’existence d’une phase supplémentaire acquise par l’impulsion restituée en configuration désaccordée. Cette phase s’explique par la propagation du faisceau sonde dans un milieu dispersif. Dans une deuxième partie, je mets expérimentalement en évidence, dans le même système, une nouvelle forme de stockage basée sur le phénomène d’Oscillations Cohérentes de Population (CPO), par nature plus robuste aux effets déphasants que l’EIT. Les simulations numériques permettent d’analyser plus précisément les mécanismes à l’œuvre dans une mémoire CPO et, notamment, l’influence de la phase relative entre les faisceaux signal et de couplage sur les efficacités de stockage. / The need to synchronise quantum information and communication protocols implies the use of quantum memories. Different physical systems are investigated nowadays, among which ions in crystals, cold atoms and atomic vapours. The most common protocol is based on the Electromagnetically Induced Transparency (EIT) phenomenon: a light pulse is engraved in the Raman coherence of both ground states of an atomic Lambda–type three-level system. Though it opens promising perspectives, with respect to efficiency, fidelity and storage time, this technique is, however, sensitive to dephasing effects such as magnetic field gradients.In this thesis, I first study the storage of classical light pulses via EIT in a room- temperature metastable helium vapor. The obtained experimental results agree with the numerical simulation of the complete Maxwell-Bloch equations of the system. In particular, the existence of an extra phase acquired by the retrieved pulse is demonstrated in the detuned configuration, which can be explained by the propagation of the signal beam in the medium. In the second part, I experimentally isolate, in the same system, a new storage protocol based on the Coherent Population Oscillation (CPO) phenomenon, which is by nature more robust than EIT to dephasing effects. The numerical simulations allow us to precisely analyse the mechanisms involved in a CPO memory and, in particular, the influence of the relative phase between the signal and coupling beams on the storage efficiencies.

Au delà du simple dépôt d’énergie obtenu par des lasers à impulsions longues, le laser femtoseconde conduit à la création de forces agissant sur la matière qui impriment une nanostructuration en volume dans la silice classée dans les dommages de type II. Si on s’avérait capable de maîtriser ces forces, on pourrait alors dépasser les applications actuelles des lasers et ouvrir de nouvelles possibilités en sciences des matériaux. Une partie de cette thèse vise à caractériser et à comprendre les transformations induites par le laser.Dans un premier temps, cette thèse contribue à l’amélioration de nos connaissances concernant la sensibilité de l’interaction à la direction d’écriture et de la polarisation. A travers l’étude des propriétés optiques de la biréfringence linéaire et de l’analyse fine des observations des traces d’interaction, on a pu mettre en évidence son origine dans l’asymétrie spatiale du faisceau et conforter le modèle de la biréfringence de forme à l’origine d’une forte biréfringence. L’ensemble des études a permis la détermination des mécanismes physiques mis en jeu lors de l’irradiation laser en volume.La seconde découverte, également à la base de cette thèse, est la présence d’une chiralité photo-induite. Dans ce sens, nous avons étudié les propriétés circulaires mais la caractérisation de celles-ci soulève des problèmes techniques : les mesures sont faussées en raison de la présence simultanée de fortes propriétés linéaires et de faibles propriétés circulaires. Néanmoins, l’interprétation des mesures mettent en évidence la présence d’une circularité sans pour autant la quantifié. / Beyond the simple deposit of energy with long pulse lasers, the femtosecond laser created forces acting on the matter, which print 3D nanostructuration in silica, classified as type II damage. If one proves to be able to control these forces, one could exceed the current applications of the lasers and open new possibilities in materials sciences. This thesis contributes to characterize and understand the transformation induced by the laser.At first, this thesis contributes to improve our knowledge about the sensitivity of the interaction to the writing and polarization directions. The study of the optical properties of linear birefringence and analysis of the observations of the laser/matter interaction highlight his origin to the beam asymmetry and consolidate the model of form birefringence at the origin of a strong birefringence. All studies have allowed the determination of possible physical mechanisms during the laser irradiation.Second discovery, also at the base of this thesis, is the presence of an photo-induced chirality. In this direction, we studied the circular properties but the characterization of those raises technical problems: measurements are distorted because of the simultaneous presence of strong linear properties and weak circular properties. Nevertheless, the interpretation of measurements highlights the presence of a circularity without revealing its amplitude.

Aujourd’hui les interconnections optiques ont devancé les interconnections électriques à longue, moyenne et courte distance dans le domaine des télécommunications. La photonique silicium a connu un tel développement que même les interconnections inter et intra puces deviennent progressivement à dominante optique. En revanche, la multiplication des terminaux d’accès et l’augmentation constante du volume de données échangées imposent l’apparition de nouveaux composants avec une consommation énergétique encore plus faible. Dans ce contexte, les composants optoélectroniques à faible consommation à base des puits quantiques Ge/SiGe ont été développés. Jusqu’à présent l’utilisation des puits quantiques Ge/SiGe était seulement limitée aux modulateurs à électro-absorption Les travaux menés durant la première partie de ma thèse consistaient à étudier un nouveau type de région active à base de puits quantiques Ge/SiGe couplés. Ces études ont abouti à la démonstration d’un effet d’électro-réfraction géant dans ces structures. La région active basée sur les puits couplés donne lieu à une variation de l’indice de réfraction de 2.3×10-3 sous une tension de 1.5 V seulement. L’utilisation d’un tel effet pour la réalisation de modulateurs optiques intégrés a ensuite nécessité le développement des briques de base passives afin d’obtenir une structure interférométrique. Des virages compacts et des interféromètres de Mach Zehnder sont conçus, fabriqués et caractérisés avec succès. La sensibilité de ces structures à la polarisation est évaluée par simulation numérique et les structures insensibles à la polarisation sont conçues. Un modulateur à électroréfraction intégré est ensuite conçu et fabriqué, nécessitant la mise en place d’un nouveau procédé technologique. Les résultats de caractérisation préliminaires sont présentés. Les perspectives de ce travail sont la réalisation d’un modulateur efficace ayant une tension de commande inférieure à 2V.Le champ d’application des circuits photoniques ne se limite pas au secteur des télécommunications. L’approche basée sur l’optique intégrée est aussi très prometteuse pour l’identification et analyse des espèces chimiques environnantes. La région spectrale de moyen infrarouge est particulièrement adaptée à cet effet car les raies d’absorption spécifiques de nombreuses espèces chimiques y sont présentes. L’utilisation des circuits optiques sur substrat silicium permet de développer des systèmes spectroscopiques performants, compacts et à bas cout. La seconde partie de ma thèse était dédiée au développement de la plateforme photonique large-bande basée sur les guides d’ondes Si1-xGex riches en Ge. Les guides d’onde large bande fonctionnant entre 5.5 et 8.6 µm ont été démontrés expérimentalement ce qui a permis de concevoir des structures plus complexes telles que les MMI et les interféromètres de Mach Zehnder ultra large bande. Le même dispositif possède une bande passante théorique de 3.5 µm en polarisation TE et d’une octave en polarisation TM. Le fonctionnement a été démontré expérimentalement entre 5.5 et 8.6 µm et est seulement limité par la plage de longueurs d’ondes adressable par le laser. Ce travail ouvre les perspectives pour la future démonstration des systèmes spectroscopiques ultra-large bande sur la plateforme Si1-xGex riche en Ge. Une dernière partie de ce travail a été consacrée à l’étude de la génération de la seconde harmonique dans les puits quantiques Ge/SiGe pour les systèmes spectroscopiques dans le moyen infrarouge. Les premières structures sont conçues et fabriquées. / Today optical interconnects have overpassed wires on long, mid and short distances on the telecommunication field. Silicon photonics have known such a development that even inter and intra chip communications progressively become optical. However, the multiplication of data access terminals and the constant increase of data consumption force new components with even lower power consumption to appear. In this context, low power consumption components based on Ge/SiGe quantum wells have been developed. Until now, the use of Ge/SiGe quantum wells has been only limited to electroabsorption modulators. The first part of my thesis was dedicated to the study of a new kind of active region based on coupled Ge/SiGe quantum wells. This work led to the demonstration of giant electrorefractive effect in these structures. The active region based on coupled quantum wells gives a refractive index variation of 2.3×10-3 under a bias of only 1.5 V. The use of this effect for the development of integrated optical modulators needed the development of main building blocks to obtain interferometric structures. Compact bends and Mach Zehnder interferometers have been designed, fabricated and successfully characterized. The sensitivity to the polarization of these structures was evaluated with numerical simulations and polarization insensitive structures were designed. Then, an integrated electrorefractive modulator has been designed and fabricated which needed the development of a new technological process. The first charaterization results are presented. The perspectives of this work are the realization of an efficient modulator with switching voltage lower than 2V. The field of application of photonic integrated circuits is not only limited to the telecommunications. The approach based on integrated optics is also very promising for the identification and analysis of surrounding chemical species. Mid infrared spectral region is particularly suitable for this purpose as it contains specific absorption fingerprints of different chemical species. The use of photonic integrated circuits on silicon substrate allows to develop performant, compact and low cost spectroscopic systems. The second part of my thesis was focused on the development of wideband photonic platform based on Ge-rich Si1-xGex waveguides. Wideband waveguides between 5.5 and 8.5 µm were experimentally demonstrated which made possible the developpement of more complex structures such as MMIs or ultra-wideband Mach Zehnder interferometers. The same device has a theoretical bandwidth of 3.5 µm in TE polarization and of one octave in TM polarization. The operation was experimentally demonstrated between 5.5 and 8.6 µm and is only limited by laser spectral range. This work paves the way for future development of ultra-wideband spectroscopic systems on Ge-rich Si1-xGex platform. The last part of this work concerned second harmonic generation in Ge/SiGe quantum wells for mid infrared spectroscopic systems. First test devices have been designed and fabricated

L’explosion de la demande en données a imposé de nouvelles exigences en terme de débit de transmission qui sont de plus en difficiles à satisfaire sans accroître considérablement les consommations énergétiques dans les centres de données, points névralgiques des réseaux de télécommunications. Dans ce contexte, la photonique silicium est considérée comme la solution la plus adaptée pour répondre de ces problématiques en remplaçant les interconnexions métalliques par des liaisons optiques à base de silicium. Le modulateur électro-optique constitue l’un des composants clés de ces liaisons optiques. Cependant, la centrosymétrie du silicium empêche l’exploitation de l’effet Pockels, un phénomène d’optique non linéaire très efficace dans la conception de modulateurs à très grande bande passante et à faible consommation énergétique. Cette limitation peut être néanmoins contournée lorsque des contraintes mécaniques sont appliquées au silicium de façon à briser sa symétrie d’inversion. Plusieurs travaux théoriques et expérimentaux ont alors été entrepris récemment pour mettre en évidence et quantifier l’effet Pockels induit par contraintes dans le silicium. Mais la nature semi-conductrice du silicium rend l’analyse de l’effet Pockels profondément complexe et cela a soulevé une controverse quant à sa réelle existence dans le silicium contraint. En effet, l’influence des porteurs libres dans le silicium et aux interfaces engendrent un fort signal de modulation, noyant la signature de l’effet Pockels. Pour enrayer les effets de porteurs, la solution apportée par le travail de thèse a été d’étudier le signal de modulation à hautes fréquences (> 5 GHz). Plusieurs études hyperfréquences de l’effet Pockels ont donc été menées dans des structures photoniques en silicium contraint et seront présentées dans ce manuscrit de thèse. Les premières études ont été réalisées sur une plate-forme SOI et les résultats expérimentaux ont permis de mettre en évidence la présence d’un signal de modulation électro-optique à hautes fréquences et dont l’intensité dépend clairement de l’orientation cristallographique du silicium et de l’amplitude de la contrainte appliquée sur celui-ci. Sur la base d’un modèle théorique décrivant le tenseur de susceptibilité électrique du second ordre χ(²), un modèle multiphysique a été développé et a permis de décrire de manière très précise à la fois les résultats expérimentaux et la distribution spatiale du χ(²) dans des guides d’onde silicium contraints. Ces travaux ont également permis de montrer que les faibles intensités des champs électriques appliqués dans les guides d’onde silicium, dues à la distribution des porteurs, sont en grande partie responsable de la faible efficacité de modulation par effet Pockels. Une seconde étude a donc été menée sur une plate-forme SOI modifiée et permettant la conception de circuits électriques plus performants avec des champs électriques générés plus intenses. Les résultats expérimentaux obtenus montrent une amélioration d’un facteur 20 de l’efficacité de modulation par effet Pockels en comparaison des premières études. De plus, le modèle multiphysique a de nouveau permis de décrire ces résultats, renforçant donc davantage sa validité. L’ensemble de ces travaux ouvrent notamment comme perspectives la possibilité d’obtenir un diagramme de l’œil électro-optique dans la mesure où une contrainte plus importante est appliquée aux guides d’onde silicium. De plus, le modèle décrivant le tenseur de susceptibilité électrique du second ordre χ(²) peut également être exploité pour décrire le phénomène de génération de seconde harmonique en optique guidée dont l’existence reste encore ambiguë à l’heure actuelle. / The explosion of data demand imposed new requirements in terms of data transmission rate that are more and more difficult to meet without greatly increasing the power consumption in data centres, hot spots of telecommunications networks. In this context, silicon photonics is considered the most adapted solution to address these complex issues by replacing metallic interconnects by silicon-based photonic links. The electro-optic modulator is one major building block in such photonic links and ensure the conversion of data carried by an electric signal to an optical one. However, silicon being a centrosymmetric material, it cannot exhibit the Pockels effect, a very valuable optical nonlinear phenomenon used in most high-speed and low power consumption modulators. This limitation is nonetheless relaxed by applying deformations to the silicon lattice by means of stress in order to break its inversion symmetry. Numerous theoretical and experimental studies were reported to demonstrate and quantify the Pockels effect. But, the semiconductor nature of silicon tremendously complicate the analysis of the Pockels effect, which existence was questioned in strained silicon and source of controversy. Indeed, free carriers in silicon waveguides and at the interfaces induce a strong modulation signal, thereby screening Pockels effect. To stem the influence of free carriers, the work done in the thesis consisted in studying high frequency-based modulation signal (> 5 GHz). Various microwave studies were then performed in strained silicon photonic structures and will be presented in the following thesis manuscript. First studies were achieved on a SOI platform and the obtained experimental results demonstrated the presence of a weak high-frequency electro-optic modulation signal which intensity clearly depends on the silicon cristallographic direction and the level of stress applied to silicon. Based on a theoretical model describing the second-order nonlinear electric susceptibility χ(²), a multiphysic model has been developed and successfully described both experimental results and the spatial distribution of χ(²) within strained silicon waveguides. These studies also showed that the weak intensity of the applied electric fields, due to the free carriers distribution, are responsible for the weak measured Pockels-based modulation efficiencies. A second study has then been carried out on a modified SOI platform allowing the design of more efficient electric circuits inducing stronger electric fields. An improvement by a factor of 20 was observed on the obtained experimental results compared to the previous ones. Moreover, the multiphysic model could again describe those results, proving its reliability. As outlooks, electro-optic eye diagram of complex electric signals could be obtained at the condition of stronger stress applied to silicon waveguides. Furthermore, the model describing the second-order nonlinear susceptibility χ(²) can also be exploited to depict the second harmonic generation in strained silicon waveguides, which existence is still not clear for the moment.

Ce travail est centré sur l'étude des non-linéarités de deuxiéme ordre dans le silicium vers une modulation optique à faible puissance et haute vitesse. Étant un cristal centro-symétrique, le silicium ne possède pas une susceptibilité non linéaire de deuxiéme ordre (X2), ce qui inhibe l'effet Pockels, un effet électro-optique linéaire couramment utilisé dans la modulation de la lumière dans les communications optiques. Une solution possible pour vaincre cette limitation est par application de contraint et déformation de la maille cristalline, ce qui rompt localement la centro-symétrie du cristal et génère X2.Dans cette thèse, nous abordons le problème de la génération de X2 dans le silicium par l'utilisation de la contrainte, couvrant toutes les étapes de la recherche: nous partons de bases théoriques développées par nous, on simule l'ensemble des effets de contraints, optiques et électriques, on décrit la fabrication des dispositifs et finalement on présent la caractérisation expérimentale de ces dispositifs.Dans ce travail de recherche, nous avons pu détecter des effets très particuliers qui sont attribués au effet Pockels, comme par example une dépendance claire de l'orientation du cristal sur l'efficacité de la modulation et aussi la modulation à haute fréquences, plus élevées que celles attendues par autres contributions. Ces résultats sont très prometteurs et se composent d'une nouvelle étape vers la mise en œuvre, dans un avenir proche, de la modulation à grande vitesse et à faible puissance dans les dispositifs de silicium. / This work is devoted to the study of second order nonlinearities in silicon towards low power, high speed modulation. Being a centro-symmetric crystal, silicon does not possess a second order nonlinear susceptibility (X2), which inhibits Pockels effect, a linear electro-optic effect commonly used in the modulation of light in high speed communications. A possible solution to overcome this limitation is by straining/deforming the crystal lattice, which locally breaks the centro-symmetry of the crystal and generates X2.In this thesis, we approach the problem of generating X2 in silicon through the use of strain, covering all the research stages: we depart from newly developed theoretical grounds, simulate together the strain, optical and electrical effects together, describe the fabrication of the devices and present the experimental characterization.In our research work, we were able to detect very particular effects which are attributed to Pockels effect, such as a clear dependence of the crystal orientation on the modulation efficiency and high speed modulation, at frequencies higher than those expected from other contributions. This results are very promising and consist on a step further towards the possible implementation of high speed, low power modulation in silicon devices in the near future.

Les lasers solides émettant dans l'UV sont l'objet de nombreux efforts de recherche. Ainsi, deux cristaux non linéaires ont été développés et caractérisés pour réaliser la conversion de fréquences laser dans le domaine UV : Ca5(BO3)3F (CBF) et YAl3(BO3)4 (YAB). Concernant les cristaux de CBF, l'influence des gradients thermiques ainsi que de nouveaux flux ont été étudiés en vue d'améliorer la qualité cristalline. La génération du troisième harmonique à 343 nm en type II a été réalisée pour la première fois dans CBF. 300 mW correspondant à un rendement ? (1030 ' 343 nm) = 1,5 % ont été obtenus. L'utilisation de flux à base de LaB3O6 a permis la synthèse de cristaux de YAB par la méthode TSSG. Les propriétés physiques, structurales ainsi que les défauts de ces cristaux ont été caractérisés. De bonnes performances ont été obtenues dans le cadre de la génération du quatrième harmonique à 266 nm puisqu'un rendement de conversion ? (1064 ' 266 nm) = 12,2 % a été atteint. / This PhD study is devoted to the growth and characterization of two promising NLO crystals for UV laser light generation : Ca5(BO3)3F (CBF) and YAl3(BO3)4 (YAB). Concerning CBF, the influence of thermal gradients and new fluxes have been studied in order to improve the crystal quality. The third harmonic generation at 343 nm in CBF is demonstrated for the first time. 300 mW of average power and 1,5 % conversion efficiency from 1030 to 343 nm have been obtained. The use of the flux LaB3O6 allows the growth YAB crystals by TSSG method. Structural and physical properties as well as extended defects and impurities of these crystals have been characterized. Fourth harmonic generation at 266 nm was performed in YAB and 12,2 % conversion efficiency from 532 to 266 nm has been obtained.

Les convertisseurs de fréquences optiques utilisant les processus non linéaires d’ordre deux permettent d’étendre la gamme spectrale accessible aux sources lasers. Celle-ci est en effet limitée par les bandes de gain des milieux lasers disponibles. Par ailleurs, la combinaison cohérente par contrôle actif de la phase est une technique efficace permettant la montée en puissance des sources lasers. Elle nécessite toutefois des modulateurs de phase rapides qui ne sont disponibles commercialement qu’aux longueurs d’onde standard.L’objectif de cette thèse est d'appliquer la combinaison cohérente à des convertisseurs de fréquences en utilisant la relation de phase inhérente au processus non linéaire.Cela permet de contrôler la phase de l’onde générée en agissant sur la phase de l’onde de pompe. C’est ce qu’on appelle le contrôle indirect de la phase.Pour cela, une étude théorique a été menée afin de s’assurer de la compatibilité de la technique de combinaison cohérente par marquage en fréquence avec le contrôle indirect de la phase.La démonstration expérimentale a d’abord été effectuée dans le cas le plus simple, la génération de seconde harmonique, qui met en jeu trois ondes dont deux dégénérées.Enfin, on s’est intéressé au cas de la génération de différence de fréquences dans le moyen infrarouge, où trois ondes sont mises en jeu.Dans ces deux cas, la qualité de mise en phase mesurée est excellente. / Laser emission wavelength is limited by the gain bandwidth of available laser media. Optical frequency converters rely on second order nonlinear processes to overcome this limitation, and give access to new wavelengths outside of the emission range of lasers.Besides, coherent beam combining with active phase control is an efficient technique to power scale laser sources. However, it requires fast phase modulators, some commercially available devices, but only at standard laser wavelengths.The objective of this thesis is to perform coherent combining of frequency converters, thanks to the phase-matching condition required for efficient nonlinear processes to take place.This relation allows for indirect phase control, where the converted-wave phase is tuned through direct phase control of the pump wave.A theoretical study has been carried out to confirm that indirect phase control was compatible with frequency-tagging coherent combining.Then, coherent combining through indirect phase control has been demonstrated experimentally in the simplest case of the second harmonic generators, where two of the three waves involved are degenerate.Finally, coherent combining has been experimentally performed in the non-degenerate case of mid-infrared difference frequency generators.In both experimental demonstrations, an excellent beam combination efficiency has been achieved.