Dans les années à venir, plusieurs missions spatiales permettront l'observation globale des concentrations de nombreux gaz traces dans l'atmosphère. L'objectif de cette thèse a été d'évaluer les capacités d'un instrument mesurant depuis l'espace le rayonnement du système Terre – atmosphère dans l'infrarouge thermique par visée au nadir pour l'observation de l'ozone troposphérique.<br />Ces travaux ont été réalisés dans le cadre de la préparation de la mission IASI (Infrared Atmospheric Sounding Interferometer), pour laquelle le Service d'Aéronomie développe un algorithme opérationnel d'inversion des gaz traces CO, CH4 et O3. Les lancements des trois instruments IASI sont prévus en 2006, 2010 et 2015 sur les trois plates-formes successives MetOp. Un algorithme d'inversion de l'ozone a été développé, ainsi qu'un module d'analyse de l'erreur d'inversion. Les données satellitaires mesurées par l'instrument IMG (Interferometric Monitor for Greenhouse Gases), présent sur le satellite ADEOS (1996-1997), et les mesures ballon LPMA/IASI mesurées en août 2002, nous ont permis de tester les développements sur des mesures réelles et de valider la méthode. Une première interprétation des distributions globales d'ozone troposphérique IMG/ADEOS a été réalisée en comparant les différentes informations disponibles sur sa production et son transport.<br />Les études entreprises pour IASI ont été étendues à l'évaluation des capacités d'un instrument similaire embarqué sur un satellite en orbite géostationnaire pour l'observation des gaz traces.

Pour améliorer la représentation du champ d'ozone atmosphérique fournie par des observations ou bien par un modèle numérique, on peut combiner ces deux sources d'information par des techniques d'assimilation de données. La taille des pixels des données issues des instruments embarqués à bord des satellites de dernière génération est cependant bien inférieure à la résolution horizontale couramment utilisée dans les Modèles de Chimie-Transport (MCT) en version globale. Ainsi ces observations apportent de l'information sur des structures de petite échelle du champ d'ozone ne pouvant être représentées par le modèle qu'avec l'augmentation de sa résolution. Dans le but d'assimiler l'information de petite échelle au sein du MCT Mocage de Météo-France avec une grille horizontale haute résolution tout en conservant un coût d'exécution raisonnable, nous avons développé une version spectrale du système d'assimilation de données Valentina du Cerfacs. Puis nous utilisons l'algorithme de la boucle externe conjointement avec la méthode variationnelle 3D-Var avec FGAT. Nous montrons que cette combinaison dégrade les analyses dans le cas de situations atmosphériques dominées par le transport. En conséquence, nous optons dans la suite pour la méthode variationnelle 4D-Var en terme d'incrément pour procéder aux simulations d'ozone haute résolution. Nous utilisons le système Valentina avec le MCT Mocage à basse et haute résolutions horizontales sur le mois de septembre 2008 durant lequel des structures de petite échelle sont présentes dans le champ d'ozone au voisinage du vortex polaire antarctique. Les colonnes totales d'ozone de l'instrument IASI, choisies pour leur haute répartition spatiale, ont été moyennées sur grilles modèle basse et haute résolution en deux jeux de super-observations. Nous les combinons aux profils d'ozone de l'instrument MLS pour contraindre la répartition verticale de l'information dans la stratosphère et la haute troposphère lors du processus d'assimilation de données. L'augmentation de résolution du modèle améliore les simulations directes du MCT et, dans une moindre mesure, les analyses issues de l'assimilation du jeu de données combinées basse résolution. En revanche, l'augmentation de résolution dans les super-observations conduit à une dégradation des analyses à certains niveaux verticaux car les données de MLS qui contraignent la structure verticale du profil d'ozone sont éparses par rapport aux données de IASI. Nous mettons ce résultat en lien avec le besoin d'avoir une source d'information sur la distribution verticale de l'ozone aussi dense que le jeu de données de colonnes totales assimilées telle l'information fournie par les Averaging Kernels.

<p>The Earth's middle atmosphere at about 10-100 km has shown a substantial sensitivity to human activities. First, the ozone layer has been reduced since the the early 1980s due to man-made emissions of halogenated hydrocarbons. Second, the middle atmosphere has been identified as a region showing clear evidence of climate change due to increased emissions of greenhouse gases. While increased CO₂abundances are expected to lead to a warmer climate near the Earth's surface, observations show that the middle atmosphere has been cooling by up to 2-3 degrees per decade over the past few decades. This is partly due to CO₂ increases and partly due to ozone depletion.</p><p>Predicting the future development of the middle atmosphere is problematic because of strong feedbacks between temperature and ozone. Ozone absorbs solar ultraviolet radiation and thus warms middle atmosphere, and also, ozone chemistry is temperature dependent, so that temperature changes are modulated by ozone changes.</p><p>This thesis examines the middle atmospheric response to a doubling of the atmospheric CO₂ content using a coupled chemistry-climate model. The effects can be separated in the intrinsic CO₂-induced radiative response, the radiative feedback through ozone changes and the response due to changes in the climate of the underlying atmosphere and surface. The results show, as expected, a substantial cooling throughout the middle atmosphere, mainly due to the radiative impact of the CO₂ increase. Model simulations with and without coupled chemistry show that the ozone feedback reduces the temperature response by up to 40%. Further analyses show that the ozone changes are caused primarily by the temperature dependency of the reaction O+O₂+M->O₃+M. The impact of changes in the surface climate on the middle atmosphere is generally small. In particular, no noticeable change in upward propagating planetary wave flux from the lower atmosphere is found. The temperature response in the polar regions is non-robust and thus, for the model used here, polar ozone loss does not appear to be sensitive to climate change in the lower atmosphere as has been suggested recently. The large interannual variability in the polar regions suggests that simulations longer than 30 years will be necessary for further analysis of the effects in this region.</p><p>The thesis also addresses the long-standing dilemma that models tend to underestimate the ozone concentration at altitudes 40-75 km, which has important implications for climate change studies in this region. A photochemical box model is used to examine the photochemical aspects of this problem. At 40-55 km, the model reproduces satellite observations to within 10%, thus showing a substantial reduction in the ozone deficit problem. At 60-75 km, however, the model underestimates the observations by up to 35%, suggesting a significant lack of understanding of the chemistry and radiation in this region.</p>

La pollution de l'air est un sujet de préoccupation majeur au XXIème siècle affectant la santé et notre environnement. Deux types de pollution atmosphérique retiennent plus particulièrement l'attention des physicochimistes à l'heure actuelle : la pollution à l'ozone dite photochimique et la pollution particulaire (PM10, PM2.5). La région Nord-Pas-De-Calais (NPDC) est une des régions françaises ayant la plus forte densité de population (324 hab./km2 en 2006). Elle est également le lieu de passage d'un trafic routier transfrontalier particulièrement intense. Enfin, elle présente une forte activité industrielle (pétrochimie, sidérurgie, métallurgie) au niveau de la zone côtière de Dunkerque. Les émissions issues des secteurs du transport mais aussi industriel et tertiaire sont une source importante de composés primaires (NOx, COV et particules) précurseurs de la pollution à l'ozone et particulaire.Au cours du travail de thèse les chaînes de modélisation MM5-CHIMERE et MM5-FLEXPART ont été installées et utilisées sur plusieurs périodes d'études à l'échelle de la région NPDC. Le système MM5-CHIMERE a été utilisé sur la période juin-juillet 2006 propice au développement d'épisodes de pollution photochimique. Diverses applications ont été réalisées : étude de la relation entre concentration en polluant et conditions météorologiques, impact de l'intégration du cadastre d'émission régional, impact de la résolution de la grille et des données dynamiques, origine locale/régionale des niveaux de pollution observés en région NPDC. Puis, le système MM5-FLEXPART a été utilisé afin de déterminer l'origine de deux évènements intenses de pollution particulaire observés en mars et décembre 2007 au niveau de Dunkerque. Enfin, les performances dynamiques et chimiques du système ont été évaluées au niveau de la zone spécifique industrielle de Dunkerque sur deux périodes en avril et mai 2006. Au cours de ces périodes, les données dynamiques ont été collectées lors d'une campagne de mesures réalisée sur Dunkerque par le Laboratoire de Physico-Chimie de l'Atmosphère (LPCA) de l'Université du Littoral - Côte d'Opale. Les résultats concernant la performance et les applications des systèmes ainsi que les perspectives à court terme seront présentés et discutés.

The evolution of General Circulation Models (GCM) for climate study has led to more accurate predictions for atmospheric transport, yet precision in predictions remains in need of improvement. The National Aeronautics and Space Administration Goddard Earth Observation System model, Version 5 (GEOS-5) represents a state of the art climate model capable of simulating a wide variety of atmospheric processes informed continuously by satellite observations. This thesis examines some of the physical parameterizations employed by GEOS-5 and their effect on the transport of two greenhouse gasses: ozone and carbon dioxide.

L'impact des activités anthropiques sur la composition atmosphérique est devenu évident depuis la découverte, dans les années quatre-vingt, de la formation d'un trou dans la couche d'ozone au-dessus de l'Antarctique. Depuis lors d'autres menaces environnementales liées aux changements de la composition atmosphérique ont été mises en évidence. Parmi celles-ci, le réchauffement climatique global et la pollution de l'air sont au coeur de l'actualité. Depuis les débuts de l'aéronomie, de nombreux instruments de mesure de la composition atmosphérique ont été développés et déployés au sol, sur ballon, sur avion et sur satellite. Chacun de ces instruments possède ses avantages et ses inconvénients et donne accès à différents aspects d'une atmosphère quadridimensionnelle variable et structurée. Les propriétés telles que la résolution, l'échantillonnage et la gamme accessible des signaux géophysiques mesurés par les systèmes opérationnels varient en fonction de paramètres techniques comme la source de rayonnement, la gamme spectrale, la géométrie de visée, le type d'orbite,... et en fonction des conditions de mesure. Les observations provenant de différents systèmes sont complémentaires. La stratégie internationale actuelle d'observation de notre environnement global vise justement à exploiter cette complémentarité via l'implémentation d'un système coordonné de systèmes d'observation globale de la Terre: le GEOSS. Ce système de systèmes réunira et combinera les données provenant de différents systèmes d'observation de la Terre dans différents domaines (surface, océans, atmosphère, cryosphère,...) pour fournir une information intégrée utile à la société. Concernant la composition de l'atmosphère, la stratégie internationale IGACO a identifié différents moyens pour l'intégration des données. Ils incluent, entre autres, l'amélioration des algorithmes d'inversion, la caractérisation du contenu d'information réel des mesures, le développement de techniques facilitant la comparaison des mesures, la validation continue des données satellitales, le développement d'outils pour faciliter et améliorer le couplage des séries temporelles et l'ingestion des observations dans les modèles numériques de chimie et de transport. Quoique nécessaire, l'intégration des données provenant de systèmes différents n'est pourtant pas évidente. En effet, l'utilisation intégrée des données se confronte à la présence d'erreur générées par les différences d'échantillonnage et de lissage existant entre les signaux géophysiques capturés par des instruments différents. Le travail présenté dans ce manuscrit s'axe autour de cette stratégie d'intégration. Nous développons différents concepts et méthodes utiles à une analyse intégrée des données satellitales. Nous tentons également d'estimer de manière systématique l'impact des différences de lissage et d'échantillonnage dans les quatre dimensions de l'atmosphère: latitude, longitude, altitude et temps. Dans un premier temps, nous étudions de manière séparée deux des principaux éléments du système d'observation globale de la composition atmosphérique: les instruments mesurant le rayonnement rétrodiffusé par l'atmosphère au nadir et les instruments mesurant l'émission infrarouge au limbe. Les mesures UV-visible au nadir ont débuté dans les années septante avec les instruments de type BUV et continuent actuellement avec les séries européennes GOME-2 et chinoise SBUS/TOU. La technique BUV permet de mesurer le profil de l'ozone avec une bonne résolution horizontale mais une faible résolution verticale et une sensibilité variant avec l'altitude. C'est pourquoi nous analysons en détail le contenu d'information et la résolution verticale du profil d'ozone tel que mesuré par GOME, le premier instrument européen de type BUV. La technique d'observation a visée au limbe offre quant à elle une meilleure résolution verticale que la technique BUV, de l'ordre de 1 à 3 km, mais une faible résolution horizontale. C'est pourquoi nous étudions ensuite la résolution et les propriétés de lissage horizontal des mesures de l'instrument européen MIPAS. La validation géophysique des données satellitales est une des étapes essentielles à leur intégration dans un système d'observation globale. Dans la suite de ce travail, nous mettons en pratique les outils développés dans un exercice de validation géophysique des profils d'ozone MIPAS. En tenant en compte l'erreur de lissage horizontal, nous éclairons d'un jour nouveau le bilan d'erreur d'une comparaison. Dans les deux chapitres suivants nous nous intéressons non plus de manière séparée aux éléments du système d'observation global de l'atmosphère mais à leurs possibilités de couplage. Nous étudions d'abord la consistance entre sept jeux de profils d'ozone obtenus à partir d'instruments à géométrie de visée au limbe. Nous étudions les structures méridiennes et temporelles de jeux de données couvrant des régions géographiques et des périodes de temps très différentes en utilisant les réseaux au sol comme référence. Enfin, nous étudions comment les propriétés respectives des systèmes étudiés dans les chapitres précédents se retrouvent dans un produit hybride généré par un réseau neuronal.

Der frühwinterliche Ozongehalt ist ein Indikator für den Ozongehalt im Spätwinter/Frühjahr. Jedoch weist dieser aufgrund von Absinkprozessen, chemisch bedingten Ozonabbau und Wellenaktivität von Jahr zu Jahr starke Schwankungen auf. Die vorliegende Arbeit zeigt, dass diese Variabilität weitestgehend auf dynamische Prozesse während der Wirbelbildungsphase des arktischen Polarwirbels zurückgeht. Ferner wird der bisher noch ausstehende Zusammenhang zwischen dem früh- und spätwinterlichen Ozongehalt bezüglich Dynamik und Chemie aufgezeigt. Für die Untersuchung des Zusammenhangs zwischen der im Polarwirbel eingeschlossenen Luftmassenzusammensetzung und Ozonmenge wurden Beobachtungsdaten von Satellitenmessinstrumenten und Ozonsonden sowie Modellsimulationen des Lagrangschen Chemie/Transportmodells ATLAS verwandt. Die über die Fläche (45–75°N) und Zeit (August-November) gemittelte Vertikalkomponente des Eliassen-Palm-Flussvektors durch die 100hPa-Fläche zeigt eine Verbindung zwischen der frühwinterlichen wirbelinneren Luftmassenzusammensetzung und der Wirbelbildungsphase auf. Diese ist jedoch nur für die untere Stratosphäre gültig, da die Vertikalkomponente die sich innerhalb der Stratosphäre ändernden Wellenausbreitungsbedingungen nicht erfasst. Für eine verbesserte Höhendarstellung des Signals wurde eine neue integrale auf der Wellenamplitude und dem Charney-Drazin-Kriterium basierende Größe definiert. Diese neue Größe verbindet die Wellenaktivität während der Wirbelbildungsphase sowohl mit der Luftmassenzusammensetzung im Polarwirbel als auch mit der Ozonverteilung über die Breite. Eine verstärkte Wellenaktivität führt zu mehr Luft aus niedrigeren ozonreichen Breiten im Polarwirbel. Aber im Herbst und Frühwinter zerstören chemische Prozesse, die das Ozon ins Gleichgewicht bringen, die interannuale wirbelinnere Ozonvariablität, die durch dynamische Prozesse während der arktischen Polarwirbelbildungsphase hervorgerufen wird. Eine Analyse in Hinblick auf den Fortbestand einer dynamisch induzierten Ozonanomalie bis in den Mittwinter ermöglicht eine Abschätzung des Einflusses dieser dynamischen Prozesse auf den arktischen Ozongehalt. Zu diesem Zweck wurden für den Winter 1999–2000 Modellläufe mit dem Lagrangesche Chemie/Transportmodell ATLAS gerechnet, die detaillierte Informationen über den Erhalt der künstlichen Ozonvariabilität hinsichtlich Zeit, Höhe und Breite liefern. Zusammengefasst, besteht die dynamisch induzierte Ozonvariabilität während der Wirbelbildungsphase länger im Inneren als im Äußeren des Polarwirbels und verliert oberhalb von 750K potentieller Temperatur ihre signifikante Wirkung auf die mittwinterliche Ozonvariabilität. In darunterliegenden Höhenbereichen ist der Anteil an der ursprünglichen Störung groß, bis zu 90% auf der 450K. Innerhalb dieses Höhenbereiches üben die dynamischen Prozesse während der Wirbelbildungsphase einen entscheidenden Einfluss auf den Ozongehalt im Mittwinter aus. / The ozone amount in early winter provides an indication of the ozone amount in late winter/early spring. The early winter amount is highly variable from year to year due to modification by subsidence, chemical loss and wave activity. This thesis shows that this variability is mainly caused by the dynamics during the Arctic polar vortex formation. Furthermore, it explains the still missing link between early and late winter ozone amount due to dynamics and chemistry. Observational ozone data from satellite based instruments, ozone probes and simulations are used for the investigation of the connection between the composition of the air and the ozone enclosed in the polar vortex. The simulations are calculated with the Lagrangian chemistry/transport model ATLAS. The over area (45–75°N) and time (August-November) averaged vertical component of the Eliassen-Palm flux at 100hPa points to a link between the early winter composition of the air enclosed in the polar vortex and the vortex formation phase. This is only valid for the lower stratosphere, because the component does not satisfy changing conditions for wave propagation throughout the stratosphere by itself. Due to this deficit a new integral quantity based on wave amplitude and properties of the Charney-Drazin criterion is defined to achieve an improvement with height. This new quantity connects the wave activity during vortex formation to the composition of air inside the vortex as well as the distribution of ozone over latitude. An enhanced wave activity leads to a higher proportion of ozone rich air from lower latitudes inside the polar vortex. But chemistry in autumn and early winter removes the interannual variability in the amount of ozone enclosed in the vortex induced by dynamical processes during the formation phase of the Artic polar vortex because ozone relaxes towards equilibrium. An estimation of how relevant these variable dynamical processes are for the Arctic winter ozone abundances is obtained by analysing which fraction of dynamically induced anomalies in ozone persists until mid winter. Model runs with the Lagrangian Chemistry-Transport-Model ATLAS for the winter 1999–2000 are used to assess the fate of ozone anomalies artificially introduced during the vortex formation phase. These runs provide detailed information about the persistence of the induced ozone variability over time, height and latitude. Overall, dynamically induced ozone variability from the vortex formation phase survives longer inside the polar vortex compared to outside and can not significantly contribute to mid-winter variability at levels above 750K potential temperature level. At lower levels increasingly larger fractions of the initial perturbation survive, reaching 90% at 450K potential temperature level. In this vertical range dynamical processes during the vortex formation phase are crucial for the ozone abundance in mid-winter.

It is well established that air pollution has detrimental effects on both human health as well as the environment. Exposure to ozone and particulate matter pollution, is associated with an increase in cardiopulmonary mortality and morbidity. Asthmatics, elderly and children have been indicated as especially sensitive groups. With a global increase in use of vehicles and industry, ambient air pollution represents a crucial health concern as well as a political, economical and environmental dilemma. Both ozone (O3) and diesel exhaust (DE) trigger oxidative stress and inflammation in the airways, causing symptoms such as wheezing, coughing and reduced lung function. The aim of this thesis was to further examine which pro-inflammatory signaling pathways that are initiated in the airways by ozone, as compared to diesel exhaust. Furthermore, to study the effects of these two ambient air pollutants in a sequential exposure, thus mimicking an urban profile. In order to investigate this in healthy as well as asthmatic subjects, walk-in exposure chambers were utilized and various airway compartments were studied by obtaining induced sputum, endobronchial biopsies, or airway lavage fluids. In asthmatic subjects, exposure to 0.2 ppm of O3 induced an increase in the cytokines IL 5, GM-CSF and ENA-78 in the bronchial epithelium six hours post-exposure. The healthy subjects, however, displayed no elevations of bronchial epithelial cytokine expression in response to the ozone exposure. The heightened levels of neutrophil chemoattractants and Th2 cytokines in the asthmatic airway epithelium may contribute to symptom exacerbations following air pollution exposure. When examining an earlier time point post O3 exposure (1½ hours), healthy subjects exhibited a suppression of IL-8 as well as of the transcription factors NFκB and c-jun in the bronchial epithelium, as opposed to after filtered air exposure. This inhibition of early signal transduction in the bronchial epithelium after O3 differs from the response detected after exposure to DE. Since both O3 and DE are associated with generating airway neutrophilia as well as causing direct oxidative damage, it raises the query of whether daily exposure to these two air pollutants creates a synergistic or additive effect. Induced sputum attained from healthy subjects exposed in sequence to 0.2 ppm of O3 five hours following DE at a PM concentration of 300 µg/m3, demonstrated significantly increased neutrophils, and elevated MPO levels, as compared to the sequential DE and filtered air exposure. O3 and DE interactions were further investigated by analyses of bronchoalveolar lavage and bronchial wash. It was demonstrated that pre-exposure to DE, as compared to filtered air, enhances the O3-induced airway inflammation, in terms of an increase in neutrophil and macrophage numbers in BW and higher EPX expression in BAL. In conclusion, this thesis has aspired to expand the knowledge of O3-induced inflammatory pathways in humans, observing a divergence to the previously described DE initiated responses. Moreover, a potentially adverse airway inflammation augmentation has been revealed after exposure to a relevant ambient combination of these air pollutants. This provides a foundation towards an understanding of the cumulative airway effects when exposed to a combination of ambient air pollutants and may have implications regarding future regulations of exposure limits.

This thesis addresses the mechanisms involved in cellulosedegradation in general and Totally Chlorine Free (TCF) bleachingof pulp in particular. The thesis shows that the cellulosedegradation during high consistency ozone bleaching is explainedby free radical chain reactions. By simulation, it has been shown that the number, weight andviscosity average of liner polymer chain length can be used tocalculate the number of random scissions in a linear polymer ofany molecular weight distribution, provided that there is acalibrated Mark-Houwink equation. A model describing partialdegradation of molecular weight distributions of linear polymersmeasured with viscometry was developed and verifiedexperimentally. The model predicts viscometric measurement ofchemical cellulose degradation by a rapidly reacting reagent tobe strongly dependent on cellulose accessibility. The role of free radical reactions in cellulose degradationwas studied by varying the amount of ferrous ions and ozone addedto the cotton linters. The result was compared to the resultsobtained from cellulose of lower crystallinity (cellulose beads)by measuring average chain length. When a ferryl ion reacted withcotton linters in the presence of ozone, the very formation ofone glycosidic radical was more significant to degradation thanthe final step of forming one oxidised glycoside. The inefficientdegradation observed of the oxidation step is explainable by theamount of accessible glycosides being too small to influenceviscometry. The efficient degradation observed in associationwith the glycosidic radical formation is explained by initiationof free radical chain reactions that are propagated as long asthere is ozone in the system. As none of these phenomena werefound in the less crystalline cellulose, cellulose structureappears to be important for how free radical mediated cellulosedegradation develops. The theory of free radical chain reactions coupled withdiffusion suggests a concentric expansion of the chain reactionsoutwards from the initial site of radical formation duringozonation of carbohydrates. This was confirmed by demonstratingfree radical chain reactions spreading from a spot of initiationoutwards during ozonation of a filter paper, using a pH-indicatorto monitor acid formation. Furthermore, the interior and exteriorof cellulose fibres doped with initiator were shown to bepermeated by small holes after ozonation. Ethylene glycol was shown to improve the selectivity duringozone bleaching of oxygen bleached kraft pulp at pH 3. Optimalconditions were obtained at pH 3 for 25 wt% ethylene glycol. Theinfluence of ethylene glycol on selectivity is explained by aproportion of the free radical chain reactions being carried bythe ethylene glycol instead of the cellulose during ozonebleaching. The observations were summarised in the form of amodel where the observed degradations for pulp, bleached pulp andcotton fibres during both ozone bleaching and ethylene glycolassisted ozone bleaching were shown to agree with each other. From g-irradiation of ozonised aqueous solutions of alcohol,the rate constant of superoxide formation from the peroxylradical of methanol was estimated to be 10 s-1. Rate constants of the reactions between ozone andalkylperoxyl radicals were determined to be around 104M-1s-1. The possibility of the reaction betweenalkylperoxyl radicals and ozone contributing significantly tofree radical chain reactions during ozonation of carbohydratesand alcohols could therefore be ruled out. Cellulose, degradation, free radical, ozone, selectivity,ethylene glycol, alcohol, bleaching, kraft pulp, cotton linters,delignification, fibre, fibril, crystallinity, ferryl ion, freeradical chain reactions, TCF, viscometry, molecular weightdistributions, random scissions.

The Earth's middle atmosphere at about 10-100 km has shown a substantial sensitivity to human activities. First, the ozone layer has been reduced since the the early 1980s due to man-made emissions of halogenated hydrocarbons. Second, the middle atmosphere has been identified as a region showing clear evidence of climate change due to increased emissions of greenhouse gases. While increased CO2 abundances are expected to lead to a warmer climate near the Earth's surface, observations show that the middle atmosphere has been cooling by up to 2-3 degrees per decade over the past few decades. This is partly due to CO2 increases and partly due to ozone depletion. Predicting the future development of the middle atmosphere is problematic because of strong feedbacks between temperature and ozone. Ozone absorbs solar ultraviolet radiation and thus warms middle atmosphere, and also, ozone chemistry is temperature dependent, so that temperature changes are modulated by ozone changes. This thesis examines the middle atmospheric response to a doubling of the atmospheric CO2 content using a coupled chemistry-climate model. The effects can be separated in the intrinsic CO2-induced radiative response, the radiative feedback through ozone changes and the response due to changes in the climate of the underlying atmosphere and surface. The results show, as expected, a substantial cooling throughout the middle atmosphere, mainly due to the radiative impact of the CO2 increase. Model simulations with and without coupled chemistry show that the ozone feedback reduces the temperature response by up to 40%. Further analyses show that the ozone changes are caused primarily by the temperature dependency of the reaction O+O2+M-&gt;O3+M. The impact of changes in the surface climate on the middle atmosphere is generally small. In particular, no noticeable change in upward propagating planetary wave flux from the lower atmosphere is found. The temperature response in the polar regions is non-robust and thus, for the model used here, polar ozone loss does not appear to be sensitive to climate change in the lower atmosphere as has been suggested recently. The large interannual variability in the polar regions suggests that simulations longer than 30 years will be necessary for further analysis of the effects in this region. The thesis also addresses the long-standing dilemma that models tend to underestimate the ozone concentration at altitudes 40-75 km, which has important implications for climate change studies in this region. A photochemical box model is used to examine the photochemical aspects of this problem. At 40-55 km, the model reproduces satellite observations to within 10%, thus showing a substantial reduction in the ozone deficit problem. At 60-75 km, however, the model underestimates the observations by up to 35%, suggesting a significant lack of understanding of the chemistry and radiation in this region.