Au cours ce travail, nous nous sommes intéressés au design de particules plasmoniques pour le contrôle de l'absorption et de l'émission de lumière. Notre stratégie a été de synthétiser des nanoparticules de type coeur@écorce composées d'un coeur d'or et d'une écorce diélectrique de silice contenant des molécules organiques fluorescentes. Nous avons fait varier la distance entre ces dernières et le coeur afin de moduler l'intensité de leur couplage avec les plasmons du métal et d'ainsi contrôler les propriétés optiques des nanoparticules. Nous nous sommes aussi intéressés à l'assemblage de ces nanoparticules sous la forme de supra-particules ou de réseaux bidimensionnels organisés. L'étude des propriétés optiques de ces nouveaux matériaux a permis de mettre en évidence une forte exaltation de l'intensité de fluorescence des particules coeur@écorce quand celles-ci sont confinées entre deux nappes métalliques, ce qui correspond à un mode de cavité fort. Nous avons également travaillé sur la synthèse de particules composées d'un coeur de silice et soit d'une écorce d'or présentant des patchs " vierges ", soit d'une écorce de dioxyde de titane comportant des patchs recouverts de nanoparticules d'or.

L'étude du transport de particules en solution aux nano-échelles est de vaste intérêt et trouve! des applications dans des domaines aussi éloignés que la biologie ou la conversion d'énergie. Son étude comporte deux facettes, suivant que l'entité transportée est utilisée comme traceur, auquel cas l'intérêt consiste en la révélation d'un micro-environnement, soit elle constitue l'objet de l'étude, et il importe alors de caractériser sa dynamique dans un environnement contrôlé. Dynamique et transport sont intimement liés. Le premier terme est plus naturellement associé à l'objet individuel. Le second fait quant à lui référence à la masse, à une dynamique globale, une dynamique d'ensemble d'objets. Il n'existe a priori aucune frontière entre les deux, tout juste une différence d'échelle. La physique se joue de cette dualité si bien que le transport de plusieurs est aujourd'hui compris à partir de l'objet unique, et le comportement global est appréhendé via des mécanismes moléculaires.! Dans ce travail, nous souhaitons comprendre les propriétés de transport d'objets individuels dilués sous deux formes. La première concerne la dynamique d'objets parfaits pour la caractérisation d'un micro-environnement. La seconde concerne la dynamique d'objets dans un environnement maîtrisé. Nous avons mis en place lors de cette thèse une méthode innovante de caractérisation d'écoulements dans des canalisations sub-micrométriques. Ce travail a impliqué la construction d'un modèle basé sur la densité de probabilité de vitesse de nano-sphères dans des écoulements laminaires. Cette approche a ensuite été validée par dynamique brownienne et mise à l'épreuve pour l'étude d'écoulements dans des nano-fentes fabriquées au laboratoire. Cette comparaison nous a permis de mettre en avant une force de lift géante tendant à faire migrer les particules perpendiculairement aux lignes de champ, un phénomène jusqu'ici non décrit dans la littérature. La poursuite des expérimentations nous a permis de décrire les paramètres influents sur l'amplitude de cette force. Notre attention s'est alors tournée vers l'étude de la dynamique de molécules d'ADN en solution dans des structures confinées, sous un actionnement hybride, à la fois hydrodynamique et électrocinétique. L'utilisation d'un fluide non-newtonien nous a alors permis de mettre en évidence le caractère non linéaire de la superposition des modes d'actionnement. Des stratégies expérimentales ont été spécifiquement développées afin de cartographier des densités de présence inhomogène des molécules dans les canalisations. Cet effet a alors été récupéré pour permettre la séparation de biomolécules par taille sous actionnement hybride. Au demeurant, ce travail expérimental, à la frontière de la physique des fluides, de l'ingénierie de la nano-fabrication, de la physique statistique, nous a permis de construire une méthode innovante de vélocimétrie de particules, la mise en évidence de phénomène de migration transverse d'objets solides et flexibles dans des écoulements aux nano-échelles, et la construction d'un démonstrateur pour la séparation de biomolécules par taille.

Dans cette thèse, je m'intéresse à des modèles stochastiques de particules sur réseaux qui suivent une dynamique de Glauber avec contraintes cinétiques (KCSM), et particulièrement aux modèles Est et FA-1f. Ces modèles sont apparus en physique pour l'étude des systèmes vitreux. Dans ce document se trouve d'abord un résumé en français de son contenu. Puis viennent trois chapitres présentant le cadre dans lequel mes travaux s'inscrivent et montrant à la fois leurs contributions et à quelles notions et techniques ils font appel. Je centre ma présentation des KCSM sur les objets et résultats qui ont joué un rôle direct dans mes recherches. Mes articles sont regroupés en annexe avec éventuellement quelques extensions retranchées pour la publication. Le premier chapitre est une introduction aux KCSM. Le deuxième chapitre présente des résultats hors équilibre pour les KCSM. J'expose d'abord des résultats de relaxation locale ; pour le modèle FA-1f il s'agit d'un travail commun avec N. Cancrini, F. Martinelli, C. Roberto et C. Toninelli. J'étudie ensuite la progression d'un front dans le modèle Est, et montre un théorème de forme ainsi qu'un résultat d'ergodicité pour le processus vu du front. Ce résultat repose sur la quantification de la relaxation locale du processus vu du front plutôt que sur des arguments classiques de sous-additivité. Le dernier chapitre explore des questions liées à la dynamique des KCSM à basse température (soit à haute densité). Je rappelle des résultats asymptotiques sur le trou spectral des modèles Est et FA-1f et propose quelques heuristiques et conjectures. Je m'intéresse ensuite au comportement à basse température du coefficient de diffusion d'un traceur dans un KCSM, dans l'optique de donner des réponses rigoureuses à des questions posées dans la littérature physique.

Les suspensions d'objets microscopiques ayant la faculté de se déplacer par eux-mêmes dans le fluide qui les entoure sont des systèmes qui présentent un intérêt croissant dans la communauté scientifique. Du fait de leur dynamique intrinsèquement hors-équilibre au sens de la physique statistique, ils génèrent des effets particulièrement complexes. Parmi les micro-objets autopropulsés existants, les micro-algues vertes représentent une part importante de la biomasse de la Terre et participent activement au retraitement du CO2 par leur activité photosynthétique. Elles présentent de plus un remarquable potentiel dans les domaines de la production de bio-carburants, du retraitement des déchets, de la fabrication de cosmétiques et de compléments alimentaires. La compréhension de la dynamique de nage de ce type de microorganisme est d'un intérêt primordial d'un point de vue industriel. Cet ouvrage présente l'étude de la dynamique de la micro-algue Chlamydomonas Reinhardtii. En utilisant un système de suivi de particules en imagerie optique que nous avons développé, nous analysons ici le mécanisme fondamental de nage utilisé par cette algue jusqu'à ses implications en terme d'effets collectifs sur la dynamique de nage d'une suspension semi-diluée.

Les mécanismes de formation des nuages de glace arctiques durant la nuit polaire sont encore mal définis en raison de l'absence d'observations et de l'éloignement de cette région. Pourtant, leur influence sur les conditions météorologiques et sur le climat dans l'hémisphère nord est d'une importance primordiale ; et les connaissances sur la modification de leurs propriétés, liées à des processus d'interaction aérosol-nuage, doivent être améliorées. Les fortes concentrations d'aérosols en Arctique durant la nuit polaire sont associées au transport des aérosols anthropiques des latitudes moyennes jusqu'au pôle Nord. Les observations et les modèles montrent que cela peut conduire à un transport important de particules d'aérosol acidifiées. Les mesures en laboratoire et in situ montrent qu'à basse température (< -30°C), le revêtement d'acide sur les noyaux glaçogènes (IN) peut réduire leurs propriétés de nucléation de la glace. Par conséquent, leur concentration est réduite dans ces régions entraînant une plus faible concentration de plus gros cristaux de glace en raison d'une diminution de la compétition pour une humidité disponible similaire. De nombreuses mesures de terrain et par télédétection par satellite (CloudSat et CALIPSO) révèlent l'existence de deux types de nuages de glace (TIC) en Arctique durant la nuit polaire. Les nuages de glace de type 1 (TIC-1) ne sont visibles que par le lidar tandis que les nuages de glace de type 2 (TIC-2) sont perçus à la fois par le lidar et le radar. Les TIC-2 sont divisés en TIC-2A et TIC-2B. Les TIC-2A sont recouverts d'une fine couche de petits cristaux de glace non-précipitant (invisible par le radar) (TIC-1), tandis que les TIC-2B ne le sont pas. Ils sont caractérisés par une faible concentration de gros cristaux de glace. On suppose que la microstructure des TIC-2B est liée à l'acidification des aérosols. Pour vérifier cette hypothèse, des études de cas et des approches statistiques ont été combinées afin d'analyser le transport des aérosols et les propriétés des nuages de glace en Arctique. La première partie de la thèse enquête sur les propriétés microphysiques des TIC-1/2A et TIC-2B, en analysant des mesures aéroportées et satellitaires de cas spécifiques observés durant la campagne de mesures ISDAC (Alaska, Avril 2008). Pour la première fois, les microstructures des TIC-1/2A et TIC-2B en Arctique sont comparées en utilisant les observations in-situ des nuages. (...) La deuxième partie de la thèse enquête sur l'origine des masses d'air formant deux cas spécifiques de TICs ISDAC : TIC-1/2A (1 Avril 2008) et TIC-2B (15 Avril 2008), en utilisant des outils de trajectoire et des données satellitaires.

La manipulation à grande l'échelle de microparticules dispersées dans une solution peut être réalisée, même si cela reste délicat, en employant la force de diélectrophorèse (DEP). Cette force résulte de la polarisation des microparticules sous l'influence d'un champ électrique non uniforme. L'objectif de ma thèse de doctorat est d'exploiter la force de diélectrophorèse en vue de réaliser un tri ou un assemblage de particules. Le système de tri de particules développé est entièrement fabriqué au sein de la salle blanche du LAAS. Les dimensions et géométries du système ont été déterminées grâce à des simulations préliminaires en utilisant le logiciel COMSOL. Ce système nous a permis de trier et séparer des billes de latex de 5µm et 10µm avec un taux d'erreur inférieur à 2% et un flux d'environ 100µm/s. Nous avons également séparé des levures mortes et vivantes. En effet, les propriétés électriques des levures diffèrent selon leur état de viabilité. Après tri, la portion de cellules viables a été enrichie par un facteur 4. Les erreurs de tri sont principalement dues au fait que les levures ont des tailles inhomogènes ce qui influe sur la force de diélectrophorèse. Les forces de diélectrophorèse permettent aussi d'attirer divers objets vers les zones de fort gradient de champ électrique. Ces travaux se focalisent sur l'assemblage par DEP de nanotubes de carbone et de nanofils de silicium. Nous avons développé un procédé de salle blanche qui permet d'assembler ces objets, à grande échelle, sur des sites spécifiques. Ces objets sont ensuite connectés individuellement en vue d'une caractérisation électrique. L'intégration contrôlée à grande échelle des ces objets est importante en vue d'un éventuel transfert industriel vers les acteurs de la microélectronique. Ce procédé d'intégration à grande échelle (plusieurs cm2) permettra d'avoir une approche statistique lors des caractérisations électriques. Tous ces travaux ont pour but d'étudier le mouvement de particules en solut ion soumises à des champs électriques afin de contrôler leurs mouvements et leur localisation.

Dans une thématique de sécurité incendie, la prédiction de la propagation d'une flamme le long d'une paroi verticale solide nécessite la quantification du rayonnement. L'objectif de la thèse est de quantifier et caractériser les suies d'une flamme de PMMA. La flamme stationnaire d'un brûleur gaz sera également étudiée. La méthode optique de LII, une fois calibrée (extinction), permet d'obtenir des champs 2D de la fraction volumique ainsi que le taux de combustion en fonction de la hauteur pour la flamme de PMMA. Ensuite, la morphologie des agrégats de suie est déterminée grâce à des clichés MET et des mesures de la distribution en taille. Les propriétés optiques sont obtenues avec des mesures in-situ et ex-situ (effet de la température) de l'extinction spectrale, couplées avec une mesure de la concentration massique pour remonter à la fonction d'indice. Cette base de données permettra la perspective de calculer le rayonnement des suies et de l'utiliser dans un modèle de propagation.

Actuellement, le dépôt sec d'aérosols en milieu urbain est peu connu du fait d'un manque de données.Ces connaissances sont pourtant indispensables pour comprendre les flux de polluants dans les villes et estimer l'exposition d'habitants à des rayonnements ionisants dans le cas d'aérosols radioactifs. Un apport de données permettrait en outre d'améliorer la modélisation du dépôt dans ce milieu. Une approche expérimentale originale est employée pour étudier le dépôt sec d'aérosols submicroniques sur des surfaces urbaines. L'association d'expérimentations en soufflerie et in situ et l'utilisation de traceurs permettent de mesurer des vitesses de dépôt sec et d'étudier les différents phénomènes physiques qui régissent ce dépôt en milieu urbain. Ces données sont associées à des conditions de météorologie et de turbulence quantifiées par des mesures. Cet ensemble permet de hiérarchiser l'influence des principaux phénomènes physiques pour chaque type d'expérimentation. Notamment,des phénomènes différents doivent être considérés prépondérants dans le cas d'expositions chroniques ou aigües des surfaces urbaines aux particules atmosphériques.

La migration de particules fines dans un milieu poreux fait l'objet de nombreuses études dans différents domaines. Par exemple, la présence de particules fines dans les nappes phréatiques constitue des voies de transfert de polluants (e.g. bactéries, virus, métaux lourds) à travers les sols. Par ailleurs, les phénomènes complexes d'adsorption et de désorption des particules fines dans le milieu poreux sont la cause de multiples dégâts dans les systèmes hydrauliques (e.g. digues, puits pétroliers, filtres de traitements des eaux). Les particules fines forment des agrégats et se déposent autour des grains collecteurs affectant la perméabilité du milieu poreux. Ainsi, différents processus mécaniques et/ou physico-chimiques contrôlent le colmatage de la matrice poreuse. L'objectif de ce travail est d'étudier l'effet de l'hétérogénéité du milieu poreux (i.e. granulométrie, porosité) sur les phénomènes de transport et de dépôt des particules colloïdales en suspension. La finalité de ce travail est de donner un modèle prédictif de perméabilité afin de pouvoir estimer la pérennité du système. Dans ce but, une campagne d'essais expérimentaux est menée sur le suivi du transport et du dépôt des particules fines argileuses dans différents milieux naturels sableux. Ces travaux ont été réalisés dans des colonnes de laboratoire pour lesquels les conditions hydrauliques peuvent être contrôlées et où la concentration des fines à l'entrée de la colonne est imposée. Après injection des particules fines, le suivi de la matrice poreuse dans l'espace et dans le temps est réalisé en utilisant un banc gamma-densimétrique. L'évolution de la perméabilité caractérisant le colmatage du matériau est analysée par l'intermédiaire de la mesure de la chute de pression dans la colonne. Les expériences menées dans les différentes colonnes ont permis de mettre en évidence l'importance de la taille des grains et la porosité du milieu ainsi que la vitesse d'injection dans la formation du dépôt. D'après nos résultats, au début de l'essai le dépôt de particules se fait autour des collecteurs sur des sites de surface. Ensuite les ponts de liaison sont créés entre les grains collecteurs. Nous avons constaté que la première partie du dépôt est plus importante dans le cas de grains de taille importante. Afin d'interpréter les résultats de l'évolution de la perméabilité, nous avons utilisé le modèle de Kozeny-Carman, où nous avons introduit l'évolution du dépôt dans l'estimation de la surface spécifique du milieu. Ce modèle nous a permis également de prendre en compte l'hétérogénéité du milieu et l'évolution de chaque couche par l'intermédiaire des paramètres tels que la porosité et la tortuosité du milieu. Les observations microscopiques et les mesures de porosités sur les échantillons colmatés ont étayé les schémas de dépôt et de saturation des sites de rétention. Ce travail expérimental s'accompagne d'une modélisation par l'équation de convection dispersion avec un terme de puits simulé par une cinétique du second ordre. Elle met en évidence l'importance des particules déjà déposées ainsi que la porosité initiale du milieu et la vitesse d'écoulement.

La métropole parisienne concentre un grand nombre d'activités anthropiques et une forte densité de bâtis engendrant de fortes émissions de polluants. L'ozone, le dioxyde d'azote et les particules dépassent fréquemment les seuils critiques annuels et journaliers fixés par l'Union Européenne et la France. L'exposition à des concentrations exceptionnelles de ces polluants peut engendrer des problèmes respiratoires et cardio-vasculaires pour la population et les nombreux touristes en région parisienne. La qualité de l'air peut être une source de nuisance lors du séjour de ces derniers et avoir un impact négatif sur l'image de la région, dont le tourisme est une des premières activités économiques. Les objectifs de cette thèse sont d'évaluer, d'une part, quand et où les touristes sont le plus exposés à la pollution de l'air, et d'autre part, comment ils la perçoivent. Pour évaluer l'exposition des touristes, les variabilités spatiale et temporelle de l'ozone, du dioxyde d'azote et des particules ont été étudiées à deux échelles différentes : la première régionale, avec les données issues du réseau de mesures Airparif, et la seconde, plus locale, avec des mesures de concentrations d'ozone et de particules sur différents itinéraires et sites touristiques parisiens. L'exposition est différente selon les polluants, la saison et le lieu. Les touristes sont le plus exposés à l'ozone de mai à septembre lors de journées ensoleillées et dans les espaces verts, loin de la circulation routière. À l'inverse, ils sont le plus exposés aux particules et au dioxyde d'azote d'octobre à avril lors de temps calme avec des inversions thermiques matinales, et à proximité du trafic routier. La perception des touristes de la pollution de l'air a été évaluée à l'aide d'enquêtes sur les sites de la Tour Eiffel, du Sacré-Cœur et de Notre-Dame sur plusieurs jours. Les touristes estiment globalement une qualité de l'air bonne ou moyenne à Paris. Cette perception varie selon les jours, dépendant essentiellement des conditions météorologiques et de la visibilité du smog, et selon les sites, résultant de nuisances visuelles, olfactives et sonores perçues différemment. L'origine des touristes influe sur leur perception avec une principale différence entre les touristes français et les touristes étrangers.