Ce travail est consacré à l'étude du dépôt des particules de suie transportées par des fumées d'incendie. L'étude de la littérature donne une synthèse des propriétés connues des particules de suie produites par un incendie ainsi qu'une revue de l'état de l'art des outils disponibles pour modéliser leur dépôt. Le code Fire Dynamics Simulator, outil numérique utilisé dans ce travail, permet depuis sa version 6 de simuler le dépôt de suie mais aucune étude expérimentale à échelle réelle ne fournit de données quantitatives de dépôt qui permettraient de valider les performances de l'outil dans ce domaine. Une première campagne expérimentale a donc été réalisée pour pouvoir évaluer FDS et les modèles fournis par la littérature dans le cas du dépôt à échelle réelle de particules de suie produites par la combustion d'heptane. Ces essais ont été suivis d'une seconde campagne expérimentale à échelle réelle avec pour objectif la prise en compte de l'écoulement des fumées le long de la paroi de dépôt et de sa vitesse. Les deux campagnes d'essais à échelle réelle ont enfin été complétées par le montage d'un banc expérimental à petite échelle permettant d'étudier l'influence de la vitesse d'écoulement sur le dépôt de particules produites par un petit foyer, à l'intérieur d'une conduite. / This work is devoted to the study of the deposit of soot particles transported by fire smoke. The literature review provides a summary of the known properties of soot particles produced by fire as well as a review of the state of the art tools to model their deposit. The CFD tool Fire Dynamics Simulator allows since version 6 to predict the deposition of soot. However no full scale experimental study provides quantitative data about thermophoretically driven soot deposition, making validation impossible. A first experimental campaign was conducted to valuate FDS and modelling tools provided by the literature in the case of full-scale deposition of soot particles produced by the combustion of heptane. These tests were followed by a second full-scale experimental campaign with the aim of taking into account the flow of smoke along the wall and its speed. Both full scale campaigns were finally completed by a small-scale experimental bench mounted in order to tudy the influence of the flow rate on particle thermally driven deposition within a duct.

Dans le but de montrer l'influence de la morphologie fractale d'un agrégat sur son comportement thermophorétique, un nouveau dispositif expérimental a été développé ; le SpectroMètreThermophorétique Circulaire (SMTC). Cet instrument permet de mesurer la vitesse moyenne de thermophorèse des particules dans une zone de sélection comprise entre une plaque chaude et une plaque froide. Pour cela, nous avons développé une fonction de transfert spécifique au principe de l'instrument sur la base des travaux existant sur les analyseurs différentiels de mobilité électrique.Une qualification expérimentale du SMTC a été réalisée avec des billes de latex monodispersées de tailles comprises entre 64 nm et 500 nm. Le bon accord entre les vitesses de thermophorèse obtenues et la théorie de Beresnev et Chernyak (1995) nous a permis de valider le fonctionnement de l'instrument.Par la suite, nous avons comparé les vitesses de thermophorèse expérimentales obtenues avec le SpectroMètre Thermophorétique Circulaire pour des particules sphériques et des agrégats produits par un générateur d'aérosol à combustion. Contrairement aux résultats obtenus avec les billes de latex, nous observons une augmentation de la vitesse de thermophorèse des agrégats avec leur diamètre de mobilité électrique.Grâce à une étude morphologique des agrégats, nous avons remarqué que la vitesse de thermophorèse est dépendante du nombre de particules primaires de l'agrégat. Ces résultats expérimentaux confirment pour la première fois les données théoriques de Mackowski (2006)obtenues par des simulations Monte-Carlo. De plus, une comparaison avec les travaux de Messerer et al. (2003) montre que la vitesse de thermophorèse des agrégats semble indépendante de la taille des particules primaires.

Dans le but de montrer l’influence de la morphologie fractale d’un agrégat sur son comportement thermophorétique, un nouveau dispositif expérimental a été développé ; le SpectroMètreThermophorétique Circulaire (SMTC). Cet instrument permet de mesurer la vitesse moyenne de thermophorèse des particules dans une zone de sélection comprise entre une plaque chaude et une plaque froide. Pour cela, nous avons développé une fonction de transfert spécifique au principe de l’instrument sur la base des travaux existant sur les analyseurs différentiels de mobilité électrique.Une qualification expérimentale du SMTC a été réalisée avec des billes de latex monodispersées de tailles comprises entre 64 nm et 500 nm. Le bon accord entre les vitesses de thermophorèse obtenues et la théorie de Beresnev et Chernyak (1995) nous a permis de valider le fonctionnement de l’instrument.Par la suite, nous avons comparé les vitesses de thermophorèse expérimentales obtenues avec le SpectroMètre Thermophorétique Circulaire pour des particules sphériques et des agrégats produits par un générateur d’aérosol à combustion. Contrairement aux résultats obtenus avec les billes de latex, nous observons une augmentation de la vitesse de thermophorèse des agrégats avec leur diamètre de mobilité électrique.Grâce à une étude morphologique des agrégats, nous avons remarqué que la vitesse de thermophorèse est dépendante du nombre de particules primaires de l’agrégat. Ces résultats expérimentaux confirment pour la première fois les données théoriques de Mackowski (2006)obtenues par des simulations Monte-Carlo. De plus, une comparaison avec les travaux de Messerer et al. (2003) montre que la vitesse de thermophorèse des agrégats semble indépendante de la taille des particules primaires. / In order to show the influence of the morphology of a fractal aggregate on its thermophoretic behavior, a new experimental device has been developed; the SpectroMètre ThermophorétiqueCirculaire (SMTC). This instrument is used to measure the mean thermophoretic velocity of particles selected between a hot plate and a cold plate thanks to a transfer function based on the geometry of the radial flow differential mobility analyser RF-DMA or SMEC (Spectromètre de Mobilité Electrique Circulaire). For the experimental validation, effective thermophoretic velocities of monodispersed spherical latex particles for diameters ranging from 64 nm to 500 nm and a temperature gradient equal to 50 750 K/m are measured and compared with theoretical values. The good agreement between the experimentals results and theoretical values of Beresnev and Chernyak (1995) helps us to validate the operation of the instrument.Then we compare experimental thermophoretic velocity obtained with the SMTC for spherical particles and aggregates produced by a combustion aerosol generator. Contrary to the results obtained with the PSL particles, we observe that the thermophoretic velocity of aggregates increases with the electrical mobility diameter. Thanks to a morphological study of the aggregates, we showed that the thermophoretic velocity depends on the number of primary particles of the aggregate. These experimental results confirm,for the first time, the theoretical data of Mackowski (2006) obtained by a Monte Carlo simulation. Moreover, a comparison with the experimental results of Messerer et al. (2003) shows that thethermophoretic velocity of aggregates seems independent of the primary particle size.

Ce travail concerne la généralisation d'un modèle de dépôt de particules. La première partie présente l'approche de modélisation adoptée pour simuler le dépôt de particules colloïdales et traite du raccord entre le Modèle de Langevin Généralisé qui calcule le transport des particules dans le coeur de l'écoulement et le Modèle de Proche Paroi (MPP) destiné au voisinage de la paroi. Le raccord est assuré par l'équilibre du flux de particules traversant l'interface entre les modèles. La validation est assurée par le passage en particules fluides en vérifiant que le raccord est valable dans le cas limite du fluide. Ce travail a donné lieu à des développements théoriques et numériques sur les statistiques conditionnées d'une particule traversant une interface. Des calculs de dépôt de particules montrent que le MPP reproduit correctement les résultats expérimentaux pour des écoulements isothermes. Dans un écoulement non isotherme, les particules peuvent faire l'expérience du phénomène de thermophorèse (qui est le mécanisme de déplacement des particules induit par un gradient de température) qui peut considérablement influencer le dépôt de particules. Nous avons choisi de modéliser la thermophorèse dans le MPP. Nous étudions d'abord la thermophorèse en milieu gazeux car elle est très bien expliquée par la théorie cinétique des gaz. L'étude de la thermophorèse en milieu liquide est plus ardue car elle ne dispose pas encore de théorie unifié ni de travaux expérimentaux qui étudient ce phénomène. La dernière partie est consacrée à la prise en compte du phénomène de thermophorèse en liquide dans le MPP. Cette étude fournit de nouveaux résultats numériques de dépôt en milieu liquide / We present new results obtained with the generalisation to non isothermal flows of a Near-Wall particle deposition Model (NWM). This work is divided in two parts. The first part consists in coupling the Generalised Langevin Model used to compute the particles statistics in the core of the flow with the NWM that calculates particles motion in the vicinity of the wall. In order to achieve the coupling, we focus on the balance of fluxes of fluid particles crossing the interface between the models. This amounts to assessing if the coupling is valid in the fluid limit case, as non-physical accumulation of fluid particles can occur at the interface. It has lead to theoretical and numerical developments on the conditional statistics of particles crossing an interface. The particle deposition rate is then computed with inertial particles and the model reproduces satisfactorily experimental studies in isothermal flow. In the case of non isothermal flows, particles can experience thermophoresis (which is a mechanism that induces a particle flux in the presence of a temperature gradient) that may strongly affect the particle deposition rate. We thus choose to model thermophoresis in NWM to predict accurate particule deposition in non isothermal flows. We first investigate thermophoresis in gas as it is well explained. Thermophoresis in liquids is then studied. In contrast to the gases, the theory and experiment of thermophoresis in liquids are far from being well established. The last part of this work, dedicated to the modelisation of thermophoresis in liquids in the NWM has lead to new promising numerical results of particle deposition enhanced by thermophoresis

L'objectif de ce travail est d'étudier l'effet thermoélectrique à l'échelle nanométrique des nanostructures chauffées. Dans un premier temps, nous étudions les mécanismes d'autopropulsion thermo-électrophorétique de particules Janus chauffées par laser. Ce mécanisme d'autopropulsion est principalement induit par l'effet Seebeck ou l'effet thermoélectrique. Cet effet provient de la séparation des charges survenues lorsqu'un gradient de température est présent dans la solution d'électrolyte: Une forte absorption du laser par la partie métallisée de la particule génère un gradient de température qui en retour agit sur les espèces ioniques (positive et négative) et les conduits vers les zones chaudes ou les zones froides. Ce mouvement d'ions entraine la création d'un champ électrique dipolaire qui, à proximité de la particule, dépend fortement des propriétés de surface. Ce changement de comportement de ce champ électrique sur une surface isolant ou conductrice n'affecte pas la vitesse de la particule. Dans un second temps, nous étudions les effets d'interactions hydrodynamiques et de la condensation des contre-ions sur la thermophorèse des polymères d'ADN. Comme résultat principal, la mobilité thermophorétique montre, en fonction de la longueur de la chaîne, un comportement non-monotone et se compose de deux contributions induites par les forces conductrices dominantes que sont l'effet Seebeck et le gradient de permittivité. À la fin, nous comparons notre résultat théorique avec une récente expérience sur l'ADN / The aim of this work is to study the nanoscale Seebeck effect at hot nanostructures. At first, we study the thermo-electrophoresis self-propulsion mechanism for a heated metal capped Janus colloid. The self-propulsion mechanism is mainly induced by the electrolyte Seebeck effect or thermoelectric effect. This effect takes its origin from the separation of charges occurring while a temperature gradient is present in a electrolyte solution: A strong absorption of laser light by the metal side of the particle creates a temperature gradient which in turn acts on ion-species (positive and negative) and drives them to the hot or the cold region. This motion of ion results in a dipolar electric field which, close to the particle, depends strongly on the surface properties. The change of behavior of the electric field at the insulating or conducting surface does not affect the velocity of the particle. At second, we study the effect of hydrodynamic interactions and counterion condensation in thermophoresis for DNA polymer. As the main result, the thermophoretic mobility shows, in function of the chain length, a non-monotonuous behavior and consists of two contributions induced by the dominant driving forces which are the thermally induced permittivity-gradient and the electrolyte Seebeck effect. At the end, we compare our theoretical result with recent experiment on single-stranded DNA.

L’objectif principal de ce travail de recherche est d’améliorer les connaissances concernant l’influence de la morphologie de particules issues de combustion sur leur comportement thermophorétique. A cet effet, un dispositif tri-therme (3T) original permettant le dépôt par thermophorèse de ce type de particules a été développé. Cet instrument est composé de trois tubes concentriques, permettant la création d’un espace annulaire où un gaz chargé en particules est injecté. Le tube interne est refroidi et le tube externe est chauffé, créant ainsi un gradient de température dans l’espace annulaire. Les particules se déposent donc par effet thermophorétique sur la paroi froide du tube interne du dispositif. Ce dernier est basé sur la méthode dite de pénétration, où des mesures de concentrations à l’amont et à l’aval du dispositif permettent l’évaluation de l’efficacité de dépôt par effet thermophorétique. Un modèle du rendement de dépôt développé dans cette étude a permis par la suite de calculer le coefficient de diffusion thermophorétique Kth. Afin de valider la mise en œuvre de ce dispositif expérimental, nous avons évalué les coefficients Kth de billes de latex monodispersées et de deux types de brouillards d’huiles mono et polydispersés. Le bon accord trouvé entre ces valeurs du coefficient Kth et celles déterminées par le modèle de Beresnev et Chernyak ou par des études expérimentales antérieure, a permis la validation du dispositif 3T. Nous avons par la suite appliqué le dispositif avec des agrégats de suies de morphologie et de nature physico chimique variables. Les résultats obtenus mettent en évidence l’augmentation du coefficient de diffusion thermophorétique avec le nombre de particules primaires, et donc avec la taille de l’agrégat, confirmant ainsi les résultats obtenus par Mackowski et Brugière. Une confrontation entre les coefficients de diffusion thermophorétique Kth obtenus pour les différents types d’agrégats a été proposée. Cette confrontation a permis de dégager des tendances vis-à-vis de l’influence de la taille des particules primaires, de la dimension fractale Df et du ratio EC/TC sur le comportement thermophorétique des agrégats de suies / The main objective of this study is to improve the knowledge about the morphological influence of fractal aggregates on their thermophoretic behavior. For this purpose, an original tri thermal device aimed to capture this kind of particles by thermophoresis deposition was developed. This device is composed of three concentric tubes where particles flows through an annular space between the inner and outer tubes with imposed temperatures, the inner one is cooled and the outer is heated. Particles will deposit by thermophoresis on the cold wall of the inner tube. This device is based on the so called penetration method, where the deposition rate on a cold wall is obtained by particles concentrations measurements upstream and downstream of the test section. A deposition model developed in this study allowed us to determine the thermophoretic diffusion coefficient Kth. We validated the tri thermal device using monodispersed spherical latex particles and also mono and polydispersed spherical oil particles distributions. Indeed, a good agreement was found between our experimental determination of the thermophoretic diffusion coefficient and the theoretical values of Beresnev and Chernyak and also experimental results of the litterature. We finally conducted a study where we applied the device with soot aggregates that have variable morphology and physicochemical nature. This study confirmed the results presented by Mackowski and Brugière about the increase of the aggregates thermophoretic diffusion coefficients Kth with the primary particle number and therefore with the electrical mobility diameter. A confrontation between the coefficients Kth of the different types of aggregates allowed us to find an influence of the primary particles diameter, the fractal dimension Df and also the ratio EC/TC on the thermophoretic behavior of soot aggregates

Actuellement, le dépôt sec d'aérosols en milieu urbain est peu connu du fait d'un manque de données.Ces connaissances sont pourtant indispensables pour comprendre les flux de polluants dans les villes et estimer l'exposition d'habitants à des rayonnements ionisants dans le cas d'aérosols radioactifs. Un apport de données permettrait en outre d'améliorer la modélisation du dépôt dans ce milieu. Une approche expérimentale originale est employée pour étudier le dépôt sec d'aérosols submicroniques sur des surfaces urbaines. L'association d'expérimentations en soufflerie et in situ et l'utilisation de traceurs permettent de mesurer des vitesses de dépôt sec et d'étudier les différents phénomènes physiques qui régissent ce dépôt en milieu urbain. Ces données sont associées à des conditions de météorologie et de turbulence quantifiées par des mesures. Cet ensemble permet de hiérarchiser l'influence des principaux phénomènes physiques pour chaque type d'expérimentation. Notamment,des phénomènes différents doivent être considérés prépondérants dans le cas d'expositions chroniques ou aigües des surfaces urbaines aux particules atmosphériques.

Actuellement, le dépôt sec d’aérosols en milieu urbain est peu connu du fait d’un manque de données.Ces connaissances sont pourtant indispensables pour comprendre les flux de polluants dans les villes et estimer l’exposition d’habitants à des rayonnements ionisants dans le cas d’aérosols radioactifs. Un apport de données permettrait en outre d’améliorer la modélisation du dépôt dans ce milieu. Une approche expérimentale originale est employée pour étudier le dépôt sec d’aérosols submicroniques sur des surfaces urbaines. L’association d’expérimentations en soufflerie et in situ et l’utilisation de traceurs permettent de mesurer des vitesses de dépôt sec et d’étudier les différents phénomènes physiques qui régissent ce dépôt en milieu urbain. Ces données sont associées à des conditions de météorologie et de turbulence quantifiées par des mesures. Cet ensemble permet de hiérarchiser l’influence des principaux phénomènes physiques pour chaque type d’expérimentation. Notamment,des phénomènes différents doivent être considérés prépondérants dans le cas d’expositions chroniques ou aigües des surfaces urbaines aux particules atmosphériques. / Aerosol dry deposition is not much known for urban areas due to the lack of data. Knowledge on this phenomenon is necessary to understand pollutant fluxes in cities and to estimate inhabitant exposition to ionizing radiation of radioactive aerosols. A data providing could enable to enhance dry deposition models for these areas. An original experimental approach is performed to study submicron aerosol dry deposition on urban surfaces. Wind tunnel coupled to in situ experiments give results to study different physical phenomen on governing dry deposition. Dry deposition velocities are measured using aerosol tracers. These data are associated to turbulent and meteorological measured conditions. This database permits to classify the principal physical phenomenon for each experiment type. Finally, different phenomenon must be considered for chronic and acute exposition of urban surfaces to atmospheric particles.

Nous présentons la généralisation d'un modèle de dépôt de particules aux écoulements non isothermes. Ce travail comporte deux parties. La première partie présente l'approche de modélisation lagrangienne stochastique adoptée pour simuler le dépôt de particules colloïdales et traite du raccord entre le Modèle de Langevin Généralisé qui calcule le transport des particules dans le cœur de l'écoulement et le Modèle de Proche Paroi destiné au transport des particules au voisinage de la paroi. Le raccord est assuré par l'équilibre du flux de particules traversant l'interface entre les deux modèles. La validation du couplage s'effectue par le passage en particules fluides, il s'agit de vérifier que le raccord est valable dans le cas limite du fluide. En effet, des accumulations non physiques de particules fluides peuvent se produire autour de l'interface. Le travail de couplage a donné lieu à des développements théoriques et numériques sur les statistiques conditionnées d'une particule traversant une interface. Des calculs de dépôt de particules montrent que le modèle reproduit correctement les résultats expérimentaux pour des écoulements isothermes. Cependant, dans un écoulement non isotherme, les particules peuvent faire l'expérience du phénomène de thermophorèse (qui est le mécanisme de déplacement des particules induit par un gradient de température) qui peut considérablement influencer le dépôt de particules. Nous avons donc choisi d'intégrer la modélisation de la thermophorèse dans le Modèle de Proche Paroi afin d'évaluer au mieux le taux de dépôt de particules dans un écoulement non isotherme. Nous commençons par étudier la thermophorèse en milieu gazeux car elle est très bien expliquée par la théorie cinétique des gaz. L'étude de la thermophorèse en milieu liquide est plus ardue car elle ne dispose pas encore de théorie unifié ni de travaux expérimentaux qui étudient ce phénomène. La dernière partie de ce document est donc consacrée à la prise en compte du phénomène de thermophorèse en liquide dans le Modèle de Proche Paroi. Cette étude fournit de nouveaux résultats numériques de dépôt de particules en présence d'un gradient de température dans un milieu liquide.

Le vieillissement de la peau est l'un des signes extérieurs du passage du temps. Avec l’âge, la peau devient plus sèche et se ride suite à la dégradation des macromolécules de la matrice extracellulaire par des enzymes cutanées telles que l’élastase, l’hyaluronidase et la collagénase. L’objectif de ce travail de thèse est de développer des tests enzymatiques miniaturisés en électrophorèse capillaire pour cribler des extraits de plantes et identifier de nouveaux bioactifs pour la cosmétique et le bienêtre de la peau. Ces essais ont été développés soit en dehors du capillaire (qui sert uniquement de milieu de séparation) ou dans le capillaire (qui sert alors de nanoréacteur enzymatique), puis optimisés pour permettre la détermination des constantes cinétiques (Km, Vmax et IC₅₀). La diffusion transversale des réactifs (TDLFP) a été appliquée pour mélanger les créneaux de réactifs injectés dans le capillaire. Des détecteurs tels que la fluorescence induite par laser ou la spectrométrie de masse à haute résolution ont été couplés à l’électrophorèse capillaire afin d’atteindre de fortes sensibilités de détection et la possibilité d’identifier les produits de la réaction enzymatique. Ces essais miniaturisés ont été appliqués à des algues extraites par électroporation ou à des plantes régionales extraites par des technologies vertes afin d’évaluer leur activité biologique vis-à-vis des enzymes de la peau. Les essais développés sont fiables, robustes et économes en réactifs. Enfin, l’utilisation d’une nouvelle technique d’analyse, la thermophorèse à micro-échelle, s’est montrée très utile et pleine d’espoir pour l’étude des interactions enzyme-effecteur. / Skin aging is one of the exterior/external signs of the passage of time. With age, the skin becomes drier and gets wrinkled due to the degradation of macromolecules of the extracellular matrix by skin enzymes such as elastase, hyaluronidase and collagenase. The aim of this thesis is to develop miniaturized enzymatic assays by capillary electrophoresis to screen plant extracts and identify new bioactives for cosmetics and skin wellbeing. These assays were developed either outside the capillary (which serves only as a separation tool) or in the capillary (which then serves as an enzymatic nanoreactor) then optimized to allow the determination of kinetic constants (Km, Vmax and IC₅₀). Tranvserse diffusion of laminar flow profiles (TDLFP) was applied to mix the reactants injected into the capillary. Detectors such as laser-induced fluorescence or high-resolution mass spectrometry have been coupled to capillary electrophoresis to achieve high sensitivities of detection and the possibility of identifying the products of the enzymatic reaction. These miniaturized assays were applied to algae extracted by electroporation or to regional plants extracted by green technologies in order to evaluate their biological activity towards skin enzymes. The assays developed are reliable, robust and economic in reactants consumption. Finally, the use of a new analytical technique, microscale thermophoresis, was shown to be very useful and hopeful for the study of enzyme-effector interactions.