Le travail de thèse porte sur la conception et la réalisation de deux modulateurs optiques assistés par phonon-polaritons de surface fonctionnant en réflectivité, autour de 8.5 THz, à température ambiante. Nous avons dans un premier temps validé expérimentalement la description théorique du couplage du champ propagatif aux phonons polaritons de surface pour un réseau de GaAs grâce à des mesures de réflectivité THz résolues angulairement. Nous montrons l'importance de la géométrie de la structure pour une description quantitative du couplage. Nous avons réalisé un modulateur de réflectivité THz contrôlé optiquement. La structure est un réseau lamellaire de GaAs dopé , de période inférieure à la longueur d'onde supportant un mode composé de plasmon-phonon-polaritons de surface se propageant le long des murs du réseau. L'éclairement de la structure dans le visible modifie la fréquence de résonance THz de ce mode en créant des photo-porteurs dans les murs du réseau et permet ainsi un contrôle actif de la réflectivité.Enfin nous étudions et réalisons un modulateur de réflectivité THz contrôlé électriquement. Nous proposons une structure permettant d'exciter un mode de phonon-polaritons d'interface dans un puits quantique. Ce mode est très confiné dans le puits et présente une forte sur-intensité de champ. Cet effet original est lié à la permittivité du puits proche de zéro à la fréquence du mode d'interface. La perturbation engendrée par des transitions intersous-bandes dans le puits quantique unique permet, en appliquant une tension de l'ordre du volt, de contrôler l'intensité du couplage du champ propagatif au mode du puits, ce qui donne un contrôle actif de la réflectivité de la structure. / In this work we report the design and fabrication of two THz modulators, assisted by surface phonons polaritons. Both devices work around 8.5 THz at room temperature.We first validate experimentally the coupling of the propagating field to surface-phonons polaritons on a GaAs grating by angular resolved THz reflectivity measurements. We show that a good knowledge of the grating geometry is necessary to have a quantitative description of the coupling.We have fabricated an optically controled THz modulator made of a doped GaAs lamellar grating with subwavelength dimensions. This grating supports surface-plasmon-phonons polaritons along the grating walls. The THz resonance frequency is then modified by shining visible light on the grating, which creates photo-electrons. This allows a dynamic optical control of the THz reflectivity.Finally we present an electrically controlled THz modulator. We design a structure that allows the coupling of the propagating field to an interface-phonon polaritons in a single quantum well. This mode is confined inside the quantum well and gives a high field enhancement. This original effect is due to a near-zero dielectric function of the well at the interface-mode frequency. The perturbation introduced by intersubband transitions in the single quantum well allows, by applying a voltage of about one volt, a control of the coupling intensity between the propagating field and the interface mode, leading to a change in the structure reflectivity.

Die vorliegende Dissertation befasst sich mit der ramanspektroskopischen Charakterisierung von Galliumnitrid (GaN). Der Zusammenhang zwischen Waferkrümmung und mechanischer Restspannungen wird diskutiert. Mit Hilfe konfokaler Mikro-Ramanmessungen wurden Dotierprofile nachgewiesen sowie die Ladungsträgerkonzentration und -beweglichkeit ermittelt. Sämtliche Ramantensorelemente von wz-GaN wurden erstmals durch die Anwendung verschiedener Streugeometrien bestimmt. Eine neu entwickelte Vorwärtsstreuanordnung ermöglichte die Beobachtung von Phonon-Polaritonen. Es konnte gezeigt werden, dass von der theoretischen und experimentellen Betrachtung der Ramanstreuintensitäten dieser Elementaranregungen eindeutig das Vorzeichen der Faust-Henry-Koeffizienten von wz-GaN abgeleitet werden kann. Im Rahmen dieser Arbeit wurden alle Faust-Henry-Koeffizienten für GaN experimentell bestimmt. / This thesis focuses on special aspects of the Raman spectroscopical characterization of wurtzite gallium nitride (wz-GaN). The correlation between wafer curvature and residual stress is discussed. By means of confocal micro-Raman measurements doping profiles were detected as well as the density and mobility of free charge carriers were deduced. All Raman scattering cross sections of wz-GaN were determined the first time using different scattering configurations. A novel method for near-forward scattering was developed in order to observe phonon polaritons with pure symmetry. It is shown that the theoretical and experimental consideration of the Raman scattering efficiency of these elementary excitations allow for determining the sign of the Faust-Henry coefficients of wz-GaN unambiguously. The Faust-Henry coefficients of GaN were deduced from Raman scattering efficiencies of corresponding TO and LO phonons.

Certains matériaux ont des modes électromagnétiques confinés à leur surface, qui se<br />propagent le long de celle-ci. Ces modes, qui sont appelés ondes de surface, peuvent être couplés à des ondes propagatives à l'aide d'un réseau.<br />Nous avons utilisé un code de calcul électromagnétique exact, basé sur l'analyse rigoureuse des ondes couplées (RCWA), pour optimiser des structures périodiques dont les dimensions sont de l'ordre ou inférieures au micron. Nous avons ainsi conçu des micro ou nanostructures pour deux types d'applications : l'émission thermique cohérente, et la transmission résonante.<br />En émission, nous avons optimisé des sources thermiques émettant un rayonnement<br />quasi-monochromatique dans une direction privilégiée de l'espace ou bien dans toutes les directions. Nous avons de plus conçu, dimensionné et mis en place un montage de mesure de l'émissivité de telles sources. Nous avons pu retrouver de manière quantitative les résultats que nous avons obtenus numériquement, puis déterminer expérimentalement la longueur de cohérence spatiale de la source.<br />Le second axe de cette thèse a été consacré à la transmission résonante. Nous avons<br />mis en évidence les mécanismes de transmission de structures métalliques en montrant l'existence de modes propres de ces structures qui sont des modes couplant modes de surface et modes de cavité. En remontant aux caractéristiques de ces modes, nous pouvons en particulier retrouver toutes les caractéristiques des pics de transmission, hauteur, largeur et position. Nous avons par ailleurs montré que des effets analogues apparaissent pour des réseaux de cristaux polaires. Finalement, des études de transmission résonante par des cristaux 2D ont montré que des modes d'ordre élevé peuvent être fortement transmis. Ces modes sont faiblement couplés à des ondes planes mais peuvent se coupler fortement à des particules ou molécules.

<p>The optical properties of matter are determined by the coupling of the incident electromagnetic radiation to oscillators within the material. The oscillators can be electrons, ions or molecules. Close to a resonance the dielectric function exhibits strong dispersion and may be negative. A negative dielectric function gives rise to a complex wave vector which is associated with no allowed states for photons, i.e. high extinction and bulk reflectance, as well as the possibility to support surface waves. </p><p>It is possible to manufacture a dielectric material that generates a complex wave vector. Such materials are called photonic crystals and they may exhibit a frequency range without allowed states for photons, i.e. an energy gap. A photonic crystal has a periodically varying dielectric function and the lattice constant is of the same order of magnitude as the wavelengths of the gap. </p><p>In this thesis, two optical phenomena causing a complex wave vector are combined. Polar materials, which have lattice resonance in the thermal infrared causing strong dispersion, are studied in combination with a periodic structure. The periodicity introduced is achieved using another material, but also by structuring of the polar material. One, two and three dimensional structures are considered. The polar materials used are silicon dioxide and silicon carbide. It is shown, both by calculations and experiments that the two optical phenomena can co-exist and interact, both constructively and destructively. A possible application for the combination of the two phenomena is discussed: Selective emittance in the thermal infrared. It is also shown that a polar material can be periodically structured by a focused ion beam in such way that it excites surface waves.</p>

The optical properties of matter are determined by the coupling of the incident electromagnetic radiation to oscillators within the material. The oscillators can be electrons, ions or molecules. Close to a resonance the dielectric function exhibits strong dispersion and may be negative. A negative dielectric function gives rise to a complex wave vector which is associated with no allowed states for photons, i.e. high extinction and bulk reflectance, as well as the possibility to support surface waves. It is possible to manufacture a dielectric material that generates a complex wave vector. Such materials are called photonic crystals and they may exhibit a frequency range without allowed states for photons, i.e. an energy gap. A photonic crystal has a periodically varying dielectric function and the lattice constant is of the same order of magnitude as the wavelengths of the gap. In this thesis, two optical phenomena causing a complex wave vector are combined. Polar materials, which have lattice resonance in the thermal infrared causing strong dispersion, are studied in combination with a periodic structure. The periodicity introduced is achieved using another material, but also by structuring of the polar material. One, two and three dimensional structures are considered. The polar materials used are silicon dioxide and silicon carbide. It is shown, both by calculations and experiments that the two optical phenomena can co-exist and interact, both constructively and destructively. A possible application for the combination of the two phenomena is discussed: Selective emittance in the thermal infrared. It is also shown that a polar material can be periodically structured by a focused ion beam in such way that it excites surface waves.

Le travail de thèse porte sur la conception et la réalisation de deux modulateurs optiques assistés par phonon-polaritons de surface fonctionnant en réflectivité, autour de 8.5 THz, à température ambiante. Nous avons dans un premier temps validé expérimentalement la description théorique du couplage du champ propagatif aux phonons polaritons de surface pour un réseau de GaAs grâce à des mesures de réflectivité THz résolues angulairement. Nous montrons l'importance de la géométrie de la structure pour une description quantitative du couplage. Nous avons réalisé un modulateur de réflectivité THz contrôlé optiquement. La structure est un réseau lamellaire de GaAs dopé , de période inférieure à la longueur d'onde supportant un mode composé de plasmon-phonon-polaritons de surface se propageant le long des murs du réseau. L'éclairement de la structure dans le visible modifie la fréquence de résonance THz de ce mode en créant des photo-porteurs dans les murs du réseau et permet ainsi un contrôle actif de la réflectivité.Enfin nous étudions et réalisons un modulateur de réflectivité THz contrôlé électriquement. Nous proposons une structure permettant d'exciter un mode de phonon-polaritons d'interface dans un puits quantique. Ce mode est très confiné dans le puits et présente une forte sur-intensité de champ. Cet effet original est lié à la permittivité du puits proche de zéro à la fréquence du mode d'interface. La perturbation engendrée par des transitions intersous-bandes dans le puits quantique unique permet, en appliquant une tension de l'ordre du volt, de contrôler l'intensité du couplage du champ propagatif au mode du puits, ce qui donne un contrôle actif de la réflectivité de la structure.

Die vorliegende Dissertation befasst sich mit der ramanspektroskopischen Charakterisierung von Galliumnitrid (GaN). Der Zusammenhang zwischen Waferkrümmung und mechanischer Restspannungen wird diskutiert. Mit Hilfe konfokaler Mikro-Ramanmessungen wurden Dotierprofile nachgewiesen sowie die Ladungsträgerkonzentration und -beweglichkeit ermittelt. Sämtliche Ramantensorelemente von wz-GaN wurden erstmals durch die Anwendung verschiedener Streugeometrien bestimmt. Eine neu entwickelte Vorwärtsstreuanordnung ermöglichte die Beobachtung von Phonon-Polaritonen. Es konnte gezeigt werden, dass von der theoretischen und experimentellen Betrachtung der Ramanstreuintensitäten dieser Elementaranregungen eindeutig das Vorzeichen der Faust-Henry-Koeffizienten von wz-GaN abgeleitet werden kann. Im Rahmen dieser Arbeit wurden alle Faust-Henry-Koeffizienten für GaN experimentell bestimmt. / This thesis focuses on special aspects of the Raman spectroscopical characterization of wurtzite gallium nitride (wz-GaN). The correlation between wafer curvature and residual stress is discussed. By means of confocal micro-Raman measurements doping profiles were detected as well as the density and mobility of free charge carriers were deduced. All Raman scattering cross sections of wz-GaN were determined the first time using different scattering configurations. A novel method for near-forward scattering was developed in order to observe phonon polaritons with pure symmetry. It is shown that the theoretical and experimental consideration of the Raman scattering efficiency of these elementary excitations allow for determining the sign of the Faust-Henry coefficients of wz-GaN unambiguously. The Faust-Henry coefficients of GaN were deduced from Raman scattering efficiencies of corresponding TO and LO phonons.

Nous couplons des sources de rayonnement infrarouge et un spectromètre à transformée de Fourier (FTIR) avec un microscope optique en champ proche (SNOM) à pointe diffusante pour sonder les propriétés optiques locales de la matière avec une résolution spatiale sub-longueur d'onde.Nous étudions l'émission thermique de champ proche d'un échantillon constitué d'une couche d'or recouvrant partiellement du carbure de silicium, puis d'un empilement de nano-couches semi-conductrices. Nous révélons expérimentalement la présence d'ondes de surface se propageant aux différentes interfaces de ces échantillons, en imagerie et en spectroscopie. Nous sondons l'évolution spatiale du spectre de la densité locale d'états électromagnétiques grâce à l'imagerie hyperspectrale super-résolue de l'émission thermique de champ proche. Nous montrons que la résolution spatiale et le contraste entre les structures diminuent lorsque la distance à laquelle la sonde effectue les balayages augmente.Nous couplons notre SNOM et un FTIR avec le rayonnement synchrotron et démontrons la capacité d'un tel couplage de mener des études de nanospectroscopie dans l'infrarouge moyen en l'illustrant sur les échantillons précédemment mentionnés. Nous démontrons l'imagerie térahertz super-résolue à l'aide du rayonnement synchrotron.Nous étudions expérimentalement l'influence de l'illumination sur les images obtenues en SNOM et montrons que la détection de l'émission thermique de champ proche permet d'obtenir des images exemptes de distorsions et donc plus simples à interpréter que celles obtenues en utilisant un laser monochromatique ou l'émission thermique de champ lointain. Nous développons un mode d'imagerie 3D. / We couple infrared sources with a scattering near-field scanning optical microscope (SNOM) combined with a Fourier transform infrared spectrometer (FTIR) in order to probe the local optical properties of matter with sub-wavelength spatial resolution. We study the near-field thermal emission of a surface made of silicon carbide and gold, and then of a semiconductor-based multilayer. We reveal experimentally the presence of surface waves propagating at the different interfaces of these samples, by imaging and spectroscopy. We probe the spatial evolution of the electromagnetic local density of states spectrum thanks to super-resolved hyperspectral imaging of the near-field thermal emission. We show that spatial resolution and contrast between the structures decrease as the distance at which the probe performs the scans increases. We couple our SNOM and FTIR with synchrotron radiation and demonstrate the capability of such coupling to perform nanospectroscopy studies in the mid-infrared range by investigating the samples mentioned above. We demonstrate super-resolved terahertz imaging using synchrotron radiation. We experimentally study the influence of the illumination on the images obtained in SNOM and show that the detection of the near-field thermal emission provides distortion-free images and therefore are easier to interpret than those obtained using a monochromatic laser source or far-field thermal emission. We also develop a 3D imaging technique.

This dissertation focuses on near-field radiative transfer, which can be defined as the discipline concerned with energy transfer via electromagnetic waves at sub-wavelength distances. Three specific subjects related to this discipline are investigated, namely nearfield thermal radiation, nanoscale-gap thermophotovoltaic (nano-TPV) power generation and optical characterization. An algorithm for the solution of near-field thermal radiation problems in one-dimensional layered media is developed, and several tests are performed showing the accuracy, consistency and versatility of the procedure. The possibility of tuning near-field radiative heat transfer via thin films supporting surface phononpolaritons (SPhPs) in the infrared is afterwards investigated via the computation of the local density of electromagnetic states and the radiative heat flux between two films. Results reveal that due to SPhP coupling, fine tuning of near-field radiative heat transfer is possible by solely varying the structure of the system, the structure being the film thicknesses and their distance of separation. The coexistence of two regimes of near-field thermal radiation between two thin films of silicon carbide is demonstrated via numerical simulations and an asymptotic analysis of the radiative heat transfer coefficient. The impacts of thermal effects on the performances of nano-TPV power generators are investigated via the solution of the coupled near-field thermal radiation, charge and heat transport problem. The viability of nano-TPV devices proposed so far in the literature, based on a tungsten radiator at 2000 K and indium gallium antimonide cell, is questioned due to excessive heating of the junction converting thermal radiation into electricity. Using a convective thermal management system, a heat transfer coefficient as high as 105 Wm-2K-1 is required to maintain the junction at room temperature. The possibility of characterizing non-intrusively, and potentially in real-time, nanoparticles from 5 nm to 100 nm in size via scattered surface wave is explored. The feasibility of the characterization framework is theoretically demonstrated via a sensitivity analysis of the scattering matrix elements. Measurements of the scattering matrix elements for 200 nm and 50 nm gold spherical particles show the great sensitivity of the characterization tool, although an ultimate calibration is difficult with the current version of the experimental set-up.

Terahertz (THz) light is at the resonant frequency of important fundamental excitations within crystalline materials such as carrier dynamics, phonons, and spin-wave excitations called magnons. THz light can be produced at high field strengths using optical rectification in nonlinear optical (NLO) crystals. N-benzyl-2-methyl-4-nitroaniline (BNA) is one such crystal commonly used to produce THz when pumping with 800 nm light. Here, we improve upon the design of the molecular building blocks of BNA by replacing a hydrogen atom with a fluorine atom, leading to improved THz generation and a higher crystal damage threshold. Later, we focus on using THz light to strongly drive nonlinear processes within a variety of materials to begin to unpack energy transfer pathways. Two-dimensional (2D) THz spectroscopy is a crucial tool in beginning to unpack these complicated dynamics for future use in technological advancements such as ultrafast switching. In the centrosymmetric crystal cadmium tungstate (CdWO4), we identify two sets of trilinear couplings between vibrational modes. Although the vibrational mode frequencies within these couplings appear inefficient, we show that the THz pulse itself lends bandwidth to the atomic motions to make the coupling possible. We push the limit of vibrational coupling identification in the complicated crystal β-barium borate (BBO) by combining a series of experimental techniques to limit the possible causes of our nonlinear signals from 521 couplings to 16. Later, we explore how THz light interacts with the lowest E(TO1) phonon-polariton in lithium niobate (LiNbO3) and show that a single THz pulse can excite various regions on the dispersion curve simultaneously, while a Raman-excitation can only excite a relatively narrow range of wavevectors. By exciting the phonon-polariton E mode using perpendicular THz pulses with a delay between them, we can drive the ions in LiNbO3 to move in a circular motion, which generates a magnetic field in this material with no innate magnetic ordering. Finally, we use 2D THz spectroscopy on bismuth ferrite (BFO), an antiferromagnetic material with both magnons and phonons within our THz frequency range. We identify nonlinear signals due to the coupling between phonons and phonons, magnons and phonons, and magnons and magnons.