Cette thèse traite de la manipulation des deux degrés de libertés internes des molécules, que sont la rotation et la vibration. Il s'agit de transférer par un mécanisme de pompage optique les molécules formées dans plusieurs niveaux vibrationnels et rotationnels vers le niveau rovibrationnel absolu (J = v = 0). La démonstration expérimentale est effectuée sur des molécules froides de césium formées par photoassociation d'atomes froids. Le pompage optique est de plus démontré vers d'autres niveaux rotationnels du niveau vibrationnel fondamental. Le niveau cible est rendu noir par façonnage du spectre laser, c'est-à-dire que les molécules qui l'occupent ne peuvent plus absorber de photons du fait que le laser ne fournit pas les fréquences résonnantes nécessaires. Dans le cas du césium, la faible séparation en énergie entre les niveaux rotationnels nécessite une source spectralement fine. En effet, un laser large bande est dédié au refroidissement de la vibration et un second laser, plus fin spectralement, est utilisé pour le refroidissement de la rotation. La méthode démontrée est très générale. Des simulations, en très bon accord avec l'expérience, montrent qu'elle peut être appliquée à d'autres molécules. Une application à des jets moléculaires est aussi discutée. Elle pourrait permettre d'ouvrir la voie à un refroidissement laser et une collimation de jet avec d'éventuelles applications de lithographie.

Beaucoup d'expériences et d'applications utilisant des molécules froides nécessitent d'avoir un échantillon de molécules froides à la fois en translation, en vibration et en rotation. Cette thèse se situe dans la même thématique, elle a pour objectif la généralisation de la méthode du pompage optique qui a permis de refroidir la vibration des molécules de Césium par un laser large bande dont les fréquences correspondantes aux transitions partant du niveau vibrationnel fondamental ont été supprimées. Nous avons, par exemple, réalisé un transfert de la population moléculaire dans un niveau vibrationnel pré-sélectionné. Nous avons ensuite démontré que le refroidissement vibrationnel est aussi efficace avec une source de lumière non cohérente. Enfin, une technique de conversion électronique a été démontrée et qui a permis de transférer les molécules formées dans l'état électronique métastable a3Σu+ vers l'état électronique fondamental X1Σg+. Finalement, l'application de cette méthode sur la rotation a été étudié, les résultats préliminaires montrent que le processus marche efficacement ce qui ouvre des perspectives sur le refroidissement lasers des molécules.

Neste trabalho, estudamos a fotoassociação de átomos de rubídio no regime de curto alcance. Realizamos espectroscopia por perda de átomos em uma armadilha magneto-óptica de 85Rb usando um laser de fibra de alta potência, o qual possuia largura de linha da ordem de 1MHz e 50W de potência no intervalo de 1060nm a 1070nm. Dois níveis vibracionais do potencial excitado 0u+ foram observados (v=137 e v=138). Além disso, medimos o tempo de vida de uma armadilha óptica de dipolo cruzada. Como esperado, o tempo de vida é menor quando o laser está sintonizado na ressonância. Um modelo teórico prevê a distribuição dessas moléculas nos níveis vibracionais do estado eletrônico fundamental após o processo de fotoassociação. Os resultados, nos sugerem perspectivas para a produção de moléculas de Rb2 no estado vibracional fundamental. / In this work, we studied short-range photoassociation of rubidium atoms. We realize trap-loss spectroscopy in a magneto-optical trap of 85Rb using high power fiber laser, which had around 1MHz linewidth and 50W power at 1060nm to 1070nm interval. Two vibrational levels of the 0u+ excited potential were observed (v=137 e v=138). Besides that, we measured the lifetime of a crossed optical dipole trapped. As expected, the lifetime is shorter when the laser is tuned on resonance. A theoretical model predicts the molecular distribution in the vibrational levels of electronic ground state. The results suggest us perspectives to produce Rb2 molecules in the ground vibrational state.

Ce mémoire décrit la conception, la construction et la caractérisation d'un appareil capable de piéger et refroidir des atomes fermioniques de 6Li et 40K à des températures ultrabasses. L'étude des mélanges des gazes de Fermi dégénérés ouvre la porte vers la création des nouveaux systèmes quantiques à N corps. Nous présentons une nouvelle technique de refroidissement laser capable de refroidir simultanément 6Li et 40K à des températures sub-doppler basée sur un schéma de molasses grises fonctionnant sur la transition atomique D1. Cette stratégie améliore la densité dans le espace des phases des deux espèces atomiques à 104, la valeur la plus élevée rapportée dans la littérature pour le refroidissement laser du 6Li et du40K. L'optimisation d'un dispositif capable de transporter un nuage atomique piégé magnétiquement de l'enceinte MOT à une cellule de science est décrite. Dans cette cellule on effectue du refroidissement évaporatif d'abord dans un piège magnétique quadripolaire dont le zéro du champ est interdit par un potentiel répulsif et après dans un piège optique dipolaire. Nous rapportons la production d'un gaz quantique de Fermi dégénéré de 1.1x106 atomes de 40K dans un piège dipolaire croisé avec T/TF = 0.27,ouvrant la voie à la création des superfluides de 40K en interactions fortes. / This thesis describes the design, construction and characterization of an apparat us capable of trapping and cooling fermionic atoms of 6Li and 40K to ultracold temperatures.The study of mixtures of degenerate Fermi gases opens the door for the creation of new many-body quantum systems.We present a novel laser cooling technique able to simultaneously cool 6Li and 40K to the sub-Doppler regime based on the gray molasses scheme operating on the D1 atomic transition. This strategy enhances the phase space density of both atomic species to 104, the highest value reported in the literature for laser cooled 6Li and 40K. The optimization of a device able to transport a magnetically trapped atomic cloud from the MOT chamber to a science cell is described. In this cell evaporative cooling is performed first in a plugged magnetic quadrupole trap and then in an optical dipoletrap. We report the production of a quantum degenerate Fermi gas of 1.1x106 atoms40K in a crossed dipole trap with T/TF = 0.27, paving the way for the creation of strongly interacting superfluids of 40K.

Die ultrakalte Atom- und Molekülephysik, zu welcher man zum Beispiel bei der Bose-Einstein-Kondensation von verdünnten Gasen Zugang hat, wurde untersucht. In solchen Systemen dominieren Zwei-Körper-Stöße und ihre detaillierte Untersuchung ist eines der zentralen Themen dieser Arbeit. Diese wurden durchgeführt unter Berücksichtigung von elementaren chemischen Reaktionen, Photoassoziation und magnetischen Feshbach-Resonanzen. Weiterhin wurden Untersuchungen von Atomen in optischen Gittern durchgeführt. Die Viel-Teilchen-Systeme wurden nicht nur mit dem üblichen mean-field Ansatz behandelt, sondern auch darüber hinausgehend, um die voll korrelierte Bewegung zu simulieren. / The ultracold atomic and molecular physics as it is accessible, e.g., in Bose-Einstein condensates of dilute gases was investigated. In such systems two-body collisions are dominant and their detailed study is one of the central topics of this work. They were done considering elementary chemical reactions as photoassociation, and magnetic Feshbach resonances. Additionally, studies of atoms in optical lattice sites were carried out. The many-body systems were not only considered within the usually adopted mean-field approach but also beyond that in order to simulate the fully correlated motion.

Neste trabalho, determinamos a constante de taxa de formação molecular para a molécula Rb2, e observamos o comportamento desta constante de taxa como função da intensidade e da freqüência da luz responsável pelo processo de fotoassociação. Nesse sentido, realizamos uma série de experimentos com o intuito de alcançarmos um melhor entendimento sobre o processo de formação molecular e detecção. Neste trabalho aprisionamos os átomos em duas configurações geométricas espaciais diferentes, na forma esférica e na forma de anel. Com os átomos confinados na configuração de anel, desenvolvemos uma nova técnica para o estudo de processos colisionais ultrafrios, onde a existência de eixo preferencial de colisão faz com os átomos aprisionados no anel se comportem com um mini-feixe atômico ultrafrio. / We present a systematic study of the Rb2 molecular dimmers formed in a MOT. We start with the determination of the molecular formation rate constant and have studied it\'s as function of the laser intensity and frequency used in the photoassociation process. The results provided more insights to help the understanding in the molecular formation process We have also probed samples in which the cold atoms were trapped by different geometries with and without a preferential collision axis: spherical/ring shaped MOTs. It was observed that the atoms in the ring shaped MOT present special features due to the collisional axis. This means that they behave like a miniature atomic beam which can be used in many other future experiments.

Dans un processus de photoassociation, deux atomes froids de césium absorbent un photon au cours de leur collision pour former une molécule froide électroniquement excitée dans un niveau de rotation et de vibration défini. L'énergie cinétique initiale des atomes libres étant très faible, le processus est résonnant et permet d'effectuer une spectroscopie à haute résolution qui donne accès à des niveaux de vibration de grande élongation, proches de la limite de dissociation. Nous présentons dans cette thèse les spectres des états corrélés à la limite 6S+6P et mettons en évidence le caractère purement longue distance de l'état 1u (6S+6P3/2). Cet état consiste en une paire d'atomes uniquement lié à 1,5 nm par l'interaction électrostatique multipolaire. La modulation de l'intensité des raies pour une progression vibrationnelle donnée reflète la structure nodale de la fonction radiale en onde s de deux atomes en collision dans l'état fondamental. La photoassociation par excitation de l'état 0g-(6S +6P3/2) d'atomes polarisés permet de déterminer les valeurs de la longueur de diffusion de l'état triplet du césium (aT = -530 a0) et du coefficient de Van der Waals de l'état fondamental moléculaire (C6 = 6510 u.a.). La photoassociation d'atomes froids de césium permet aussi la formation de molécules froides dans l'état fondamental singulet ou triplet après émission spontanée des molécules photoassociées. Différents schémas de formation sont caractérisés. Notament, les potentiels en double-puits 0g-(6S+6P3/2) et 1u(6S+6P3/2) présentent un point de Condon à distance intermédiare et constituent un cas idéal pour la formation de molécules froides. Le nuage moléculaire froid est analysé : des températures aussi basses que 20 microKelvins ont été mesurées et la distribution des niveaux de rotation et de vibration est étudiée. Les efficacités pour la réaction de photoassociation et pour la formation de molécules froides sont mesurées et comparées aux calculs théoriques.

Neste trabalho, determinamos a constante de taxa de formação molecular para a molécula Rb2, e observamos o comportamento desta constante de taxa como função da intensidade e da freqüência da luz responsável pelo processo de fotoassociação. Nesse sentido, realizamos uma série de experimentos com o intuito de alcançarmos um melhor entendimento sobre o processo de formação molecular e detecção. Neste trabalho aprisionamos os átomos em duas configurações geométricas espaciais diferentes, na forma esférica e na forma de anel. Com os átomos confinados na configuração de anel, desenvolvemos uma nova técnica para o estudo de processos colisionais ultrafrios, onde a existência de eixo preferencial de colisão faz com os átomos aprisionados no anel se comportem com um mini-feixe atômico ultrafrio. / We present a systematic study of the Rb2 molecular dimmers formed in a MOT. We start with the determination of the molecular formation rate constant and have studied it\'s as function of the laser intensity and frequency used in the photoassociation process. The results provided more insights to help the understanding in the molecular formation process We have also probed samples in which the cold atoms were trapped by different geometries with and without a preferential collision axis: spherical/ring shaped MOTs. It was observed that the atoms in the ring shaped MOT present special features due to the collisional axis. This means that they behave like a miniature atomic beam which can be used in many other future experiments.

Nous étudions la dynamique non linéaire en champ moyen de la formation de molécules diatomiques par photo-association ou magnéto-association d’atomes ultra froids pour un système entièrement atomique dans l’état initial. Nous montrons que dans la limite d’une forte interaction non linéaire entre un système atome-molécule ultra froid et un champ électromagnétique quasi résonnant, le processus de formation du condensat moléculaire peut évoluer suivant deux scénarios en fonction des caractéristiques du champ : régime faiblement oscillatoire ou régime fortement oscillatoire. Dans le cas du régime faiblement oscillatoire, le nombre de molécules augmente sans oscillations prononcées des populations atomiques et moléculaires alors que de fortes oscillations de Rabi apparaissent dans le second cas. Nous présentons des solutions analytiques décrivant la dynamique temporelle du système dans ces deux cas. Nous étudions ensuite l’influence de la diffusion élastique entre particules sur la dynamique de formation cohérente de molécules sous l’action d’un champ extérieur représenté par le modèle de Landau-Zener. Nous déterminons une solution approchée qui décrit bien toute la dynamique temporelle de formation moléculaire dans ce cas général. / We study the nonlinear mean-field dynamics of diatomic molecule formation at coherent photo- and magneto-association of ultracold atoms focusing on the case when the system is initially in the all-atomic state. We show that in the limit of strongly nonlinear interaction between an ultra-cold atomic-molecular system and a quasi-resonant electromagnetic field, the molecule formation process, depending on the characteristics of the associating field, may evolve according two different scenarios, namely, weak- and strong-oscillatory regimes. In the first case the number of molecules increases without pronounced oscillations of atom-molecule populations, while in the second case high-amplitude Rabi-type oscillations arise. Assuming an arbitrary external field configuration, we construct analytical solutions to describe the system’s temporal dynamics in the both interaction regimes. Further, we investigate the influence of inter-particle elastic scattering on the dynamics of coherent molecule formation subject to an external field configuration of the resonance-crossing Landau-Zener model. We derive an approximate solution which for the first time describes the whole temporal dynamics of the molecule formation in this general case.

Une connaissance précise des propriétés de collision entre atomes froids est essentielle pour l'étude de la condensation de Bose-Einstein ou la formation de molécules froides. Dans ces expériences, les phénomènes importants ont lieu principalement à des distances interatomiques grandes, c'est-à-dire dans la zone asymptotique. Nous avons développé une méthode purement asymptotique qui nous permet de décrire les propriétés collisionnelles des atomes alcalins froids sans avoir recours à la partie interne des potentiels moléculaires, qui est connue avec une précision moindre. Le point clé de la méthode est l'utilisation des lignes de noeuds, qui sont des lignes joignant les noeuds des fonctions d'onde radiales successives proches du seuil de dissociation du fondamental. Dans le cadre de l'approximation de Born-Oppenheimer, l'utilisation de ces lignes de noeuds, obtenues par intégration de l'équation de Schrödinger radiale dans la zone asymptotique uniquement, fournit un moyen simple pour déterminer des longueurs de diffusion à partir des positions expérimentales de niveaux liés. La méthode a ensuite été étendue au cas des potentiels couplés. Elle apparaît comme une véritable méthode paramétrique dans laquelle quelques paramètres décrivant des lignes de noeuds bien choisies remplacent la partie interne des potentiels. Ces paramètres sont ajustés sur des résultats expérimentaux. Une fois ces paramètres connus, toutes les propriétés de collision telles que les longueurs de diffusion, les décalage en fréquence des horloges atomiques ou encore les résonnances de Feshbach induites par un champ magnétique, peuvent en principe être déduites. Cette méthode a été utilisée pour obtenir les propriétés de collision des atomes de sodium et de césium ultrafroids.