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Interaction entre les nanotubes de carbone et leur environnement physico-chimique : vers un contrôle des propriétés optiques / Interaction between carbon nanotubes and their physico-chemical environment : towards the control of the optical properties

Vialla, Fabien 05 March 2014 (has links)
Cette thèse est consacrée à l'étude expérimentale par spectroscopie de photoluminescence de nanotubes de carbone nus et fonctionnalisés. Les nanotubes étant formés exclusivement d'atomes de surface, leurs propriétés optiques peuvent être grandement altérées, mais aussi contrôlées, par interaction avec l'environnement physico-chimique. Un dispositif de microscopie confocale à l'échelle de l'objet unique et à température cryogénique est développé pour l'étude de la luminescence de nanotubes déposés sur substrat. La variété des profils spectraux observés est interprétée en terme d'un couplage entre excitons localisés et phonons acoustiques unidimensionnels dont le spectre peut être altéré aux basses énergies. Ce mécanisme explique notamment l'observation originale de raies très fines, de largeur inférieure à 500 µeV. La fonctionnalisation non-covalente des nanotubes par des molécules de colorants (porphyrines) introduit une nouvelle voie d'excitation optique par un transfert d'énergie très efficace. Le suivi physico-chimique de la réaction d'adsorption nous informe sur la couverture et l'affinité des molécules sur les nanotubes. Une étude de photoluminescence sur composés uniques résolue en polarisation montre une forte anisotropie du transfert d'énergie gouvernée par des effets d'antenne à proximité du nanotube. Enfin, le colorant peut être utilisé comme cellule d'absorption de référence pour évaluer la section efficace d'absorption des nanotubes. Une nette évolution avec l'angle chiral de l'espèce est notamment observée pour l'absorption à la résonance optique S22. / This manuscript presents an experimental study on pristine and functionalized single-wall carbon nanotubes by means of photoluminescence spectroscopy. Due to nanotubes original one-layer structure, the physico-chemical environment can greatly alter their optical properties, introducing in the same time a way to control these properties. Luminescence signals from single substrate desposited nanotubes are studied with a home-made confocal microscope at cryogenic temperatures. The large variety of observed spectral profiles is interpreted in term of an unified coupling between localized excitons and unidimensionnal acoustic phonons. In particular, a local gap in the low energy phonon spectrum leads to narrow lines with width lower than 500 µeV. Nanotubes non-covalently functionalized with dye molecules (porphyrins) show an original absorption feature at 2.8 eV involving a very efficient energy transfer. Molecules coverage and affinity on the nanotube wall are evaluated from the adsorption thermodynamic equilibrium. A polarized photoluminescence study at the single compound scale reveals that the energy transfer shows strong anisotropy owing to antenna effects in the vicinity of the nanotube. Finally, the dye molecule can be used as an absorptive unit cell to calculate the absorption cross section of carbon nanotubes. A clear evolution is found at the S22 optical resonance with respect to the chiral angle of the species.
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Microfluidique supercritique : réactivité chimique et germination - croissance de nanocristaux / Supercritical microfluidics : chemical reactivity and nucleation - growth of nanocrystals

Roig, Yann 09 January 2012 (has links)
Les propriétés spécifiques des milieux fluides supercritiques sont exploitées depuis denombreuses années dans les domaines de la séparation, de la chimie et des matériaux.Aujourd’hui, les activités de recherche se focalisent vers une meilleure compréhension et unmeilleur contrôle des processus thermodynamiques, physiques et chimiques mis en jeu, ce quinous a naturellement amené à développer la microfluidique supercritique. C’est dans cecontexte que s’inscrivent ces travaux de thèse ayant pour objet le développement et l’utilisationde l’outil microfluidique pour l’étude de la réactivité chimique et de la germination-croissance enmilieux fluides supercritiques.Notre premier objectif a concerné le développement de l’outil microfluidique supercritique etde microsystèmes résistants aux conditions de température et de pression. Quelquescaractéristiques physiques associées à ces dispositifs sont proposées de manière à observerclairement les avantages attendus du couplage de la microfluidique et des fluides supercritiques.Nous avons ensuite validé l’apport de la microfluidique supercritique sur la réactivité chimiqueet la chimie des matériaux via, d’une part, l’étude de l’oxydation hydrothermale du méthanol et,d’autre part, l’élaboration de nanocristaux de ZnO. Les propriétés de photoluminescence de cesnanocristaux de ZnO ont été caractérisées; nous avons montré que l’outil microfluidiquesupercritique permet de synthétiser des nanocristaux de ZnO avec une luminescenceexcitonique. / The unique properties of supercritical fluids (SCFs) have been widely used since the 1980’sin a wide range of applications including separation, chemistry and materials synthesis.Currently, the research activities are focused toward a better understanding and tailoring ofthermodynamical, physical and chemical phenomena involved in SCFs processes. In thiscontext, this is why we have chosen to develop supercritical microfluidics in the frame of thisPhD work, which aims at developing and using microfluidic tools in order to study the chemicalreactivity and the nucleation-growth in supercritical fluids.First of all, our strategy aimed at fabricating microsystems which could handle to the SCFsoperating conditions (high pressure and high temperature). Then, we have studied somephysical characteristics of these devices and in particular we determined the expectedadvantages associated with the combination of microfluidic tools and supercritical fluids.Afterwards, we have demonstrated the benefits of the supercritical microfluidics to materialssynthesis and chemical reactivity through the hydrothermal oxidation of methanol and thesynthesis of ZnO nanocrystals. This last point was also the subject of a photoluminescencestudy, demonstrating that supercritical microfluidics tools can be used as “precision synthesis”reactors.
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Imagerie de photoluminescence synchrotron pour l’étude de matériaux anciens semi-conducteurs / Synchrotron photoluminescence imaging for semiconductor ancient materials study

Séverin-Fabiani, Tatiana 04 May 2016 (has links)
L'imagerie de photoluminescence synchrotron apparaît comme uneméthode particulièrement prometteuse pour l’étude de matériaux hétérogènesmêlant composés minéraux et organiques, comme ceux des sciences des matériaux anciens.Au cours de ce travail de thèse, nous avons développé le dispositif de microscopie de photoluminescence existant de la ligne DISCO du synchrotron SOLEIL afin d’identifier de nouveaux marqueurs de photoluminescence permettant de caractériser des processus physico-chimiques intervenant pendant la fabrication ou l’altération des matériaux anciens. Ces travaux ont conduit au développement d'un système de microscopie multi-spectrale optimisé. Le développement optique d'une illumination homogène, l’optimisation de la détection et la calibration radiométrique du dispositif ont mené à l’obtention d’images de photoluminescence quantitatives.Ce dispositif a été optimisé pour répondre au mieux à des problématiques archéologiques et patrimoniales avec une analyse topologique, chimique et des structures électronique et cristalline. Ces nouveaux développements ont été testés dans le cadre de systèmes d’étude réels composés de semi-conducteurs à grand gap. En étudiant des pigments d’artiste historiques composés d’oxyde de zinc (ZnO), nous montrons que les propriétés de photoluminescence du ZnO permettent de discriminer des pigments homogènes à macro-échelle, par l’hétérogénéité de photoluminescence à micro-échelle. Deux artefacts archéologiques en alliage de cuivre et un résidu en bronze ont été étudiés. L’étude en particulier du Cu2O en microscopie de photoluminescence multi-spectrale a mis en évidence l’apport de l’analyse par photoluminescence pour reconstruire la chaîne opératoire de métallurgie et apporter de nouvelles informations dans la compréhension des processus d’altération.Ces travaux ont démontré le potentiel de cette nouvelle méthodologie etl’intérêt de développer une telle approche au champ d’application desmatériaux anciens, matériaux présentant une forte hétérogénéité sur plusieurséchelles successives. / Synchrotron photoluminescence imaging has emerged as a promisingmethod to study heterogeneous materials,composed of inorganic and organic compounds as those in ancient materials sciences.During this Ph.D., we have further developed the existing photoluminescencemicroscopy set-up of the DISCO beamline at the SOLEIL synchrotron, to identify new photoluminescence markers that allow characterizing physico-chemical processes taking place during the manufacturing or alteration processes of ancient materials. This work led to the development of an optimized multi-spectral microscopy set-up. The optical development of an homogeneous illumination, the optimisation of detection and the radiometric calibration of the set-up led to quantitative photoluminescence images. This set-up has been optimized to respond at best to archaeological and cultural heritage questions with a topological, chemical, electronic and crystalline analysis. Those new instrumental developments were tested on real systems made of wide-bandgap semiconductors. By studying historical artists' pigments composed of zinc oxide (ZnO), we have shown that the photoluminescence properties allow discriminating homogeneous pigments at macro-scale from the heterogeneity oh the photoluminescence response at the grain scale. Two copperbasedarchaeological artefacts and a bronze slag were studied. Particularly, the study of cuprous oxide (Cu2O) pointed out the considerable interest of multi-spectral photoluminescence analysis to retrieve the operational sequence of metallurgy and to provide new information for a better understanding of alteration processes.This work demonstrated the potential of this new methodology and the interest to develop such a method for ancient materials, that are characterized by a strong heterogeneity at successive scales.
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Étude de dispositifs photovoltaïques à hétérojonctions a-Si˸H/c-Si : caractérisations vs. simulations en régime modulé de structures planaires et modélisations optoélectroniques de nanofils à structure radiale / Study of photovoltaic devices based on a-Si˸H/c-Si heterojunctions : characterizations vs. simulations in modulated regime of planar structures and optoelectrical modeling of radial nanowires

Levtchenko, Alexandra 01 February 2019 (has links)
Dans le contexte de la recherche sur l’amélioration des performances et la réduction des coûts des cellules solaires à base de silicium, nous nous sommes intéréssés dans cette thèse aux hétérojonctions entre le silicium amorphe hydrogéné (a-Si:H) et le silicium cristallin (c-Si). Nous avons étudié d’une part l’application de la technique de mesure du PhotoCourant Modulé (MPC) comme outil de caractérisation de l’interface a-Si:H/c-Si et que nous avons couplé à la technique de mesure de PhotoLuminescence Modulée (MPL) déjà largement utilisée pour étudier la qualité de passivation de l’interface. Nous avons alors caractérisé par ces deux techniques une série d'échantillons composées de (p)a-Si:H/(i)a-Si:H/(n)c-Si d'épaisseur de (i)a-Si:H allant de 2 à 50 nm. Une partie importante de cette étude a été réalisée par simulations numériques en 2D afin d’interpréter nos résultats expérimentaux. Une cohérence dans l'estimation de la densité d'état de défauts à l'interface a-Si:H/c-Si a été obtenue par les deux techniques. Nous avons conçu d’autre part un outil de couplage des simulations électriques et optiques pour le design de cellules à base de nanofils à hétérojonction. Grâce à cet outil nous avons réalisé une étude plus réaliste et plus complète qu'auparavant où ces deux simulations étaient effectuées de manière séparée. Nous montrons notamment comment les conditions sur les contacts électriques des nanofils affectent les performances de la cellule solaire. / In the context of the research on improving performances and reducing costs of silicon-based solar cells, we focused on heterojunctions between hydrogenated amorphous silicon (a-Si:H) and crystalline silicon (c-Si). On the one hand, we studied the application of the Modulated PhotoCurrent technique (MPC) as a tool for characterizing the a-Si:H/c-Si interface and which we coupled to the Modulated PhotoLuminescence technique (MPL) widely used to study the quality of interface passivation. We characterized by these two techiques a serie of samples composed of (p)a-Si:H/(i)a-Si:H/(n)c-Si with a thickness of (i)a-Si:H going from 2 to 50 nm. An important part of this study was made by 2D numerical simulations in order to interpret our experimental results. We showed that both techniques give the same estimation of the density of interface defects between (i)a-Si:H and (n)c-Si. On the other hand, we developped a tool for coupling electrical and optical simulations for the design of nanowire-based solar cells with a radial heterojunction. Formerly, these simulations were most of the time performed separately and therefore were not allowing for a complete study of these kind of structures. We then made a study showing how the conditions of electrical contacts of nanowires affect the performances of these solar cells.
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Nanocristaux multifonctionnels pour l'élaboration de sondes biologiques / Multifunctional nanocrystals for the elaboration of biological probes

Regny, Sylvain 07 October 2019 (has links)
La médecine s’intéresse de plus en plus à des systèmes nanométriques visant la détection précoce de cellules malignes, le traitement de ces dernières ou la compréhension de mécanismes biologiques. Des nanoparticules fluorescentes et des nanocristaux harmoniques aux propriétés non-linéaires intéressantes ont été étudiés comme agents de contraste pour l’imagerie biomédicale.Dans ce travail, nous avons recherché un matériau non-centrosymétrique dont la matrice permet un dopage d’ions lanthanides afin de développer des sondes multifonctionnelles, c’est-à-dire à la fois luminescentes et harmoniques. Nous nous sommes orientés vers l’iodate de lanthane de phase alpha, α-La(IO3)3, non-centrosymétrique. Dans un premier temps, nous avons développé des synthèses hydrothermales assistées par micro-ondes pour permettre de cristalliser la phase alpha et produire des particules de taille nanométrique (< 100 nm). La présence de nombreux pseudo-polymorphes nécessite le contrôle précis des paramètres de synthèse, en particulier de la température de synthèse, pour obtenir exclusivement des nanoparticules de α-La(IO3)3. L’étude de différents intermédiaires réactionnels (La(IO3)3(OH2), La(IO3)2.66(OH)0.33) nous a permis de mettre en évidence une transformation de phase entre ces composés et la phase α-La(IO3)3. Dans un deuxième temps, nous avons utilisé deux dispositifs optiques permettant de mesurer l’efficacité de génération de second harmonique : l’un permettant l’étude de nanocristaux de α-La(IO3)3 individuels et l’autre utilisant un ensemble de nanocristaux en suspension dans un solvant. Ce dernier, basé sur la diffusion Hyper-Rayleigh, nous a permis de quantifier la réponse non-linéaire de nanocristaux α-La(IO3)3 de diamètre 20-50 nm et de déterminer un coefficient non-linéaire < d > de 8 pm.V-1, comparable aux valeurs obtenues pour d’autres nanocristaux harmoniques tels que BaTiO3 ou LiNbO3. Enfin, nous avons montré la possibilité d’incorporer des ions lanthanides tels que Er3+ et Yb3+ dans ces nanocristaux d’iodate de lanthane, conduisant à des nanocristaux de α-La1-x-yYbyErx(IO3)3. Ces nanocristaux sont toujours actifs en génération de second harmonique et émettent simultanément un signal de photoluminescence. Ainsi, pour une excitation dans le proche infra-rouge (800 nm ou 980 nm par exemple), nous avons observé simultanément un signal de second harmonique et de photoluminescence par up-conversion. Nous avons démontré l’intérêt d’un co-dopage Yb3+/Er3+ pour une optimisation du signal d’up-conversion sous une excitation à 980 nm. Ainsi, par un dopage d’ions lanthanides tels que Er3+ et Yb3+, les nanocristaux de α-La(IO3)3 présentent une émission simultanée de génération de second harmonique et de photoluminescence. La combinaison de ces deux propriétés permet d’envisager d’utiliser ces nanocristaux bifonctionnels pour une imagerie par luminescence, technique classique, tout en la couplant avec une imagerie multiphoton, plus coûteuse mais présentant des avantages non-négligeables (rapidité de scans, meilleure sélectivité spatiale, sensibilité à la polarisation). / Medicine is increasingly interested in nanometric systems for the early detection of malignant cells, their treatment or understanding of biological mechanisms. Fluorescent nanoparticles and harmonic nanocrystals with interesting non-linear properties have been studied as contrast agents for biomedical imaging.In this work, we explored a non-centrosymmetric material whose matrix allows a doping of lanthanide ions in order to develop multifunctional probes, i. e. both luminescent and harmonic. We focused on non-centrosymmetric iodate phase: alpha lanthanum iodate, α-La(IO3)3. First, we developed microwave-assisted hydrothermal syntheses to crystallize the alpha phase and produce nano-sized particles (< 100 nm). The presence of many pseudo-polymorphs requires precise control of the synthesis parameters, in particular the synthesis temperature, to obtain exclusively nanoparticles of α-La(IO3)3. The study of different reaction intermediates (La(IO3)3(OH2), La(IO3)2.66(OH)0.33) allowed us to identify a phase transformation between these compounds and the phase α-La(IO3)3. Secondly, we used two optical devices to evaluate the second harmonic generation efficiency of the synthesized α-La(IO3)3 nanocrystals: one set-up allowed us to study individual α-La(IO3)3 nanocrystals and the other used an ensemble of α-La(IO3)3 nanocrystals in suspension in a solvent. The latter, based on Hyper-Rayleigh scattering, quantified the non-linear response of nanocrystals α-La(IO3)3 with a diameter of 20-50 nm and allowed us to determine a non-linear coefficient < d > of 8 pm.V-1, a value comparable to the ones obtained for other harmonic nanocrystals such as BaTiO3 or LiNbO3. Finally, we showed the possibility of incorporating lanthanide ions such as Er3+ and Yb3+ into these lanthanum iodate nanocrystals, leading to α-La1-x-yYbyErx(IO3)3 nanocrystals. These nanocrystals are still active in second harmonic generation and simultaneously emit a photoluminescence signal. Thus, for excitation in the near infrared (800 nm or 980 nm for instance), we simultaneously observed a signal of second harmonic and a photoluminescence signal based on up-conversion processes. We demonstrated the interest of an Yb3+/Er3+ co-doping for an optimization of the up-conversion signal under excitation at 980 nm. Thus, Er3+ and Yb3+-doped nanocrystals of α-La(IO3)3 exhibit simultaneous emission of second harmonic generation and photoluminescence. The combination of these two properties makes it possible to consider using these bifunctional nanocrystals for conventional luminescence imaging, while coupling it with multiphoton imaging, which is more expensive but has significant advantages (scan speed, better spatial selectivity, polarization sensitivity).
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Integration of a single photon source on a planar dielectric waveguide / Intégration d'une source à photon unique dans un guide plan diélectrique

Beltran Madrigal, Josslyn 14 March 2017 (has links)
Le développement de dispositifs optiques intégrés dans des domaines tels que l'information quantique et la détection de molécules est actuellement dirigé vers l'intégration de nanosources (NS) sur des systèmes sur puce avec faible pertes de propagation. Cette thèse montre une contribution à la conception, à la fabrication et à la caractérisation de structures photonique-plasmoniques en vue de l'intégration d'une seule NS sur des puces optiques à travers le spectre visible. Nous recherchons à optimiser l’efficacité d’excitation et de collection de l'émission de la fluorescence d'une NS en combinant un nano-prisme en or et une structure formée par une couche de dioxyde de titane (TiO2) et un guide d'ondes à échange d'ions (IEW) sur verre. Le couplage entre les modes permet un transfert efficace de l'énergie entre un mode faiblement confiné dans l'IEW vers un mode plasmonique confiné dans un volume effectif de quelques nanomètres cubes. Ce mode confiné interagit avec une NS en améliorant son émission de fluorescence par l'effet de facteur Purcell. En utilisant le théorème de réciprocité de l'électromagnétisme, nous avons étudié le cas réciproque où la lumière émise par la NS peut être collectée dans les modes photoniques du IEW.La caractérisation a été réalisée en champ lointain et en champ proche avec en particulier l'utilisation d'un microscope optique de champ proche à sonde diffusante (SNOM). Nous avons proposé une configuration SNOM qui permet d'imiter l'interaction d'une NS et des systèmes guidés, cartographiant la densité locale des modes guidés (LDOM) / The development of integrated optical devices in areas such as quantum information and molecular sensing is currently directed towards the integration of nanosources (NS) into systems on a chip with low propagation losses. This thesis shows a contribution on the design, fabrication, and characterization of photonic-plasmonic structures towards the integration of a NS on optical chips across the visible spectrum. We pursue the efficient excitation and collection of the fluorescence emission of a NS by making use of the interaction between an electromagnetic field concentrator (gold nanoprism) and an integrated optics structure formed by a high-index layer of titanium dioxide (TiO2) and a low-contrast index ion exchanged waveguide on glass (IEW). The coupling mode allows an efficient transfer of the energy between a weakly confined mode in the IEW and a plasmonic mode confined in an effective volume of few cubic nanometers. This confined mode interacts with a NS enhancing its florescence emission through Purcell factor effect. Using the reciprocity theorem of electromagnetism, we studied the reciprocal case where the light emitted by the NS can be collected into the photonic modes of the IEW.The characterization was performed in the far and in the near field with the use of a scanning near-field optical microscopy (SNOM). We proposed a SNOM configuration that allows us to imitate the interaction of a NS and guided systems, mapping the local density of guided modes (LDOM)
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Étude de la luminescence de nanocristaux semi-conducteurs couplés avec des structures plasmoniques à températures ambiante et cryogénique / Photoluminescence of semi-conducting nanocrystals coupled to plasmonic structures at room temperature and cryogenic temperature

Eloi, Fabien 05 December 2016 (has links)
Les nanocristaux semi-conducteurs colloïdaux possèdent des propriétés photo-physiques qui en font des objets de choix pour des applications variées, comme le marquage biologique, le photovoltaïque ou encore l'optique quantique. Dans cette thèse, nous étudions les modifications, introduites par des réseaux d'or, de la fluorescence de nanocristaux CdSe/CdS à coquille épaisse. Nous présentons tout d'abord les propriétés fondamentales de ces nanocristaux de CdSe/CdS puis la manière dont leurs propriétés d'émission peuvent être contrôlées par l'environnement électromagnétique, en détaillant en particulier le cas d'un couplage avec des plasmons de surface. Des simulations réalisées par nos collaborateurs du LICB dans le cadre d'un projet ANR sont ensuite comparées à nos mesures expérimentales. Nous observons que le couplage des nano-émetteurs individuels au réseau d'or permet à la fois d'accélérer l'émission spontanée et de mieux la collecter. Les structures métalliques sont optimisées pour que les améliorations détectées soient peu sensibles à la position de l'émetteur. Un effet supplémentaire est le contrôle de la polarisation de l'émission qui se révèle être fixée pa r le réseau. Nous rapportons également des changements dans la statistique temporelle d'émission des photons et notamment la suppression totale du scintillement. Les métaux étant connus pour leurs pertes ohmiques, des expériences ont été réalisées pour montrer que les pertes non radiatives qu'elles entraînent peuvent être réduites à basse température. Nous avons examiné le cas d'une surface d'or plane ainsi que des réseaux linéaires et circulaires. Enfin, une nouvelle méthode de post-traitement a été développée en parallèle. Elle permet par exemple d'étudier les variations de l'efficacité quantique bi-excitonique dans des nanocristaux enrobés d'or suivant l'état de charge de l'émetteur. / Colloidal semiconductor nanocrystals are fluorescent nano-objects exhibiting discrete energy levels which justify their second appellation: quantum dots (QDs). Due to their high efficiency and ease of use, they find potential applications in a wide range of fields. Their usefulness for biological labeling, optoelectronic components in flat screens, light harvesting or quantum optics has been demonstrated by many studies. In this thesis, we use gold gratings in order to modify the emission properties of CdSe/CdS core-shell nanocrystals. After a brief presentation of their electronic and fluorescence properties, we explain how those properties can be modified by the control of the electromagnetic environment with particular care to the case of surface plasmons. We then show through experiment and simulations that those plasmons enable better collection efficiency, faster photo-luminescence decay rates, and polarized emission without being particularly restricting towards QD positioning. Changes in the emission statistics are also observed, notably total suppression of the blinking in the fluorescence intensity. Further experiments at low temperature have been realized in order to assess the importance of the gold ohmic losses. We investigated the case of a flat gold film as well as linear and circular gratings. A new post-selection method is also introduced and used to study the variations of the bi-excitonic quantum yield for nanocrystals embedded in a gold nano-resonator as a function of the ionization state of the emitter.
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Quantum Optics in Coupled Quantum Dots

Garrido, Mauricio 21 July 2010 (has links)
No description available.
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Optical studies of InGaN/GaN quantum well structures

Davies, Matthew John January 2014 (has links)
In this thesis I present and discuss the results of optical spectroscopy performed on InGaN/GaN single and multiple quantum well (QW) structures. I report on the optical properties of InGaN/GaN single and multiple QW structures, measured at high excitation power densities. I show a correlation exists between the reduction in PL efficiency at high excitation power densities, the phenomenon so-called ``efficiency-droop'', and a broadening of the PL spectra. I also show a distinct change in recombination dynamics, measured by time-resolved photoluminescence (PL), which occurs at the excitation power densities for which efficiency droop is measured. The broadening of the PL spectra at high excitation power densities is shown to occur due to a rapidly redshifting, short-lived high energy emission band. The high energy emission band is proposed to be due to the recombination of weakly localised/delocalised carriers occurring as a consequence of the progressive saturation of the local potential fluctuations responsible for carrier localisation, at high excitation power densities. I report on the effects of varying threading dislocation (TD) density on the optical properties of InGaN/GaN multiple QW structures. No systematic relationship exists between the room temperature internal quantum efficiency (IQE) and the TD density, in a series of nominally identical InGaN/GaN multiple QWs deposited on GaN templates of varying TD density. I also show the excitation power density dependence of the PL efficiency, at room temperatures, is unaffected for variation in the TD density between 2 x107 and 5 x109 cm-2. The independence of the optical properties to TD density is proposed to be a consequence of the strong carrier localisation, and hence short carrier diffusion lengths. I report on the effects of including an InGaN underlayer on the optical and microstructural properties of InGaN/GaN multiple QW structures. I show an increase in the room temperature IQE occurs for the structure containing the InGaN underlayer, compared to the reference. I show using PL excitation spectroscopy that an additional carrier transfer and recombination process occurs on the high energy side of the PL spectrum associated with the InGaN underlayer. Using PL decay time measurements I show the additional recombination process for carriers excited in the underlayer occurs on a faster timescale than the recombination at the peak of the PL spectrum. The additional contribution to the spectrum from the faster recombination process is proposed as responsible for the increase in room temperature IQE.
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A Study of Recombination Mechanisms in Gallium Arsenide using Temperature-Dependent Time-Resolved Photoluminescence / Recombination Mechanisms in Gallium Arsenide

Gerber, Martin W 17 June 2016 (has links)
Recombination mechanisms in gallium arsenide have been studied using temperature-dependent time-resolved photoluminescence-decay. New analytical methods are presented to improve the accuracy in bulk lifetime measurement, and these have been used to resolve the temperature-dependent lifetime. Fits to temperature-dependent lifetime yield measurement of the radiative-efficiency, revealing that samples grown by the Czochralski and molecular-beam-epitaxy methods are limited by radiative-recombination at 77K, with defect-mediated nonradiative-recombination becoming competitive at 300K and above. In samples grown with both doping types using molecular-beam-epitaxy, a common exponential increase in capture cross-section characterized by a high value of E_infinity=(258 +/- 1)meV was observed from the high-level injection lifetime over a wide temperature range (300-700K). This common signature was also observed from 500-600K in the hole-lifetime observed in n-type Czochralski GaAs where E_infinity=(261 +/- 7)meV was measured, which indicates that this signature parametrizes the exponential increase in hole-capture cross-section. The high E_infinity value rules out all candidate defects except for EL2, by comparison with hole-capture cross-section data previously measured by others using deep-level transient spectroscopy. / Thesis / Doctor of Philosophy (PhD)

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