Ce projet de doctorat s’inscrit dans le cadre de la valorisation des lignines industrielles pour la production des biocomposites. Il contribue à la réduction des émissions de gaz à effet de serre en remplaçant des polymères synthétiques par des matériaux d’origine renouvelable. On développe plusieurs méthodes afin d’améliorer la compatibilité entre les lignines industrielles et le polyéthylène. Dans la première partie, une revue de littérature est présentée pour mettre en évidence l’effet de l’ajout des lignines sur les propriétés mécaniques, morphologiques et thermiques des thermoplastiques. Les méthodes existantes pour renforcer la compatibilité des composites sont également présentées. Puis, quatre approches pour améliorer la compatibilité entre la lignine Kraft et le polyéthylène de haute densité (HDPE) sont présentées : l’estérification partielle de la lignine, l’estérification superficielle de la lignine, le greffage catalytique du polyéthylène sur la lignine et l’ajout d’un copolymère modifié à base de poly(styrène-éthylène-butylène-styrène) (SEBS). Il apparaît que les SEBS modifiés se comportent comme des agents couplants pour les composites, alors que les trois autres méthodes sont inefficaces pour augmenter les propriétés mécaniques des composites. La deuxième partie est consacrée au développement de nouveaux agents couplants non-réactifs à base de SEBS pour les composites lignine-polyéthylène. Le SEBS est assujetti à la nitration suivie d’une amination pour obtenir des copolymères fonctionnalisés (SEBS-NO2 et SEBS-NH2). On montre que le SEBS-NO2 est moins efficace que le SEBS-NH2, ce dernier présentant une efficacité compatibilisante comparable à celle d’un agent couplant réactif (MAPE). Les propriétés morphologiques et mécaniques des composites lignine-polyéthylène sont améliorées à la suite de l’ajout de SEBS-NH2. Finalement, le greffage radicalaire est proposé comme une méthode facile et à faible coût pour améliorer la compatibilité des composites lignine-polyéthylène. Il s’avère que les radicaux libres engendrent des effets néfastes sur les propriétés mécaniques des matériaux à base de HDPE seul. Par contre, le greffage radicalaire améliore efficacement la compatibilité des composites contenant jusqu’au 60% de la lignine Kraft ou de la lignine Kraft estérifiée. Une étude détaillée de l’effet de l’estérification de la lignine et de l’ajout du générateur de radicaux libres sur les propriétés des composites est rapportée. Mots-clé : Lignine; polyéthylène; composites; compatibilisation; gaz à effet de serre. / This PhD project was carried out to promote the use of industrial lignins in polyethylene biocomposites production, which contributes to decease the generation of greenhouse gases by replacement of synthetic by renewable source polymers. Several methods were developed to improve the compatibility between industrial lignins and polyethylene. In the first part of this work, a literature review is presented in order to clarify the effect of lignin addition on the mechanical, morphological and thermal properties of thermoplastic materials. The existing methods of enhancing lignin-based composites' compatibility are also summarized. Afterwards, four compatibilization approaches for Kraft lignin-HDPE composites are investigated: partial esterification of lignin, surface esterification of lignin, catalytic grafting of polyethylene onto lignin surface, and adding a modified copolymer based on poly(styrene-ethylene-butylene-styrene) (SEBS). It was found that modified SEBS behaved as compatibilizers for Kraft lignin-HDPE composites, whereas the other three methods failed to increase the mechanical properties of the composites. The second part was devoted to the development of new unreactive compatibilizers based on SEBS for lignin-polyethylene composites. SEBS was subjected to nitration followed by amination in order to obtain functionalized copolymers (SEBS-NO2 and SEBS-NH2). SEBS-NO2 is shown to be less efficient than SEBS-NH2, the latter displaying compatibilizing efficiency comparable to that of a reactive compatibilizer (MAPE). The morphological and mechanical properties of lignin-polyethylene composites are improved by adding SEBS-NH2. Finally, a facile and low-cost method to improve the compatibility of lignin-polyethylene is suggested and investigated, which is radical-mediated melt grafting. It is confirmed that free-radical treatment exerted negative effects on the mechanical properties of neat HDPE. However, melt grafting efficiently improves the compatibility of the composites containing up to 60 wt% of Kraft lignin or esterified lignin. A detailed study of the effect of lignin esterification and adding free-radical generator on the properties of the composites is reported. Keywords: Lignins; polyethylene; composites; compatibilization; greenhouse gases.

Ce projet se concentre sur la production et la caractérisation de composites à base de polymère thermoplastique (polyéthylène de haute densité) et de particule naturelle (coquilles de sarrasin) comme valorisation de ces dernières. Des échantillons ont été préparés avec trois composés différents. La première partie porte sur les coquilles non traitées et utilisées directement dans la matrice polymère. La seconde partie porte sur les coquilles traitées (mercerisation) avant leur introduction dans la matrice polymère, tandis que la partie finale porte sur les coquilles traitées avec l'ajout d'un agent de couplage (polyéthylène greffé d'anhydride maléique). Tous les échantillons ont été préparés à des concentrations de 10, 20, 30 et 40% en poids de coquilles de sarrasin pour comparer avec la matrice seule (0%). Des plaques ont ensuite été fabriquées par moulage en compression pour préparer les éprouvettes d'essai. Les caractéristiques morphologiques (microscopie électronique à balayage), physiques (densité et dureté) et mécaniques (tension et impact) ont été mesurées sur les échantillons produits. Sur la base des résultats obtenus, on remarque que certaines propriétés mécaniques et physiques sont améliorées, mais seulement en utilisant le traitement alcalin en combinaison avec l'agent de couplage. En général, les meilleurs résultats sont obtenus pour une concentration de 30% en poids. / This project focuses on the production and characterization of composites based on a thermoplastic polymer (high density polyethylene) and a natural fiber (buckwheat shells) as a valorization of the latter. The samples were prepared with three different compounds. The first part deals with untreated shells used directly in the polymer matrix. The second part deals with the shells treated (mercerization) before their introduction into the polymer matrix, while the final part deals with the shells treated with the addition of a coupling agent(polyethylene grafted with maleic anhydride). All the samples were prepared at concentrations of 10, 20, 30 and 40% by weight of buckwheat shells to compare with the matrix alone (0%). Plates were then made by compression molding to prepare the test specimens. The morphological (scanning electron microscopy), physical (density and hardness) and mechanical (tension, bending and impact) characteristics were measured on the samples produced. Based on the results obtained, it was observed that some mechanical and physical properties were improved, but only by using the alkali treatment in combination with the coupling agent. In general, the best results were obtained for a concentration of 30% by weight.

Cette thèse traite principalement de la compréhension des propriétés morphologiques et mécaniques de composites moussés en injection avec un agent moussant chimique exothermique (azodicarbonamide). Dans la première partie, des structures symétriques et asymétriques sont obtenues, à partir de polyéthylène de haute densité (HDPE) et de fibres naturelles (agave), en appliquant différents gradients de température au moule. Leurs propriétés morphologiques (épaisseur des peaux et du cœur, diamètre et densité cellulaires) et mécaniques (traction, flexion, torsion) sont présentées. Dans la deuxième partie, la caractérisation morphologique de composites microcellulaires à base de HDPE et de fibre de lin est approfondie. En plus des informations relatives au diamètre cellulaire et à la densité cellulaire, les profils de densité des composites moussés sont introduits. Leurs analyses révèlent la présence de zones de transition entre le cœur et les peaux. L'utilisation de ces profils de densité offre un accès rapide, simple et efficace aux épaisseurs des peaux, du cœur et de ces zones de transition ainsi qu'à la masse volumique du cœur moussé. Enfin, la troisième partie examine les comportements mécaniques (résistance et module en traction, flexion, torsion et impact) de composites microcellulaires à base de HDPE et de fibre de lin. Les profils de densité préalablement présentés permettent de prédire avec précision (2 à 6% d'erreur) les modules mécaniques des composites moussés.

Ce travail porte sur la production et la caractérisation de matériaux composites hybrides basés sur un polymère thermoplastique (polyéthylène de haute densité, PEHD), une fibre naturelle (chanvre) et un caoutchouc recyclé provenant de pneus usés (GTR) comme modificateur d'impact. L'addition d'un agent de couplage (polyéthylène maléaté) est également étudiée. Les échantillons sont mélangés par extrusion à double-vis et fabriqués par un moulage en injection. À partir des échantillons obtenus, une caractérisation morphologique et mécanique complète est effectuée. Les résultats montrent que la bonne dispersion est obtenue en raison des bonnes conditions de mélanges sélectionnées et une bonne adhésion interfaciale entre toutes les phases est atteinte en raison de la présence d'anhydride maléique greffée au polyéthylène (MAPE). Enfin, pour des propriétés mécaniques choisies, des modèles de régression non-linéaire sont proposés pour prédire et contrôler les propriétés finales de ces composés par des comparaisons faites sur la base des propriétés de la matrice seule. / This work aims at the production and characterization of hybrid composites based on a thermoplastic polymer (high density polyethylene, HDPE), a natural fiber (hemp) as reinforcement and ground tire rubber (GTR) as an impact modifier. The addition of a coupling agent (maleated polyethylene) is also investigated. The samples are compounded by twin-screw extrusion and produced by injection molding. From the samples obtained, a complete morphological and mechanical characterization is performed. The results show that good dispersion is obtained due to the selected processing conditions and good interfacial adhesion between all the phases is achieved due to the presence of maleic anhydride grafted polyethylene (MAPE). Finally, for selected mechanical properties, nonlinear regression models are proposed to predict and control the final properties of these compounds and comparisons are made based on the neat matrix properties.

Ce travail de doctorat est consacré à la production, au recyclage mécanique long-terme et à la caractérisation de matériaux polymères et composites à base de polyéthylène haute densité (HDPE) et de fibre de lin. L’objectif est de déterminer l’aptitude au recyclage long-terme de ces composites et de leur matrice, tout en évaluant la perte de performance subie. Le recyclage est réalisé ici par une extrusion en boucle fermée, durant 50 cycles, sans ajout intermédiaire de matières vierges et sans prise en compte de la détérioration et de la contamination subies lors du cycle de vie des produits. Dans la première partie, une revue de littérature présente l’état de l’art concernant le recyclage mécanique des composites thermoplastiques. Les différents types de recyclage de composites sont présentés, ainsi que les différents travaux réalisés sur le recyclage de composites thermoplastiques à base de fibres naturelles ou inorganiques. Enfin, les différentes limitations rencontrées lors du recyclage de ces composites sont mises en lumière et des solutions sont présentées. Au cours de cette revue, des lacunes importantes sur le recyclage mécanique long-terme de ces composites sont observées. Dans la seconde partie de ce travail, le polyéthylène haute densité est étudié et recyclé seul afin de connaître ses propriétés et son comportement au recyclage, tout en servant de base de comparaison pour les composites produits par la suite. L’étude des propriétés physique, thermique, moléculaire et mécanique permet d’analyser les différents mécanismes de dégradation induits par le recyclage mécanique. Les résultats montrent une diminution de la contrainte au seuil d’écoulement et une forte augmentation de l’élongation à la rupture avec le recyclage, indiquant que des phénomènes de rupture de chaînes ont lieu dans le polymère. La plupart des autres propriétés demeurent constantes et confirment le maintien des performances du polymère avec le recyclage. Dans la dernière partie de cette thèse, deux séries de composites sont produites à partir du polyéthylène haute densité et de la fibre de lin (15% en masse), avec et sans polyéthylène greffé d’anhydride maléique (MAPE) comme agent couplant. Toutes deux seront caractérisées similairement au polymère afin d’évaluer l’effet de la présence de fibre dans le polymère. Une analyse de la distribution de fibres est aussi réalisée afin d’observer l’effet du recyclage mécanique sur la taille des fibres. L’analyse mécanique révèle que la fibre fournit un renfort efficace au polymère, en particulier avec l’agent couplant, mais les propriétés à la rupture diminuent. Cet effet diminue avec le recyclage, alors que les propriétés à l’élongation augmentent, du fait de la réduction de longueur des fibres. L’effet de l’agent couplant disparaît aussi au cours du recyclage. Toutefois, la majorité des performances mécaniques après recyclage restent supérieures à celles du polymère. / This thesis focuses on the production, the mechanical recycling and the characterization of polymers and composites based on high density polyethylene (HDPE) and flax fibers. It aims to determine the materials potential towards long-term recycling and to evaluate the resulting loss of performance. The recycling is realized by closed-loop extrusion, and repeated up to 50 times, without any addition of new material, and without any consideration of the possible degradation and contamination undergone during the life-cycle of the products. In the first part, a literature review presents the state of the art concerning the mechanical recycling of thermoplastic composites. The various types of composites recycling are introduced, as well as the various works conducted on the recycling of thermoplastic composites reinforced with both natural and inorganic fillers. Finally, the various limitations to the composites recycling are presented and some solutions are suggested. During this review an important lack of knowledge on the long-term mechanical recycling of these composites is observed. In the second part of this work, the high density polyethylene is studied and recycled in order to know its properties and its behavior towards recycling, as well as to be used as a comparison basis for the further parts. The study of the mechanical, thermal, molecular and physical properties leads to the better understanding of the various degradation mechanisms induced by mechanical recycling. The results show a decrease of the yield stress and an important increase of the strain at break with recycling, indicating that chain scissions take place in the polymer during recycling. Most of the other properties remained stable, and confirmed the conservation of the polymer performances with recycling. In the last part of this work, high density polyethylene is used to produce two series of composites with 15% wt. of flax fiber, with and without maleic anhydride grafted polyethylene (MAPE) as a coupling agent. Similar characterizations as for the matrix are conducted on both composites as to evaluate the effect of the fibers in the polymer matrix. A complete analysis of the fiber distribution is also performed to observe the effect of mechanical recycling on the fiber dimensions. The mechanical analysis reveals that the fibers provides an efficient reinforcement to the matrix, and especially with coupling agent, but the properties at break decrease. Nevertheless, this effect decreases with recycling, while the elongation properties increase due to the fiber size reduction. The effect of the coupling agent disappears with recycling. However, most mechanical properties remain higher for the composites after recycling than for the neat matrix.

Tableau d'honneur de la Faculté des études supérieures et postdorales, 2015-2016 / Le but de ce travail est de produire et de caractériser des structures sandwich à trois couches asymétriques avec ou sans cœur moussé. Pour ce faire, le travail est divisé en deux sections. Dans la première partie, l'effet de la variation des quantités d'agent de couplage et de fibres sont étudiés. La microscopie et la caractérisation mécanique sont utilisées pour évaluer l'effet du polyéthylène greffé d’anhydride maléique (MAPE) sur l'amélioration de la compatibilité entre les fibres de chanvre et le polyéthylène de haute densité (HDPE). Les résultats montrent que les propriétés mécaniques optimales (tension, flexion, torsion et impact) sont obtenues à 9% en poids de MAPE. Dans la deuxième partie, des structures sandwich asymétriques à trois couches, avec ou sans cœur moussé, sont produites par extrusion suivi par un moulage en compression. Les effets de paramètres tels que la densité du cœur, la concentration en chanvre dans les peaux, les épaisseurs des couches et la séquence d'empilage sur leurs comportements en flexion et en impact sont étudiés. Les effets combinés de tous les paramètres mènent à contrôler les propriétés mécaniques (traction, torsion, flexion et impact) des structures sandwich asymétriques. / The aim of this work is to produce and characterize asymmetric three-layer sandwich structures with and without foam core. In order to do so, the work is divided in two sections. In the first part, the effect of coupling agent and fiber content is investigated. Micrographs and mechanical characterizations are used to show that the addition of maleic anhydride polyethylene (MAPE) improved the compatibility between hemp and high density polyethylene (HDPE). It is found that the optimum mechanical properties (tension, flexion, torsion and impact) are obtained with 9% wt. of MAPE in the composite. In the second part, asymmetric three-layer sandwich structures with and without foam core were produced using extrusion followed by compression molding. The effect of different parameters such as core density, skin hemp content, layer thickness, and stacking sequence on their flexural and impact behaviors are studied. The combined effect of all the parameters was found to control the mechanical properties (tension, torsion, flexion and impact) of asymmetric sandwich structures.

Cette étude s'inscrit dans le cadre du recyclage des déchets de polyéthylène téréphtalate (PET) qui constitue un gisement abondant en raison de son emploi dans le secteur de l'emballage. Ce polymère étant un thermoplastique, la valorisation mécanique apparaît comme une méthode de choix pour le recycler. Toutefois, en raison de sa faible viscosité et donc de sa faible "extrudabilité", nous avons décidé de l'utiliser en mélange avec le polyéthylène haute densité (PEhd). L'enjeu de nos travaux a donc consisté à trouver des solutions pour extruder le PET et ses mélanges sous forme de profilés en assurant aux matériaux extrudés de bonnes propriétés mécaniques. Pour ce faire, nous avons étudié le procédé de mise en oeuvre SCAMIA et son impact sur les mélanges PET/PEhd, et notamment le comportement rhéologique des mélanges à l'état fondu, les mécanismes d'établissement de la morphologie et les propriétés mécaniques des pièces extrudés. Nous avons montré que le procédé SCAMIA et plus précisément l'utilisation de la filière froide permettait de contrôler la morphologie du PET et de ses mélanges. La formation d'une double structure cœur/peau du PET renforcée par la présence du PEhd leur assure des propriétés mécaniques satisfaisantes sans ajout de compatibilisant.

SOLUTION AND MELT BEHAVIOUR OF HIGH-DENSITY POLYETHYLENE - Successive Solution Fractionation mechanism - Influence of the molecular structure on the flow In the field of polyethylene characterization, one of the most challenging research topic is certainly an accurate molecular structure determination of industrial products, in terms of molar mass distribution (MMD), corresponding average-molar masses and molecular architecture (branching nature, content and heterogeneity). Solution to this long-term problem necessarily calls for a multi-disciplinary approach. Therefore, respective advantages of molecular structure characterization in solution and in the melt are exploited. In solution, chromatographic and spectroscopic methods allow determination of MMD, average branching content and intermolecular heterogeneity within their detection limits. Rheological testing in the melt could be a very powerful molecular structure investigation tool, due to its extreme sensitivity to high molar mass (MM) tailing or long chain branching (LCB) traces. But when the rheological tests results are in hand, we often still wonder what kind of molecular structure gives rise to such results. Indeed, melt signal depends on MM, MMD and LCB presence. MMD determination and LCB quantification by melt approach is impossible as long as respective effects of these molecular parameters are not clearly quantified. The general purpose of the present work is to contribute to a better molecular structure characterization of high-density polyethylene by developing, in a first time, a preparative fractionation method able to provide narrow-disperse linear and long chain branched samples, essential to separate concomitant effects of MM, MMD and LCB on rheological behaviour. Once such model fractions isolated, influence of MM and LCB on both shear and elongational flow behaviours in the melt is studied. /Dans le domaine du polyéthylène, un des sujets de recherche les plus investigués à l'heure actuelle est la détermination précise de la structure moléculaire de résines industrielles, en termes de distribution des masses molaires (MMD), de masses molaires moyennes correspondantes et d'architecture moléculaire (nature, teneur et hétérogénéité). La résolution de cette problématique nécessite une approche multi-disciplinaire, afin d' exploiter simultanément les avantages d'une caractérisation en solution et à l'état fondu. En solution, certaines méthodes chromatographiques et spectroscopiques permettent de déterminer une MMD, une teneur moyenne en branchement et leur distribution, dans leurs limites de détection. La mesure du comportement rhéologique à l'état fondu pourrait s'avérer un formidable outil de caractérisation de la structure moléculaire en raison de son extrême sensibilité à certains détails moléculaires, tels que la présence de traces de LCB ou de très hautes masses molaires (MM). Malheureusement, le signal rhéologique dépend de manière conjointe de la MM, MMD et de la présence ou non de LCB, de telle sorte que la détermination d'une MMD ou d'une teneur en LCB par cette voie est impossible aussi longtemps que les effets respectifs de ces paramètres moléculaires sur le comportement rhéologique n'ont pas été clairement et distinctement établis. L'objectif global de cette thèse est de contribuer à une meilleure caractérisation de la structure moléculaire du polyéthylène haute densité en développant, dans un premier temps, une méthode préparative de fractionnement capable de produire des échantillons, linéaires ou branchés, à MMD la plus étroite possible, indispensables en vue de séparer les effets concomitants de la MM, MMD et LCB sur le comportement rhéologique à l'état fondu. Une fois de tels objets modèles isolés, l'influence de la MM et du LCB sur le comportement rhéologique, en cisaillement et en élongation, sera étudié.

L'essor des microsystèmes contraint à développer des techniques qui permettent la production de pièces de plus en plus petites. Parmi ces techniques, l'injection de matériaux thermoplastiques dans des micro-moules, nommée microinjection, est un candidat de choix et commence à s'implanter dans le milieu industriel. Mais des verrous techniques et scientifiques empêchent son développement à plus grande échelle. Conscient de ces problèmes, le CEMEF de MinesParisTech, le PIMM de Arts et Métiers ParisTech et la société GETELEC ont déposé un projet ANR Mat&Pro intitulé Micronnect dont le but était à la fois de mettre au point un nouveau concept de machine de microinjection, d'étudier la rhéologie à haut taux de déformation, et pour nous au laboratoire PIMM, de comprendre et déterminer l'influence des hautes vitesses de déformation sur les microstructures et propriétés induites dans les polymères semi-cristallins qui représentent la grande majorité des polymères aujourd'hui utilisés en microinjection. Les études ont été menées sur un PEhD et un PA12 qui ont été injectés dans des plaques de faibles épaisseurs (200, 300 et 500 µm). Les analyses obtenues par la microscopie optique montrent que la morphologie " cœur-peau " n'est constituée que de deux couches visibles, une couche de peau transparente d'épaisseur constante et une couche de cœur assez uniforme. Les analyses combinées de diffusion et de diffraction des rayons X (SAXS et WAXS) avec un microfaisceau synchrotron nous ont permis de déterminer la microstructure induite dans l'épaisseur des pièces. Contrairement à l'injection en plus forte épaisseur, la couche de peau est constituée de shish-kebabs et s'avère la couche la plus orientée. L'épaisseur joue un rôle prépondérant avec des microstructures en shish-kebabs qui se prolongent jusqu'à cœur lorsque l'épaisseur diminue jusqu'à 0,3 ou 0,2 mm. La longueur d'écoulement, le temps d'injection et la température du moule ont également une influence significative. On recherchera des temps d'injection les plus rapides possibles, quelques centièmes de seconde, pour permettre à la fois un bon remplissage des cavités moulantes et une diminution des orientations cristallines, ce qui a pour effet une meilleure relaxation des chaînes de polymères après le remplissage et avant la cristallisation. On comprend alors que les technologies classiques de l'injection doivent évoluer.

Ce travail de recherche se décompose en trois parties. Le premier volet fait part des différentes approches étudiées dans la littérature concernant les bois-plastiques (WPC) et de différentes possibilités existantes tout en mettant en avant les résultats préliminaires obtenus. Il rapporte aussi le potentiel des lignines comme agent de couplage. L’objectif du second volet est l’optimisation de l’efficacité de ce nouveau type d’agent de couplage en combinant des lignines modifiées à un agent de couplage commercial (le polyéthylène maléaté: MAPE). Finalement, le dernier volet reprend les connaissances développées dans les précédentes parties tout en ajoutant deux aspects : la résistance aux cycles de gel-dégel et l’effet des extractions à l’eau et à la soude. Le problème des WPC est lié aux caractéristiques extrêmement opposées des fibres naturelles et de la matrice polymère, ce qui les rend incompatibles. Une multitude de traitements physiques ou chimiques peuvent améliorer la compatibilité et les interactions interfaciales entre les composants. L'impact environnemental et économique de l'utilisation de produits chimiques dérivés du pétrole et la demande de valoriser les coproduits du bois offrent la possibilité d'utiliser les lignines estérifiées dans la production d’une nouvelle génération de WPC. Nous avons démontré la faisabilité de composites à base de polyéthylène haute densité (HDPE) contenant 30% de fibres d’écorces d'épinette noire, avec 5% (basé sur la masse de l'écorce) de lignine Kraft estérifié à l'anhydride maléique. La combinaison de lignines Kraft estérifiées avec du MAPE (à teneurs égales) a permis d’optimiser l’efficacité de l’agent de couplage avec une nouvelle façon d'améliorer la compatibilité entre les fibres et la matrice. Étant donné que les fibres naturelles contiennent de la lignine, la lignine estérifiée (deux estérifications étudiées : succinique et maléique) a créé une structure qui a agit comme un intermédiaire entre les fibres d'écorce et la matrice HDPE hydrophobe, grâce à sa haute porosité permettant un ancrage mécanique intéressant et des liaisons de type van der Waals ou d’interactions π-π donnant du liant à cette nouvelle structure. On a déterminé l'effet de la composition d'agent de couplage comme étant un facteur majeur sur les propriétés mécaniques. Une analyse statistique a permis de trouver les meilleurs paramètres pour optimiser les propriétés mécaniques des composites et optimiser cette approche novatrice d’agent de couplage pour les WPC. Il a finalement été décidé d’étudier l’effet d’extractions à l’eau ou à la soude des écorces sur les caractéristiques mécaniques tout en intégrant une analyse de la résistance aux cycles gel-dégel dans le cas d’une application extérieure du matériau, correspondant au contexte québécois. Il a été démontré que les différentes extractions n'altèrent pas les propriétés mécaniques en flexion et en traction. Mais le test de résistance aux gels-dégels met en valeur les caractéristiques des WPC. Un meilleur comportement a été trouvé pour les formulations avec un agent de couplage combinant les lignines estérifiées avec du MAPE. / This research work is divided into three parts. The first part is dedicated to the review of different approaches discussed in the literature concerning wood-plastic composites (WPC) and different possibilities while highlighting the preliminary results obtained. It also reported the potential of lignin as coupling agent. In the second part, the optimization of the effectiveness of this new type of coupling agent combining modified lignin with a commercial coupling agent (polyethylene maleate: MAPE) is discussed. Finally, the performance of the selected composites upon the freeze-thaw resistance tests and the effect of extractions (water and soda) on the characteristics (flexural and tensile properties) of composites containing bark fibers and modified lignin are presented in the last part. The problem of compatibility between the constituents of WPC is related to the extremely opposite characteristics of natural fibers and the polymer matrix. A multitude of physical or chemical treatments can improve compatibility and the interfacial interactions between components. The environmental and economic impact of the use of petroleum chemicals and the demand to valorize the co-products of wood transformation offers the possibility of using esterified lignin in the production of a new generation of WPC. We have demonstrated the feasibility of composite based on high density polyethylene (HDPE) containing 30% of black spruce bark fibers, with 5% (based on the mass of bark) of Kraft lignin esterified by maleic anhydride. The combination of esterified Kraft lignin with the MAPE (at equal levels) has been demonstrated to improve the compatibility between the bark fibers and the matrix. Given that natural fibers contain lignin, the esterified lignin (with succinic and maleic anhydride) is supposed to create a structure which acts as bond between the bark fibers and the hydrophobic matrix (HDPE). This action is related to the high porosity of esterified lignin as revealed by SEM, which allows for mechanical anchoring due to van der Waals or π–π interactions. The effect of the structure of coupling agent on the mechanical properties of the composites has been determined. A statistical analysis performed on the collected data made it possible to determine the best settings of parameters for optimal mechanical properties of composites, designed through the innovative approach of using esterified Kraft lignin as a coupling agent for WPC. Finally, the effect of water and soda extractions of bark fibers prior to their incorporation into composites was studied, on the mechanical characteristics of the composites. The composites with best mechanical performance were finally tested regarding freeze-thaw resistance since an outside application of the material, is anticipated in the Quebec context. However, the test for resistance to freeze-thaw positively influences the characteristics of WPC. It has been shown that different extractions do not affect the mechanical properties (flexural and tensile). Better behavior was found for formulations with a coupling agent combining lignin esterified with the MAPE.