Le travail de recherche présenté dans cette thèse a pour objectif principal l’évaluation de l’intérêt de la télédétection active par lidar, à partir de plateformes spatiales, pour le suivi des systèmes forestiers à l’échelle de la planète. La forêt est l’un des principaux modérateurs du climat par son action sur les grands cycles biogéochimiques dont les plus importants sont les cycles de l’eau et du gaz carbonique. Cet environnement est néanmoins très mal documenté à l’échelle globale car il n’est pas toujours facile d’accès. Les observations aéroportées et spatiales, par télédétection, sont donc les approches les mieux adaptées afin de donner accès aux différentes échelles caractéristiques des processus d’interaction entre le milieu atmosphérique et la forêt. Afin de valoriser la télédétection par lidar, il a été nécessaire de construire une base de données représentative de différents environnements forestiers, allant de la forêt gérée à la forêt tropicale primaire. Ces données ont été obtenues suite à plusieurs campagnes utilisant un nouveau démonstrateur lidar, le système ULICE (Ultraviolet LIdar for Canopy Experiment). Elles ont permis d’évaluer les différentes sources d’incertitudes liées à la mesure pour l’extraction des paramètres forestiers pertinents (i.e. hauteur des arbres, quantité de biomasse aérienne, indice de couverture foliaire, …). Cette évaluation a été possible suite au développement d’un simulateur numérique qui prend en compte les caractéristiques de la surface, de l’atmosphère, de l’instrumentation lidar et d’orbitographie du satellite. On montre que la télédétection active lidar est une méthode de mesure performante pour la caractérisation des forêts à partir d’observations aéroportées ; elle reste très attractive pour des systèmes spatiaux en orbite basse, entre 300 et 500 km, comme la station spatiale internationale. / The research presented in this thesis aims at evaluating the usage of active remote sensor lidar, from space platforms to monitor forest systems at a global scale. Forest is one of the main climate regulators through biogeochemical cycles, in which the most important processes are water cycle and carbon cycle. However, it is still poorly documented at a global scale because it is not always easy to get the information. Airborne and spaceborne observations, through remote sensing, are therefore the most suitable approaches to characterize the interactions between forest and atmosphere, at a regional or global scale. In order to improve the lidar remote sensing, it was necessary to build a representative database of different forest types, from managed forest to primary tropical forest. These data are obtained from several experiments using a new airborne demonstrator, the ULICE (Ultraviolet LIdar for Canopy Experiment). These data allows us to evaluate different uncertainty sources associated with the measurements for the extraction of corresponding forest parameters (i.e. tree height, aboveground biomass, leaf area index, etc.). This evaluation is based on the development of a numerical simulator which takes into account the surface characteristics, the atmosphere, the lidar instrumentation, and the satellite orbitography. We show that the active remote sensing sensor lidar is a powerful measuring method to characterize the forest from airborne observations; it remains very promising for spaceborne systems in low orbit, between 300 and 500 km, as the International Space Station.

En dépit de leurs simplicités chimiques, de leurs fusion congruente, de leurs performances mécaniques et de leurs propriétés optiques, les monocristaux de saphir contiennent comme défauts des bulles aussi connus sous le nom de micro-vides. Quelle que soit la technologie de croissance, les cristaux obtenus sont caractérisés par la présence de micro-et macro-bulles qui affectent leurs qualités optiques et mécaniques limitant ainsi leurs applications. Ces bulles dégradent les propriétés optiques et l'efficacité des lasers produits par une réduction de la transparence des saphirs; elles induisent également des défauts de surface pendant le processus de polissage. Afin d'améliorer la qualité des cristaux, il est important d'éliminer les bulles, de connaître la raison de leurs formations, les causes de leurs propagations, de leurs constitutions, et de leurs diffusions dans le cristal. Nous avons étudié la distribution des bulles et leurs tailles dans les cristaux de saphir non dopés et dopés titane obtenus par la technique Czochralski (Cz). Les données expérimentales recueillies ont permis de connaître l'effet de différents paramètres de croissance sur la distribution, la densité et la taille des bulles. La propagation des bulles et leurs distributions dans les cristaux ne sont pas influencées par le type de germe. Si les vitesses de tirages augmentent, le diamètre des bulles diminuent et leurs densités augmentent. Les bulles formées dans le cristal de saphir sont influencées par la matière formant la charge de départ. L’utilisation de saphirs craquelés comme charge de départ pourrait être une bonne façon de minimiser la création de bulles et de limiter leurs propagations. Les résultats obtenus dans le cadre de cette thèse décrivent l'ensemble des phénomènes impliqués lors de l'incorporation de bulles dans les cristaux de saphir non dopés et dopés titane / In spite of the chemical simplicity, the congruent melt behaviour and it’s performed mechanical and optical properties sapphire single crystals contain bubbles defects also known as micro-voids. Whatever the growth technology, the grown crystals are characterized by the presence of micro and macro bubbles which affect the optical and mechanical quality of the crystal limiting their application. They degrade the optical properties and the laser efficiency by reduction of the transparency; they also induce surface defects during substrate polishing process. In order to improve the crystal quality, it is important to eliminate bubbles defects and know the reason of their formation, the causes of their propagation, their incorporation and their distribution in the crystal. We have studied bubbles distribution and their size in undoped and Ti-doped sapphire crystals grown by Czochralski (Cz) technique. The collected experimental data made it possible to know the effect of several growth parameters on the distribution, the density and the size of the bubbles. The bubbles propagation and distribution in the crystal are not influenced by the seed type. If the pulling rate increases, the diameter of bubbles decreases and their density increases. The bubbles formed in sapphire crystal are influenced by the starting charge material. Using sapphire crackle as starting charge could be a good way to minimise bubbles creation and limited their propagation. The obtained results in the frame of this thesis describe the whole phenomena involved during bubbles incorporation in undoped and Ti-doped sapphire crystals

L'innovation de la technologie de pointe et l'exigence du marché électronique se concentrent toujours sur l'électronique bon marché, qui présente une fabrication facile, avec des performances sans cesse améliorées. Les pérovskites hybrides organiques-inorganiques, qui combinent les propriétés des semi-conducteurs organiques et inorganiques, sont des candidats prometteurs pour de futurs dispositifs opto-électroniques. L’énergie de liaison des excitons et la force d'oscillateur sont très élevées dans ces systèmes, ce qui rend possible leurs applications à température ambiante. Dans cette thèse, nous avons étudié des couches minces auto-assemblées de molécules de pérovskite (R-NH3)2PbX4. En modifiant la structure R, des pérovskites avec des propriétés optimisées (propriétés optiques d’émission, rugosité de surface et photostabilité) ont été découvertes. Nous avons aussi développé des méthodes pour fabriquer des cristaux massifs et des nanoparticules de pérovskites, et nous avons créé de nouveaux cristaux de pérovskite mixtes: (RNH3)2PbYxX4-x et AB-(NH3)2PbX4. Des cavités verticales en régime de couplage fort ont été réalisées avec ces matériaux, l’émission du polariton de basse énergie a été observée à température ambiante. / The innovation of advanced technology and the requirement of electronic market are always focusing on low cost electronics, presenting an easy processing and having enhanced performance. Organic-inorganic hybrid perovskites, which combine the properties of organic and inorganic semiconductors, are hopeful candidates for future opto-electronic devices. The exciton binding energies and oscillator strengths are very large in these systems making the applications at room temperature possible. In this thesis, we study the flexibility and photostability of self-assembled two-dimensional layered perovskites (R-NH3)2PbX4. By modifying the R structure, perovskites with optimized photoluminescence efficiency, surface roughness and photostability are discovered. We develop also some methodologies to fabricate crystal bulks and nanoparticles of perovskites, and we create new mixed perovskite crystals: (RNH3)2PbYxX4-x and AB-(NH3)2PbX4. Vertical microcavities containing these new materials and working in the strong coupling regime at room temperature have been realized, the emission of the lower energy polariton is observed.

Avec les lancements réussis des missions ESA Soil Moisture and Ocean Salinity (SMOS) et NASA Aquarius/SAC-D, la salinité de surface des océans peut maintenant être déduite. De plus, les produits de couleur de l'eau, tels que les mesures d'absorption et d'atténuation de la lumière et de concentration en chlorophylle, peuvent être utilisés comme traceurs de la salinité. Les signatures des panaches des grands fleuves tropicaux tels que l'Amazone et l'Orénoque peuvent être étudiées en détail grâce à ces nouvelles méthodes. En particulier, les relations de corrélations entre SSS et propriétés optiques également déduites de mesures satellites peuvent maintenant être établies et analysées sur des échelles spatiales beaucoup plus grandes. Différents efforts de recherche sont envisagés dans le cadre de ce travail de thèse. Tout d'abord, nous étudions les corrélations entre salinité de surface et propriétés optiques dans le panache de l'Amazone durant la période 2010-2013. Ensuite, la relation de mélange est établie de façon robuste selon tout d'abord une approche régionale, puis selon une approche locale. Ensuite, une fois cette loi de dilution établie de façon robuste, nous l'utilisons pour estimer un produit de salinité de surface à partir des produits couleur de l'eau sur la période 1998-2013. Enfin, nous tentons d'envisager la relation de dilution suivant une approche lagrangienne. / We enter now in a new era of global Sea Surface Salinity (SSS) observing systems from Space with therecent successful launches of the ESA Soil Moisture and Ocean Salinity (SMOS) mission and the NASA Aquarius/SAC-D mission. These new satellite SSS observing systems are as well complemented by an increased number of devices deployed in situ. Finally, ocean color products can be used as well for tracking salinity via semi-conservative tracers such as dissolved organic matter absorption coefficient at 443 nm(acdm), light attenuation at 490 nm and chlorophyll concentration. With these new methods, we are now in an excellent position to revisit the SSS observed in the warm seas of the tropical Atlantic with multi-yeartime series of excellent remote sensing and concurrent in situ observations. The seasonal cycles in the spatial extent of low surface salinity waters of the major river plumes and freshwater pools of the tropical Atlantic oceans as the Amazon and Orinoco rivers can thus be analyzed in a new and original manner. In particular, the correlation between SSS and bio-optical properties measured from Space in the plume waters can now beestablished and analyzed over large spatial scales. In the frame of this PhD work, different major research topics were studied. First the correlations between sea surface salinity and absorption coefficient of colored detrital matter at 443 nm in the Amazon-Orinoco plume over 2010-2013 are studied. Then the conservative mixing relationship is robustely established based on two different approaches, a regional one over the whole Amazon plume and a local one. Once the SSS/acdm relationship established, it is used to retrieve a SSSproduct from 1998 to 2013 based on Ocean Color data. Finally, we attempt to explore the conservative mixing using a lagrangian approach.

Grâce à leurs propriétés optiques et électroniques uniques, les nanocristaux de semi-conducteurs colloïdaux bidimensionnels tels que les nanoplaquettes de chalcogénure de cadmium ont émergé comme une nouvelle classe de nanomatériaux. Tout comme les puits quantiques, ces nanocristaux ont un confinement electronique limité à une seule direction, l'épaisseur qui est contrôlée au niveau atomique. Ces nanoplaquettes colloïdales apparaissent ainsi comme de bons candidats pour la fabrication de dispositifs optoélectroniques. Cependant, leur mécanisme de formation reste sujet à discussion. Ainsi, cette thèse se concentre tout d’abord sur l'étude de la synthèse de nanoplaquettes de CdSe zinc blende et l’effet de la longueur de la chaine aliphatique des carboxylates sur ces dernières, ouvrant ainsi la voie à une meilleure compréhension de la croissance des nanocristaux bidimensionnels.Par la suite, la nature et la localisation de ces ligands carboxylates en surface des nanoplaquettes a été étudié par des techniques de RMN. Cette étude semble confirmer l’effet de la gêne stérique sur la croissance des nanoplaquettes. La RMN du solide en corrélation 13C-1H 2D, se basant sur l’interaction dipolaire, indique que les acétates et les carboxylates à longue chaîne sont très probablement distribués de manière homogène à la surface des nanoplaquettes de CdSe. Dans une dernière partie, j’explore la possibilité d’améliorer les propriétés optiques de nanoplaquettes synthetisées par déposition de couches atomiques en voie colloïdale (c-ALD) en utilisant des recuits, visant à améliorer la structure et la surface des matériaux. / Colloidal two-dimensional semiconductor nanocrystals such as nanoplatelets of cadmium chalcogenides, have emerged as a new class of nanomaterials due to their unique optical and electronic properties. These nanocrystals possess exciton confinement along one direction in analogy to quantum wells, with their thickness controlled at atomic level.Although colloidal two-dimensional nanoplatelets have been considered as potential candidates for the fabrication of optoelectronic devices, their formation mechanism e.g. zinc blende CdSe nanoplatelets is still under debate. Thereby this thesis first focuses on the study of CdSe nanoplatelets synthesis and size of the aliphatic chain in the carboxylate, paving the way to a better understanding of two-dimensional nanocrystals’ growth.Successively surface carboxylate ligands are investigated by NMR techniques which gives us an idea of how surface ligands are composed and relocated. Our study of ligand quantification on nanoplatelets’ surface appears to support the proposed effect from steric hinderance on NPLs growth. 13C-1H 2D correlation solid state NMR based on the dipolar interaction indicates that acetates and long alkyl chain carboxylates should be distributed homogenously on the surface of the CdSe NPLs. In the last part, I explore the possibility of improving the optical features of nanoplatelets synthesized from colloidal atomic-layer-deposition technique through optimizing both interior and surface structures by an annealing process.

A l'échelle nanométrique, les particules de métaux nobles possèdent des propriétés optiques fascinantes. Elles sont dominées par le phénomène de « Résonance de Plasmon de Surface » dont le profil spectral est très sensible à la taille, à la forme et à l'environnement des particules (milieu diélectrique extérieur, autres particules proches...). Ce travail de thèse a pour but une meilleure compréhension des processus fondamentaux responsables des modifications de la résonance de plasmon : d'une part en réalisant la spectroscopie d'extinction de nanoparticules « uniques » par la technique originale de Spectroscopie à Modulation Spatiale et d'autre part en caractérisant la morphologie de ces mêmes objets par une observation directe en Microscopie Electronique à Transmission. Cette double approche permet de corréler la réponse optique de nanoparticules (isolées ou bien en interaction (dimères)) avec leur forme ou leur arrangement spatial, et d'en faciliter ainsi la modélisation théorique.

Cette thése porte sur l'étude des relations entre la symétrie des boîtes quantiques de semiconducteur auto-assemblées III-V et II-VI (QDs, anglais quantum dots) et leurs propriétés optiques. L' intrication de polarisation d'une paire de photon émise dans la cascade biexciton-exciton d'une boîte quantique d'InGaAs a été récemment démontrée par deux groupes [1, 2]. En principe, l'éclatement de structure fine (FSS, anglais fine structure splitting) du niveau fondamental d'un exciton neutre, qui caractérise l'anisotropie native des boîtes quantiques, doit être inférieur à la largeur des raies radiatives. Dans le cas contraire, la collection de photons intriquées nécessite une post-sélection draconienne, qui réduit fortement l'effcacité d'une telle source [2]. Une technique fiable permettant un tel contrôle de la structure fine est fortement souhaitable afin d'envisager de futures applications des boîtes quantiques comme source des photons intriqués en polarisation. Dans ce but, l'application d'une perturbation externe semble être une technique très prometteuse. Différentes stratégies pour lutter contre cette levée de dégénérescence ont été abordées par divers groupes de recherche ces derniµeres années : (i) effectuer un traitement post-croissance tel qu'un recuit pour modifier les propriétés structurale des boîtes [3, 4]), (ii) appliquer une perturbation externe comme par exemple une contrainte uni-axiale [5], en vue de compenser l'anisotropie, (iii) chercher à produire une dégénérescence fortuite en appliquant un champ magnétique transverse [6]. C'est cette dernière méthode qui en 2006 a donné les résultats les plus probants, en démontrant le contrôle du degré d'intrication des photons émis par une boîte quantique unique. C'est donc dans un contexte d'intense compétition internationale que nos propres travaux ont été menés. Nous nous sommes concentrés sur l'exploration de deux effets: (i) la déformation par un champ électrique externe de la fonction d'onde des excitons de boîtes quantique [7], (ii) le déplacement Zeeman des niveaux excitoniques par un champ magnétique transverse pouvant conduire µa une dégénérescence accidentelle des deux niveaux d'exciton [8].<br />Le premier Chapitre 1 (Introduction: quantum dots for entangled photons emission) sert à introduire brièvement les propriétés fondamentales des boîtes quantiques de semiconducteur. Nous donnerons une description simple de leurs états électroniques, suffisantes pour discuter les propriétés optiques de ces objets et bien comprendre le rôle que joue l'anisotropie des boîtes. En particulier la levée de dégénérescence des niveaux excitoniques sera décrite ainsi que ses conséquences pour l'émission de photons intriqués en polarisation.<br />Dans le Chapitre 2 (Samples and Experimental setups) nous décrirons les échantillons de boîtes quantiques étudiés au cours de cette thèse, à savoir des boîtes InAs/GaAs et CdTe/ZnTe. Nous présenterons les procédés technologiques utilisés pour réaliser des structures à effet de champ en vue de l'application d'un champ électrique. Enfin les différents montages expérimentaux de micro-photoluminescence seront détaillés.<br />Dans la partie suivante (Chapitre 3, Influence of electric field on quantum dots) nous présenterons des résultats de spectroscopie de boîtes quantiques individuelles dans un champ électrique. La levée de dégénérescence des excitons est reliée µa l'interaction anisotrope d'échange entre électron et trou laquelle dépend sensiblement de la forme de la fonction d'onde excitonique. Un champ électrique semble être un bon moyen pour modifier cette dégénérescence et donc éventuellement l'annuler. Le champ est d'abord appliqué dans le plan des boîtes, géométrie qui semble la plus propice à changer la symétrie des fonction d'ondes. Selon la direction du champ par rapport aux axes principaux des boîtes il devrait être possible d'augmenter ou diminuer le FSS. Par la technologie de contacts sur des matériaux d'III-V (structures de diode n-Schottky et Schottky-Schottky) il nous a été possible d'appliquer le champ électrique avec succµes sur des boîes quantiques. Des changements systématiques de l'anisotropie optique de la luminescence étaient obtenus [7]. Ceux-ci sont le fruit de deux effets concurrents : la modification prévue de la symétrie des fonction d'ondes et la modification du recouvrement des fonctions d'onde d'électron et trou. Le dernier effet devrait toujours mener a la réduction de l'interaction d'échange. Afin d'estimer sa valeur nous avons exécuté des expériences dans une configuration de champ électrique parallèle à la direction<br />de croissance des QDs. Dans cette configuration le champ ne semble pas devoir modifier significativement la symétrie des fonctions d'ondes pour un électron et un trou. Les changements de structure fine devraient être provoqués principalement par la séparation spatiale des porteurs. Les variations observées dans le champ vertical étaient plus petites que pour la configuration dans le plan, ce qui confirme notre hypothµese. Mais pour autant, l'asymétrie observée en renversant le sens du champ électrique indique aussi que le champ vertical produit un effet sur la symétrie des excitons [9]. Ceci se comprend assez bien car le champ électrique vertical déplace les porteurs par rapport aux régions de forte anisotropie des boîtes quantiques situées au dessus et au dessous du coeur de la boîte.<br />Les changements de FSS dans le champ horizontal qui on été obtenus, sont relativement grands (comparable au décalage Stark), mais l'utilité de cette méthode reste limitée par la diminution d'intensité (due à la séparation spatiale des porteurs, et à leur ionisation hors des boîtes par échappement tunnel). Toutefois, l'annulation complète de la structure vine a été observée sur quelques boîtes quantiques possédant une anisotropie initiale faible. <br />D'autres mesures sur les complexes excitoniques tels que biexciton et trions nous ont permis de déterminer la position spatiale relative d'un électron et d'un trou à l'intérieur d'une boîte [9]. Les études de l'influence du champ électrique sur les propriétés optiques de boîtes II-VI ont été limitées à des observations liées aux fluctuations de champs électriques locaux, responsables de variations noncontrôlées de la structure fine excitonique [10].<br />Le Chapitre 4 (Influence of magnetic field on quantum dots) est consacré à la description de l'influence du champ magnétique externe sur l'émission des boîtes. Pour des boîtes II-VI, la technologie de fabrication d'électrodes n'étant pas disponible, l'application d'un champ magnétique mérite vraiment d'être explorer. Nous avons expérimentalement observé que pour des boîtes CdTe/ZnTe les changements de FSS dépendent de l'amplitude et de la direction du champ magnétique appliqué. Pour le champ appliqué oblique aux axes principaux d'une boîte nous avons noté une rotation de la polarisation d'émission. L'explication de ces résultats repose sur le couplage très particulier entre les états "brillants" et les états "noirs" dans la configuration de champ transverse, comme le montre un modèle théorique de l'interaction Zeeman dans cette configuration. Il faut pour cela introduire un facteur de Landé transverse non nul pour les trous, ce qui suggère d'inclure le mélange de bande entre trous lourds et trous légers. Nous avons obtenu une bonne concordance entre les résultats expérimentaux et la théorie [8]: qualitative en ce qui concerne la rotation de la polarisation et de l'intensité des raies de luminescence, et quantitative pour l'évolution des niveaux d'énergie et de la structure fine. Très important d'un point de vue théorique, ont été prises en considération non seulement la direction du champ par rapport aux axes des boîtes, mais également par rapport aux axes du cristal. Le formalisme théorique était nécessaire pour comprendre comment le champ magnétique peut modifier la dégénérescence du spin dans certains cas seulement, et pour expliquer le rôle de l'anisotropie du facteur g transverse des états de trou. Les mesures dans le champ longitudinal ont quant-à elles fourni des informations sur le facteur g longitudinal des excitons. Elles montrent la gamme de champ pour laquelle l'anisotropie de QD devient négligeable par rapport a l'énergie Zeeman, conditions dans lesquelles on obtient l'émission des états propres bien polarisés circulairement.<br />Les études de la rotation du spin de l'exciton considéré comme un système a deux niveaux sont présentées dans le Chapitre 5 (Towards entanglement) dans l'optique principale d'étudier sa cohérence quantique. En premier lieu, nous montrons la disparition de cette précession quand l'éclatement de structure fine est annulée grâce µa un champ électrique: cela se manifeste par une résonance de l'orientation optique du spin de l'exciton sous excitation quasi-résonnante. La largeur de cette résonance permet de remonter de manière très originale à la largeur de raie homogène de la boîte quantique. Réciproquement, on observe que pour des boîtes quantiques avec une forte levée de dégénérescence, on peut réaliser l'alignement optique des excitons par une excitation résonnante (assistée par un phonon LO) polarisée linéairement et parallèlement aux axes de la boîte quantique. De manière plus générale, en fixant la polarisation de l'excitation et en variant la base de détection de la polarisation de la luminescence, nous mettons en évidence de forts effets de conversion de la polarisation (circulaire en linéaire et réciproquement) provoquées par la précession du spin de l'exciton dans le champ magnétique effectif (champ externe + interaction d'échange anisotrope). Ces effets sont la preuve que l'exciton garde parfaitement sa cohérence quantique aux échelles de temps de la luminescence. Tous les résultats présentés sont en bon accord avec une description théorique basée sur le formalisme de la matrice densité. <br />Le dernier Chapitre 6 (Conclusions) présente un sommaire des résultats obtenus. Les études expérimentales et modélisations théoriques confirment que les perturbations externes, comme le champ électrique et magnétique, peuvent être utilisées pour modifier la structure des niveaux excitoniques des boîtes afin de contrôler leurs propriétés optiques. Les études détaillées de la direction de perturbation par rapport aux axes de l'anisotropie nous ont permis de comprendre les mécanismes de l'influence de ces champs sur les niveaux excitoniques. Le contrôle de la structure fine donne une chance d'augmenter la symétrie pour améliorer le degré d'intrication des pairs de photons corrélés émis par un biexciton.<br /><br />[1] R. J. Young et al,. New J. Phys., 8:29, 2006.<br />[2] N. Akopian et al., Phys. Rev. Lett., 96:130501, 2006.<br />[3] R. J. Young et al., Phys. Rev. B, 72:113305, 2005.<br />[4] A. I. Tartakovskii et al., Phys. Rev. B, 70:193303, 2004.<br />[5] S. Seidl et al., Appl. Phys. Lett., 88:203113, 2006.<br />[6] R. M. Stevenson et al., Phys. Rev. B, 73:033306, 2006.<br />[7] K. Kowalik et al., Appl. Phys. Lett., 86:041907, 2005.<br />[8] K. Kowalik et al., Phys. Rev. B, 75:195340, 2007.<br />[9] K. Kowalik et al., Phys. Stat. Sol. (c), 3:3890, 2006.<br />[10] K. Kowalik et al., Phys. Stat. Sol. (c), 3:865, 2006.<br />[11] A. Kudelski et al., J. Lumin., 112:127, 2005.

Les méthodes de synthèses chimiques et d'auto-assemblage sont aujourd'hui envisagées pour fabriquer des matériaux nanostructurés aux propriétés optiques contrôlées. Nous avons considéré le cas le plus simple de composites combinant un polymère non-structuré et des nanoparticules d'or sphériques, dont nous fabriquons des films d'épaisseur et de fraction volumique en or variables et étudions les propriétés optiques, par ellipsométrie spectroscopique, dans les domaines ultraviolet-visible-proche infrarouge. Pour des films tridimensionnels épais (30-200 nm) de fraction volumique en nanoparticules inférieure à 6%, les variations de l'indice optique avec la longueur d'onde sont bien décrites par une loi de mélange de Maxwell-Garnett modifiée par l'introduction de polarisabilités anisotropes rendant compte du couplage électromagnétique entre particules proches. Des d'échantillons très denses en nanoparticules ont été fabriqués (jusqu'à des fractions volumiques de 30%), et montrent, dans une bande spectrale finie, des permittivités électriques proches de zéro ou négatives. Pour des échantillons très minces (épaisseur de l'ordre de la taille des nanoparticules), nous montrons que l'indice optique complexe n'est plus un descripteur intrinsèque du système et que l'analyse ellipsométrique ne permet pas de déterminer l'épaisseur de manière non-ambigüe. On a accès en revanche à la section efficace d'extinction des particules : lorsque les particules sont déposées très près du substrat de silicium, les valeurs expérimentales sont exaltées par rapport aux valeurs théoriques, même en tenant compte d'effets de dipôles image dans le substrat. Les conclusions de ce travail ont permis d'éclaircir le lien entre les propriétés optiques mesurées et la nanostructure de films composites, et laissent entrevoir la possibilité d'élaborer par voie chimique des matériaux nanocomposites aux propriétés optiques inédites.

Le principal objectif de la thèse a été d'estimer le forçage radiatif direct exercé par les aérosols de pollution durant la canicule ayant affectée l'Europe de l'ouest durant l'été 2003. Un intérêt particulier a été porté sur l'étude des rétroactions possibles de ce forçage radiatif direct sur la dynamique atmosphérique et les processus photochimiques. Tout d'abord, un module permettant de calculer les propriétés optiques des aérosols en considérant trois types de mélange de la particule (externe, interne homogène et core-shell) a été développé dans le modèle de chimie-transport CHIMERE. Une évaluation de ce module optique a été réalisée pour toute l'année 2003 à l'aide d'observations photométriques et satellitaires. Ensuite, un couplage du modèle CHIMERE associé au module optique avec le modèle de météorologie WRF d'une part et le code de transfert radiatif TUV d'autre part a permis d'évaluer le forçage radiatif direct des aérosols et ses rétroactions potentielles sur la dynamique atmosphérique et les processus photochimiques.

Dans cette thèse on s'intéresse aux propriétés spectrales et optiques des matériaux aux corrélations fortes de Coulomb. En introduisant un schéma pour la continuation analytique des énergies propres de Matsubara sur l'axe réel dans le cadre le plus général de la théorie de champ moyen dynamique des clusters, les propriétés spectrales résolues en angles deviennent accessibles. De plus, dans certaines approximations, ceci permet la détermination des propriétés optiques. Notamment, on développe dans cette thèse un formalisme pour la conductivité optique dans le langage d'une base localisée. En généralisant la substitution de Peierls pour les cas réalistes de plusieurs atomes par cellule élémentaire, nous obtenons une approche très flexible et facile a implémenter. Ces techniques sont appliquées à plusieurs composés: *l'oxyde de vanadium VO2* Alors que sa phase métallique est caractérisée par des forts effets de corrélations dynamiques, le spectre du VO2 isolant est bien décrit dans un langage à un particule, que l'on définira. L'image de l'isolant qui se forme à partir de notre analyse est celle d'un "isolant de Peierls à N particules". De plus, on calcule la conductivité optique des deux phases et on trouve un accord satisfaisant avec des expériences récentes. Finalement, on en déduit aussi la couleur du matériau. *les sesqui-oxyde des terres rares RE2O3 (RE=Ce, Pr, Nd, Pm)* Dans cette série on trace l'influence des orbitales 4f dans la bande interdite d'excitation et dans les spectres optiques. On trouve un accord raisonnable avec des expériences. *le sesqui-oxyde de vanadium V2O3" Dans notre analyse on trouve que la transition métal-isolant en fonction du dopage avec du chromium est causée par un agrandissement de l'écart due au champ cristallin, résultante des corrélations. Egalement, on trouve une sélectivité orbitale de la cohérence des quasi-particules dans le métal, qui permet à expliquer des résultats expérimentaux optiques récentes.