L'évaluation de l'impact des nuages sur le bilan radiatif du système Terre-atmosphère représente un intérêt majeur pour l'étude du climat et de son évolution. Cependant, compte tenu de la grande variabilité des propriétés morphologiques et microphysiques des particules nuageuses, la représentation des processus couplés microphysiques et radiatifs reste limitée dans la plupart des modèles de climat atténuant ainsi la crédibilité des scénarii prévisionnels proposés. Le développement de paramétrisations microphysiques capables de retranscrire correctement les propriétés radiatives des nuages requiert alors un grand nombre de mesures de leurs propriétés microphysiques et optiques à différentes échelles d'observation. C'est dans ce cadre que s'inscrit cette étude en proposant une caractérisation fiable et précise des propriétés optiques et microphysiques de nuages de phases thermodynamiques différentes à l'aide de mesures in situ. L'exploitation de l'information déduite de la synergie entre différentes sondes aéroportées à une échelle d'observation fine permettra ensuite d'améliorer et de valider les algorithmes d'inversion appliqués aux mesures satellitales à une échelle globale. La quantification des relations entre propriétés microphysiques et propriétés optiques ou radiatives des nuages nous a, dans un premier temps, conduit à développer un modèle microphysique hybride basé sur une combinaison de particules sphériques d'eau liquide et de cristaux hexagonaux de rapport d'aspect variable. Bien que cette approche ne soit pas réaliste d'un point de vue microphysique, il a été montré que le modèle hybride était capable de simuler des propriétés optiques en accord avec les observations in situ, quelle que soit la phase thermodynamique du nuage. Dans un deuxième temps, une base de données regroupant une grande variété d'évènements nuageux a été construite à partir de mesures issues de différents instruments et campagnes d'observations. Une analyse statistique en composantes principales (ACP) a ensuite été implémentée sur les mesures de sections efficaces de diffusion volumique réalisées par le " Néphélomètre Polaire " aéroporté du LaMP. Elle nous a permis de regrouper les mesures en fonction de leur " signature " optique, révélatrices des variations des propriétés microphysiques des nuages au sein de la base de données. La classification des tendances observées dans l'espace des composantes principales a été rendue possible par l'utilisation d'un réseau de neurones (perceptrons multicouches). La complémentarité de l'ACP et des réseaux de neurones nous a ainsi permis de classifier l'ensemble des mesures en trois groupes de nuages de phases thermodynamiques différentes (nuages de gouttelettes d'eau liquide, nuages en phase mixte et nuages de cristaux de glace). Cette classification a ensuite été validée par des mesures microphysiques indépendantes réalisées par les sondes de la gamme PMS (FSSP-100 et 2D-C). Il fut ainsi possible d'extraire trois sections efficaces de diffusion volumique moyennes, documentées entre 15° et 155° à une longueur d'onde de 0.8 µm, représentatives des trois types de nuages identifiés. L'interprétation de ces indicatrices de diffusion, à partir d'une méthode d'inversion basée sur la modélisation physique des processus de diffusion par l'intermédiaire du modèle hybride, a montré que l'information contenue dans les mesures de diffusion était suffisante pour restituer la composition et les distributions dimensionnelles caractéristiques des trois classes de nuages. Cette assertion a ensuite été validée par le fait que les spectres volumiques inversés étaient en bon accord avec les granulométries obtenues à partir des mesures microphysiques directes du FSSP-100 et du 2D-C. Néanmoins, les résultats obtenus par ces analyses ne décrivent pas l'ensemble des propriétés de diffusion simple des nuages. La dernière étape a donc consisté à exporter l'information contenue dans les indicatrices de diffusion documentée entre 15° et 155° à une longueur d'onde de 0.8 µm vers les zones de diffusion avant et arrière puis de la projeter pour deux longueurs d'ondes du proche infra-rouge (1.6 µm et 3.7 µm), significatives pour la modélisation du transfert radiatif. A partir du modèle hybride de diffusion, des indicatrices de diffusion correspondant aux distributions volumiques restituées par la méthode d'inversion, ont ainsi pu être calculées entre 0° et 180° pour des longueurs d'ondes de 0.8, 1.6 et 3.7 µm. Cette procédure a été appliquée aux trois types de nuages ainsi qu'à des nuages de type cirrus dont l'impact radiatif reste encore mal appréhendé par la communauté scientifique. Des propriétés microphysiques et optiques moyennes ont ainsi pu être déterminées pour ces quatre catégories de nuages et nous ont permis de construire des tables d'interpolation représentatives et directement exploitables dans les algorithmes de restitution de paramètres nuageux utilisés en télédétection passive.

La synthèse de nanoparticules d'oxydes de titane par pyrolyse laser est étudiée dans ce mémoire. Cette technique de synthèse en voie gaz originale nous permet de modifier de manière souple les conditions de réaction et d'obtenir en une seule étape de synthèse des nanoparticules de taille, composition chimique et structure cristallographique contrôlées.Lors de cette étude, deux voies ont été envisagée afin de synthétiser des nanoparticules d'oxydes de titane présentant une absorption dans le domaine du visible. D'une part la synthèse de dioxyde de titane (TiO2) dopé azote et d'autre part, la synthèse d'oxydes de titane moins oxydés que le TiO2.Premièrement, la synthèse de nanoparticules de dioxyde de titane est réalisée grâce à l'utilisation du tetraisopropoxyde de titane comme précurseur. La pyrolyse laser nous permet de contrôler la phase de TiO2 obtenue, anatase ou rutile. Puis, en employant l'ammoniac comme dopant, nous avons pu synthétiser du TiO2 anatase dopé azote, présentant une absorption dans le visible.Deuxièmement, en modifiant les paramètres de synthèse, il a été possible de synthétiser des phases de Magnéli sous forme de nanoparticules, présentant également une absorption dans le visible. Il a également été possible d'obtenir à pression atmosphérique la phase TiO2-II, qui est une phase haute pression du TiO2, par oxydation d'une des phases de Magnéli. Troisièmement, en employant l'effet réducteur de l'ammoniac nous avons réussi à synthétiser des nanoparticules d'oxynitrures de titane Ti(O,N). Une étude poussée par diffraction de rayons X, spectroscopie d'absorption des rayons X, spectroscopie de photoélectrons X, spectroscopie de perte d'énergie électronique ainsi qu'une étude en température, nous ont permis de bien caractériser la structure de cette phase peu commune. De plus, les propriétés optiques se sont révélées très intéressante, puisque le matériau subit une transition métal/semi-conducteur selon son oxydation et présente une absorption très importante dans la région du visible.Enfin, les nanoparticules de TiO2 et de TiO2 dopées azote ont été employées pour l'élaboration de cellules solaire tout solide à colorant organique. Les premiers résultats montrent d'une part que la morphologie des ces nanoparticules est adaptée à leur emploi pour ce type de dispositifs, avec des rendements proche de l'état de l'art mondial. Et d'autre part, que le dopage à l'azote permet de collecter une quantité de photons plus importante grâce au domaine d'absorption de ces nanoparticules et de générer une densité de courant plus élevée.

Dans le but d'améliorer les performances d'électrodes à base d'IO ou d'ITO, une étude comparative des propriétés électroniques de monocristaux, de céramiques et de couches minces a été réalisée. Nous avons pu ainsi proposer de nouveaux éléments dopants et, corrélativement, de nouvelles électrodes transparentes et conductrices (IO:Ge, ITO:Ge, ...).

Le présent travail a pour but l'élaboration ainsi que la caractérisation structurale et optique de matériaux composites à base de nanocristaux semi-conducteurs à grand gap dispersés dans des matrices optiquement transparentes dans le domaine UV Visible. La première partie du travail expose la problématique du sujet à étudier et met en évidence l'actualité du travail envisagé. Elle donne un aperçu sur les propriétés optiques des nanocomposites à base de semi conducteurs et fait apparaitre les raisons justifiant le choix des matériaux adoptés pour la fabrication des nanocomposites étudiés : CdSe/KBr, CdSe/KCl, CdSe/ PMMA et ZnSe/PMMA. Dans la deuxième partie, sont développées les méthodes d'élaboration des matériaux nanocomposites élaborés (méthode de Czochralski pour les monocristaux CdSe/KBr, CdSe/KCl et méthode du spin-coating pour les couches minces CdSe/PMMA, ZnSe/PMMA). Egalement sont décrites les différentes techniques utilisées pour leur caractérisation structurale et optique. La troisième partie comporte la discussion des résultats de la caractérisation structurale par la diffraction X, la spectroscopie IR, la spectroscopie Raman, la spectroscopie de masse (AFM) et la microscopie optique (MEB). Toutes ces techniques complémentaires confirment l'incorporation des cristallites de CdSe et de ZnSe dans les matrices hôtes KBr, KCl et PMMA. La quatrième partie présente les résultats de la caractérisation optique par l'absorption optique UV-Visible, la photoluminescence ainsi que la mesure de la réponse non linéaire du second et troisième des nanocomposites élaborés. Les résultats obtenus mettent en évidence l'effet d'un confinement quantique induit par la taille nanométrique des cristallites des semi-conducteurs CdSe et ZnSe et l'effet de surface dont l'action se manifeste par un shift des propriétés optiques linéaires et par une exaltation des propriétés optiques non linéaires.

Ce travail de thèse porte sur la caractérisation et la compréhension des propriétés optiques d'un milieu semi-conducteurs à boîtes quantiques InAs/InP(311)B obtenues par épitaxie. Cette étude est menée dans le cadre de la réalisation de lasers à modulation directe et d'amplificateurs optiques multi-canaux sans diaphonie. Après un rappel du contexte des réseaux de télécommunications optiques, nous rappelons les principes physiques du fonctionnement d'un ensemble de boîtes quantiques ainsi que les spécificités de ce milieu par rapport aux composants à base de matériaux massifs, de puits quantiques ou de "" segments "" quantiques. Ensuite, nous présentons les caractérisations effectuées par pompage optique sur des guides planaires à boîtes quantiques. Les résultats de l'oscillation laser obtenue sont discutés. Les mesures de gain, de pertes et du remplissage par les porteurs du milieu à boîtes quantiques sont ensuite présentées. La mise en perspective des différentes caractérisations permet une discussion du caractère inhomogène de nos boîtes quantiques à température ambiante. En complément de ces mesures est effectuée une étude sur la polarisation de l'émission du milieu.Enfin, nous présentons les résultats obtenus sur un amplificateur à guide monomode. La mise en place d'une technique de mesure pompe - sonde et les résultats ainsi obtenus sous saturation de l'absorption du niveau fondamental sont présentés. Nous terminons par une discussion de la largeur homogène sous saturation de l'absorption et sur le potentiel particuliers des boîtes quantiques pour le traitement du signal optique multi-canaux sans diaphonie inter-canal.

Ce travail de thèse s'intéresse à deux types de matériaux composites en couches minces, dont les constituants sont des nanostructures de forme donnée faites de métal noble ; ils présentent des résonances de plasmon multipolaires. Leurs propriétés optiques dans le spectre visible-proche IR sont étudiées par deux techniques, le calcul par la méthode des éléments finis et l'ellipsométrie généralisée. Le premier type de matériau est le réseau de résonateurs en " U " faits d'or. Les mesures de matrices de Mueller par ellipsométrie permettent de mettre en évidence deux propriétés optiques particulières de ce type d'échantillon : d'une part le couplage magnéto-électrique et d'autre part la dispersion spatiale ; ces deux effets compliquent la description des propriétés optiques d'un matériau. Nous montrons dans un deuxième temps que ce type d'échantillon peut être décrit par un modèle effectif défini par des tenseurs constitutifs de permittivité, perméabilité et chiralité, malgré la dispersion spatiale. L'effet des résonances de plasmon multipolaires est exprimé par des oscillateurs de Lorentz. L'ajustement des paramètres d'un modèle effectif permet de définir complètement les propriétés optiques effectives d'un réseau de résonateurs en " U ". Le second type de matériau est un réseau désordonné de résonateurs hélicoïdaux faits d'argent. L'intérêt principal réside dans l'aspect industrialisable du process de réalisation ; l'inconvénient vient du caractère non-idéal des nanohélices. Nous montrons que ce type d'échantillon présente une dispersion spatiale très forte, mais que les résonances propres observés grâce au calcul par éléments finis sont utilisables pour les métamatériaux.

Le développement de nouveaux matériaux est essentiel dans la réalisation de capteurs de petites dimensions et pour les composants micro-nano-optoélectroniques. Les matériaux à base d'oxydes en sont de bons candidats. Ce travail de thèse a concerné la synthèse de matériaux ferroélectriques tels le BaTiO3 (BTO) et le Ba1-xSrxTiO3 (BST), associés à des électrodes inférieures et supérieures en oxyde d'indium-d'étain (ITO), tous déposés par pulvérisation cathodique RF (radio fréquence). Nous nous sommes concentrés sur la relation existante entre les propriétés optiques et électro-optiques de guide d'ondes et l'orientation cristalline, la couche d'interface ainsi que la nature du substrat. Après la caractérisation des propriétés structurales, nous avons évalué les propriétés optiques de ces matériaux par la technique du couplage par prisme pour une gamme de longueurs d'ondes de l'UV au proche IR. Les résultats ont montré un bon confinement de la lumière dans le film, avec des pertes planaires de propagation optique de l'ordre de 3 dB/cm aux longueurs d'onde télécoms, résultats à l'état de l'art pour ces matériaux.Cette méthode de couplage optique a permis de mettre en évidence les propriétés électro-optiques du BTO et du BST dans cette même gamme de longueurs d'onde et pour les deux polarisations optiques, à partir de la variation des spectres de réflectivité. Si le BTO a montré un coefficient r33 de 23 pm/V aux longueurs d'onde télécoms, nous avons mesuré autour de 19 pm/V pour le BST(70/30).

Les barrières thermiques avec zircone EB-PVD pour les turbines aéronautiques sont soumises à des conditions extrêmes qui conduisent à l'écaillage du dépôt. La prévention de leur endommagement est donc nécessaire pour assurer l'intégrité des pièces. Afin de comprendre et de reproduire leur évolution dans une turbine, les barrières thermiques actuelles sont soumises à des essais longs de cyclage thermique. L'essai LASAT est un essai d'adhérence rapide à mettre en oeuvre qui se place en complément du cyclage thermique. L'impulsion laser appliquée sur la face nue de l'AM1 génère une onde de choc de compression qui se propage jusqu'à la surface libre de la zircone. La réflexion forme une onde de traction qui effectue le trajet inverse et peut rompre les interfaces qu'elle traverse. Le décohésion génère une tache blanche dans la zircone directement visible à l'oeil. Ce phénomène optique est élucidé en relation avec la microstructure de la zircone et la présence d'une fissure à l'interface. Pour connaitre le potentiel de l'essai, une large gamme d'échantillons avec différentes orientations du superalliage, quatre préparations de sous-couche, cinq microstructures de zircone et deux vieillissements thermiques ont été utilisés.Leur caractérisation a permis de les classer et de comparer leurs évolutions et leurs endommagements par cyclage thermique ou par LASAT. Le dimensionnement des fissures interfaciales par des méthodes non destructives a été réalisé par piézospectroscopie en exploitant les cartographies associées au signal defluorescence, par profilométrie et à partir de la tache blanche. Une approche simple et innovante exploitant et optimisant le comportement optique de la zircone est mise en place. Les tailles des fissures relevées ont mis en évidence le rôle des ondes 2D et permis la réalisation de l'essai LASAT-2D. Ici, ce n'est plus l'apparition de la fissure qui est recherchée, mais sa taille qui peut directement informer de l'adhérence à partir d'un seul choc laser. La modélisation numérique a confirmé le rôle de ces ondes 2D et leur potentield'utilisation par des abaques LASAT-2D. Ces courbes permettent de distinguer différentes préparations de barrières thermiques brutes d'élaboration ou vieillies. Un protocole complet est ainsi fourni pour le contrôle, la mesure et le suivi de la tenue mécanique de barrières thermiques sur des éprouvettes usuelles industrielles. Dans des essais complémentaires, le LASAT-2D a été appliqué en "face avant", avec le choc coté zircone, sur des éprouvettes et des pièces industrielles. Les mêmes tendances que pour le LASAT-2D développé dans cette thèse sont observées. Ceci autorise la perspective de l'application de cet essai et de cette méthodologie sur des formes complexes et fermées, telles les aubes de turbine.

Les travaux décrits dans cette thèse ont porté sur l'application de méthodes de la chimie quantique à l'étude de différents types et familles de composés chimiques, à savoir, des clusters encapsulant des anions et des complexes inorganiques de métaux de transition. On s'est particulièrement intéressé à la structure géométrique, la structure électronique et aux relations structures-propriétés optiques de systèmes moléculaires stables et bien caractérisés.

La présence croissante de diverses substances dans notre environnement, conséquencedes activités anthropiques de ces dernières décennies, a entraîné un besoingrandissant et urgent de nouveaux matériaux et dispositifs dans la quête de senseurschimiques efficaces et fiables. D'énormes progrès technologiques ont permis de mettreà disposition toute une gamme d'outils techniques pour leur développement, enprenant en compte les exigences à respecter en terme de sélectivité ou de rapidité deréponse, entre autres. Dans ce contexte, les méthodes de chimie quantique permettentune compréhension fondamentale des processus en jeu dans la détection des espèceschimiques, et par extension, l'élaboration de manière rationnelle de nouveauxmatériaux sensibles. Certaines molécules organiques pouvant être largementfonctionnalisées, elles constituent un point de départ idéal en raison des importantesmodulations possibles de leurs propriétés par des modifications structuralesappropriées.Cette étude vise à développer de manière rationnelle des chromoionophores pour lacomplexation de cations par une approche combinant méthodes de chimiecomputationnelles et caractérisation par spectroscopie optique. Deux pointsprincipaux ont été traités à l'aide de la Théorie de la Fonctionnelle de la Densité(DFT) et son extension dépendante du temps (TD-DFT): d'une part les relationsstructure moléculaire-propriétés optiques de chromophores, d'autre part le phénomènede complexation. En particulier, la détection de l'ion Zn2+, démontrée de manièrethéorique et expérimentale, est finalement réalisée après intégration du senseurmoléculaire dans un dispositif à fibre optique.