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La méso-combustion est le régime de combustion où la taille caractéristique du domaine est juste supérieure à la distance de coincement de la flamme , typiquement de l'ordre du centimètre. La difficile réalisation de systèmes de combustion fonctionnant en ce régime de flamme particulier suscite l'intérêt : il devient alors possible de tirer parti de la haute densité énergétique des hydrocarbures pour concevoir des systèmes de production d'énergie plus compacts. Nous nous intéressons à la réalisation de calculs DNS compressibles d'une chambre de combustion cubique de 8 x 10 x 8 mm3. Ce travail présente autant la mise en œuvre des calcules, en particulier la problématique de la condition frontière mur, que les résultats obtenus. Ces derniers nous permettent d'analyser la phénoménologie complexe de cet écoulement réactif confiné et serviront de base à des modélisations futures. / Meso-combustion can be defined as the combustion regime where the involved lenghts scales are close but slightly larger than the quenching distance of the flame, tipically smaller than a cm. By taking advantage of the high energetic density of liquid hydrocarbons, it would become possible to build small-sized combustion-based long-lived lighter electrical power systems. However combsution phenomena at these meso-scales have their own shortcomings. Indeed, by decreasing the system size, the usual phenomenological balance betwenne chemical reactions, mixing, turbulence and heat transfer is changed. In the present work, we focus on the DNS calculation of a cubic meso-combsution chamber of 8 x 10 x 8 mm3. This works presents the implementation of the numerical strategy used, with a specific attention to the no-slip wall compressible boundary condition. We then present an analysis of this particular reactive flow. The results are useful for future modeling of such a combustor.

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第21100号 / 工博第4464号 / 新制||工||1694(附属図書館) / 京都大学大学院工学研究科機械理工学専攻 / (主査)教授 黒瀬 良一, 教授 中部 主敬, 教授 吉田 英生 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Philosophy (Engineering) / Kyoto University / DFAM

Os processos oxidativos avançados são promissores para a degradação de compostos orgânicos resistentes aos tratamentos convencionais, como o fenol. A fluidodinâmica computacional (CFD) tornou-se uma poderosa ferramenta para analisar processos fotoquímicos por resolver os balanços acoplados de quantidade de movimento, de massa e de radiação. O objetivo deste trabalho é investigar o processo UV/H2O2 num reator fotoquímico anular usando CFD e um modelo cinético mais realista. O modelo em CFD foi criado de forma progressiva. Inicialmente, foram determinados os campos de velocidade para três vazões (30, 60 e 100 L/h). Considerou-se dois diâmetros de lâmpada para reproduzir a configuração experimental do sistema. A discretização foi feita com malhas tetraédricas variando entre 390 000 e 1 200 000 elementos. Quatro modelos de turbulência RANS foram analisados: k-e, k-w, o shear stress transport (SST) e o modelo de tensões de Reynolds (RSM). O campo de velocidades foi validado comparando a DTR com seu levantamento experimental. A próxima etapa foi incluir o mecanismo de degradação de fenol proposto por Edalatmanesh, Dhib e Mehrvar (2008) no modelo em CFD. Trata-se de um modelo cinético baseado em equações dinâmicas para todas as espécies. O campo de radiação foi calculado pelo modelo radial e pela solução da equação de transporte de radiação através do método discrete transfer. As simulações reproduziram dados experimentais abrangendo uma larga gama de concentrações iniciais de fenol, razões molares H2O2/fenol e três potências de emissão das lâmpadas. O campo de velocidades obtido era dependente da vazão: o fluido pode manter movimento helicoidal sobre toda a extensão do reator ou se desenvolver como um escoamento pistonado. O modelo k-e não reproduziu bem o escoamento por não ser adequado para escoamentos rotativos. Os outros modelos geraram curvas de DTR com bom ajuste aos dados experimentais, especialmente o modelo k-w. O desvio médio entre as simulações de degradação de fenol e os dados experimentais é inferior a 8%. Verificou-se que, devido ao escoamento rotativo, os reagentes ficavam concentrados próximos à parede externa e migravam para a região da lâmpada ao longo do reator. A elevada intensidade de radiação na superfície da lâmpada criou uma camada ao seu redor na qual a fotólise do H2O2 ocorreu com grande taxa. Os radicais OH gerados nessa camada eram transportados para a região das paredes por convecção. Isso fez com que a maior parte do fenol fosse atacada na segunda metade do reator e gerou acúmulo do radical próximo à lâmpada na seção de saída do reator, já que o poluente já fora oxidado nessa área. O método discrete transfer previu intensidades de radiação maiores que o modelo radial, e, consequentemente, maior concentração de radicais OH. Os resultados satisfatórios indicam que CFD foi uma ferramenta adequada para analisar este escoamento reativo. / Advanced oxidation processes are a promising technology for degradation of organic compounds resistant to conventional treatments such as phenol. Computational fluid dynamics (CFD) has recently emerged as a powerful tool that allows a deeper understanding of photochemical processes in reactor engineering by solving the coupled momentum, mass and radiation balances. This work aimed to investigate the UV/H2O2 process in an annular photoreactor using CFD and a more realistic kinetic model. A progressive approach was used to develop the CFD reactor model. First, the velocity fields were determined for three volumetric flow rates (30, 60 and 100 L/h). Two lamp diameters were considered to reflect the experimental configuration of the system. Tetrahedral meshes varying form 390,000 to 1,200,000 elements were analyzed to achieve grid independence. For accounting turbulence effects, four RANS models were tested: k-e, k-w, the Shear Stress Transport (SST) and the Reynolds Stress models (RSM). The velocity field was validated through comparison to RTD experimental data. Next step was introducing the mechanism of phenol degradation proposed by Edalatmanesh, Dhib and Mehrvar (2008) into the CFD model. This kinetic model is based on dynamic equations for all species. The fluence rate field was calculated by the radial model and by solving the radiation transport equation with the discrete transfer method. Simulations reproduced experimental data spanning a wide range of initial phenol concentrations, H2O2/phenol molar ratios and three values for lamp power. It was found that the velocity field depends on the volumetric flow rate: either it maintains a swirling motion through the whole reactor or might develop like a plug flow. The k-e model did not represent the RTD data accurately, and the velocity field therefore, since it is not appropriate for swirling flows. The other turbulence models showed good match of RTD, especially the k-w model. Simulations of phenol degradation deviated less than 8% from experimental data. It was possible verified that, due to the swirling inlet effects, reactants got concentrated close to the outer wall and migrated on the lamp direction along the reactor path. High radiation intensities close to the lamp surface created a layer around it where photolysis of H2O2 took place with higher rates. OH radicals were generated in that layer and transported towards the outer wall by convection. This caused most of phenol to be consumed in the second half of the reactor and accumulation of the radical near the lamp and the reactor outlet, since the pollutant in this area was already oxidized. The discrete transfer method predicted higher incident radiation intensity than the radial model, and higher concentrations of OH radicals as a consequence. Satisfactory results indicated that CFD was an appropriate tool for analyzing this reactive flow.

A interação turbulência-radiação (TRI, do inglês Turbulence-Radiation Interaction) resulta do acoplamento altamente não linear entre flutuações da intensidade de radiação e flutuações da temperatura e da composição química do meio, e tem-se demonstrado experimentalmente, teoricamente e numericamente que este é um fenômeno relevante em diversas aplicações envolvendo altas temperaturas, especialmente em problemas reativos. Neste trabalho, o TRI é analisado em um escoamento interno não reativo de um gás participante que se desenvolve em um duto de seção transversal quadrada, para diferentes intensidades de turbulência do escoamento e considerando duas espécies distintas para a composição do fluido de trabalho (dióxido de carbono e vapor de água). O objetivo central é avaliar como a inclusão ou não da variação espectral das propriedades radiativas do meio no cálculo influencia a magnitude do TRI. Isso é feito através de simulações numéricas no código de dinâmica dos fluidos computacional Fire Dynamics Simulator (FDS), que resolve, através do método dos volumes finitos, as equações fundamentais que regem o problema – isto é, os balanços de massa, de quantidade de movimento e de energia e a equação de estado – em uma formulação adequada para baixos números de Mach, utilizando um algoritmo de solução explícito e de segunda ordem no tempo e no espaço. A turbulência é modelada através da simulação de grandes escalas (LES, do inglês Large Eddy Simulation), empregando-se o modelo de Smagorinsky dinâmico para o fechamento dos termos submalha; para a radiação térmica, o método dos volumes finitos é utilizado na discretização da equação da transferência radiativa e os modelos do gás cinza e da soma-ponderada-de-gases-cinza (WSGG, do inglês Weighted-Sum-of-Gray-Gases) são implementados como forma de desconsiderar e de incluir a dependência espectral das propriedades radiativas, respectivamente. A magnitude do TRI sobre o problema é avaliada através de diferenças entre as médias temporais dos fluxos de calor superficiais e do termo fonte radiativo obtidas em cálculos que consideram os efeitos do fenômeno e cálculos que os negligenciam. Em geral, a interação turbulência-radiação mostrou ser pouco importante em todos os casos considerados, o que concorda com resultados de outros estudos sobre o tema em escoamento não reativos. Com o modelo WSGG, as contribuições do fenômeno foram maiores do que com a hipótese do gás cinza, evidenciando que a inclusão da variação espectral na solução do problema radiativo tem um impacto sobre a magnitude dos efeitos do TRI. Além disso, é feita uma discussão, em parte inédita no contexto do TRI, sobre diferentes metodologias para a análise do fenômeno. Finalmente, é proposto um fator de correção para o termo fonte radiativo médio no modelo WSGG, que é validado através de sua implementação nos casos simulados. Em estudos futuros, uma análise de sensibilidade sobre os termos constituintes desse fator de correção pode levar a um melhor entendimento de como as flutuações de temperatura se correlacionam com o fenômeno da interação turbulência-radiação. / Turbulence-radiation interaction (TRI) results from the highly non-linear coupling between fluctuations of radiation intensity and fluctuations of temperature and chemical composition of the medium, and its relevance in a number of high-temperature problems, especially when chemical reactions are included, has been demonstrated experimentally, theoretically, and numerically. In the present study, the TRI is analyzed in a channel flow of a non-reactive participating gas for different turbulence intensities of the flow at the inlet and considering two distinct species for the medium composition (carbon dioxide and water vapor). The central objective is to evaluate how the inclusion or not of the spectral variation of the radiative properties of a participating gas in the radiative transfer calculations affects the turbulence-radiation interaction. With this purpose, numerical simulations are performed using the computational fluid dynamics Fortranbased code Fire Dynamics Simulator, that employs the finite volume method to solve a form of the fundamental equations – i.e., the mass, momentum and energy balances and the state equation – appropriate for low Mach number flows, through an explicit second-order (both in time and in space) core algorithm. Turbulence is modeled by the large eddy simulation approach (LES), using the dynamic Smagorinsky model to close the subgrid-scale terms; for the thermal radiation part of the problem, the finite volume method is used for the discretization of the radiative transfer equation and the gray gas and weighted-sum-of-gray-gases (WSGG) models are implemented as a way to omit and consider the spectral dependence of the radiative properties, respectively. The TRI magnitude in the problem is evaluated by differences between values for the time-averaged heat fluxes at the wall (convective and radiative) and for the time-averaged radiative heat source calculated accounting for and neglecting the turbulence-radiation interaction effects. In general, TRI had little importance over all the considered cases, a conclusion that agrees with results of previous studies. When using the WSGG model, the contributions of the phenomenon were greater that with the gray gas hypothesis, demonstrating that the inclusion of the spectral variance in the solution of the radiative problem has an impact in the TRI effects. Furthermore, this paper presents a discussion, partly unprecedented in the context of the turbulence-radiation interaction, about the different methodologies that can be used for the TRI analysis. Finally, a correction factor is proposed for the time-averaged radiative heat source in the WSGG model, which is then validated by its implementation in the simulated cases. In future studies, a sensibility analysis on the terms that compose this factor can lead to a better understanding of how fluctuations of temperature correlate with the turbulence-radiation interaction phenomenon.

CO₂ injection in oil reservoirs provides the dual benefit of increasing oil recovery as well as sequestration. Compositional simulations using phase behavior calculations are used to model miscibility and estimate oil recovery. The injected CO₂, however, is known to react with brine. The precipitation and dissolution reactions, especially with carbonate rocks, can have undesirable consequences. The geochemical reactions can also change the mole numbers of components and impact the phase behavior of hydrocarbons. A Gibbs free energy framework that integrates phase equilibrium computations and geochemical reactions is presented in this dissertation. This framework uses the Gibbs free energy function to unify different phase descriptions - Equation of State (EOS) for hydrocarbon components and activity coefficient model for aqueous phase components. A Gibbs free energy minimization model was developed to obtain the equilibrium composition for a system with not just phase equilibrium (no reactions) but also phase and chemical equilibrium (with reactions). This model is adaptable to different reservoirs and can be incorporated in compositional simulators. The Gibbs free energy model is used for two batch calculation applications. In the first application, solubility models are developed for acid gases (CO₂ /H2 S) in water as well as brine at high pressures (0.1 - 80 MPa) and high temperatures (298-393 K). The solubility models are useful for formulating acid gas injection schemes to ensure continuous production from contaminated gas fields as well as for CO₂ sequestration. In the second application, the Gibbs free energy approach is used to predict the phase behavior of hydrocarbon mixtures - CO₂ -nC₁₄ H₃₀ and CH₄ -CO₂. The Gibbs free energy model is also used to predict the impact of geochemical reactions on the phase behavior of these two hydrocarbon mixtures. The Gibbs free energy model is integrated with flow using operator splitting to model an application of cation exchange reactions between aqueous phase and the solid surface. A 1-D numerical model to predict effluent concentration for a system with three cations using the Gibbs free energy minimization approach was observed to be faster than an equivalent stoichiometric approach. Analytical solutions were also developed for this system using the hyperbolic theory of conservation laws and are compared with experimental results available at laboratory and field scales. / text

A interação turbulência-radiação (TRI, do inglês Turbulence-Radiation Interaction) resulta do acoplamento altamente não linear entre flutuações da intensidade de radiação e flutuações da temperatura e da composição química do meio, e tem-se demonstrado experimentalmente, teoricamente e numericamente que este é um fenômeno relevante em diversas aplicações envolvendo altas temperaturas, especialmente em problemas reativos. Neste trabalho, o TRI é analisado em um escoamento interno não reativo de um gás participante que se desenvolve em um duto de seção transversal quadrada, para diferentes intensidades de turbulência do escoamento e considerando duas espécies distintas para a composição do fluido de trabalho (dióxido de carbono e vapor de água). O objetivo central é avaliar como a inclusão ou não da variação espectral das propriedades radiativas do meio no cálculo influencia a magnitude do TRI. Isso é feito através de simulações numéricas no código de dinâmica dos fluidos computacional Fire Dynamics Simulator (FDS), que resolve, através do método dos volumes finitos, as equações fundamentais que regem o problema – isto é, os balanços de massa, de quantidade de movimento e de energia e a equação de estado – em uma formulação adequada para baixos números de Mach, utilizando um algoritmo de solução explícito e de segunda ordem no tempo e no espaço. A turbulência é modelada através da simulação de grandes escalas (LES, do inglês Large Eddy Simulation), empregando-se o modelo de Smagorinsky dinâmico para o fechamento dos termos submalha; para a radiação térmica, o método dos volumes finitos é utilizado na discretização da equação da transferência radiativa e os modelos do gás cinza e da soma-ponderada-de-gases-cinza (WSGG, do inglês Weighted-Sum-of-Gray-Gases) são implementados como forma de desconsiderar e de incluir a dependência espectral das propriedades radiativas, respectivamente. A magnitude do TRI sobre o problema é avaliada através de diferenças entre as médias temporais dos fluxos de calor superficiais e do termo fonte radiativo obtidas em cálculos que consideram os efeitos do fenômeno e cálculos que os negligenciam. Em geral, a interação turbulência-radiação mostrou ser pouco importante em todos os casos considerados, o que concorda com resultados de outros estudos sobre o tema em escoamento não reativos. Com o modelo WSGG, as contribuições do fenômeno foram maiores do que com a hipótese do gás cinza, evidenciando que a inclusão da variação espectral na solução do problema radiativo tem um impacto sobre a magnitude dos efeitos do TRI. Além disso, é feita uma discussão, em parte inédita no contexto do TRI, sobre diferentes metodologias para a análise do fenômeno. Finalmente, é proposto um fator de correção para o termo fonte radiativo médio no modelo WSGG, que é validado através de sua implementação nos casos simulados. Em estudos futuros, uma análise de sensibilidade sobre os termos constituintes desse fator de correção pode levar a um melhor entendimento de como as flutuações de temperatura se correlacionam com o fenômeno da interação turbulência-radiação. / Turbulence-radiation interaction (TRI) results from the highly non-linear coupling between fluctuations of radiation intensity and fluctuations of temperature and chemical composition of the medium, and its relevance in a number of high-temperature problems, especially when chemical reactions are included, has been demonstrated experimentally, theoretically, and numerically. In the present study, the TRI is analyzed in a channel flow of a non-reactive participating gas for different turbulence intensities of the flow at the inlet and considering two distinct species for the medium composition (carbon dioxide and water vapor). The central objective is to evaluate how the inclusion or not of the spectral variation of the radiative properties of a participating gas in the radiative transfer calculations affects the turbulence-radiation interaction. With this purpose, numerical simulations are performed using the computational fluid dynamics Fortranbased code Fire Dynamics Simulator, that employs the finite volume method to solve a form of the fundamental equations – i.e., the mass, momentum and energy balances and the state equation – appropriate for low Mach number flows, through an explicit second-order (both in time and in space) core algorithm. Turbulence is modeled by the large eddy simulation approach (LES), using the dynamic Smagorinsky model to close the subgrid-scale terms; for the thermal radiation part of the problem, the finite volume method is used for the discretization of the radiative transfer equation and the gray gas and weighted-sum-of-gray-gases (WSGG) models are implemented as a way to omit and consider the spectral dependence of the radiative properties, respectively. The TRI magnitude in the problem is evaluated by differences between values for the time-averaged heat fluxes at the wall (convective and radiative) and for the time-averaged radiative heat source calculated accounting for and neglecting the turbulence-radiation interaction effects. In general, TRI had little importance over all the considered cases, a conclusion that agrees with results of previous studies. When using the WSGG model, the contributions of the phenomenon were greater that with the gray gas hypothesis, demonstrating that the inclusion of the spectral variance in the solution of the radiative problem has an impact in the TRI effects. Furthermore, this paper presents a discussion, partly unprecedented in the context of the turbulence-radiation interaction, about the different methodologies that can be used for the TRI analysis. Finally, a correction factor is proposed for the time-averaged radiative heat source in the WSGG model, which is then validated by its implementation in the simulated cases. In future studies, a sensibility analysis on the terms that compose this factor can lead to a better understanding of how fluctuations of temperature correlate with the turbulence-radiation interaction phenomenon.

L'extraction du bore du silicium liquide est une étape d'une chaîne de procédés de purification de silicium de qualité suffisante pour les applications photovoltaïques. Cette thèse étudie en priorité le procédé dit "gaz froid" qui consiste en l'injection d'un mélange de gaz Ar-H2-H2O sur du silicium liquide chauffé électromagnétiquement. Une deuxième méthode similaire ("procédé plasma") où on injecte un plasma thermique issu d'un mélange Ar-H2-O2 a également été étudiée. Un modèle est nécessaire afin d'optimiser le procédé pour économiser de l'énergie.Les trois objectifs du modèle sont la prédiction du flux de silicium issu de la surface (vitesse d'oxydation), du flux de bore issu de la surface (pour avoir la vitesse de purification), et du seuil de passivation. Le seuil de passivation est la limite de concentration d'oxydant au-delà de laquelleil apparait une couche de silice passivante qui empêche la purification. Afin de minimiser la consommation d'énergie en accélérant le procédé, on cherche à injecter une concentration d'oxydant juste en dessous du seuil de passivation.De précédentes études ont montré que le facteur limitant pour les flux de bore et de silicium est le transport d'oxydant dans la phase gaz. Ainsi, nous avons fait un modèle monodimensionnel réactif-diffusif à l'équilibre thermodynamique de la couche limite gazeuse. Selon ce modèle, l'effet de la formation d'aérosols de silice est de diviser par deux le flux d'oxydant vers la surface, ce qui sert aux simulations CFD. Cet effet des aérosols de silice sur les flux d'oxydant peut aussi se retrouver si on enlève l'hypothèse d'équilibre thermodynamique des aérosols de silice avec la phase gaz, ce qui est confirmé par des simulations CFD et des expériences.Pour ce qui concerne l'estimation de la vitesse de purification, les données les plus réalistes concernant l'enthalpie de formation de HBO(g) et le coefficient d'activité du bore dans le silicium liquide ont été sélectionnées. Nous obtenons une bonne prédiction de la vitesse de purification à différentes températures et concentrations d'oxydant, y compris pour le cas plasma que nous avons étudié, en utilisant ces données thermodynamiques et en supposant que les produits de réaction de surface SiO(g) et HBO(g) diffusent de manière similaire. Ces coefficients de transfert identiques pour HBO(g) et SiO(g) peuvent s'expliquer par une précipitation simultanée et commune de HBO(g) et SiO(g), selon des mécanismes de germination et croissance restant à déterminer.Un dispositif expérimental de lévitation électromagnétique de silicium sous un jet oxydant a été monté. La mesure et le contrôle de température d'une bille de silicium ont été mis en oeuvre ce qui permettra la mesure sans contaminations de données thermodynamiques concernant les impuretés .Le seuil de passivation mesuré sur quelques expériences disponibles peut être prédit par notre modèle d'oxydation (associé au facteur deux représentant les aérosols de silice), si on l'associe à un critère proposé dans la littérature, qui couple la fraction du flux d'oxydant arrivant à la surface à une loi d'équilibre entre SiO(g), Si(l) et SiO2(s/l). Nous montrons dans cette thèse que la couche passivante n'est compatible avec des aérosols de silice que si ces aérosols ne sont pas en équilibre avec la phase gaz. La cinétique de formation des aérosols de silice doit donc être étudiée plus en détails. / Boron extraction from liquid silicon is a step within a new chain of processes aimed to purify silicon that meets purity requirements specific to photovoltaic applications. This thesis focuses mostly on cold gas processes that involve the injection of a mixture of Ar-H2-H2O gases onto electromagnetically stirred liquid silicon. A second similar method ("plasma processes") that involves the injection of thermal plasma made from an Ar-H2-H2O mixture has also been studied. A model is needed to minimize energy consumption by optimizing the process.We want to be able to predict the flow of silicon from the reactive surface (oxidation speed), the flow of boron from the surface (to have the purification speed) and the passivation threshold. For a given setting, the passivation threshold is the limit oxydant partial pressure at injection beyond which a passivating silica layer appears on the surface of the liquid silicon, which interrupts the purification. In order to minimize the energy consumption, and for that matter , in order to speed up the process, we want to inject oxydant in a quantity just below the passivation threshold.Previous studies have shown that the limiting factor for the oxidation and purification speed is the transport of oxidant in the gas phase. That's why we have made a 1D reactive-diffusive model at thermodynamical equilibrium of the gaseous boundary layer. According to this model the effect of the formation of silica aerosols is to divide by two the flow of oxydant towards the surface, which is useful for the simplification of CFD simulations. This effect of the formation of silica aerosols on oxidant flows can also be found without the hypothesis of thermodynamical equilibrium of silica aerosols with the gas phase, as confirmed by simulations and experiments.Regarding the estimation of the purification speed, we have selected the most realistic values of the enthalpy of formation of HBO(g) and of the activity coefficient of boron in liquid silicon.We could get good estimates of the purification speed at different temperatures and levels of oxidant concentrations at injection, by using the selected thermodynamical values and by supposing that the surface reaction products HBO(g) and SiO(g) diffuse similarly. A reason for this similar diffusion of SiO(g) and HBO(g) might be a common and simultaneous precipitation , due to specific dynamics of nucleation and growth that need to be investigated further. Those results for cold gas processed could also be obtained for a plasma experiment.However for the plasma experiment, silica aerosols can be formed only in a very thin layer near the surface and this result needs confirmation from other experiments.Temperature measurement and control for electromagnetically levitating liquid silicon under a flow of oxidant were achieved. With more time, quantitative results could be achieved to measure thermodynamical data on impurities without contaminations.Regarding the prediction of the passivation threshold, we justified a thermodynamical equilibrium at surface of SiO(g) with Si(l) and SiO2(s/l) at passivation threshold with the spreading of silica particles over the liquid silicon surface with the stirring. We show that the passivation layer is compatible with silica aerosols only if those aerosols are not in equilibrium with the gas phase. Therefore the kinetics of formation of silica aerosols should be studied further. A previous empirical formula on the prediction of the passivation threshold for experiments where H2O is the oxidant has been confirmed using our CFD model. A passivation experiment has shown the absence of impact of silica aerosols on oxidant transport when the oxidant is O2.

A interação turbulência-radiação (TRI, do inglês Turbulence-Radiation Interaction) resulta do acoplamento altamente não linear entre flutuações da intensidade de radiação e flutuações da temperatura e da composição química do meio, e tem-se demonstrado experimentalmente, teoricamente e numericamente que este é um fenômeno relevante em diversas aplicações envolvendo altas temperaturas, especialmente em problemas reativos. Neste trabalho, o TRI é analisado em um escoamento interno não reativo de um gás participante que se desenvolve em um duto de seção transversal quadrada, para diferentes intensidades de turbulência do escoamento e considerando duas espécies distintas para a composição do fluido de trabalho (dióxido de carbono e vapor de água). O objetivo central é avaliar como a inclusão ou não da variação espectral das propriedades radiativas do meio no cálculo influencia a magnitude do TRI. Isso é feito através de simulações numéricas no código de dinâmica dos fluidos computacional Fire Dynamics Simulator (FDS), que resolve, através do método dos volumes finitos, as equações fundamentais que regem o problema – isto é, os balanços de massa, de quantidade de movimento e de energia e a equação de estado – em uma formulação adequada para baixos números de Mach, utilizando um algoritmo de solução explícito e de segunda ordem no tempo e no espaço. A turbulência é modelada através da simulação de grandes escalas (LES, do inglês Large Eddy Simulation), empregando-se o modelo de Smagorinsky dinâmico para o fechamento dos termos submalha; para a radiação térmica, o método dos volumes finitos é utilizado na discretização da equação da transferência radiativa e os modelos do gás cinza e da soma-ponderada-de-gases-cinza (WSGG, do inglês Weighted-Sum-of-Gray-Gases) são implementados como forma de desconsiderar e de incluir a dependência espectral das propriedades radiativas, respectivamente. A magnitude do TRI sobre o problema é avaliada através de diferenças entre as médias temporais dos fluxos de calor superficiais e do termo fonte radiativo obtidas em cálculos que consideram os efeitos do fenômeno e cálculos que os negligenciam. Em geral, a interação turbulência-radiação mostrou ser pouco importante em todos os casos considerados, o que concorda com resultados de outros estudos sobre o tema em escoamento não reativos. Com o modelo WSGG, as contribuições do fenômeno foram maiores do que com a hipótese do gás cinza, evidenciando que a inclusão da variação espectral na solução do problema radiativo tem um impacto sobre a magnitude dos efeitos do TRI. Além disso, é feita uma discussão, em parte inédita no contexto do TRI, sobre diferentes metodologias para a análise do fenômeno. Finalmente, é proposto um fator de correção para o termo fonte radiativo médio no modelo WSGG, que é validado através de sua implementação nos casos simulados. Em estudos futuros, uma análise de sensibilidade sobre os termos constituintes desse fator de correção pode levar a um melhor entendimento de como as flutuações de temperatura se correlacionam com o fenômeno da interação turbulência-radiação. / Turbulence-radiation interaction (TRI) results from the highly non-linear coupling between fluctuations of radiation intensity and fluctuations of temperature and chemical composition of the medium, and its relevance in a number of high-temperature problems, especially when chemical reactions are included, has been demonstrated experimentally, theoretically, and numerically. In the present study, the TRI is analyzed in a channel flow of a non-reactive participating gas for different turbulence intensities of the flow at the inlet and considering two distinct species for the medium composition (carbon dioxide and water vapor). The central objective is to evaluate how the inclusion or not of the spectral variation of the radiative properties of a participating gas in the radiative transfer calculations affects the turbulence-radiation interaction. With this purpose, numerical simulations are performed using the computational fluid dynamics Fortranbased code Fire Dynamics Simulator, that employs the finite volume method to solve a form of the fundamental equations – i.e., the mass, momentum and energy balances and the state equation – appropriate for low Mach number flows, through an explicit second-order (both in time and in space) core algorithm. Turbulence is modeled by the large eddy simulation approach (LES), using the dynamic Smagorinsky model to close the subgrid-scale terms; for the thermal radiation part of the problem, the finite volume method is used for the discretization of the radiative transfer equation and the gray gas and weighted-sum-of-gray-gases (WSGG) models are implemented as a way to omit and consider the spectral dependence of the radiative properties, respectively. The TRI magnitude in the problem is evaluated by differences between values for the time-averaged heat fluxes at the wall (convective and radiative) and for the time-averaged radiative heat source calculated accounting for and neglecting the turbulence-radiation interaction effects. In general, TRI had little importance over all the considered cases, a conclusion that agrees with results of previous studies. When using the WSGG model, the contributions of the phenomenon were greater that with the gray gas hypothesis, demonstrating that the inclusion of the spectral variance in the solution of the radiative problem has an impact in the TRI effects. Furthermore, this paper presents a discussion, partly unprecedented in the context of the turbulence-radiation interaction, about the different methodologies that can be used for the TRI analysis. Finally, a correction factor is proposed for the time-averaged radiative heat source in the WSGG model, which is then validated by its implementation in the simulated cases. In future studies, a sensibility analysis on the terms that compose this factor can lead to a better understanding of how fluctuations of temperature correlate with the turbulence-radiation interaction phenomenon.

Os processos oxidativos avançados são promissores para a degradação de compostos orgânicos resistentes aos tratamentos convencionais, como o fenol. A fluidodinâmica computacional (CFD) tornou-se uma poderosa ferramenta para analisar processos fotoquímicos por resolver os balanços acoplados de quantidade de movimento, de massa e de radiação. O objetivo deste trabalho é investigar o processo UV/H2O2 num reator fotoquímico anular usando CFD e um modelo cinético mais realista. O modelo em CFD foi criado de forma progressiva. Inicialmente, foram determinados os campos de velocidade para três vazões (30, 60 e 100 L/h). Considerou-se dois diâmetros de lâmpada para reproduzir a configuração experimental do sistema. A discretização foi feita com malhas tetraédricas variando entre 390 000 e 1 200 000 elementos. Quatro modelos de turbulência RANS foram analisados: k-e, k-w, o shear stress transport (SST) e o modelo de tensões de Reynolds (RSM). O campo de velocidades foi validado comparando a DTR com seu levantamento experimental. A próxima etapa foi incluir o mecanismo de degradação de fenol proposto por Edalatmanesh, Dhib e Mehrvar (2008) no modelo em CFD. Trata-se de um modelo cinético baseado em equações dinâmicas para todas as espécies. O campo de radiação foi calculado pelo modelo radial e pela solução da equação de transporte de radiação através do método discrete transfer. As simulações reproduziram dados experimentais abrangendo uma larga gama de concentrações iniciais de fenol, razões molares H2O2/fenol e três potências de emissão das lâmpadas. O campo de velocidades obtido era dependente da vazão: o fluido pode manter movimento helicoidal sobre toda a extensão do reator ou se desenvolver como um escoamento pistonado. O modelo k-e não reproduziu bem o escoamento por não ser adequado para escoamentos rotativos. Os outros modelos geraram curvas de DTR com bom ajuste aos dados experimentais, especialmente o modelo k-w. O desvio médio entre as simulações de degradação de fenol e os dados experimentais é inferior a 8%. Verificou-se que, devido ao escoamento rotativo, os reagentes ficavam concentrados próximos à parede externa e migravam para a região da lâmpada ao longo do reator. A elevada intensidade de radiação na superfície da lâmpada criou uma camada ao seu redor na qual a fotólise do H2O2 ocorreu com grande taxa. Os radicais OH gerados nessa camada eram transportados para a região das paredes por convecção. Isso fez com que a maior parte do fenol fosse atacada na segunda metade do reator e gerou acúmulo do radical próximo à lâmpada na seção de saída do reator, já que o poluente já fora oxidado nessa área. O método discrete transfer previu intensidades de radiação maiores que o modelo radial, e, consequentemente, maior concentração de radicais OH. Os resultados satisfatórios indicam que CFD foi uma ferramenta adequada para analisar este escoamento reativo. / Advanced oxidation processes are a promising technology for degradation of organic compounds resistant to conventional treatments such as phenol. Computational fluid dynamics (CFD) has recently emerged as a powerful tool that allows a deeper understanding of photochemical processes in reactor engineering by solving the coupled momentum, mass and radiation balances. This work aimed to investigate the UV/H2O2 process in an annular photoreactor using CFD and a more realistic kinetic model. A progressive approach was used to develop the CFD reactor model. First, the velocity fields were determined for three volumetric flow rates (30, 60 and 100 L/h). Two lamp diameters were considered to reflect the experimental configuration of the system. Tetrahedral meshes varying form 390,000 to 1,200,000 elements were analyzed to achieve grid independence. For accounting turbulence effects, four RANS models were tested: k-e, k-w, the Shear Stress Transport (SST) and the Reynolds Stress models (RSM). The velocity field was validated through comparison to RTD experimental data. Next step was introducing the mechanism of phenol degradation proposed by Edalatmanesh, Dhib and Mehrvar (2008) into the CFD model. This kinetic model is based on dynamic equations for all species. The fluence rate field was calculated by the radial model and by solving the radiation transport equation with the discrete transfer method. Simulations reproduced experimental data spanning a wide range of initial phenol concentrations, H2O2/phenol molar ratios and three values for lamp power. It was found that the velocity field depends on the volumetric flow rate: either it maintains a swirling motion through the whole reactor or might develop like a plug flow. The k-e model did not represent the RTD data accurately, and the velocity field therefore, since it is not appropriate for swirling flows. The other turbulence models showed good match of RTD, especially the k-w model. Simulations of phenol degradation deviated less than 8% from experimental data. It was possible verified that, due to the swirling inlet effects, reactants got concentrated close to the outer wall and migrated on the lamp direction along the reactor path. High radiation intensities close to the lamp surface created a layer around it where photolysis of H2O2 took place with higher rates. OH radicals were generated in that layer and transported towards the outer wall by convection. This caused most of phenol to be consumed in the second half of the reactor and accumulation of the radical near the lamp and the reactor outlet, since the pollutant in this area was already oxidized. The discrete transfer method predicted higher incident radiation intensity than the radial model, and higher concentrations of OH radicals as a consequence. Satisfactory results indicated that CFD was an appropriate tool for analyzing this reactive flow.