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Cette thèse a pour contexte l'entreposage direct des assemblages de combustible usé après fonctionnement en réacteur. Afin d'obtenir des données sur les capacités de la gaine comme barrière à la diffusion de l'uranium, nous avons mené une étude fondamentale visant à modéliser l'évolution de la face interne de la gaine sous et en l'absence d'irradiation.<br> Le comportement du zirconium en conditions réacteur a tout d'abord été étudié auprès du réacteur à haut flux de l'Institut Laue Langevin (ILL) de Grenoble. Une cible mince d'uranium enrichie en isotope fissile a été placée sur un échantillon de zirconium, l'ensemble étant irradié par un flux de neutrons thermiques induisant la fission de l'uranium du dépôt. Le suivi de l'évolution énergétique des produits de fission formés a permis de mettre en évidence deux phases : l'oxydation du zirconium, puis la diffusion de l'uranium dans la zircone formée à la température de 480°C. Un coefficient de diffusion sous irradiation a été mesuré et vaut 10-15 cm2.s-1.<br> Afin de pouvoir mettre clairement en évidence l'effet de l'irradiation par les produits de fission sur l'oxydation du zirconium, des mesures d'oxydation thermique et sous irradiation de 129Xe ont été effectuées respectivement à l'Institut de Physique Nucléaire de Lyon (IPNL) et au GANIL à Caen. Elles ont montré que l'oxydation est fortement accélérée par l'irradiation, et que la température joue un rôle négligeable jusqu'à 480°C.<br> Par ailleurs, la diffusion thermique de l'uranium dans le zirconium et la zircone a été étudiée à l'IPNL par couplage implantation ionique/RBS. Cette étude montre que l'uranium diffuse dans le zirconium alors qu'il se retrouve piégé dans la zircone sous forme UO3.

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Dans le cadre d'un système de recherche d'informations, le processus d'indexation a trop souvent été considéré comme une boîte noire relativement externe au système, statique et rigide, et fournissant en sortie des listes de mots-clés. Notre point de vue est tout autre. En effet, nous pensons que d'une part l'indexation d'un document n'est pas universelle, mais dépendante de la perception de chacun, et que d'autre part l'expression de l'indexation et sa pleine utilisation sont parmi les éléments essentiels que doivent posséder les systèmes. Pour montrer ceci, nous avons développé nos travaux selon deux axes principaux : puissance et adaptation de l'expression. La puissance de l'expression nous montre le besoin d'indexer autrement dès lors que l'on aborde les nouveaux besoins en recherche d'informations, l'adaptation permet au système de disposer dynamiquement de plusieurs compréhensions des documents. De façon plus générale, notre point de vue est de montrer que la nature et la variabilité du langage d'indexation, et le processus d'indexation sont des paramètres à part entière pour les systèmes. L'association étroite entre l'indexation et l'interrogation constitue la condition pour une amélioration des systèmes et pour leur adaptation à des utilisateurs et des recherches variés.

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La multifragmentation d'agrégats a été mise en évidence dans des collisions à haute vitesse (~c/100) entre un atome d'hélium et un agrégat d'hydrogène H3 (H2)m (m=1-14). La collision, réalisée en cinématique inverse (les agrégats sont accélérés), permet la détection en coïncidence pour chaque événement des fragments neutres et chargés. Ces expériences, associées à celles réalisées dans les mêmes conditions avec les constituants moléculaires de l'agrégat (H3 et H2), sont analysées sous deux aspects différents : la caractérisation de différents mécanismes d'excitation et de relaxation et la description de la fragmentation en termes de changement d'état d'un système fini. L'étude de canaux de fragmentation particuliers permet la caractérisation des mécanismes d'excitation. L'étude de la taille de l'agrégat résiduel à l'issue de la fragmentation pour différentes excitations montre que la relaxation de l'agrégat dépend de l'état de charge du système après collision mais aussi de l'état dissociatif ou non des molécules excitées. La comparaison de modèles de percolation avec les données expérimentales met en évidence un comportement critique dans la fragmentation des agrégats d'hydrogène. Tracée à partir des caractéristiques des distributions en taille à une énergie déposée donnée, la courbe calorique montre que ce comportement critique peut être associé à une transition thermodynamique du premier ordre, transition entre un état « agrégat » et un état où les entités moléculaires ne sont plus en interaction. L'ensemble des résultats montre que les agrégats moléculaires sont des outils prometteurs pour étudier, à l'échelle moléculaire, les effets biologiques des rayonnements ionisants. C'est dans cette perspective que sont présentés les résultats d'une étude préliminaire sur la production d'ions issus de molécules d'eau après capture électronique ou ionisation directe par des protons ou des atomes d'hydrogène rapides.

La France envisage un entreposage à sec des crayons de combustible usé et non recyclé. Des études sont nécessaires pour déterminer la sûreté d'un tel entreposage. C'est dans ce cadre que ce travail de thèse s'inscrit. Il est centré sur les propriétés de rétention de la gaine en Zircaloy-4 vis-à-vis de l'iode et sur la détermination de données thermodynamiques qui permettent une extrapolation aux conditions d'entreposage (T$<$400$^°$C) des résultats obtenus à des températures plus élevées. Nous réalisons tout d'abord une étude fondamentale pour déterminer le comportement thermique de l'iode dans le zirconium. L'iode stable $^{127}$I et l'iode radioactif $^{131}$I sont introduits par implantation ionique dans les différents matériaux. Les évolutions des profils d'analyse par faisceau d'ions pour l'iode stable et par spectroscopie $\gamma$ pour l'iode radioactif. Nous mettons en évidence deux phases de relâchement de l'iode lors des recuits: une phase rapide liée certainement aux défauts d'irradiation puis une phase diffusionnelle caractéristique d'une diffusion substitutionnelle. Pour conforter cette conclusion, nous réalisons une étude théorique par calculs {\it ab-initio} pour déterminer le site d'accueil préférentiel de l'iode dans le réseau hexagonal compact du zirconium qui se révèle être un site substitutionnel. Dans le but de nous rapprocher du contexte industriel, nous menons en parallèle la même étude expérimentale sur du Zircaloy-4. Ce qui nous permet de montrer que l'iode à le même comportement dans le Zircaloy-4 que dans le zirconium. Les gaines étant hydrurées en entreposage, nous étudions également l'influence de la présence d'hydrure sur le comportement thermique de l'iode. Nous mettons en évidence qu'elle accélère la migration de l'iode et conduit à des taux de perte plus importants.

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Dans l'optique d'un stockage en site géologique des déchets nucléaires à vie longue, les apatites sont envisagées, d'une part comme matrice de confinement d'actinides ou de produits de fission à vie longue, et d'autre part, comme matériaux incorporés dans les barrières ouvragées. Nos travaux consistent à étudier la migration dans les apatites des produits de fission en fonction de la température. Nous avons choisi d'étudier l'iode 129, de période 16 millions d'années et le technétium 99, de période 210000 ans. Le but est d'obtenir une modélisation du comportement de ces éléments afin d'extrapoler leur devenir sur une longue période. L'apatite étudiée est de l'hydroxyapatite de synthèse de composition chimique connue Ca10(PO4)6(OH)2. Afin de limiter les problèmes de radioprotection, nous avons étudié le comportement du technétium via le rhénium, son homologue chimique, et le molybdène, de masse proche de celle du technétium. Le couplage implantation ionique - RBS nous a permis de mettre en évidence une volatilisation de ces éléments lors de recuits sous air. Nous avons alors entrepris des études de caractérisation chimique du molybdène et du rhénium par XPS et XANES. Nous avons mis en évidence une oxydation de ces éléments, entraînant la formation d'oxydes volatils. Dans le cas de l'iode, nous avons conjointement mené des expériences avec de l'iode 131 radioactif et de l'iode stable, montrant une diffusion de cet élément dans les joints de grains du matériau.