Le réchauffement climatique représente un enjeu prégnant auquel les entreprises répondent, entre autres, par la diffusion volontaire d'informations sur leurs émissions de gaz à effet de serre (GES). Trois études empiriques, traitant pour chacune d'elle une dimension de la stratégie mise en place par les firmes à cet égard, sont menées. Elles sont toutes trois réalisées à partir du programme Carbon Disclosure Project. La première étude identifie deux étapes séquentielles conduisant à la diffusion d'informations sur les GES : la production puis la diffusion sélective. À partir d'un échantillon mondial, une analyse coûts-bénéfices identifie les différents déterminants de ces deux décisions et invite à considérer de manière plus fine le processus de diffusion volontaire. La deuxième étude examine l'influence de la gouvernance interne sur la qualité des informations carbones diffusées, en distinguant la gouvernance spécifiquement dédiée à l'environnement de la gouvernance générale. Les analyses mettent en évidence, dans le contexte américain, le rôle contingent de la gouvernance spécifique puisque son rôle ‒ positif ‒ est modéré par la gouvernance générale dans laquelle elle s'insère. La troisième étude s'intéresse finalement à l'utilisation concomitante de deux canaux de diffusion. Il s'avère qu'une partie des entreprises françaises étudiées adapte les indicateurs diffusés sur les GES au canal et à l'audience ciblée. Afin d'assurer la crédibilité des données, la traçabilité de l'information est par ailleurs renforcée. L'ensemble de ces résultats contribue à la compréhension de la façon dont les besoins des parties prenantes sont gérés par les entreprises. Notre connaissance de l'environnement informationnel créé par ces dernières autour du changement climatique s'en trouve ainsi améliorée.

Ce travail concerne une étude numérique des performances thermiques d’un séchoir- serre équipé d’une unité de stockage de chaleur solaire dans des matériaux à changement de phase (MCPs). L'unité de stockage de chaleur solaire, placée sous le sol de la serre, est composée d’une couche de MCPs (paraffine) disposée entre une plaque en acier et une couche de béton. L'écoulement de l'air asséchant se déroule par convection forcée et le produit disposé sur les claies du séchoir est la banane (Bananas Musa ABB CV. Kluai "Namwa"). Les équations de transfert de chaleur dans la serre, basées sur la méthode nodale, sont déduites d'un bilan thermique établi pour les différents composants du séchoir-serre. Les transferts de chaleur dans les couches de MCPs et de béton sont décrits respectivement par le modèle enthalpique et l'équation de la conduction. Le modèle de cinétique de séchage de la banane est celui d’Oswin modifié. Les équations de transferts sont résolues par une méthode implicite aux différences finies et les algorithmes de Gauss et de Thomas. Nous analysons l'influence du débit d'air asséchant et de l’irradiation solaire sur les distributions spatio-temporelles des températures des composants de la serre et de l'unité de stockage, la durée de séchage, les efficacités thermiques du séchoir-serre et de l'unité de stockage d'énergie. Cette modélisation est complétée par des simulations du fonctionnement du séchoir serre-unité de stockage de chaleur en utilisant la notion de journée type et les données météorologiques de Nakorn Pathom (Thaïlande) et par une analyse de faisabilité technico-économique. Les résultats montrent notamment que l’unité de stockage de chaleur contribue à la réduction de la durée de séchage et augmente les performances thermiques du séchoir et l’unité de stockage. / This work is about a numerical study of the thermal behavior of a solar greenhouse dryer and a heat storage unit in phase change materials (PCMs). The heat storage unit containing of PCMs (paraffin) is disposed between a metal plate and a concrete layer and placed under the floor of the greenhouse. The air drying flows along the greenhouse by forced convection and the products placed on the dryer's rack is bananas (Bananas Musa ABB CV Kluai "Namwa"). The heat transfer equations in the greenhouse are based on the nodal method and deduced from a thermal balance on the different components of the solar greenhouse dryer. The heat transfers in the PCMs and the concrete slab are described by the enthalpy method and the conduction equation, respectively. The banana drying kinetic is described by the model modified of Oswin. Transfer equations are solved using an implicit finite difference method associated to Gauss and Thomas algorithms. We analyze the effects of the air drying volumetric flow rate and the solar irradiance on the temperature distribution of the greenhouse dryer and the heat storage unit, the drying time, the solar greenhouse dryer and heat storage unit efficiencies. This modeling is complemented by simulations of the solar greenhouse dryer with the heat storage unit using the day type and the meteorological data of Nakorn Pathom (Thailand) and by an economic analysis. The results show that the heat storage unit provides the reduction of the drying time and increases the thermal performances of the solar greenhouse dryer and the heat storage unit.

Cette thèse porte sur l’ultimatum qu’impose le phénomène de changement climatique à la société occidentale contemporaine : changer de modèle de société ou risquer l’effondrement (Diamonds,2006). L’épreuve majeure qui s’impose serait celle d’habiter autrement la Terre, autour d’un autre projet : celui de la lutte contre le changement climatique. De nombreuses publications (Aykut,2012 ; Dahan, 2015 ; Latour, 2015 ; Roques, 2013 ; Stengers, 2009) décrivent l’incapacité des institutions étatiques à construire un projet commun pour répondre aux enjeux climatiques. Dans cette affaire, les études « critiques » relèvent la place importante qu’a prise la simulation au détriment de l’action concrète et pérenne. Modélisations climatiques, simulations politiques et économiques, diagnostics sociologiques, fictions littéraires, le changement climatique est largement investi par le récit. Nos immersions de terrain ont montré que d’autres échelles de l’action s’emparaient déjà activement de l’affaire climatique. Villes et entreprises sont, en effet, de plus en plus nombreuses à prendre position dans la problématique énergie-climat. Il s’ensuit que certains énoncés, par leur position de médiateurs, avaient cédé la place à des expérimentations concrètes. Adoptant une démarche pragmatique, inspirée de l’Enquête sur les modes d’existence, proposée par Latour, et enrichie par le modèle des Économies de la Grandeur de Boltanski et Thévenot, cette thèse tente de décrire les divers modes d’existence de la problématique climatique auprès de collectifs territoriaux. Par ailleurs, nous faisons l’hypothèse de l’influence d’arrières plans culturels et d’intérêts passionnés dans la production de stratégies climatiques par des acteurs locaux. / This thesis focuses on the ultimatum imposed by the climate change phenomenon in contemporary Western society : changing the model of society or risk collapse (Diamonds, 2006). The major ordealt hat is required was that of otherwise inhabit the Earth around another project : the fight against climate change. Many publications (Aykut, 2012 ; Dahan, 2015 ; Latour, 2015 ; Roques, 2013 ;Stengers, 2009) describe the inability of state institutions to build a common project to respond to climate challenges. In this situation, the "critical" studies note the important place that has taken the simulation at the expense of concrete and sustainable action. Climate modelling, political and economic simulations, sociological diagnoses, literary fiction, climate change is largely invested by the narrative. Our field immersions have shown that other scales of action are already actively seized ofthe climate deal. Cities and businesses are in fact more likely to take a position in the energy and climate challenge. It follows that some statements, by their position mediators had given way to concrete experiments. Taking a pragmatic approach, inspired by the l’Enquête sur les modes d’existence proposed by Latour, and enriched by the model of Économies de la Grandeur of Boltanski and Thevenot, this thesis attempts to describe the various modes of existence of the climate problem from territorial collectives. We also assuming the rear of influence cultural plans and attachments in producing climate strategies by local actors.

Le protoxyde d’azote (N2O) est un gaz à effet de serre (GES) important et la principale substance attaquant la couche d'ozone. Les sols agricoles sont la principale source anthropique de ce GES. La concentration de N2O dans l'atmosphère est en constante augmentation, mais nous manquons de connaissances sur les facteurs contrôlant sa production et sa consommation dans les sols. La réduction du N2O en N2 par des microorganismes porteurs du gène codant pour la N2O réductase (nosZ) est le seul processus biologique capable de réduire ce GES. Des études récentes ont mis en évidence un clade précédemment inconnu de réducteurs du N2O qui interfère de manière significative avec la quantité de N2O produite dans les sols. Cette thèse a cherché à mieux comprendre l'écologie des réducteurs du N2O dans les sols agricoles.Une combinaison d'expériences d'incubation en laboratoire mais aussi d’expériences en plein champs a été utilisée pour essayer de mieux comprendre la production de N2O dans le sol, en analysant l’influence conjointe des producteurs et réducteurs de N2O. Nous avons aussi évalué l’impact des pratiques agricoles et leurs potentiels à modifier ces communautés microbiennes. Suite aux essais réalisés en laboratoire, nous avons montré que l'ajout d'une souche non-dénitrifiante Dyadobacter fermentans,possédant la N2O réductase NosZII, permettait de réduire la production de N2O dans 1/3 des sols testés. Certains sols sont même devenus consommateurs de N2O suite à l'ajout de la souche nosZII. Cette expérience a démontré la contribution des bactéries nosZII non-dénitrifiantes dans la consommation de N2O dans le sol.D’autre part, nos analyses en contexte agricole ont montré que les pratiques agricoles testées ont peu d’influence sur les communautés microbiennes considérées, les exceptions étant le travail du sol (labour), et le système de culture (annuel ou pérenne). L’intensifiant du travail du sol induit une augmentation de la diversité de nosZII. Nous observons le même phénomène dans le système de culture annuel comparé au système de culture pérenne. D’autres résultats nous permettent aussi d’affirmer que le clade récemment identifié de réducteurs du N2O est plus sensible aux variables environnementales que le clade précédemment connu (nosZI). Les variations de propriétés du sol, notamment pH et C:N structurent les communautés microbiennes appartenant à ces 2 clades indiquant une spécialisation de niche pour chacun de ces deux clades de N2O-réducteurs.Pour mieux comprendre les relations entre les communautés microbiennes et les processus impliqués, nous avons évalué les activités potentielles de dénitrification et de nitrification, et les émissions de N2O in situ. La production potentielle de N2O et l'activité potentielle de dénitrification ont été utilisées pour calculer le ratio de production de N2O (N2O:N2). La diversité du clade nosZII est négativement corrélée au ratio N2O:N2, et explique à elle seule la plus grande part de variance observée du ratio N2O:N2. Les variations de production potentielle de N2O et d'activité potentielle de dénitrification sont elles expliquées principalement par les variations de propriétés du sol. Afin de mieux évaluer la contribution des différents facteurs édaphiques et microbiologiques aux variations d’émission in situ de N2O, 70000 mesures ont été subdivisées en différentes gammes d’émission de N2O, d‘émissions dites de base à des émissions élevées. Fait intéressant, les variations d’émissions in situ de N2O dites de base sont seulement liées à des variations du pH du sol, alors que les variations d’émissions dites élevées sont également fortement associées aux variations de diversité des communautés microbiennes. Parmi les variables microbiennes importantes, nous avons constaté que la diversité des nosZII est négativement liée aux émissions de N2O in situ dites élevées.En conclusion, nos résultats mettent en évidence l’importance du clade nosZII pour le cycle du N2O dans le sol (...). / Nitrous oxide (N2O) is an important greenhouse gas (GHG) and the main ozone depleting substance. Agricultural soils are the main anthropogenic-induced source of this GHG. The concentration of N2O in the atmosphere is steadily increasing, but we still lack knowledge on the factors controlling its production and consumption in soils. The reduction of N2O to N2 by microorganisms harboring the N2O reductase gene (nosZ) is the only known biological process able to consume this GHG. Recent studies revealed a previously unknown clade of N2O-reducers which was shown to be important to the N2O sink capacity of soils. This thesis seeks to gain a greater understanding on the ecology of N2O-reducers in agricultural soils. A combination of laboratory incubation and field experiments were used to gain knowledge on the importance of N2O-producers and N2O-reducers to the soil N2O production. Additionally, the potential of agricultural practices to modify those microbial communities were assessed.We showed experimentally, in laboratory incubations, that the addition of a non-denitrifying strain Dyadobacter fermentans, which possesses the previously unaccounted N2O reductase NosZII, reduced N2O production in 1/3 of the tested soils. Remarkably, after addition of the nosZII strain, some soils became a N2O sink, as negative rates were recorded. This experiment provided unambiguous evidence that the overlooked non-denitrifying nosZII bacteria can contribute to N2O consumption in soil.Our evaluation of agricultural field experiments showed limited impact of agricultural practices on the microbial communities except for tillage management, and differences observed between an annual and a perennial cropping system. Increasing tillage management enhanced nosZII diversity. Higher diversity of the nosZII clade was also observed in the annual cropping system than in the perennial cropping system. Overall, the recently identified clade of N2O-reducers was more sensitive to environmental variables than the previously known clade (nosZI). The community structure of these two groups was explained by common and uncommon soil properties suggesting niche specialization between the two N2O-reducers.In an attempt to understand the relationship between the microbial communities and process rates, we assessed the potential denitrification and nitrification rates, and in situ N2O emissions. Potential N2O production and potential denitrification activity were used to calculate the denitrification end-product ratio. The diversity of nosZII was negatively related to the N2O:N2 ratio and explained the highest fraction of its variation (26%), while the potential N2O production and potential denitrification activity were mainly explained by the soil properties. To better evaluate the contribution of different factors to the in situ emissions, more than 70000 N2O measurements were subdivided into different ranges, from low to high rates. Interestingly, the low range of in situ N2O emissions was only related to soil pH, while the high ranges were also strongly related to the microbial communities. This result suggests that the “base-line” N2O emissions might be more regulated by soil edaphic conditions than by microorganisms, the lasts being more important for the high emissions ranges. Among the significant microbial variables, we found that the diversity of nosZII was negatively related to the high ranges of in situ N2O emissions.In conclusion, our results highlight the relevance of the second clade of N2O-reducers to the fate of N2O in soil. Our results also suggest niche differentiation between the two N2O-reducing clades with nosZII being more responsive to environmental variables. Agricultural practices showed limited impact on the two guilds. Further research is needed to test the niche specialization between the two groups, to disentangle their controlling factors, and to evaluate their potential for N2O mitigation.

Les réservoirs hydroélectriques contribuent à la remise en suspension du mercure (Hg) inorganique terrestre et de la matière organique suite à l’inondation des terres lors de la construction d’un barrage. Le développement de zones anoxiques dû à l’augmentation de la colonne d’eau et à la dégradation de matière organique inondée est une condition propice pour la méthylation du Hg par les communautés bactériennes aquatiques, le rendant neurotoxique et bioamplifiable. Les résultats de cette étude, conduite dans le complexe de réservoirs hydroélectriques de la rivière Romaine, démontrent que le pourcentage du mercure total (THg) étant du méthylmercure (MeHg) retrouvé dans les zones inondées est en moyenne 10 fois plus élevé que dans les systèmes naturels avoisinants et dans la portion de la rivière en amont de la série de barrages. Les concentrations en MeHg demeurent toutefois relativement faibles comparativement à d’autres réservoirs au Québec et ailleurs dans le monde. Des patrons de l’amont vers l’aval ont pu être observés, où le MeHg augmente de façon concomitante au dioxyde de carbone (CO2) à travers les réservoirs, les deux ayant des valeurs plus élevées au printemps, suite à la fonte des glaces, qu’en été, suggérant qu’une production sous la glace est probable due à une anoxie partielle avant que le retrait des glaces ne revienne oxygéner la colonne d’eau. De plus, les concentrations de mercure total ainsi que les patrons des composantes de matière organique dissoute et du carbone organique dissous demeurent très peu variables entre les sites inondés et naturels. Cela suggère que les réservoirs hydroélectriques agissent plutôt comme réacteurs de transformation du mercure inorganique terrestre en méthylmercure que comme mobilisateurs de mercure nouvellement importé dans le système, et que les processus opérant des centaines de kilomètres en amont et des mois auparavant sont importants pour les dynamiques de carbone et de mercure observées dans ce système hautement connecté. / Following the flooding of soil during the construction of hydroelectric reservoirs, terrestrial inorganic mercury (Hg) and organic matter typically increase in concentrations in the aquatic environment. The anoxia developed due to the deepening of the water column and the degradation of organic matter due to aquatic microbial communities create new conditions in the system that are prone to the methylation of mercury into its neurotoxic and bioaccumulative form : methylmercury (MeHg). Results from this study, led in the hydroelectric complex of reservoirs of the Romaine River, showed that the percentage of total mercury which is methylmercury in the flooded area is on average 10 times higher than in surrounding natural systems from the watershed and in the upstream section of the river. MeHg concentrations in the Romaine River, however, remain relatively low when compared to other reservoirs in Quebec and worldwide. Upstream to downstream patterns have been observed, where MeHg increases along with carbon dioxide (CO2) throughout the series of reservoirs and where both showed higher values in June than in August, following the snowmelt and the melting of the ice cover. Concentrations were lower in the summer campaign, suggesting there was under-ice production due to the development of partial anoxia before the water column is mixed and oxygenated in spring. Moreover, the distribution of total mercury concentrations, dissolved organic carbon and dissolved organic matter components remained stable between flooded and natural sites. This suggests that hydroelectric reservoirs act as reactors for the transformation of terrestrial inorganic Hg in MeHg rather than as mobilizers of newly imported Hg and that processes occurring several kilometers upstream and months prior to sampling affect the carbon and Hg dynamics of this inter-connected system.

L’environnement périglaciaire en général et les régions de permafrost en particulier, connus pour être très sensibles au changement climatique actuel, sont le sujet de beaucoup d’études sur les émissions de gaz à effet de serre. En effet, le dégel de ces milieux engendre la mobilisation d’une quantité importante de matière organique, précédemment piégée par le froid, favorisant les émissions de dioxyde de carbone et/ou de méthane. L’objectif premier, du présent travail, est de contribuer à l’étude des gaz enfermés dans certains types de glace de ces régions afin de mieux quantifier leur impact potentiel sur le climat.<p>Dans un premier temps, une analyse multiparamétrique a été menée sur deux coins de glace du nord de la Sibérie dans la cadre d’une collaboration avec l’Alfred Wegener Institut (Allemagne). Cette première approche a révélé que l’analyse conjointe de la cristallographie, de l’orientation des axes optiques, du contenu en gaz total et de la composition en gaz des coins de glace est un outil puissant, complémentaire aux analyses des isotopes stables, pour comprendre les conditions paléo-climatiques qui ont régi la construction des coins de glace. Cette étude soutient également l’hypothèse de variations spatiales importantes de l’origine des masses d’air durant les variations climatiques du Pléistocène.<p>Dans un deuxième temps, une analyse des caractéristiques de la glace annuelle de 4 lacs du nord de la Suède a été réalisée afin d’étudier le rôle de la couverture de glace sur les émissions de gaz à effet de serre. En effet, les lacs de ces régions contribuent fortement aux émissions de méthane durant la période d’eau libre et très peu d’études ont analysé la quantité de méthane emprisonnée dans la glace hivernale et relâchée au printemps. Ce projet nous a amené à établir une nouvelle classification des bulles dans la glace de lac basée sur leur contenu en méthane, leur origine, leur forme et leur densité. Il nous a également permis de montrer que plusieurs facteurs interviennent sur le contenu en gaz dans la couverture de glace :le système hydrologique, la variation de la pression atmosphérique, la variabilité des émissions et potentiellement la proximité des sédiments sont autant de facteurs qui déterminent le contenu en gaz. L’analyse de la composition des gaz a révélé que la composition observée dans la glace est sensiblement différente de celle observée durant les périodes d’eau libre. Nous avons également, pour la première fois, établit un budget des émissions de méthane relâchées par la fonte de la couverture de glace au niveau mondial.<p>Cette étude a été complétée par l’analyse des isotopes 13C des gaz des différents types de bulles de notre classification en collaboration avec l’Université d’Utrecht. Nous avons alors mis en évidence que la couverture de glace influence l’équilibre biogéochimique dans l’eau en favorisant l’oxydation du méthane en dioxyde de carbone.<p> / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

The Leray-Serre spectral sequence is a fundamental tool for studying singular homology of a fibration E->B with typical fiber F. It expresses H (E) in terms of H (B) and H (F). One of the classic examples of a fibration is given by the free loop space fibration, where the typical fiber is given by the based loop space . The first part of this thesis constructs the Leray-Serre spectral sequence in Morse homology on Hilbert manifolds under certain natural conditions, valid for instance for the free loop space fibration if the base is a closed manifold. We extend the approach of Hutchings which is restricted to closed manifolds. The spectral sequence might provide answers to questions involving closed geodesics, in particular to spectral invariants for the geodesic energy functional. Furthermore we discuss another example, the free loop space of a compact G-principal bundle, where G is a connected compact Lie group. Here we encounter an additional difficulty, namely the base manifold of the fiber bundle is infinite-dimensional. Furthermore, as H ( P) = HF (T P) and H ( Q) =HF (T Q), where HF denotes Floer homology for periodic orbits, the spectral sequence for P -> Q might provide a stepping stone towards a similar spectral sequence defined in purely Floer-theoretic terms, possibly even for more general symplectic quotients. Hutchings’ approach to the Leray-Serre spectral sequence in Morse homology couples a fiberwise negative gradient flow with a lifted negative gradient flow on the base. We study the Morse homology of a vector field that is not of gradient type. The central issue in the Hilbert manifold setting to be resolved is compactness of the involved moduli spaces. We overcome this difficulty by utilizing the special structure of the vector field. Compactness up to breaking of the corresponding moduli spaces is proved with the help of Gronwall-type estimates. Furthermore we point out and close gaps in the standard literature, see Section 1.4 for an overview. In the second part of this thesis we introduce a Lagrangian Floer homology on cotangent bundles with varying Lagrangian boundary condition. The corresponding complex allows us to obtain the Leray-Serre spectral sequence in Floer homology on the cotangent bundle of a closed manifold Q for Hamiltonians quadratic in the fiber directions. This corresponds to the free loop space fibration of a closed manifold of the first part. We expect applications to spectral invariants for the Hamiltonian action functional. The main idea is to study pairs of Morse trajectories on Q and Floer strips on T Q which are non-trivially coupled by moving Lagrangian boundary conditions. Again, compactness of the moduli spaces involved forms the central issue. A modification of the compactness proof of Abbondandolo-Schwarz along the lines of the Morse theory argument from the first part of the thesis can be utilized.

Cette thèse porte sur l’étude des gaz et nanoparticules diélectriques de l’atmosphère, fortement incriminés pour leur rôle sur le bilan radiatif terrestre et le changement climatique.Ces travaux de recherche, réalisées au sein de l’Institut Lumière Matière, traitent plus spécifiquement de la rétrodiffusion de la lumière, résolue en polarisation, par les nanoparticules de l’atmosphère, afin d’étudier la complexité des processus atmosphériques qui la composent, tels que la nucléation. En complément à cette approche particulaire, les gazà effet de serre sont également étudiés, en suivant une méthode originale, consistant à évaluer leur concentration atmosphérique, par couplage d’un télédétecteur lidar possédant une large bande spectrale avec la spectroscopie optique de corrélation (Thomas et al., 2012, 2013a,b). Une attention particulière a été portée à la réalisation de mesures sensibles et précises utilisant un lidar multi-spectral (UV, VIS), résolu en polarisation (David et al., 2012). Comme premier résultat, un coefficient de rétrodiffusion aussi faible que (2,4 ± 0,5) × 10−8 m−1.sr−1, a été mesuré dans l’UV en polarisation croisée à celle du laser incident dans la troposphère libre, avec une limite de détection de la dépolarisation de δp = 0,6 % (proche de la dépolarisation moléculaire), observée à plus de 4 kilomètres d’altitude. Ensuite, une méthode nouvelle a été développée pour retrouver, dans un mélange externe de particules à deux/trois composantes chimiques, le coefficient de rétrodiffusion de chacune de ces composantes. Pour ce faire, le coefficient d’Angström et la dépolarisation de chaque espèce chimique doivent être déterminés précisément. On montre dans ce travail de thèse que ces coefficients peuvent être déterminés soit par simulation numérique de la diffusion simple (algorithme T-matrix), soit directement par des mesures de laboratoire. Les hypothèses et les performances de cette méthode sont ensuite discutées dans trois cas d’étude : i) mélange externe de particules desulfates avec les cendres volcaniques issues de l’éruption de 2010 du volcan Eyjafjallajökull (Miffre et al., 2011, 2012a, b) ii) mélange externe de poussières désertiques dans la troposphère libre (Miffre et al., 2011 ; Dupart et al., 2012) observé lors d’un épisode detempête de sable désertique à Lyon (juillet 2010), iii) mélange externe à trois composantes : poussières désertiques, sels de mer et particules solubles dans l’eau (David et al., 2013a). Ces mesures atmosphériques ont conduit à plusieurs résultats: (a) détermination à distance de la concentration en nombre en particules volcaniques (cas i), désertiques (cas ii) (Miffre et al.,2011). Par construction, ces mesures de concentration sont spécifiques à ces particules et intègrent les effets de taille et de sédimentation (Miffre et al., 2012b) ; (b) Evolution de la rétrodiffusion en fonction de l’hygroscopicité de ces particules ; (c) Observation de la formation de nouvelles particules dans l’atmosphère (nucléation) à partir des mesures lidar UV, résolues en polarisation. Ce résultat nouveau ouvre de nouvelles perspectives à la pointede la recherche actuellement réalisée en physico-chimie de l’atmosphère (Dupart et al., 2012). En conclusion, cette thèse explore la diffusion optique d’un ensemble de nanoparticules et l’extinction d’une nanoparticule diélectrique unique, en les mesurant de manière très sensible et précise, en atmosphère réelle comme en laboratoire, tout en étayant cette approche expérimentale par des simulations numériques. Cette approche ouvre des perspectives nouvelles, portant sur les propriétés microphysiques de ces nanoparticules atmosphériques(Dupart et al., 2012, David et al., 2013b). / Atmospheric greenhouse gases and nanometer-sized particles are incriminated for their role on the Earth radiative budget and climate. This thesis relates the research performed on thepolarization-resolved backscattering of these nano-sized particles and demonstrates itsusefulness to address complex atmospheric processes like particles nucleation. Greenhouse gases are also studied, by coupling a spectrally broadband lidar with optical correlation spectroscopy to remotely evaluate their atmospheric content (Thomas et al., 2012, 2013a,b). Special care has been taken to perform sensitive and accurate UV-VIS polarization lidar measurements (David et al., 2012). Hence, and as a first result, cross-polarized backscattering coefficients as low as (2.4 ± 0.5)×10−8 m−1.sr−1 have been measured in the troposphere, corresponding to UV-particles depolarization detection limit of 0.6 % at 4 km altitude, close to the molecular depolarization. Then, a new methodology has been developed to retrieve, in atwo/three component particle external mixture, the backscattering coefficients specific to eachparticle component (David et al., 2013a). For that purpose, accurate knowledge on the backscattering Ångstrom exponent and depolarization ratio of each particle type must beaddressed. This task is here achieved by performing either single-scattering numerical simulations using T-matrix, or alternatively by performing laboratory measurements. Thei nherent assumptions and the performance of the methodology are then discussed for three case studies of external mixing: i) spherical sulfate mixed with volcanic ash released from the Eyjafjallajökull 2010 eruption (Miffre et al., 2011, 2012a, b), ii) desert dust mixed with nondustparticles (Miffre et al., 2011 ; Dupart et al., 2012), iii) desert dust mixed with sea-salt andbackground spherical particles as an example of a three-component particle mixture (David etal., 2013a). From these field measurements, three main results have been retrieved: (a) Rangere solved particles number concentrations specific to one particle component (ash, dust)(Miffre et al., 2011, 2012b), which include the variability in the particle size distribution, the particles refractive index and possible sedimentation effects(Miffre et al., 2012b), (b) particle backscattering enhancement due to hygroscopic growth, (c) observation of new particle formation in the atmosphere using a sensitive UV polarization lidar, which is new and opens new insights at the forefront of knowledge in atmospheric physics and chemistry (Dupart etal., 2012). As a conclusion, this thesis explores the optical scattering properties of a single / an ensemble of nanoparticles, addressing them in the real atmosphere, through sensitive and accurate lidarand laboratory experiments and numerical simulations, showing new outlooks on the microphysical properties of these atmospheric nanoparticles (Dupart et al., 2012, David et al.,2013b).

Au cours des trois dernières décennies, les programmes d'observation des GES se sont orientés vers des échelles de plus en plus fines. Il est devenu indispensable de développer les réseaux d'observation pour s'adapter aux échelles visées. On s'oriente également vers une augmentation des espèces observables afin de disposer d'une palette de traceurs atmosphériques. Dans le cadre de l'infrastructure de recherche européenne ICOS, le Laboratoire des Sciences du Climat et de l’Environnement (LSCE) est en charge de la veille technologique en matière d’instruments de mesure des GES. Dans le cadre de ma thèse, j’ai évalué en premier lieu les performances d’un spectromètre infrarouge à transformée de Fourier (FTIR) ciblant cinq composés: N2O, CH4, CO, CO2 et son isotope 13CO2.Hormis le FTIR, d’autres nouvelles techniques sont apparues sur le marché, en particulier concernant la mesure du N2O. Contrairement au CO2 et CH4 les stations ICOS n'ont pas encore l'obligation de mesurer le N2O car aucun instrument n'a été reconnu comme suffisamment performant. Dans le cadre de ma thèse j'ai eu la responsabilité de faire l'évaluation de sept analyseurs de N2O provenant de cinq constructeurs différents. Grâce à cette étude, j’ai pu regrouper les analyseurs en deux catégories : les instruments performants pour de hautes fréquences de mesures (<1 min) et les instruments stables sur le long terme. La première catégorie est plus adaptée aux mesures des échanges avec les écosystèmes par la méthode des flux turbulents, alors que la deuxième permet le suivi à haute précision dans l'atmosphère. La plupart des instruments présentent une sensibilité aux variations de température ambiante ainsi qu’une correction de la vapeur d’eau insuffisante (Lebegue et al., 2016).Par la suite, j’ai utilisé les données de N2O obtenues avec le FTIR afin de déterminer les émissions de ce gaz à l’aide de la méthode Radon qui repose sur la corrélation entre l’accumulation nocturne du 222Rn et celle de N2O. L’instrument FTIR proposant une meilleure justesse de mesure que le GC utilisé par le passé, j’ai pu obtenir un plus grand nombre d’évènements exploitables (+45%). Par la suite, j'ai installé le FTIR sur le site de Trainou, une tour radio près d'Orléans, début 2014 afin de caractériser les gradients verticaux de N2O et 13CO2.Le LSCE a acquis en mars 2015 un spectromètre laser de marque Aerodyne Research dédié à l’étude des échanges atmosphère-biosphère du carbone. Les trois composés cibles sont CO2, H2O et l’oxysulfure de carbone (COS). Dans la mesure où les plantes assimilent COS et CO2 et qu’il n’existe pas de mécanisme équivalent à la respiration du CO2 pour le COS, l’absorption du COS par les plantes serait directement proportionnelle à leur activité photosynthétique. Dans ce contexte, j’ai évalué les performances de l’instrument Aerodyne puis comparé ces dernières à celles du GC qui évalue depuis août 2014 les variations diurne et saisonnière du rapport de mélange à l’Orme des Merisiers. Enfin, j’ai installé l’instrument Aerodyne à la tour ICOS de Saclay afin d’y documenter les variations diurnes du gradient vertical de COS.Mes études montrent (1) que l'Aerodyne et le GC présentent des performances similaires mais que l'Aerodyne a l’avantage de nécessiter une maintenance nettement moins importante, et (2) que l’instrument Aerodyne est capable de détecter un gradient vertical de quelques ppt en période de stratification nocturne. Dans cette partie de mon travail de thèse, j’évalue aussi les variations saisonnières du COS dans la basse troposphère, déterminées à partir des données GC, que je compare à d’autres sites à travers le monde. J’ai également pu estimer sur cette période, par la méthode Radon, les vitesses de dépôt de COS sur le Plateau de Saclay. Cette méthode m’a permis de mettre en évidence l’existence d’un puits nocturne de COS dans la région du plateau de Saclay qui demeure actif quasiment tout au long de l’année. / During the last three decades, GHG observations programs went towards ever smaller scales, and it is becoming necessary to develop observation networks and adapt them to the different scales studied. Besides denser networks, we are going toward an increase of the species monitored in order to have a wide range of atmospheric tracers available to identify processes. As a member of the European research program ICOS (Integrated Carbon Observing System), the LSCE (Laboratoire des Sciences du Climat et de l’Environnement) is in charge of technological watch for GHG measuring analyzers. In the scope of my thesis, I first tested a Fourier Transform Infra-Red Spectrometer (FTIR) commercialized by Ecotech which can analyze five species: N2O, CH4, CO, CO2 and its isotope 13CO2.Apart of the FTIR, other new technologies appeared on the market, particularly relating to N2O measurements. Unlike CO2 and CH4, ICOS stations don’t require measuring N2O, as no instrument has been found to be performant enough concerning measurement precision and reliability for the ICOS network. During my thesis, I had the responsibility to make an exhaustive evaluation of seven analyzers of N2O from five different manufacturers. I’ve been able to gather the analyzers in two categories: those with good high frequency measurements (< 1 min) and those which are stable over long periods. The first category is particularly adapted to measurement of exchange rates between different ecosystems, whereas the second allows for high precision monitoring of the atmosphere. Most instruments show dependence to ambient temperature variations as well as a water vapor correction either useless or lacking (Lebegue et al., AMT, 2016).Then, I used N2O measurements from the FTIR in order to determine night emissions of this gas by using the Radon method which calculates the correlation between the nocturnal accumulation of 222Rn and N2O. Thanks to the better repeatability of the FTIR over the gas chromatograph one, I have been able to obtain more workable events than with the GC (+45%). Start of 2014, I installed the FTIR at the Trainou station, a radio tower near Orléans, in order to document the vertical gradients of N2O and 13CO2.The LSCE received in March 2015 a laser spectrometer from Aerodyne Research dedicated to the study of atmosphere/biosphere carbon fluxes. Three species are analyzed, CO2, H2O and carbonyl sulfide (COS) for which the mixing ratio in the troposphere is a million times smaller than CO2’s. Considering that vegetation assimilate COS and CO2 in similar proportions and that there is no mechanism similar to respiration for COS, the absorption of COS by the vegetation should be directly proportional to the photosynthetic activity. In this respect, I have characterized the performances of the new instrument Aerodyne. I then compared measurements of COS from this instrument to those obtained with a GC which document, since August 2014, the diurnal and seasonal variations of COS mixing ratios and fluxes at the LSCE. Finally, I installed the Aerodyne analyzer at the ICOS tower of Saclay in order to document the diurnal variations of the vertical gradient of COS during the winter period.My studies showed (1) that the Aerodyne and the GC show similar performances although the Aerodyne analyzer has the advantage of needing less maintenance, and (2) that the Aerodyne analyzer is able to detect a vertical gradient of a few ppt during a nocturnal stratification. Here, I also study the seasonal variations of COS in the low troposphere, from GC data, which I compare to other stations across the world. I’ve also been able to estimate over this period, with the Radon method, the deposition velocity of COS over the Saclay plateau. Thanks to this method, I was able to document a nocturnal sink active for almost the full year over the Saclay Plateau.

Depuis la révolution industrielle, les croissances économique et démographique ont augmenté de manière exponentielle induisant l’augmentation de la combustion d’énergies fossiles, telles que le charbon, le pétrole, et le gaz naturel. La combustion de ces sources d’énergie conduit à l’émission de gaz à effet de serre, principalement le dioxyde de carbone (CO2) et le méthane (CH4), qui par leur accumulation dans l’atmosphère entraînent une augmentation de l’effet de serre. Selon le GIEC (Groupe d'experts Intergouvernemental sur l'Évolution du Climat), l’implication des émissions anthropiques dans l’augmentation de l’effet de serre est extrêmement probable avec un pourcentage de certitude qui dépasse 95%. Toutefois, l’estimation des bilans régionaux d'émissions de GES reste très incertaine. L’objectif de cette thèse est de contribuer à l’amélioration de l’estimation des bilans régionaux de GES en France, en utilisant pour la première fois les concentrations atmosphériques du CO2 et de CH4 mesurées par le réseau ICOS (Integrated Carbon Observation System) et la modélisation inverse à l’échelle régionale.Dans un premier temps, on s’est focalisé sur l’étude des concentrations mesurées de CO2, CH4 et CO (monoxyde de carbone) fournis par des stations de surface. Cette étude a pour objectif l'identification des mesures atmosphériques contaminées par les émissions locales (quelques kilomètres au tour de la station) et qui provoque ce qu’on appelle « les pics de concentrations ». Trois méthodes ont été appliquées sur des séries temporelles fournies par quatre stations du réseau ICOS, afin de déterminer leur degré de contamination. Les résultats des différentes méthodes ont été comparés entre eux, puis comparés à un inventaire de données contaminées préparé manuellement par les gestionnaires des stations. Cette comparaison a permis l’évaluation de la performance des trois méthodes pour la détection réussie des pics. À l’issue de ce travail, la méthode la plus performante a été proposée pour effectuer un nettoyage automatique des séries de mesure du réseau ICOS.Dans un deuxième temps, le modèle régional de chimie-transport CHIMERE est utilisé pour simuler les concentrations atmosphériques du CO2 et du CH4 de l’année 2014 sur un domaine centré sur la France. L’objectif de cette étude est d’étudier la sensibilité des concentrations simulées en utilisant différentes données d’entrées. Premièrement, on étudie la sensibilité des concentrations simulées par rapport au transport en utilisant deux modèles météorologiques AROME et ECMWF. Deuxièmes, on analyse la sensibilité des concentrations simulées face aux différentes cartes d’émissions. Dans cette dernière étape, on étudie les différences entre les cartes d’émissions anthropiques séparément des cartes d’émissions biogéniques. Ce travail nous permet de quantifier à la fois les erreurs liées aux transports et les erreurs liées aux flux d’émissions. La meilleure combinaison des données d’entrée va être sélectionnée pour l’étape d’inversion des flux.Dans un dernier plan, les mesures atmosphériques des concentrations de CO2 et du CH4 sont utilisées par le système d’inversion PYMAI (Berchet et coll., 2013 et 2015) afin d’estimer les bilans régionaux d'émissions des principaux GES en France. L’inversion s’est exécutée pour un mois d’hiver (janvier) et un mois d’été (juillet) en utilisant le modèle de transport CHIMERE forcé par ECMWF et les flux de surface (EDGAR et VPRM). Le résultat de ce travail permet une réduction des incertitudes des bilans nationaux à hauteur de 35 %, et la quantification les émissions de CO2 et de CH4 à l'échelle nationale et régionale. Par contre, cette inversion ne contraint que partiellement les flux d’émissions. Cependant, la question sur l’efficacité de la quantité d’informations disponibles ressort à nouveau. / Since the industrial revolution, the economic and the demographic growths have increased exponentially,leading to an enhancement of the fossil fuels combustion, such as coal, oil, and natural gas. Consumingthese source of energy amplifies the greenhouse gas emissions, mainly carbon dioxide (CO2) and methane(CH4), whose accumulation in the atmosphere lead to the increase of the greenhouse effect. According tothe 5th assessment report of the Intergovernmental Panel on Climate Change (IPCC), it is extremely likely(95-100% of certainty) that the observed increase in the greenhouse effect is related to the increase of theanthropogenic emissions. However, the estimations of the GHG budget at the regional and the nationalscales remains highly uncertain. The aim of this thesis is to improve the estimation of the CO2 and CH4fluxes in France, using data assimilation techniques and atmospheric measurements provided by theIntegrated Carbon Observation System (ICOS) network.The first phase focuses on analyzing the measured CO2, CH4, and CO (Carbon monoxide) atmosphericconcentrations provided by surface monitoring stations. This study is concerned with the problem ofidentifying atmospheric data influenced by local emissions that can result in spikes in the GHG time series.Three methods are implemented on continuous measurements of four contrasted atmospheric sites. The aimof this analysis is to evaluate the performance of the used methods for the correctly detect the contaminateddata. This work allows us to select the most reliable method that was proposed to perform daily spikedetection in the ICOS Atmospheric Thematic Centre Quality Control (ATC-QC) software.Secondly, we simulate the atmospheric concentrations of CO2 and CH4 using the chemistry transport modelCHIMERE in a domain centered over France for the year 2014. The objective of this study is to evaluate thesensitivity of simulated concentrations using different input data (sensitivity to the meteorological transportand sensitivity to the surface fluxes). This work led to the quantification of both the transport and surfacefluxes errors based on the combination of different simulations. Thus, the most reliable combination of thebest input data was selected for the flux inversion study.Lastly, the measured CO2 and CH4 concentrations are used by the PYMAI inversion system (Berchet et al.,2013 and 2015) in order to estimate the CO2 and CH4 fluxes in France. The Inversion is performed for onemonth in winter (January) and one month in summer (July), using the transport model CHIMERE. Theinversion results have provided very interesting results for the regional estimation of the CO2 and CH4surface fluxes in France with an uncertainty reduction that may attain 35% of the national totals.