Thèse numérisée par la Direction des bibliothèques de l'Université de Montréal.

Cette thèse présente une étude expérimentale de la fluorescence induite par laser analysée par un spectromètre à transformée de Fourier haute résolution de la molécule KLi. Des courbes de potentiel précises ont été calculées pour l'état fondamental, X1+, de 39K7Li et 39K6Li. Une étude simultanée de ces deux isotopologues a établi une brisure de l'approximation de Born-Oppenheimer faible mais significative. Nous avons aussi détecté 6 niveaux vibrationnels élevés de l'état a3+, également corrélé à l'asymptote atomique Li(2s) + K(4s). Bien que les données ne couvrent que 25 % du puits de potentiel, une expression analytique donne une bonne extrapolation vers le minimum du potentiel et ajuste toutes les données dans limites de l'incertitude expérimentale. Une expérience similaire de CuCl2 formé en jet supersonique a conduit à déterminer la constante de spin-orbite de l'état X2g de CuCl2. Des spectres de polarisation de NaLi ont été aussi analysés, donnant des informations préliminaires sur deux états excités

Ce mémoire de thèse décrit l'implantation et l'étude spectroscopique d'atomes de césium dans un monocristal d'hélium hcp à une température de 1.1 K dont une des applications possible pourrait être une mesure du moment anapolaire du noyau de Cs. Nous avons mis en place un cryostat optique permettant de travailler pendant plusieurs mois avec un monocristal d'hélium orienté. L'implantation des atomes de césium a été réalisée par atomisation laser à partir de grains métalliques, d'abord avec un laser YAG doublé, puis avec un laser Ti:Sa femtoseconde amplifié. Ce nouveau procédé a permis d'obtenir une densité atomique supérieure tout en déposant moins d'énergie dans le cristal. La détection optique des atomes a mis en évidence un allongement notable de la durée de piègeage de la population atomique à 1.1 K par rapport à 1.6 K. La forme de raie de la transition D2 (6S1/2 --> 6P3/2) en absorption est compatible avec une levée de dégénérescence entre les sous-niveaux MJ = ±3/2 et ±1/2 de 200 cm−1, en bon accord avec les prévisions théoriques donnant l'écart en énergie entre ces sous-niveaux dans une bulle atomique présentant une anisotropie statique de 6%. L'analyse de l'intensité relative des composantes de la raie D2 permet d'inférer que la composante haute énergie correspondrait aux sous-niveaux | MJ |= 1/2 et que la déformation de la bulle autour de l'état fondamental serait négative (en forme de coussin). Nous avons cherché à vérifier la dépendance de la forme de raie avec la polarisation de la lumière. La faiblesse des effets observés laisse supposer soit que la lumière incidente est dépolarisée, soit l'axe local de l'anisotropie du cristal autour des atomes est désorienté de manière isotrope.

Ce travail est consacré au développement de la technique de spectroscopie d'absorption UV, utilisant une lampe à large bande, en vue de son application pour des mesures quantitatives des concentrations du monoxyde d'azote (NO) dans la chambre de combustion d'un moteur à allumage commandé. Elle permet de déduire la concentration de l'espèce absorbant la lumière et/ou la température du mélange, à partir des spectres d'absorption acquis.<br />Une étude théorique et bibliographique montre les difficultés liées à l'application de cette technique pour des mesures sur les moteurs à combustion interne. Par ailleurs, la quantification des mesures nécessite un étalonnage du niveau d'absorption. Cela a été réalisé via un modèle de simulation développé pour cette application. La validation expérimentale de ces calculs a permis de se rendre compte de certaines limites du modèle, en particulier lorsque le milieu environnant la molécule étudiée est à très hautes pressions (jusqu'à 30 bars) ou très hautes températures (jusqu'à 1700 K).<br />L'application moteur met en évidence les limites de cette technique optique pour la détection de NO. Elles sont liées au faible niveau d'émission de NO par la combustion (à cause des accès optiques du moteur), à l'absorption en large bande par d'autres molécules (due aux températures très élevées dans la chambre de combustion) et à l'effet strioscopique (provoqué par les inhomogénéités du mélange dans le cylindre). Des solutions ont alors été proposées et expérimentées.<br />Pour parvenir à quantifier les informations contenues dans les spectres acquis, une nouvelle méthode est proposée. Elle repose sur l'exploitation des deux bandes d'absorption g(0,0) et g(1,0) de NO. Cette procédure nous a permis de remonter à des valeurs locales de la concentration de NO et de la température du mélange pendant la phase de compression et le début de la phase de combustion.

Reproduction de : Thèse doctorat : Physique : Reims : 2004. / Titre provenant de l'écran titre. Bibliogr. : 178ref.

Thèse doctorat : Automatique, Traitement du Signal et Génie Informatique : Nancy 1 : 2005. / Titre provenant de l'écran-titre.

Thèse de doctorat : Lasers, Molécules, Rayonnement atmosphérique : Lille 1 : 2003 ; 3358. / Articles en anglais en annexe. Résumé en français et en anglais. Bibliogr. p. 243-247.

Th--Phys. théor.--Toulouse 3, 1979. N°: 895.

En raison de leur capacité à absorber et diffuser la lumière, les aérosols jouent un rôle essentiel dans le bilan radiatif de la Terre. Cependant, la grande variabilité spatiale et temporelle de leur concentration et propriété physico-chimique rend délicate la quantification précise de leur impact sur le climat. Les mesures par télédétection sont des outils efficaces d’observation et d’analyse des aérosols de l’échelle locale à globale. Néanmoins, pour exploiter pleinement les capacités de ce type d’instruments, il est indispensable de mieux connaître les propriétés optiques des aérosols qui dépendent de leurs propriétés minéralogiques ou chimiques. Ces deux propriétés sont liées par l’Indice Complexe de Réfraction (ICR), qui représente une des principales sources d’incertitudes de l’étude des aérosols par télédétection. L’objectif de ce travail est donc de proposer et d’exploiter une méthode originale visant à mieux déterminer les ICR de particules. Pour cela, une nouvelle approche robuste et versatile a été développée et mise en œuvre. Ainsi, afin de déterminer précisément les capacités de cette dernière, la validation de chacune des étapes du processus d’obtention des ICR a été réalisée. L’approche complète a ensuite été appliquée pour des particules en suspension de SiO2 amorphe et cristalline, qui constituent notamment, la fraction majoritaire des aérosols volcaniques et désertiques.Enfin, les premiers résultats obtenus pour des aérosols prélevés lors de campagnes de mesures sont également présentés. Ceux-ci mettent en évidence le potentiel de l’approche proposée pour la détermination d’ICR, en vue d’améliorer l’exploitation de la mesure des aérosols par télédétection. / Due to their ability to absorb and scatter radiations, aerosols play an important role in the Earth’s radiative budget. However, quantitative estimations of their effects on climate are quite uncertain due to their large spatial and temporal variability in terms of concentration and physical properties. Measurements from remote sensing instruments are efficient tools to observe and investigate aerosol distributions from regional to global scales. Nevertheless, to fully exploit instrument capabilities, precise optical properties – dependent on chemical or mineralogical properties – are needed. These properties are linked by the Complex Refractive Index (CRI), which represents one of the main sources of uncertainty for studying aerosols from remote sensing instruments.The objective of this study is to propose and exploit a new methodology, aiming to determine precise CRI of particles. For this purpose, a new robust and versatile approach has been developed and implemented. Moreover, to determine capabilities of this approach, validation of each step in the procedure for CRI determination has been realized. The complete approach has been also applied for suspended particles of amorphous and crystalline SiO2, which are the major fraction of volcanic and mineral dust aerosols. Lastly, first results from collected samples from measurement campaigns are also presented. These results highlight the potential of the proposed approach to determine CRI, in order to improve the aerosol measurement exploitations by remote sensing instruments.

La recherche sur la dynamique électronique des atomes et des molécules, exposés à des champs laser intenses, a suscité un grand intérêt dans de nombreuses disciplines au cours des décennies. Dans ce domaine, les expériences de l'interaction laser-matière, pour l'exploration des mécanismes sous-jacents, sont en réelle expansion avec l'avènement des impulsions laser de ultracourtes (femtoseconde et attoseconde). Cependant, la description théorique du l'irradiation laser reste un défi, en particulier pour les systèmes complexes comme le fullerène C60. Pour ce faire, nous exploitons à part entière "La Théorie de la Fonctionnelle de la Densité dépendant du temps (TDDFT)", pour décrire l'émission d'électrons induite par un large éventail d'impulsions laser, de faible à forte intensité, et de la femtoseconde à l'attoseconde de durée. La première partie de la thèse consiste en l'étude de la dynamique électronique du C60, irradié par des impulsions laser de l'ordre de la femtoseconde. Trois mécanismes, l'ionisation à un photon, l'ionisation multi-photon, et l'ionisation à champ fort, sont largement explorés via les Spectres de PhotoÉlectrons (PES) et la Distribution Angulaire des Photoélectrons (PAD). Notre analyse montre que pour une ionisation à un photon, les PES révèlent essentiellement les états occupés à une particule qui peuvent être associés à la dépletion orbitale. Les PAD, quant à eux, peuvent être définis comme un paramètre d'anisotropie sensible aux états électroniques, et non à la fréquence du laser. Pour une ionization multi-photon, les PES sont principalement générés par les orbitales les plus élevées, et les PAD révèlent l'augmentation de l'anisotropie avec l'ordre des photons. Pour une ionisation à champ fort, les PES sont caractérisés par un large plateau à hautes energies, cause de la réintégration des électrons émis, les détails de ce plateau sont analysés à l'aide d'un modèle à trois étapes. Les PAD des électrons à haute énergie montrent un fort alignement le long de la polarisation laser, générant ainsi un faisceau d'électrons hautement collimaté. De plus, nous discutons également des effets de la température du mouvement ionique sur les PES et PAD. La deuxième partie du travail est centrée sur l'ionisation des atomes et des molécules qui sont soumis à des impulsions de l'ultraviolet extrême (XUV) de l'ordre de l'attoseconde en présence d'un champ infrarouge (IR). En utilisant des paramètres laser similaires aux expériences, nous constatons que pour l'atome He, l'ionisation est répartie en cycles sur l'échelle attoseconde de temps en function du déphasage entre les ondes IR et XUV, alors que pour l'atome Ar ceci n'existe pas. Pour mieux comprendre ce phénomène, nous faisons une étude systématique sur l'effet des paramètres clé du laser dans le régime IR. Nos résultats montrent que l'intensité du laser IR et la fréquence XUV sont des paramètres décisifs. Nous étudions en outre, les effets de résonance sur l'émission d'électrons dans Na2, et nous constatons que modèle d'ionisation peut être liée soit à la fréquence laser IR, soit la fréquence propre du système. Nous étendons ensuite au régime mi-IR (MIR), où des modèles d'ionisation plus complexes sont observés. Enfin, nous développons un modèle schématique qui représente l'émission d'électrons dans un champ laser à deux couleurs, et une solution analytique de la probabilité d'ionisation est également obtenue, ce qui explique bien les principales caractéristiques du modèle d'ionisation. / The investigation of ionization dynamics of atoms and molecules illuminated with intense laser fields has attracted a great of interest in many disciplines over the decades. In this context, experiments of laser-matter interaction on the exploration of underlying mechanisms are considerably expanding with the advent of ultrashort femtosecond and attosecond laser pulses. However, the description of the laser irradiation process from a theoretical perspective is still a challenge, in particular for complex systems, such as the fullerene C60. To that end, we turn to exploit a fully fledged approach "Time-Dependent Density-Functional Theory (TDDFT)" to describe electron emission induced by a broad range of laser pulses from weak to strong and from femtoseconds to attoseconds. The first part of the thesis contributes to the study of ionization dynamics of C60 irradiated by femtosecond laser pulses. Three ionization mechanisms, single-photon ionization, multi-photon ionization, and strong-field ionization, are extensively explored via photoelectron spectra (PES) and photoelectron angular distribution (PAD). Our analysis shows that for single-photon ionization, the PES basically reveal the occupied single-particle states which can be associated with the orbital depletion, and the PAD can be generalized into the anisotropy parameter which sensitively depends on the electronic states instead of the photon frequency. For multi-photon ionization, the PES are mostly generated by few uppermost orbitals, and the PAD reveal larger anisotropy with the increase of photon order. For strong-field ionization, the PES are featured by an extended plateau at high energies due to electron recollisions, and the delicate pattern on the plateau is analyzed by using a three-step model. The PAD of the high-energy electrons shows a strong alignment along the laser polarization, which is promising to generate a highly collimated electron beam. Moreover, we also discuss temperature effects from ionic motion on the PES and PAD. The second part of the work focuses on the ionization dynamics of simple atoms and molecules subject to extreme ultraviolet (XUV) attosecond pulses in the presence of an infrared (IR) field. Using similar laser parameters as experiments, we find that for He atom it leads to subcycle ionization on the attosecond time scale depending on the delay time between IR and XUV pulses, while for Ar atom this is absent. To better understand it, we make a systematic study on the effect of key laser parameters in the IR regime. Our results reveal that IR laser intensity and XUV frequency are decisive parameters. We further study resonance effects on electron emission in Na2 molecule, and we find that ionization pattern can be related to either IR laser frequency or the eigenfrequency of the system. We then extend it to the mid-IR (MIR) regime, where more complex ionization patterns are observed. Finally, we develop a schematic model accounting for electron emission in two-color laser field, and an analytical solution of ionization probability is also obtained, which well explains the main characteristics of the ionization pattern.