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Dynamics and non-equilibrium structure of colloidal dumbbell-shaped particles in dense suspensions

Heptner, Nils 23 May 2016 (has links)
Neben ihrer Bedeutung in industriellen Anwendungen dienen Kolloide als Modellsysteme in Experimenten und in der Theorie, um die Struktur und Dynamik von kondensierter Materie zu untersuchen. Kürzlich wurde experimentell gezeigt, dass eine kleine Anisotropie ausreicht, um die viskoelastische Antwort im Vergleich zu harten Kugeln drastisch zu ändern. Die mikroskopischen Ursachen hierfür sind bisher nicht verstanden. In dieser Arbeit werden daher Nichtgleichgewichts-Brownsche-Dynamik-Simulationen (NEBD) von harten kolloidalen Dumbbells in oszillatorischen Scherfeldern entwickelt und eingesetzt, um diese Resultate mit Verbindung zu Rheologie- und Neutronenstreuexperimenten zu erklären. Weiterhin wird die Bedeutung der Anisotropie für Struktur und Dynamik von solchen Suspensionen im Gleichgewicht mit Hilfe von "Linear-Response"-Theorie und Brownsche-Dynamik-Simulationen analysiert. Im linearen Limit zeigt die Scherviskosität bei hohen Packungsdichten einen dramatischen Anstieg jenseits eines kritischen Anisotropieparameters. Dies weist darauf hin, dass schon bei den kleinen Anisotropien kollektive Rotations-Translations-Kopplungen für langsame Zeitskalen verantwortlich sind. Weiterhin wird ein Nichtgleichgewichtsübergang mittels NEBD-Simulationen von Suspensionen harter Dumbbells im PC unter oszillatorischer Scherung ersichtlich. Es wird gezeigt, dass der kontinuierliche Übergang nur für sehr kleine Aspektverhältnisse erhalten bleibt. Oberhalb eines bestimmten Aspektverhältnisses wird der Übergang durch einen ungeordneten Zustand vermittelt. Außerdem wird ein Sliding-Layer Zustand mit kollektiver Ordnung der Teilchenausrichtung bei hohen Scheramplituden beobachtet. Somit zeigt diese Arbeit, dass die NEBD-Simulationen Phänomene in Rheologie- und Streuexperimenten erklären. Angesichts dieser Experimente wird gezeigt, dass der Orientierungsfreiheitsgrad einen starken Einfluss auf den strukturellen Übergang bei steigenden Amplituden hat. / Besides being important for industrial applications, colloidal suspensions have long served as model systems for investigating the structure and dynamics of condensed matter. Recently, it has been demonstrated experimentally that apparently a small particle anisotropy is sufficient to dramatically change the viscoelastic response under external shearing fields, of which the microscopic mechanisms are not yet sufficiently understood. In the present work, NEBD simulations of colloidal hard dumbbells in oscillatory shear fields are developed and employed to elucidate the novel findings in close connection with comprehensive rheology and SANS experiments. Furthermore, by utilising BD simulations and linear response theory, the impact of anisotropy on structure and dynamics of such suspensions in equilibrium is analysed. In the linear response limit, the shear viscosity exhibits a dramatic increase at high packing fractions beyond a critical anisotropy of the particles. This indicates that newly occurring, collective rotational-translational couplings must be made responsible for slow time scales appearing in the PC. Moreover, a non-equilibrium transition emerging at moderate aspect ratios is revealed by NEBD of plastic crystalline suspensions under oscillatory shear. This transition behaviour is systematically studied. It is demonstrated that the continuous nature of the transition is retained for very low aspect ratios only. Above a certain aspect ratio, the transition is mediated by an intermediate disordered state. Furthermore, a partially oriented sliding layer state featuring a finite collective order in the particles'' orientations is observed at high strains. Hence, this thesis demonstrates that the NEBD simulations explain novel phenomena in rheology and scattering experiments. In the light of these experiments, it is shown that the orientational degree of freedom has a vigorous impact on the structural transition under increasing oscillatory shear.
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Generalized Bose-Einstein Condensation in Driven-dissipative Quantum Gases

Vorberg, Daniel 13 March 2018 (has links) (PDF)
Bose-Einstein condensation is a collective quantum phenomenon where a macroscopic number of bosons occupies the lowest quantum state. For fixed temperature, bosons condense above a critical particle density. This phenomenon is a consequence of the Bose-Einstein distribution which dictates that excited states can host only a finite number of particles so that all remaining particles must form a condensate in the ground state. This reasoning applies to thermal equilibrium. We investigate the fate of Bose condensation in nonisolated systems of noninteracting Bose gases driven far away from equilibrium. An example of such a driven-dissipative scenario is a Floquet system coupled to a heat bath. In these time-periodically driven systems, the particles are distributed among the Floquet states, which are the solutions of the Schrödinger equation that are time periodic up to a phase factor. The absence of the definition of a ground state in Floquet systems raises the question, whether Bose condensation survives far from equilibrium. We show that Bose condensation generalizes to an unambiguous selection of multiple states each acquiring a large occupation proportional to the total particle number. In contrast, the occupation numbers of nonselected states are bounded from above. We observe this phenomenon not only in various Floquet systems, i.a. time-periodically-driven quartic oscillators and tight-binding chains, but also in systems coupled to two baths where the population of one bath is inverted. In many cases, the occupation numbers of the selected states are macroscopic such that a fragmented condensation is formed according to the Penrose-Onsager criterion. We propose to control the heat conductivity through a chain by switching between a single and several selected states. Furthermore, the number of selected states is always odd except for fine-tuning. We provide a criterion, whether a single state (e.g., Bose condensation) or several states are selected. In open systems, which exchange also particles with their environment, the nonequilibrium steady state is determined by the interplay between the particle-number-conserving intermode kinetics and particle-number-changing pumping and loss processes. For a large class of model systems, we find the following generic sequence when increasing the pumping: For small pumping, no state is selected. The first threshold, where the stimulated emission from the gain medium exceeds the loss in a state, is equivalent to the classical lasing threshold. Due to the competition between gain, loss and intermode kinetics, further transitions may occur. At each transition, a single state becomes either selected or deselected. Counterintuitively, at sufficiently strong pumping, the set of selected states is independent of the details of the gain and loss. Instead, it is solely determined by the intermode kinetics like in closed systems. This implies equilibrium condensation when the intermode kinetics is caused by a thermal environment. These findings agree well with observations of exciton-polariton gases in microcavities. In a collaboration with experimentalists, we observe and explain the pump-power-driven mode switching in a bimodal quantum-dot micropillar cavity. / Die Bose-Einstein-Kondensation ist ein Quantenphänomen, bei dem eine makroskopische Zahl von Bosonen den tiefsten Quantenzustand besetzt. Die Teilchen kondensieren, wenn bei konstanter Temperatur die Teilchendichte einen kritischen Wert übersteigt. Da die Besetzungen von angeregten Zuständen nach der Bose-Einstein-Statistik begrenzt sind, bilden alle verbleibenden Teilchen ein Kondensat im Grundzustand. Diese Argumentation ist im thermischen Gleichgewicht gültig. In dieser Arbeit untersuchen wir, ob die Bose-Einstein-Kondensation in nicht wechselwirkenden Gasen fern des Gleichgewichtes überlebt. Diese Frage stellt sich beispielsweise in Floquet-Systemen, welche Energie mit einer thermischen Umgebung austauschen. In diesen zeitperiodisch getriebenen Systemen verteilen sich die Teilchen auf Floquet-Zustände, die bis auf einen Phasenfaktor zeitperiodischen Lösungen der Schrödinger-Gleichung. Die fehlende Definition eines Grundzustandes wirft die Frage nach der Existenz eines Bose-Kondensates auf. Wir finden eine Generalisierung der Bose-Kondensation in Form einer Selektion mehrerer Zustände. Die Besetzung in jedem selektierten Zustand ist proportional zur Gesamtteilchenzahl, während die Besetzung aller übrigen Zustände begrenzt bleibt. Wir beobachten diesen Effekt nicht nur in Floquet-Systemen, z.B. getriebenen quartischen Fallen, sondern auch in Systemen die an zwei Wärmebäder gekoppelt sind, wobei die Besetzung des einen invertiert ist. In vielen Fällen ist die Teilchenzahl in den selektierten Zuständen makroskopisch, sodass nach dem Penrose-Onsager Kriterium ein fragmentiertes Kondensat vorliegt. Die Wärmeleitfähigkeit des Systems kann durch den Wechsel zwischen einem und mehreren selektierten Zuständen kontrolliert werden. Die Anzahl der selektierten Zustände ist stets ungerade, außer im Falle von Feintuning. Wir beschreiben ein Kriterium, welches bestimmt, ob es nur einen selektierten Zustand (z.B. Bose-Kondensation) oder viele selektierte Zustände gibt. In offenen Systemen, die auch Teilchen mit der Umgebung austauschen, ist der stationäre Nichtgleichgewichtszustand durch ein Wechselspiel zwischen der (Teilchenzahl-erhaltenden) Intermodenkinetik und den (Teilchenzahl-ändernden) Pump- und Verlustprozessen bestimmt. Für eine Vielzahl an Modellsystemen zeigen wir folgendes typisches Verhalten mit steigender Pumpleistung: Zunächst ist kein Zustand selektiert. Die erste Schwelle tritt auf, wenn der Gewinn den Verlust in einer Mode ausgleicht und entspricht der klassischen Laserschwelle. Bei stärkerem Pumpen treten weitere Übergänge auf, an denen je ein einzelner Zustand entweder selektiert oder deselektiert wird. Schließlich ist die Selektion überraschenderweise unabhängig von der Charakteristik des Pumpens und der Verlustprozesse. Die Selektion ist vielmehr ausschließlich durch die Intermodenkinetik bestimmt und entspricht damit den oben beschriebenen geschlossenen Systemen. Ist die Kinetik durch ein thermisches Bad hervorgerufen, tritt wie im Gleichgewicht eine Grundzustands-Kondensation auf. Unsere Theorie ist in Übereinstimmung mit experimentellen Beobachtungen von Exziton-Polariton-Gasen in Mikrokavitäten. In einer Kooperation mit experimentellen Gruppen konnten wir den Modenwechsel in einem bimodalen Quantenpunkt-Mikrolaser erklären.
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Generalized Bose-Einstein Condensation in Driven-dissipative Quantum Gases

Vorberg, Daniel 07 February 2018 (has links)
Bose-Einstein condensation is a collective quantum phenomenon where a macroscopic number of bosons occupies the lowest quantum state. For fixed temperature, bosons condense above a critical particle density. This phenomenon is a consequence of the Bose-Einstein distribution which dictates that excited states can host only a finite number of particles so that all remaining particles must form a condensate in the ground state. This reasoning applies to thermal equilibrium. We investigate the fate of Bose condensation in nonisolated systems of noninteracting Bose gases driven far away from equilibrium. An example of such a driven-dissipative scenario is a Floquet system coupled to a heat bath. In these time-periodically driven systems, the particles are distributed among the Floquet states, which are the solutions of the Schrödinger equation that are time periodic up to a phase factor. The absence of the definition of a ground state in Floquet systems raises the question, whether Bose condensation survives far from equilibrium. We show that Bose condensation generalizes to an unambiguous selection of multiple states each acquiring a large occupation proportional to the total particle number. In contrast, the occupation numbers of nonselected states are bounded from above. We observe this phenomenon not only in various Floquet systems, i.a. time-periodically-driven quartic oscillators and tight-binding chains, but also in systems coupled to two baths where the population of one bath is inverted. In many cases, the occupation numbers of the selected states are macroscopic such that a fragmented condensation is formed according to the Penrose-Onsager criterion. We propose to control the heat conductivity through a chain by switching between a single and several selected states. Furthermore, the number of selected states is always odd except for fine-tuning. We provide a criterion, whether a single state (e.g., Bose condensation) or several states are selected. In open systems, which exchange also particles with their environment, the nonequilibrium steady state is determined by the interplay between the particle-number-conserving intermode kinetics and particle-number-changing pumping and loss processes. For a large class of model systems, we find the following generic sequence when increasing the pumping: For small pumping, no state is selected. The first threshold, where the stimulated emission from the gain medium exceeds the loss in a state, is equivalent to the classical lasing threshold. Due to the competition between gain, loss and intermode kinetics, further transitions may occur. At each transition, a single state becomes either selected or deselected. Counterintuitively, at sufficiently strong pumping, the set of selected states is independent of the details of the gain and loss. Instead, it is solely determined by the intermode kinetics like in closed systems. This implies equilibrium condensation when the intermode kinetics is caused by a thermal environment. These findings agree well with observations of exciton-polariton gases in microcavities. In a collaboration with experimentalists, we observe and explain the pump-power-driven mode switching in a bimodal quantum-dot micropillar cavity. / Die Bose-Einstein-Kondensation ist ein Quantenphänomen, bei dem eine makroskopische Zahl von Bosonen den tiefsten Quantenzustand besetzt. Die Teilchen kondensieren, wenn bei konstanter Temperatur die Teilchendichte einen kritischen Wert übersteigt. Da die Besetzungen von angeregten Zuständen nach der Bose-Einstein-Statistik begrenzt sind, bilden alle verbleibenden Teilchen ein Kondensat im Grundzustand. Diese Argumentation ist im thermischen Gleichgewicht gültig. In dieser Arbeit untersuchen wir, ob die Bose-Einstein-Kondensation in nicht wechselwirkenden Gasen fern des Gleichgewichtes überlebt. Diese Frage stellt sich beispielsweise in Floquet-Systemen, welche Energie mit einer thermischen Umgebung austauschen. In diesen zeitperiodisch getriebenen Systemen verteilen sich die Teilchen auf Floquet-Zustände, die bis auf einen Phasenfaktor zeitperiodischen Lösungen der Schrödinger-Gleichung. Die fehlende Definition eines Grundzustandes wirft die Frage nach der Existenz eines Bose-Kondensates auf. Wir finden eine Generalisierung der Bose-Kondensation in Form einer Selektion mehrerer Zustände. Die Besetzung in jedem selektierten Zustand ist proportional zur Gesamtteilchenzahl, während die Besetzung aller übrigen Zustände begrenzt bleibt. Wir beobachten diesen Effekt nicht nur in Floquet-Systemen, z.B. getriebenen quartischen Fallen, sondern auch in Systemen die an zwei Wärmebäder gekoppelt sind, wobei die Besetzung des einen invertiert ist. In vielen Fällen ist die Teilchenzahl in den selektierten Zuständen makroskopisch, sodass nach dem Penrose-Onsager Kriterium ein fragmentiertes Kondensat vorliegt. Die Wärmeleitfähigkeit des Systems kann durch den Wechsel zwischen einem und mehreren selektierten Zuständen kontrolliert werden. Die Anzahl der selektierten Zustände ist stets ungerade, außer im Falle von Feintuning. Wir beschreiben ein Kriterium, welches bestimmt, ob es nur einen selektierten Zustand (z.B. Bose-Kondensation) oder viele selektierte Zustände gibt. In offenen Systemen, die auch Teilchen mit der Umgebung austauschen, ist der stationäre Nichtgleichgewichtszustand durch ein Wechselspiel zwischen der (Teilchenzahl-erhaltenden) Intermodenkinetik und den (Teilchenzahl-ändernden) Pump- und Verlustprozessen bestimmt. Für eine Vielzahl an Modellsystemen zeigen wir folgendes typisches Verhalten mit steigender Pumpleistung: Zunächst ist kein Zustand selektiert. Die erste Schwelle tritt auf, wenn der Gewinn den Verlust in einer Mode ausgleicht und entspricht der klassischen Laserschwelle. Bei stärkerem Pumpen treten weitere Übergänge auf, an denen je ein einzelner Zustand entweder selektiert oder deselektiert wird. Schließlich ist die Selektion überraschenderweise unabhängig von der Charakteristik des Pumpens und der Verlustprozesse. Die Selektion ist vielmehr ausschließlich durch die Intermodenkinetik bestimmt und entspricht damit den oben beschriebenen geschlossenen Systemen. Ist die Kinetik durch ein thermisches Bad hervorgerufen, tritt wie im Gleichgewicht eine Grundzustands-Kondensation auf. Unsere Theorie ist in Übereinstimmung mit experimentellen Beobachtungen von Exziton-Polariton-Gasen in Mikrokavitäten. In einer Kooperation mit experimentellen Gruppen konnten wir den Modenwechsel in einem bimodalen Quantenpunkt-Mikrolaser erklären.
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Dissipative State Engineering in Quantum Many-Body Systems

Schnell, Alexander 12 September 2019 (has links)
Quantum systems that are in weak contact with a thermal heat bath will ultimately relax to an equilibrium state which is characterized by the temperature of the environment only. This state is independent of the specific properties of the bath and of how it is coupled to the system. This changes completely, when the system is additionally driven. Such a driven-dissipative situation can emerge, for example, due to an additional time-periodic modulation of the system, or when it is brought into contact with a second bath of different temperature. Then, the system will run into a well-defined nonequilibrium steady state. This state, however, will depend on the very details of the environment and its coupling to the system. We study whether this freedom can be used to engineer interesting properties of quantum systems, which are not found in their equilibrium states, i.e. in the absence of a drive. We focus on bosonic quantum many-body systems. We investigate when far-from-equilibrium ideal gases feature Bose condensation in a group of single-particle states, as opposed to situations where Bose condensation is completely absent in the nonequilibrium steady state. We show that Bose condensation can be induced in a finite one-dimensional ideal gas by the competition of two heat baths whose temperatures both lie well above the equilibrium condensation temperature. This setup also allows to engineer condensation in excited single-particle states. We discuss first ideas to study similar setups in weakly interacting Bose gases. Describing the microscopic dynamics of interacting many-body systems coupled to thermal baths is extremely challenging, due to the fact that generally the full many-body spectrum is inaccessible. Using ideas from semiclassics, we develop an approximation to the dynamics that yields good results at high and intermediate bath temperatures. We also investigate the transient dynamics of driven-dissipative quantum systems. Our studies are motivated by a result that is well known for isolated quantum systems: for a system whose dynamics is generated by a time-periodic Hamiltonian, the stroboscopic dynamics (observed at integer multiples of the driving period) can always be understood as if it would stem from a time-independent Hamiltonian, the Floquet Hamiltonian. For open quantum systems in contact with an environment, we ask if a similar mapping to an effective generator, the Floquet Lindbladian, is always possible. For a simple qubit model we show that there are two extended parameter regions, one in which the Floquet Lindbladian exists, and one in which it does not. We discuss problems of analytical expansions that can give rise to this Floquet Lindbladian and discuss how we can interpret the region where it does not exist. These results are important for dissipative Floquet engineering and open up new perspectives for the control of open quantum systems via time-periodic driving.:1. Introduction 2. Master equation for open quantum systems 3. Existence of the Floquet Lindbladian 4. Number of Bose-selected modes in driven-dissipative ideal Bose gases 5. High-temperature nonequilibrium Bose condensation induced by a hot needle 6. Weakly interacting Bose gases far from thermal equilibrium 7. Summary and outlook / Quantensysteme, die in schwacher Wechselwirkung mit einem thermischen Wärmebad stehen, relaxieren stets in einen Gleichgewichtszustand, welcher allein durch die Temperatur der Umgebung beschrieben ist. Dieser Zustand ist unabhängig von den spezifischen Eigenschaften des Bades, und davon wie dieses an das System gekoppelt ist. Dies ändert sich, wenn das System zusätzlich angetrieben wird. Ein solches getrieben-dissipatives Szenario kann beispielsweise durch einen zusätzlichen zeitperiodischen Antrieb entstehen, oder wenn das System mit einem zweiten Bad unterschiedlicher Temperatur in Kontakt gebracht wird. In diesem Fall läuft das System in einen wohldefinierten stationären Nichtgleichgewichtszustand. Dieser Zustand hängt jedoch von den Details der Umgebung, und davon wie diese an das System gekoppelt ist, ab. Es wird untersucht ob diese Freiheit genutzt werden kann um interessante Eigenschaften von Quantensystemen zu konstruieren, die in deren Gleichgewichtszuständen, d.h. in Abwesenheit des Antriebs, nicht zu finden sind. Der Fokus der Arbeit liegt auf bosonischen Quantenvielteilchensystemen. Es wird ergründet unter welchen Bedingungen ideale Gase fernab des thermischen Gleichgewichts Bose Kondensation in einer Gruppe von Einteilchenzuständen aufweisen, im Gegensatz zu Szenarien in denen überhaupt keine Bose Kondensation im stationären Nichtgleichgewichtszustand auftritt. Weiterhin wird gezeigt, dass Bose Kondensation in einem eindimensionalen idealen Gas durch das Wechselspiel zweier Wärmebäder induziert werden kann. Die Temperatur beider Bäder liegt dabei weit über der Kondensationstemperatur des Gleichgewichts. Diese Anordnung erlaubt außerdem kontrollierte Kondensation in angeregten Einteilchenzuständen. Erste Ideen für das theoretische Studium ähnlicher Anordnungen für schwach wechselwirkende Bosegase werden diskutiert. Eine Beschreibung der mikroskopischen Dynamik wechselwirkender Vielteilchensysteme ist extrem anspruchsvoll, da typischerweise das volle Vielteilchenspektrum unzugänglich ist. Unter Zurhilfenahme semiklassischer Ideen wird eine Näherung der Dynamik entwickelt, welche eine gute Beschreibung für hohe und intermediäre Temperaturen liefert. Weiterhin wird die transiente Dynamik getrieben-dissipativer Quantensysteme untersucht. Die Motivation bietet ein bekanntes Resultat für abgeschlossene Quantensysteme: Für ein System, dessen Dynamik durch einen zeitperiodischen Hamiltonoperator bestimmt ist, kann die stroboskopische Dynamik (unter Beobachtung zu Zeiten, die Vielfache der Antriebsperiode sind) immer so verstanden werden als würde sie von einem zeitunabhängigen Hamiltonoperator, dem Floquet Hamiltonian, induziert. Für offene Quantensysteme im Kontakt mit einer Umgebung wird untersucht ob eine ähnliche Abbildung auf einen effektiven Generator, den Floquet Lindbladian, existiert. Für ein einfaches Qubit Modell wird gezeigt, dass es zwei ausgedehnte Parameterregionen gibt, eine in welcher der Floquet Lindbladian existiert und eine weitere in der dieser nicht existiert. Es werden Probleme von analytischen Entwicklungen des Floquet Lindbladian diskutiert. Auch wird eine Interpretation der Region gegeben, in der dieser nicht existiert. Diese Resultate sind maßgeblich für dissipatives Floquetengineering und eröffnen neue Blickwinkel auf die zeitperiodische Kontrolle offener Quantensysteme.:1. Introduction 2. Master equation for open quantum systems 3. Existence of the Floquet Lindbladian 4. Number of Bose-selected modes in driven-dissipative ideal Bose gases 5. High-temperature nonequilibrium Bose condensation induced by a hot needle 6. Weakly interacting Bose gases far from thermal equilibrium 7. Summary and outlook

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