Le travail présenté dans ce manuscrit est consacré à la restitution et à l'interprétation des profils verticaux de rapports de mélange du chlorure d'hydrogène (HCl) et du formaldéhyde (H2CO) mesurés par l'instrument sous ballon SPIRALE (SPectroscopie InfraRouge par Absorption de Lasers Embarqués), au cours de deux vols effectués en région intertropicale depuis Teresina (Brésil, 5.1°S-42.9°S), le 22 Juin 2005 et le 9 Juin 2008. Les problématiques scientifiques liées à l'étude de ces composés, les caractéristiques de la haute troposphère et de la basse stratosphère intertropicale et enfin celles du spectromètre SPIRALE sont décrites. L'étude de faisabilité de la mesure de H2CO a permis de définir la position et l'intensité de la raie d'absorption la plus adéquate pour la mesure stratosphérique de ce composé (à 2912.1 et 1701.5 cm-1). Les profils verticaux de rapports de mélange de H2CO obtenus au cours de ces vols de SPIRALE sont présentés et comparés. Les mesures de HCl sont les premières à avoir été réalisées in situ dans la basse et moyenne stratosphère intertropicale. Dans la couche de transition intertropicale, celles-ci sont utilisées en lien avec des mesures récentes de composés à très courte durée de vie (VSLS), afin d'estimer la contribution de ceux-ci au bilan du chlore stratosphérique. Dans la moyenne stratosphère, les signatures visibles sur les profils verticaux de HCl et sur ceux d'ozone acquis simultanément sont étudiées en lien avec l'oscillation quasi-biennale. En outre, le bon accord entre SPIRALE et l'instrument MLS du satellite Aura a permis de conforter la fiabilité de celui-ci pour la mesure de HCl.

Ce document constitue une synthèse de ma dizaine d'années d'activité scientifique passées sous les tropiques, en tant que physicien adjoint affecté à l'IPSL et détaché à la Réunion, au LPA qui devint LACY en s'associant à Météo-France. Ce document contient donc une présentation de l'essor instrumental de la station de l'OPAR et sa place dans les réseaux de recherche internationaux, qui reflète mon activité dans le cadre de ma mission de participation aux services d'observation. Une synthèse des principaux résultats obtenus par rapport au bilan de l'ozone troposphérique tropical est ensuite présentée. En effet, cette dizaine d'années d'observation de l'ozone troposphérique par lidar et radiosondages nous a permis d'approfondir des cas d'études pour détailler les mécanismes source de l'ozone troposphérique à la Réunion, d'établir la climatologie de l'ozone et de la tropopause et de dégager les premières estimations de tendances de l'ozone troposphérique.

Les échanges entre la stratosphère et la troposphère induits par le courant-jet de l'hémisphère Nord sont bien documentés. Cependant, peu de données sont disponibles dans les régions subtropicales, ce qui a longtemps limité les études des échanges stratosphère-troposphère dans ces régions, en relation d'une part à la barrière dynamique et au courant-jet subtropical de l'hémisphère sud, et, d'autre part, à la convection tropicale, nuages convectifs tropicaux, cyclones et zone de convergence intertropicale. <br /><br /> Se basant principalement sur l'analyse des radiosondages effectués à un rythme bimensuel par le laboratoire depuis 1992, complétés par diverses autres données expérimentales, satellitales, et des sorties du modèle dynamique global du centre européen ECMWF, une première approche qualitative a débouché sur l'identification et l'analyse de plusieurs cas d'étude. Les concepts d'agéostrophisme, de jet-streak et de frontogénèse d'altitude ont permis de caractériser et d'analyser la formation de plusieurs foliations subtropicales et gouttes froides d'altitude. <br /><br />Les échanges entre la stratosphère et la troposphère en relation avec la convection tropicale, ont été ensuite abordés, dans un cas de transfert subsident intense le 6 avril 1995 (300 ppbv à l'altitude 10 km), alors que la Réunion était dans la partie périphérique du cyclone Marlène, à environ 1000 km du centre du cyclone. Après vérification de la bonne prise en compte du cyclone par les données des modèles utilisés (NMC et ECMWF), l'analyse dynamique semble indiquer une extension horizontale assez limitée du transfert, qui serait constitué typiquement par des mécanismes dynamiques à méso-echelle. <br /><br /> Pour permettre un meilleur suivi temporel de la concentration d'ozone troposphérique, un lidar ozone a été installé à la Réunion. Les résultats obtenus dans le cadre de la campagne TRACAS en juillet 1998 ont montré des apports d'ozone ayant une origine stratosphérique dans la troposphère, d'une manière extrêmement régulière pendant le mois de campagne de mesure. L'analyse dynamique au moyen des données du modèle européen et des données Météosat a permis la mise en évidence d'un pli de la tropopause d'échelle planétaire. Ces mécanismes sont nécessairement différents de ceux mis en jeu dans les latitudes moyennes et pourraient être contrôlés par le flux de retour de mousson et la branche descendante de la cellule de Hadley.

La vapeur d'eau est un constituant essentiel de l'atmosphère ayant un rôle sur la température à la surface de la terre et un impact sur la couche protectrice d'ozone. Les concentrations de vapeur d'eau en stratosphère (~12 à 50 km d'altitude) ont cependant montré de fortes tendances avec des désaccords importants entre les instruments. La première partie de cette thèse contribue à l'évaluation d'instruments récents dans la haute troposphère et basse stratosphère tropicale. Il s'avère que des biais importants entre les instruments et des variabilités différentes persistent empêchant de combiner les données pour fournir de longues tendances. Néanmoins, certains instruments peuvent être utilisés dans des études scientifiques. La seconde partie de cette thèse s'est focalisée sur les mécanismes introduisant de la vapeur d'eau en basse stratosphère pouvant expliquer une part des tendances observées. Parmi eux, les échanges méridiens quasi-horizontaux et adiabatiques entre la troposphère (0-12 km d'altitude) subtropicale et la stratosphère des moyennes latitudes encore peu documentés font l'objet de cette thèse. Ainsi un modèle adiabatique est adapté pour transporter l'eau sous ses trois phases avec un module de microphysique simplifié. Plusieurs initialisations du champ de vapeur d'eau sont testées. Puis le modèle est utilisé pour quantifier un cas d'étude au-dessus de l'Europe. Le modèle s'avère capable de reproduire les cirrus observés et montre que ce type d'apport de vapeur d'eau est aussi important que ceux liés à la mousson ou à la convection profonde.

Ces dernières décennies, la stratosphère et sa composition chimique ont subi des changements importants qui commencent à influencer le climat. Dans la stratosphère, les changements les plus significatifs du point de vue du climat sont l'amincissement de la couche d'ozone et l'augmentation de la vapeur d'eau. Suite à l'augmentation de la charge en composés atmosphériques halogénés, la couche d'ozone s'est amincie au cours de ces trente dernières années. Cette charge a cessé d'augmenter à la fin des années 90 à la suite de l'application du Protocole de Montréal et de ses amendements sur le contrôle des émissions des CFC. On s'attend donc à ce que l'ozone stratosphérique retrouve, à l'échelle globale, les niveaux des années 60 (pré-CFC) au cours de ce siècle. Cependant l'ozone ne retrouvera certainement pas sa distribution spatiale des années 60 car cette distribution dépend non seulement de la charge en espèces halogénées mais aussi de la concentration des gaz à effet de serre. En effet, les évolutions de la stratosphère et du climat sont couplées par l'intermédiaire de mécanismes d'origine chimique, dynamique et radiatif. En parallèle, la vapeur d'eau a augmenté fortement depuis la seconde moitié du 20ème siècle. Sur cette tendance à long terme se superposent des fluctuations inter- annuelles très substantielles. Par exemple, les observations ont montré une assez forte diminution de la vapeur d'eau en 2001 qui reste encore mal expliquée. Pour mieux comprendre les caractéristiques entre la composition chimique de la stratosphère et le climat, des modèles de chimie-climat ont été développés durant la dernière décennie. Les climatologies de ces modèles ont été évaluées par des comparaisons avec divers jeux d'observations dans le cadre de grands programmes internationaux tels que SPARC/CCMVal. Cette thèse est plutôt centrée sur l'évaluation de la variabilité dans ces modèles. La variabilité peut être décomposée en deux termes : une variabilité dite interne (difficile à caractériser) générée au sein même du système atmosphérique et la variabilité dite forcée qui est générée par des forçages externes au système, tels que l'activité solaire ou la charge en composés halogénés. La première partie de cette thèse porte sur l'évaluation des modèles en termes de variabilité inter-annuelle de la composition chimique stratosphérique, notamment ozone et vapeur d'eau. Nous nous intéressons non seulement à la variabilité inter-annuelle de l'ozone stratosphérique, vue des stations d'observations du NDACC, mais aussi aux contributions des forçages externes à cette variabilité. Ensuite, nous portons notre attention sur la vapeur d'eau stratosphérique et, en particulier, sur les phénomènes de variations assez rapides (aussi appelées ruptures) de sa teneur qui peuvent générer un forçage climatique très significatif. La capacité des CCM à reproduire ces ruptures est évaluée par des comparaisons à des longues séries temporelles d'observations. Enfin, nous étudions le forçage climatique des variations d'ozone, en particulier l'évolution de son forçage radiatif jusqu'à la fin du siècle et si l'évolution de l'ozone à l'échelle globale peut être un indicateur de son forçage radiatif.

Ce travail de thèse porte sur la description des aérosols stratosphériques et des mécanismes de transport responsables de leur évolution dans le temps à partir des deux premières années d'observations du lidar CALIOP embarqué sur le satellite franco-américain CALIPSO, lancé en mai 2006. Après adaptation des algorithmes de restitution aux faibles signaux de diffusion Mie des aérosols stratosphériques et correction de l'étalonnage rendue nécessaire par la présence d'aérosols dans la gamme d'altitude de l'étalonnage des produits standards, il est montré qu'il est possible d'obtenir des profils moyens zonaux de rapport de diffusion avec une précision de 2%. Après application de ces corrections ainsi que d'un masque de nuages reposant sur la dépolarisation du signal lidar, l'évolution observée des aérosols entre 15 et 40 km d'altitude de juillet 2006 à septembre 2008, conduit aux conclusions suivantes : a) l'approvisionnement souvent ignoré et fréquent de la stratosphère en aérosols par des éruptions volcaniques relativement mineures, d'indice d'explosivité de 3 à 4, se traduisant par des panaches autour de 19-20 km d'altitude, soulevés lentement par la suite par la circulation de Brewer-Dobson pour parvenir un an plus tard à 25 km ; b) le découplage entre la moyenne et la basse stratosphère séparées par une région de vitesse verticale faible ou nulle vers 20 km. En accord avec les idées prévalant sur le sujet, la moyenne stratosphère tropicale apparaît comme le siège d'un soulèvement lent à une vitesse de l'ordre de 300 m/mois, confiné dans le " tropical pipe ", suivi à plus haute altitude d'un échange méridional d'intensité modulée par l'oscillation quasi-biennale. Par contre et en contradiction avec le schéma aujourd'hui accepté de soulèvement lent produit par l'échauffement radiatif de l'air depuis le niveau du sommet des enclumes convectives vers 14 km, la région en dessous de 20 km apparaît être le siège de violentes injections d'air propre, depuis la troposphère et vraisemblablement lessivé dans les nuages, particulièrement intenses à l'équateur durant la saison convective la plus active de l'été austral. Dans la mesure où la TTL, Tropical Transition Layer, est définie comme la région de la stratosphère soumise à l'influence de la troposphère, ces observations suggèrent que son sommet se situe vers 20 km. Une conséquence du mélange avec l'air propre troposphérique est le nettoyage rapide dans cette tranche d'altitude des aérosols volcaniques qui peuvent s'y trouver. Enfin une autre observation inattendue est celle de la présence chaque année de couches aérosols entre 15 et 18 km limitées à l'Afrique de l'Ouest et à l'Asie du Sud durant leur saison respective de mousson, dont il est suggéré qu'il puisse s'agir de fines poussières minérales d'origine désertique.

Le phénomène de destruction de l'ozone est un sujet vaste mettant en scène de nombreux processus. Il a pour origine l'émission de composés dits gaz sources (SGs) dans la troposphère. Récemment, les espèces à très courte durée de vie (VSLS) ont été identifiées comme SGs possibles. Cependant, elles ne possèdent pas un temps de vie suffisamment long pour atteindre directement la stratosphère. Les VSLS se dégradent au cours de leur transport, conduisant à des composés intermédiaires, les gaz produits (PGs). Les SGs et les PGs des VSLS vont entrer dans la stratosphère au niveau des régions équatoriales où règne un transport vertical rapide, la convection. Les SGs à temps de vie plus long peuvent accéder à la stratosphère par tous les types de transport possibles. Une fois dans la stratosphère, les SGs et PGs vont être convertis en espèces réactives capables de détruire l'ozone. Cette thèse présente l'étude des différentes étapes se produisant avant la destruction de l'ozone : l'émission et le transport des SGs dans l'atmosphère, leur chimie de dégradation au cours de leur transport et enfin leur contribution à la destruction de l'ozone. Les traceurs chimiques tels que CO sont tout d'abord utilisés pour mettre en évidence le transport des SGs et PGs de la troposphère à la stratosphère. Puis, deux études décrivant 2 types d'espèces différentes, entrant dans le processus de destruction de l'ozone, sont présentées : pour OCS (sulfure de carbonyle) et les VSLS bromés (CHBr3 et CH2Br2). OCS est l'un des principaux précurseurs d'aérosols sulfatés présents dans la stratosphère catalysant la destruction de l'ozone par chimie hétérogène. Cependant, sa contribution à cette couche comporte de nombreuses incertitudes. Ses sources d'émissions, sa répartition avec la latitude et sa contribution à la couche d'aérosols sulfatés sont présentées. La contribution des VSLS bromées au brome de la stratosphère est une question en cours de résolution. Leur chimie au cours de leur transport dans l'atmosphère est décrite de manière détaillée.

Bromine compounds play an important role as catalyst of the ozone destruction in both the stratosphere and troposphere. While the impact of bromine species on the chemistry of the stratosphere is known to a large extend, a number of uncertainties remain regarding the sources and sinks of atmospheric bromine as well as the chemistry and impact of bromine species on the troposphere. <p>This work describes remote-sensing observations of bromine monoxide (BrO) derived from scattered sunlight spectra in the ultraviolet region measured by ground-based multi-axis and satellite nadir viewing instruments (GOME and GOME-2). The method of differential optical absorption spectroscopy is used to retrieve the columnar concentration of BrO along the effective light path through the atmosphere. New algorithms to derive vertical columns of BrO resolved into their stratospheric and tropospheric contributions are developed and described. For the ground-based geometry a way was found to determine independently the stratospheric and tropospheric BrO columns from the diurnal variation of the BrO measurements. For the satellite observations, the contribution of the stratospheric BrO to the measured column is estimated using an innovative stratospheric BrO climatology. This climatology is based on a state-of-the-art stratospheric chemical transport model, and explicitly accounts for the impact of atmospheric dynamics and photochemistry on the stratospheric BrO distribution. As for the tropospheric fraction of the measured total BrO column, it is derived using a residual technique accounting for the effects of clouds and surface reflectivity. <p>Supported by an extensive set of correlative data, the results presented here allow to study properly the spatial and temporal evolution of atmospheric BrO at the global scale and enable to better assess the significance of BrO in the polar planetary boundary layer and free-troposphere as well as the contribution from very short-lived brominated sources gases to the stratospheric bromine budget. We also report on the first satellite detection of BrO in a volcanic plume, using GOME-2 measurements.<p><p><p><p>Les composés bromés jouent un rôle important dans la stratosphère et la troposphère en tant que catalyseurs de la destruction d’ozone. Bien que l’impact des espèces bromées sur la chimie de la stratosphère soit largement compris, il reste de nombreuses incertitudes en ce qui concerne les sources et les pertes de brome dans l’atmosphère ainsi qu’à propos de la chimie et de l’impact des espèces bromées sur la troposphère.<p>Le travail présenté dans ce manuscrit porte sur la télédétection du monoxyde de brome (BrO) à partir de spectres du rayonnement solaire diffusé, mesurés dans l’ultraviolet à partir d’instruments au sol de type multi-axis et satellitaires à visée nadir (GOME et GOME-2). La méthode de spectroscopie d’absorption optique différentielle est utilisée pour inverser la colonne intégrée de BrO le long du chemin optique effectif dans l’atmosphère. Nous avons développé de nouveaux algorithmes afin de dériver les colonnes verticales de BrO résolues en leurs contributions stratosphérique et troposphérique. Pour la géométrie d’observation au sol, un moyen a été trouvé pour déterminer indépendamment les colonnes de BrO stratosphérique et troposphérique, et cela à partir de la variation diurne des mesures de BrO. Pour les observations satellitaires, la contribution de la stratosphère à la colonne mesurée de BrO est estimée à partir d’une climatologie innovante de BrO stratosphérique. Cette climatologie est basée sur un modèle de pointe de la chimie et du transport de la stratosphère; par ailleurs, elle tient compte explicitement de l’impact de la dynamique atmosphérique et de la photochimie sur la distribution du BrO dans la stratosphère. La fraction troposphérique de la colonne totale mesurée de BrO est quant à elle dérivée à partir d’une technique résiduelle tenant compte des effets des nuages et de la réflectivité de la surface. <p>Soutenus par un vaste jeu de données corrélatives, les résultats présentés dans ce travail permettent d’étudier de manière appropriée l’évolution spatiale et temporelle du BrO atmosphérique à l’échelle globale. Ces résultats permettent également de mieux estimer l’importance du BrO dans la couche limite planétaire polaire et dans la troposphère libre ainsi que la contribution des précurseurs bromés à temps de vie court sur le budget de brome dans la stratosphère. Nous présentons également la première détection satellitaire de BrO dans un panache volcanique, à l’aide de mesures effectuées avec l’instrument GOME-2. <p> / Doctorat en Sciences de l'ingénieur / info:eu-repo/semantics/nonPublished

L'objectif général de la thèse est de caractériser la distribution géographique, les cycles saisonniers et l'évolution récente de l'ozone et du monoxyde de carbone dans la haute troposphère - basse stratosphère (UT - LS) au-dessus de huit régions d'intérêt, aux moyennes latitudes de l'hémisphère Nord. Pour cela, nous avons analysé les observations aéroportées IAGOS. Nous avons montré une tendance positive de l'ozone dans l'UT sur 1994 - 2013, et une tendance négative du monoxyde de carbone liée à la décroissance des émissions en surface. Nous avons comparé les mesures à la simulation de composition chimique sur le climat récent issue du modèle MOCAGE dans l'exercice d'intercomparaison CCMI. Pour ce faire, nous avons développé une nouvelle méthode permettant de projeter les mesures IAGOS sur le maillage du modèle et de traiter ainsi 20 ans d'observations. Cette méthode s'est révélée pertinente pour évaluer la simulation et pourrait être étendue à d'autres simulations et d'autres modèles. / The overall objective of the thesis is to characterize the geographical distribution, seasonal cycles and recent trends of ozone and carbon monoxide in the upper troposphere- lower stratosphere (UT-LS) over eight regions of interest, in the northern mid-latitudes. For this purpose, we first analyzed the IAGOS airborne observations. We have shown a positive trend in ozone in the UT over 1994-2013, and a negative trend in carbon monoxide, the latter being linked to the decrease in surface emissions. We then compared the observations to the recent climate chemical composition simulation performed by the MOCAGE model in the CCMI intercomparison exercise. To do this, we have developed a new method to project IAGOS measurements onto the model grid, allowing us to process long observation periods. This method has proven to be relevant for evaluating the simulation and could be extended to other simulations and models.

Les orages tropicaux jouent un rôle incertain dans le transport de l'air troposphérique dans la stratosphère limitant notre capacité à prévoir le climat futur. Le transport par les orages pourrait en effet être sous-estimé dans les modèles de climat aux résolutions trop grossières. L'efficacité de ce transport est analysée à partir de simulations numériques de l'orage Hector the Convector jusqu'à une résolution de 100 m, la plus fine jamais utilisée pour un cas de convection très profonde. Les percées nuageuses, qui avaient été observées à son sommet à 18 km d'altitude, sont reproduites et l'hydratation nette de la stratosphère est quantifiée. La contribution des orages tropicaux au flux d'eau de la troposphère à la stratosphère est ainsi estimée à près de 20 %. La quasi-convergence aux résolutions de 200 m et 100 m suggère que de telles résolutions sont nécessaires pour représenter correctement les ascendances. L'analyse individuelle des ascendances indique que les deux plus grandes contribuent à plus de 90 % du flux de masse vers la basse stratosphère. Elles sont plus larges, plus puissantes et contiennent plus d'eau que les plus grandes ascendances une heure avant et une heure après, et leur cœur convectif apparaît très peu dilué. L'alimentation en surface par des lignes de convergence intensifiées par des poches froides et la faible dilution des deux plus grandes ascendances sont déterminantes dans l'apparition de la convection très profonde. L'analyse isentropique de la circulation générale dans Hector confirme le flux de masse calculé par l'analyse des ascendances. Elle le corrige dans les basses couches en prenant en compte les flux turbulents, et en haute troposphère en filtrant les ondes de gravité. Elle met en évidence l'importance du dégagement de chaleur latente dû à la congélation dans les plus grandes ascendances pendant la phase de percée en stratosphère. / The tropical thunderstorms play an uncertain role in the transport of tropospheric air into the stratosphere, limiting our capability to predict the future climate. The transport by the thunderstorms may be underestimated by the climate models, due to their coarse resolutions. The efficiency of this transport is analysed using numerical simulations of the thunderstorm Hector the Convector with resolutions down to 100 m, the finest ever used for a case of very deep convection. The overshoots, that were observed at its top at 18 km altitude, are captured and the net hydration of the stratosphere is quantified. The contribution of the tropical thunderstorms to the water flux from the troposphere to the stratosphere is then estimated to about 20 %. The almost convergence at 200 m and 100 m suggests that such resolutions are necessary to correctly represent the updafts. The individual analysis of the updrafts indicates that the two tallest contribute beyond 90 % of the mass flux into the stratosphere. They are larger, more vigorous and contain more water than the tallest updrafts one hour before and one hour after, and their convective core was weakly diluted. The supply from the surface by the convergence lines, intensified by the cold pools, and the weak dilution of the two tallest updrafts are determinant for the development of very deep convection. The isentropic analysis of the overturning inside Hector confirms the mass flux computed with the updrafts analysis. It corrects the estimate in the lower troposphere by taking into account the turbulent flux, and in the upper troposphere by filtering out the gravity waves. It highlights the importance of the latent heating due to freezing in the two tallest updrafts during the phase of overshoot in the stratosphere.