Dans un contexte de changement climatique, il est important d'étudier les processus de distribution et les tendances des gaz à l'état de traces dans l'atmosphère tels que l'ozone et la vapeur d'eau. L'observatoire atmosphérique du Maïdo, situé à 2160 m, héberge un ensemble d'instruments de mesures atmosphériques in-situ et par télédétection, dont le Lidar1200, pour la mesure de profils verticaux de vapeur d'eau. La validation, l'évaluation et une première exploitation des données du Lidar1200 font l'objet de cette thèse. Des comparaisons avec des radiosondages ont permis de valider les profils de vapeur d'eau du lidar depuis la basse troposphère jusqu'à 22 km d'altitude dès lors qu'un nombre suffisant de données est intégré. À courte échelle de temps, le Lidar1200 est capable de suivre temporellement des structures de l'ordre de la centaine de mètres d'épaisseur jusqu'à une dizaine de kilomètres d'altitude. L'analyse des données montre le potentiel du Lidar1200 de surveillance de la vapeur d'eau à long-terme dans la basse stratosphère avec un ou deux points de mesure par mois. La base de données 2013-2015 apporte des informations sur la variabilité saisonnière de la vapeur d'eau au-dessus de La Réunion. Les données de vapeur d'eau permettent de documenter divers processus atmosphériques dont les échanges stratosphère-troposphère. Des signatures d'intrusion stratosphérique ont été observées sur des observations lidar quasi simultanées et co-localisées d'ozone et de vapeur d'eau pendant la campagne de mesure MALICCA (MAïdo LIdar Calibration Campaign, La Réunion), le 4 avril 2013, suggérant un processus d'intrusion stratosphérique avec plusieurs origines. / In a context of climate change, it is important to study distribution processes and the trends of trace atmospheric gases such as ozone and water vapor. The Maïdo atmospheric observatory, located at 2160 m in height, hosts a set of atmospheric in-situ and remote sensing instruments, including the Lidar1200 providing vertical water vapor profiles. This thesis aims to provide a thorough work of validation, evaluation and analysis of the Lidar1200 data. Comparisons with radiosoundings allowed to validate the water vapor profiles of the lidar from the lower troposphere up to an altitude of 22 km if a sufficient number of data is integrated. At a smaller temporal scale, the Lidar1200 is able to follow temporally structures in the range of a hundred of meters thick up to a dozen of kilometers in altitude. The data analysis show the potential of the lidar in monitoring the water vapor in the lower stratosphere on a long term with one to two points of measurements by month. The database 2013-2015 brings information on the seasonal variability of the water vapor over Reunion Island. The water vapor data allow to study various atmospheric processes including stratosphere-troposphere exchanges. Signatures of stratospheric intrusions were observed on quasi-simultaneous and co-localized ozone and water vapor observations realized by two lidars of the Maïdo Observatory during the measurement campaign MALICCA-1 (MAïdo LIdar Calibration CAmpaign, Reunion Island), on April 4, 2013, suggesting stratospheric intrusions with multiple origins.

To understand the contribution of aerosol particles to radiative forcing and heterogeneous chemical processes in the upper troposphere and lowermost stratosphere (UT/LMS), the knowledge of the particle size distribution is mandatory. Unfortunately, measurements in the UT/LMS are costly. Research aircrafts are expensive and thus their application is limited in time and space. Satellite remote sensing measurements provide a good temporal and spatial (horizontal) coverage, but only a limited vertical resolution and currently cannot resolve the particle size distribution. Therefore, within this thesis an optical particle counter (OPC) unit was modified for the application onboard a passenger long-haul aircraft within the CARIBIC project (www.caribic-atmospheric.com). The CARIBIC OPC unit provides regular and cost-efficient particle size distribution measurements of accumulation mode particles in the UT/LMS. In April 2010, the new OPC unit was installed for the first time onboard the Lufthansa Airbus A340 600 (D-AIHE) for the measurement of the volcanic ash cloud from the Eyjafjallajökull eruption (April to May 2010). Since June 2010 the OPC unit measures on usually four intercontinental flights per month the UT/LMS particle size distribution in the particle size range 125 to 1300 nm particle diameter. As the data acquisition stores the scattering raw signal and all housekeeping data as well, during the post flight data analysis the temporal- and size channel resolution can be flexible set. Within this work the data were analyzed with 32 size channels and 300 seconds. As aircraft-borne measurements are always time-consuming, the development of the OPC unit and the analysis routine, as well as its characterization and certification took more than two thirds of the total working time of this thesis. Therefore, the analysis of the data is limited to the first year of regular measurements until May 2011. Nevertheless, this dataset is sufficient to demonstrate the scientific relevance of these measurements. To validate the OPC data, a comparison to particle size distributions measured from board research aircraft was carried out. The analysis of the volcanic ash flights in April and May 2010 showed strongly enhanced particle mass concentrations inside the plumes and agreed in some regions very well to the particle mass concentration predicted by a dispersion model. A further case study shows the occurrence of a surprising large (1000 km) and high concentrated pollution plume over eastern Asia close to Osaka (Japan). Inside the plume the highest particle number- and mass concentrations measured with the OPC unit in the analysis period were observed (except volcanic ash flights). A detailed analysis of the in parallel measured trace gasses as well as meteorological- and LIDAR data showed, the observed plume originate from biomass burning and industrial emissions in eastern China. A third case study gives a first attempt of a mass closure/validation between the particle masses derived by the CARIBIC OPC unit and the CARIBIC impactor particle samples. First statistical analyses to the vertical, meridional, and seasonal variation of the accumulation mode particle size distribution and therefrom derived parameter indicate a stratospheric vertical increasing gradient for the particle number- and mass concentration. In general in the mid-latitude LMS the concentration of accumulation mode particles was found to be on average 120% higher than in the mid-latitude UT. The mid-latitude LMS particle size distribution shows a seasonal variation with on average 120% higher concentrations during spring compared to fall. This results can be explained with general dynamics in the stratosphere (Brewer-Dobson Circulation) and in the tropopause region (stratosphere-troposphere-exchange, STE). An anti-correlation of gaseous mercury to the stratospheric particle surface area concentration (R²=0.97) indicates that most likely stratospheric aerosol particles do act as a sink for gaseous mercury. Finally, two comparisons of the OPC data to data from satellite remote sensing and a global aerosol model underline the OPC potential and the benefits of creating an in situ measured reference dataset. / Um die Rolle von Aerosolpartikeln beim Strahlungsantrieb und der heterogenen chemischen Prozessen in der oberen Troposphäre und untersten Stratosphäre (OT/US) verstehen zu können, ist es unabdingbar die Partikelgrößenverteilung zu kennen. Messungen der Partikelgrößenverteilung in dieser Region sind allerdings aufwendig. Der Einsatz von Forschungsflugzeugen ist teuer und deshalb zeitlich und räumlich nur begrenzt. Satellitenmessungen bieten zwar eine gute zeitliche und räumliche (horizontal) Abdeckung, aber nur eine begrenzte vertikale Auflösung. Weiterhin können bisherige Satellitenmessungen die Partikelgrößenverteilung nicht auflösen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde deshalb ein optischer Partikelzähler (OPC) Messeinschub für den Einsatz an Bord eines Langstrecken-Passagierflugzeugs aufgebaut (CARIBIC Projekt, www.caribic-atmospheric.com). Mit diesem Messeinschub kann regelmäßig und kosteneffizient die Partikelgrößenverteilung des Akkumulationsmodes in der OT/US gemessen werden. Im April 2010 wurde der neue OPC Einschub erstmals an Bord des Lufthansa Airbus A340-600 (D-AIHE) installiert um die Vulkanasche der Eyjafjallajökull Eruption (April bis Mai 2010) zu messen. Seit Juni 2010 misst der OPC Einschub auf durchschnittlich vier Interkontinentalflügen pro Monat die Partikelgrößenverteilung der OT/US im Größenbereich zwischen 125 und 1300 nm Partikeldurchmesser. Während des Fluges speichert die Datenerfassung alle Rohsignale ab und ermöglicht dadurch eine nutzerspezifische Datenauswertung nach dem Flug (z. B. Anzahl der Größenkanäle oder Zeitauflösung). Im Rahmen dieser Arbeit wurden die Daten mit 32 Größenkanälen und 300 Sekunden analysiert. Da fluggetragene Messungen immer sehr aufwendig sind, beanspruchte die Entwicklung des OPC Einschubs und des Analysealgorithmus, sowie die Charakterisierung und Zertifizierung mehr als zwei Drittel der Gesamtarbeitszeit dieser Arbeit. Daher ist die Analyse der Messdaten auf das erste Jahr der regulären Messungen bis Mai 2011 beschränkt. Dennoch ist dieser Datensatz geeignet um die wissenschaftliche Relevanz dieser Messungen zu demonstrieren. Um die OPC-Daten zu validieren, wurde ein Vergleich mit bisherigen OPC Messungen von Bord Forschungsflugzeugen durchgeführt. Die Analyse der Vulkanascheflüge im April und Mai 2010 zeigte in der Abluftfahne stark erhöhte Partikelmassekonzentrationen, welche in einigen Vergleichsregionen sehr gut mit der Vorhersage eines Disperionsmodells übereinstimmten. Eine weitere Fallstudie zeigt das Auftreten einer überraschend großen (1000 km) und hoch konzentrierten Abluftfahne über Ostasien nahe Osaka (Japan). In der Abluftfahne wurde die im Analysezeitraum höchste mit dem CARIBIC OPC gemessene Partikelanzahl- und Massenkonzentration beobachtet (ausgenommen Vulkanascheflüge). Eine detaillierte Analyse der parallel gemessenen Spurengase, sowie meteorologischer Daten und LIDAR Profile zeigte, dass die beobachtete Abluftfahne eine Mischung aus Biomasseverbrennungs- und Industrieabgasen aus Ost-China war. Eine dritte Fallstudie stellt einen ersten Versuch einer Massenschließung/Validierung zwischen der aus den CARIBIC OPC-Daten abgeleiteten Partikelmasse und der Partikelmasse aus CARIBIC Impaktorproben dar. Erste statistische Analysen zur vertikalen, meridionalen und saisonalen Variabilität der Partikelgrößenverteilung im Akkumulationsmode und daraus abgeleiteten Parametern zeigen einen vertikal ansteigenden Gradienten für die Partikelanzahl- und Massenkonzentration. Generell war in der US der mittleren Breiten die Konzentration von Akkumulationsmode Partikeln im Mittel um 120% höher als in der OT der mittleren Breiten. Weiterhin wurde in der US der mittleren Breiten eine jahreszeitliche Schwankung gefunden. Im Frühling war die mit dem OPC gemessene Partikelkonzentrationen im Mittel um 120% höher als im Herbst. Diese Befunde lassen sich mit der atmosphärischen Dynamik in der Stratosphäre (Brewer-Dobson Zirkulation) und in der Tropopausenregion (Stratosphäre-Troposphäre-Austauschprozesse) erklären. Eine gefundene negative Korrelation von gasförmigen Quecksilber mit der stratosphärischen Partikeloberflächenkonzentration (R²=0.97) ist ein starker Indikator dafür, dass in der US Aerosolpartikel eine Senke für gasförmiges Quecksilber darstellen. Zum Abschluss unterstreichen zwei Vergleiche der OPC-Daten mit Satellitenmessungen und Ergebnissen eines globalen Aerosolmodels das Potential und den Nutzen der CARIBIC OPC Daten als in-situ gemessenen Referenzdatensatz.

Dans le contexte du réchauffement et du changement climatique, il est important d’étudier les distributions, les cycles saisonniers et les tendances des gaz à l’état de trace dans l’atmosphère tels que la vapeur d’eau. L'Observatoire de Physique du Globe de Clermont-Ferrand a en charge plusieurs dispositifs d’observation dont le site instrumenté Cézeaux, Opme et Puy de Dôme (CO-PDD) situés dans le centre de la France (45◦ N, 3◦ E). Le site des Cézeaux dispose d’un LIDAR Rayleigh – Mie - Raman fournissant en routine des profils verticaux de vapeur d’eau et de paramètres optiques caractérisant les cirrus. Le site du puy de Dôme est équipé d’un spectroscope à cavité optique (CRDS-Picarro). Des mesures de colonnes totales de vapeur d’eau sont disponibles sur tous ces sites par GPS. Le site d’Opme est équipé d’un pluviomètre. Enfin Météo-France effectue le travail de contrôle qualité des données météorologiques sur les stations de mesure en France et ces données ont été utilisées dans cette thèse. La validation des données sur le site du puy de Dôme a été la première la première exploitation dans cette thèse. Des comparaisons des données sur le puy de Dôme ont montré un très bon accord entre les données de vapeur d’eau extraites de la station météorologique du puy de Dôme, de Météo France et les donnes CRDS du puy de Dôme, avec une corrélation de 0.94 et 0.98 respectivement. Les profils verticaux obtenus par LIDAR ont permis de sélectionner une anomalie de vapeur d’eau et d’identifier une intrusion stratosphère-troposphère en analysant les processus dynamique associés à cette anomalie. Les données OLR ont montré que cette intrusion est accompagnée de convection profonde et enfin LACYTRAJ confirme l'origine stratosphérique d’une partie de la masse d'air présente au-dessus de Clermont-Ferrand au cours de l’anomalie. Les longues séries d’observations (ex : Puy de Dôme 1995-2015) et des ré-analyse ECMWF ERA-Interim (1979-2017) et la diversité des sources de données (ex : satellites AIRS et COSMIC), nous permettent de documenter, analyser et comparer la variabilité, les cycles et la tendance de la vapeur d'eau à la surface et dans la troposphère, à différentes échelles de temps et déterminer les processus géophysiques responsables des distributions de vapeur d'eau sur le site CO-PDD. Le cycle annuel de la vapeur d'eau est clairement établi pour les deux sites de différentes altitudes et pour tous les types de mesure. Les sites de Cézeaux et du puy de Dôme ne présentent presque aucun cycle diurne, suggérant que la variabilité de la vapeur d'eau à la surface sur ces deux sites est plus influencée par les systèmes météorologique sporadiques que par les variations diurnes régulières. Les données LIDAR montrent une plus grande variabilité mensuelle de la distribution verticale que les produits satellites COSMIC et AIRS. La colonne totale de vapeur d'eau GPS sur le site des Cézeaux présente une tendance positive (0,42 ± 0,45 g/kg*décade entre 2006-2017). L'analyse par régressions multi-linéaires montre que les forçages continentaux (East Atlantic, East Atlantic-West Russia) ont une plus grande influence que le forçage océanique (Nord Atlantic Oscillation) sur les variations de vapeur d'eau. / In the context of global warming and climate change, it is important to study the distributions, seasonal cycles and trends of trace gases in the atmosphere such as water vapor. of the Observatoire de Physique du Globe de Clermont-Ferrand is in charge of several observation devices including the instrumented site Cézeaux, Opme and Puy de Dôme (CO-PDD) located near the center of France (45◦ N, 3◦ E). The site of Cézeaux is instrumented by a Rayleigh - Mie–LIDAR Raman providing routine vertical profiles of water vapor mixing ratio and optical parameters characterizing cirrus clouds. The puy de Dôme site is equipped with an optical cavity spectroscope (CRDS-Picarro). Measurements of total water vapor columns are available on all these sites by GPS. The Opme site is equipped with rain gauges. Finally, Météo-France performs the quality control work and of data on meteorological stations in France and these data were used in this thesis. The validation of the puy de Dôme data was the first the first task in this thesis. Comparisons between the puy de Dôme data sets showed a very good agreement between the water vapor datafrom the OPGC meteorological station of Puy de Dôme, Météo France and CRDS data with a correlation of 0.94 and 0.98 respectively. The vertical profiles deduced from the LIDAR allowed to identify a water vapor anomaly and a stratosphere-troposphere intrusion associated with this anomaly. OLR data showed that this intrusion could be linked with deep convection and LACYTRAJ confirms the stratospheric origin of a part of the air mass present above Clermont-Ferrand. Long series of observations (eg Puy de Dôme 1995-2015) and ECMWF ERA-Interim re-analysis (1979-2017) and the diversity of data sources (eg AIRS and COSMIC satellites), allowed us to document, analyze and compare the variability, cycles and trend of surface and tropospheric water vapor at different time scales and determine the geophysical processes responsible for water vapor distributions at the site of CO-PDD. The annual cycle of water vapor is clearly established for the two sites of different altitudes and for all types of measurement. Cézeaux and puy de Dôme present almost no diurnal cycle, suggesting that the variability of surface water vapor at this site is more influenced by a sporadic meteorological system than by regular diurnal variations. The LIDAR dataset shows a greater monthly variability of the vertical distribution than the COSMIC and AIRS satellite products. The Cézeaux site presents a positive trend for the GPS water vapor total column (0.42 ± 0.45 g/kg*decade during 2006–2017) and a significant negative trend for the surface water vapor mixing ratio (−0.16 ± 0.09 mm/decade during 2002–2017). The multi-linear regression analysis shows that continental forcings (East Atlantic Pattern and East Atlantic-West Russia Pattern) have a larger influence than oceanic forcing (North Atlantic Oscillation) on the water vapor variations.

Fundação de Amparo a Pesquisa no Estado do Rio Grande do Sul / It was identified Stratosphere-Troposphere Exchange (STE) events on Southern South America and their effects in the Ozone Total Column (OTC) above Central Region of Rio Grande do Sul (CRRS), Brazil, in the period between 2005 and 2014. To this end, it was developed a methodology able to verify the tropopause height and the descend mass flux in this region, using reanalysis 2 data provided by NCEP/DOE. Furthermore, these cases must have wind cores above 40m/s (Upper-level Jet Stream - ULJS) acting between 30 and 80°W and 20 and 50°S. The arrival confirmation of air parcels from the STE at the CRRS was made through HYSPLIT trajectory analysis model from NOAA. For cases that acted at the CRRS, it was computed the OTC variation in relation to five days prior to the STE effects, through daily OTC data obtained from the OMI instrument for Santa Maria city (29.72°S; 53.72°W). This methodology proved to be effective in identifying 755 STE events on Southern South America, from which 103 came to act on CRRS, with 65% of cases increasing and 35% reducing the OTC in this region. Seasonal analysis showed that most cases happens in winter, followed by spring and in less quantity in summer and fall. Averaged fields of the vertical wind profile, mass flux, temperature and potential vorticity, showed that STE events occur more often in post-frontal situations at the Bacia do Prata region. Moreover, it was analyzed the convergence role in relation to jet streak s vertical transversal circulations, demonstrating that, in STE cases, these circulations increase even more the stratospheric air intake into the troposphere by strong convergence in the ULJS level. In short, it was verified that STE events on Southern South America act as a stratospheric ozone-rich air source to the CRRS, having as an allied the ULJS, which increase the phenomena. / Foram identificados eventos de Troca Estratosfera-Troposfera (TET) sobre o Sul da América do Sul e seus efeitos na variação da Coluna Total de Ozônio (CTO) Região Central do Rio Grande do Sul (RCRS), Brasil, no período entre 2005 e 2014. Para este fim, desenvolveu-se uma metodologia capaz de verificar a altura da tropopausa e o fluxo de massa descendente nesta região, utilizando dados de reanálise 2 fornecidos pelo NCEP/DOE. Além disso, os casos deveriam possuir núcleos de vento acima de 40 m/s (Corrente de Jato em Altos Níveis - CJAN) atuando entre 30 e 80°O e 20 e 50°S. A confirmação da chegada das parcelas de ar provenientes da TET na RCRS deu-se através da análise das trajetórias do modelo Hysplit da NOAA. Para os casos que atuaram na RCRS, calculou-se a variação da CTO em relação aos cinco dias anteriores aos efeitos da TET, através de dados diários da CTO obtidos do instrumento OMI para a cidade de Santa Maria (29.72°S; 53.72°O). Esta metodologia mostrou-se eficaz na identificação de 755 eventos de TET sobre o Sul da América do Sul, dos quais 103 vieram a atuar na RCRS, com 65% dos casos aumentando e com 35% reduzindo a CTO nesta região. A análise sazonal mostrou que a maioria dos casos acontece no inverno, seguido da primavera e em menor quantidade no verão e outono. Campos médios do perfil vertical de vento, fluxo de massa, temperatura e vorticidade potencial, mostraram que os eventos de TET ocorrem com mais frequência em uma situação pós-frontal na região da Bacia do Prata. Além disso, analisou-se o papel da convergência relacionada às circulações verticais transversais do núcleo da CJAN, mostrando que, em casos de TET, estas circulações intensificam ainda mais a entrada de ar estratosférico para dentro da troposfera por intermédio da forte convergência no nível da CJAN. Em suma, verificou-se que os eventos de TET sobre o Sul da América do Sul atuam como uma fonte de ar estratosférico rico em Ozônio para a RCRS, tendo como um de seus aliados a CJAN, a qual intensifica o fenômeno.

This master's thesis deals with the issue of volcanic ash as a complex and its impact on aviation, including the volcanic activity itself (conditions for its existence, for existence of eruptions and their basic products). In addition, the thesis also deals with effect of volcanic ash on aircraft and airports, possibilities of its detection or monitoring as well as mechanism of its spreading in airspace. The emphasis is laid mainly on air incidents related to volcanic ash and on danger it poses to the airspace of the Czech Republic.

L’un des objectifs de cette thèse est d’interpréter les observations des principaux hydrocarbures(C2H2 et C2H6) effectuées par Cassini (NASA/ESA) sur Jupiter et Saturne. Les modèles photochimiques à une dimension sont insuffisants pour interpréter ces observations spatialement résolues. J’ai développé le premier modèle photochimique saisonnier à deux dimensions (altitude-latitude) des planètes géantes qui calcule leur composition chimique.En l’absence de transport méridional, la composition chimique de Saturne suit les variations d’ensoleillement. Les abondances de C2H2 et C2H6 mesurées par Cassini (Guerletet al., 2009) sont reproduites jusqu’aux latitudes moyennes, à des pressions supérieures à0,1mbar. Les écarts notés dans l’hémisphère sud suggèrent la présence de dynamique ou d’une chimie entre les ions et les espèces neutres. J’ai couplé, pour la première fois, mon modèle photochimique avec le modèle radiatif de Greathouse et al. (2008). Nous prédisons un décalage du pic saisonnier de température, par rapport aux précédents modèles, d’une demi-saison à haute altitude et aux hautes latitudes.Jupiter présente de faibles variations saisonnières de composition chimique, uniquement contrôlées par son excentricité. Les distributions méridionales observées de C2H2 etC2H6 présentent des tendances opposées (Nixon et al., 2010). Mon modèle est en accord avec les observations de C2H6 lorsque j’invoque une combinaison de diffusion méridionale et de circulation stratosphérique, tout en provoquant un plus grand désaccord avec les observations de C2H2. La chimie ionique pourrait principalement affecter C2H2 et jouer un rôle important dans l’atmosphère de Jupiter. / One of the goals of this thesis is to interpret the observations of the main hydrocarbons(C2H2 and C2H6) from Cassini (NASA/ESA) on Jupiter and Saturn. The one-dimensional photochemical models are insufficient to explain these spatially resolved observations. I have developed the first two-dimensional (altitude-latitude) seasonal photochemical model for the giant planets, which predicts their chemical composition.Without meridional transport, Saturn’s chemical composition follows the insolation variations. The C2H2 and C2H6 abundances measured by Cassini (Guerlet et al., 2009)are reproduced from the equator up to mid-latitudes, at pressures higher than 0.1mbar.At higher latitudes, the disagreements suggest either a stratospheric circulation cell orthe signature of ion-neutral chemistry. For the first time, I have coupled our seasonal photochemical model with the seasonal radiative model of Greathouse et al. (2008). I predict that the seasonal temperature peak is shifted half a season earlier, with respect to previous models, at high latitudes in the higher stratosphere.Jupiter shows weak seasonal variations of chemical composition, only controlled by its orbital eccentricity. The observed meridional distributions of C2H2 and C2H6 show opposition trends (Nixon et al., 2010). C2H6 observed distribution is reproduced when Isuppose a combination of meridional diffusion and stratospheric circulation, while causingat the same time a stronger agreement with the C2H2 observations. Accounting for theion-neutral chemistry might preferentially affect C2H2 and potentially play a key role on hydrocarbon abundances in Jupiter’s stratosphere.