Cette thèse traite de la structure électronique de supraconducteurs telle que déterminée par la théorie de la fonctionnelle de la densité. Une brève explication de cette théorie est faite dans l’introduction. Le modèle de Hubbard est présenté pour pallier à des problèmes de cette théorie face à certains matériaux, dont les cuprates. L’union de deux théories donne la DFT+U, une méthode permettant de bien représenter certains systèmes ayant des électrons fortement corrélés. Par la suite, un article traitant du couplage électron- phonon dans le supraconducteur NbC1−xNx est présenté. Les résultats illustrent bien le rôle de la surface de Fermi dans le mécanisme d’appariement électronique menant à la supraconductivité. Grâce à ces résultats, un modèle est développé qui permet d’expliquer comment la température de transition critique est influencée par le changement des fré- quences de vibration du cristal. Ensuite, des résultats de calcul d’oscillations quantiques obtenus par une analyse approfondie de surfaces de Fermi, permettant une comparaison directe avec des données expérimentales, sont présentés dans deux articles. Le premier traite d’un matériau dans la famille des pnictures de fer, le LaFe2P2. L’absence de su- praconductivité dans ce matériau s’explique par la différence entre sa surface de Fermi obtenue et celle du supraconducteur BaFe2As2. Le second article traite du matériau à fermions lourds, le YbCoIn5. Pour ce faire, une nouvelle méthode efficace de calcul des fréquences de Haas-van Alphen est développée. Finalement, un dernier article traitant du cuprate supraconducteur à haute température critique YBa2Cu3O6.5 est présenté. À l’aide de la DFT+U, le rôle de plusieurs ordres magnétiques sur la surface de Fermi est étudié. Ces résultats permettent de mieux comprendre les mesures d’oscillations quan- tiques mesurées dans ce matériau. / In this thesis, the electronic structure of different kinds of superconductors is explored with the density functional theory. A brief explanation of this theory is done in the in- troduction. The Hubbard model is also presented as it can be used to solve shortcomings of the theory in some materials such as cuprates. The blend of the two theories is the DFT+U which is used to describe materials with strongly correlated electrons. After- ward, a paper describing the electron-phonon coupling in the superconductor NbC1−xNx is presented. Results from this work show the role of the Fermi surface in the electron pairing mechanism leading to superconductivity. Based on these results, a model is de- veloped explaining how the critical temperature is influenced by the change in frequency of the vibration modes. Then, quantum oscillation results based on a detailed analysis of Fermi surfaces, allowing a direct comparison with experimental data, are presented within two papers. The first one is about a material in the iron pnictide family, the LaFe2P2. Our calculations show that the Fermi surface of this material is different from the superconducting doped BaFe2As2 which explains why this material shows no sign of superconductivity. The second paper is about the heavy fermion system YbCoIn5. To do this, a new efficient method to calculate de Haas-van Alphen frequencies is developed. Finally, a paper on superconducting YBa2Cu3O6.5 is presented. Using DFT+U, the role of various magnetic orders on the Fermi surface are studied. The results allow a better understanding of the measured quantum oscillations in this material.

Au cours de cette thèse, nous étudions la compétition entre les états onde de densité de charge (ODC) et supraconducteur dans le composé multi-bandes à deux chaines TTF[Ni(dmit)2]2. Nous avons réalisé des mesures de résistivité, de pouvoir thermoélectrique et de conductivité thermique sous pression hydrostatique jusqu’aux basses températures. A basse pression, deux ondes de densité de charge détectées par mesures de rayons X et observées par nos mesures de résistivité transverse sont associées aux bandes 1D LUMO et HOMOI de la chaine Ni(dmit)2. A 12kbar, la fusion de ces deux instabilités est associée à l’emboîtement des bandes LUMO avec les bandes HOMOI à travers le point Γ de la première zone de Brillouin. A 18kbar et sur un intervalle de 5-6kbar, on observe un pic de commensurabilité attribué au vecteur d’emboîtement commensurable 2kF = 1/3b*.La supraconductivité est observée à partir de 2kbar et jusqu’à 22kbar avec une température critique 0.6K qui augmente avec la pression et est corrélée à la variation des températures de transition ODC. La supraconductivité est associée à la bande 2D HOMOII du Ni(dmit)2. Les mesures de champ magnétique critique ont permis de donner des informations sur l’évolution de la texture de coexistence métal- ODC en fonction de la pression. Elles mettent aussi en évidence une supraconductivité non conventionnelle avec des nœuds dans le gap.Ces résultats nous ont permis de revisiter le diagramme de phase Température-Pression de ce composé qui s'est révélé beaucoup plus riche que ce qui avait été rapporté jusqu’à maintenant. / In this thesis, we studied the competition between charge density wave (CDW) and superconductivity in the 1D multiband compound TTF[Ni(dmit)2]2. Resistivity, thermoelectric power and thermal conductivity measurements have been performed under pressure and down to very low temperatures.At low pressure, two charge density waves, detected by X ray measurements and observed in our transverse resistivity measurements, are associated to the 1D bands LUMO and HOMO of the Ni(dmit)2 chains. At 12kbar, the fusion of those two CDWs is associated to the nesting of the LUMO bands with the HOMO ones through the Γ point of the Brillouin zone. At 18 and around 5-6kbar, we observe a commensurability pic due to the commensurate wave vector 2kF=1/3b*.From 2 to 22kbar, we observe a superconductive transition at a critical temperature 0.6K which grow with pressure and is correlated to critical temperature of CDW transition. The superconductivity is associated to the 2D band HOMOII of the Ni(dmit)2 chains. Measurements of the upper critical field gave information about the evolution with pressure of metal-charge density wave regions. They bring out the unconventional nature of the superconductivity and the presence of node in the gap.Thanks to those results, we obtained a more rich Temperature – Pressure phase diagram of the TTF[Ni(dmit)2]2 than the existing one.

L'enjeu de cette étude est de concevoir des rubans supraconducteurs à faible coûts de production, destinés au transport de courant et la limitation de courant. Nous avons utilisé des méthodes originales et peu onéreuses comme le laminage pour l'élaboration du substrat et les méthodes de dépôt chimique « metal organic decomposition » (MOD) et « metal organic chemical vapor deposition » (MOCVD) pour la réalisation des différentes couches. <br />La technique MOCVD à injection s'avère particulièrement bien adaptée à la fabrication de rubans supraconducteurs car elle permet d'obtenir des couches épitaxiées d'YBCO de façon reproductible et sur de grandes longueurs. Cependant, le dépôt de couches tampon par MOCVD sur des substrats métalliques souples provoque leur oxydation et dégrade leur structure cristalline. L'utilisation combinée des techniques de dépôt MOD et MOCVD a permis de solutionner ce problème : le dépôt d'une première couche tampon de La2Zr2O7 (LZO) par MOD dans une atmosphère réductrice d'Ar + 5%H2 permet d'éviter l'oxydation du substrat et de limiter la diffusion d'O2 lors des dépôts suivants par MOCVD. Deux architectures ont été développées et caractérisées : NiWRABiTS/LZOMOD/YBCOMOCVD et NiWRABiTS/LZOMOD/CeO2MOCVD/YBCOMOCVD. L'étude de ces conducteurs a prouvé que de telles architectures permettent d'atteindre de forts courants critiques : respectivement JcLZO/LZO/YBCO = 0.8 MA/cm2 avec Ic/cm = 34 A/cm, et JcNW/LZO/CeO2/YBCO = 1.2 MA/cm2 avec Ic/cm = 54 A/cm, sur des rubans de plusieurs centimètres de long recouverts d'une couche de 800 nm d'YBCO. <br />Une étude TEM a permis de comprendre la croissance des couches de LZO par MOD et d'observer la formation de porosités pendant la pyrolyse des précurseurs. L'étude combinée EBSD/MO a démontré que la microstructure des substrats est transférée à la couche supraconductrice et a une influence néfaste sur la qualité du film d'YBCO. L'utilisation de couches tampons épaisses (e > 150 nm) permet d'estomper ces défauts et d'améliorer les propriétés supraconductrices des rubans.<br />Finalement, des essais fructueux en limitation de courant, et en transport de courant sous contrainte mécanique, ont permis de valider le procédé de fabrication des rubans pour cette application spécifique.

Nous présentons la dépendance en température de la réponse infrarouge-visible des plans ab de Pr2-xCexCuO4. Dans l'état normal, en variant le dopage de couches minces de x=0.11 (non-supraconductrice) à x=0.17 (supraconductrice surdopée), on observe l'ouverture d'un gap partiel jusqu'au dopage optimal x=0.15. Un modèle d'onde de densité de spin reproduit qualitativement des données. En extrapolant l'amplitude de ce gap, celui-ci s'annule pour x=0.17 indiquant la présence d'un point critique quantique ainsi que la coexistence de magnétisme et de supraconductivité. En dessous de Tc, pour x=0.15 et x=0.17, la modification des spectres optiques à des énergies inférieures à 2Delta=4.7kBTc est interprétée comme la signature de l'ouverture du gap supraconducteur. La réponse optique de La2/3Ca1/3MnO3 mesurée est analysée par un modèle de milieu effectif. L'absorption supplémentaire proche de la transition isolant/métal est interprétée comme la signature d'une percolation dans le système.

Lorsqu'un supraconducteur (S) est mis en contact électrique avec un métal normal (N), il transfert à ce dernier des propriétés supraconductrices sur une faible épaisseur : ce phénomène s'appelle "l'effet de proximité". L'objectif de cette thèse consiste à étudier la cohérence quantique dans N à travers ce phénomène grâce à un microscope à effet tunnel (STM) fonctionnant à 1.6 K et 50 mK. L'avantage de cette méthode expérimentale est d'être en mesure d'observer l'échantillon et de déterminer ses propriétés électroniques locales simultanément avec une grande résolution spatiale et énergétique. L'effet de proximité a déjà été observé expérimentalement dans le cas où les dimensions du métal normal et du supraconducteur peuvent être considérés comme infinies. En régime diffusif, la densité d'états locale présente un pseudo-gap dans N qui se referme à mesure que l'on s'éloigne de l'interface [S-N]. Cependant, si les dimensions de N sont plus petites que la longueur de cohérence de phase, un mini-gap relié à l'énergie de Thouless se développe, traduisant l'établissement des propriétés supraconductrices dans tout le volume du métal normal. En régime balistique, des conclusions similaires s'appliquent selon le caractère intégrable (pseudo-gap) ou chaotique (mini-gap) des structures métalliques en contact avec le supraconducteur. Afin d'observer expérimentalement ces effets, nous avons fabriqué par lithographie électronique des échantillons où des motifs de métal normal, de taille mésoscopique et de différentes géométries, sont présents à proximité d'un supraconducteur. Nous avons mis en évidence des pics très fins dans les spectres de la conductance tunnel différentielle locale. Nous pensons qu'ils révèlent la présence d'états résonnants d'Andreev, impliquant l'existence de trajectoires électroniques semi-classiques satisfaisant la relation de quantification de De Gennes-St James. Dans le cadre de cette thèse, nous avons aussi saisi l'opportunité d'étudier les propriétés électroniques des films supraconducteurs désordonnés de nitrure de titane. A mesure que l'épaisseur des films est réduite, la diminution du potentiel effectif d'attraction des électrons et les effets de localisation donnent lieu à une transition supraconducteur-isolant (T.S.I.), observée par des études de magnéto-transport. Grâce au STM, la détermination de la densité d'états locale sur ces mêmes films a permis de révéler la co-existence de domaines supraconducteurs et normaux ainsi qu'une évolution spatiale des mesures spectroscopiques très inhabituelle. Ce matériau présente donc des propriétés supraconductrices inhomogènes pouvant jouer un rôle important dans les mécanismes de la T.S.I.

Nous avons étudié les propriétés de transport des ondes de densité de charge dans le composé quasi-unidimensionnel NbSe3, à l'échelle micronique et submicronique (jusqu'à 300nm). Nous avons mis au point un process de salle blanche pour la réalisation de microstructures à onde de densité de charge, connectées électriquement par des contacts ohmiques. Cela nous permit de réaliser des expériences sur l'effet d'une force perpendiculaire au mouvement d'une onde de densité de charge et d'observer que la réduction du champ seuil de dépiégeage mesuré précédemment par un autre groupe était liée à des inhomogénéités d'injection de courant et non à une augmentation de l'effet de taille géométrique et de la gravure sur les propriétés des échantillons comme le champ seuil ou la température de transition. De plus, nous avons effectué des mesures couplées transport/rayons X à haute résolution à l'ESRF (European Synchrotron Radiation Facility). Nous avons observé un accroissement de la cohérence spatiale du condensat quand la cohérence temporelle augmente et nous avons étudié différents mécanismes d'interaction entre deux ondes de densité de charge.

Ce mémoire d'habilitation à diriger les recherches présente des théories de champ moyen que j'ai appliquées à l'étude de systèmes d'électrons à fortes corrélations. Il s'appuie sur des travaux que j'ai effectués, pour certains dans la continuité de ma thèse, pour d'autres dans des directions nouvelles. L'une des problématiques centrales est celle des transitions de phases quantiques, et les systèmes considérés ont le point commun de décrire des impuretés quantiques, réelles ou artificielles. Les différentes méthodes de champ moyen utilisées sont présentées par des exemples dans le cadre de problèmes physiques particuliers. Après un premier chapitre introductif fortement focalisé sur l'exemple des composés d'électrons f, ce mémoire est structuré en trois chapitres principaux connectés respectivement aux trois thématiques suivantes : les composés Kondo, les liquides de spin, et les systèmes désordonnés.

Cette thèse concerne l'étude du rôle des électrons, des phonons et de leur dynamique dans les transitions de phase de deux systèmes fortement corrélés, le composé prototype de Mott (V{1-x}Cr_{x})_2O_3 et le pnicture de fer supraconducteur Ba(Fe_{1-x}Co_{x})_2As_2. Ces systèmes ont été étudiés grâce à deux techniques complémentaires, la spectroscopie de photoélectrons et la réflectivité pompe-sonde. Les mesures de réflectivité transitoire dans (V{1-x}Cr_{x})_2O_3 ont permis de mettre en évidence un durcissement photo-induit du réseau cristallin, dû à la modification ultra-rapide (à l'échelle femtoseconde) de la structure électronique du matériau. La mesure de phonons optiques et acoustiques cohérents a permis de montrer le lien entre excitation électronique, propriétés réticulaires et corrélations électroniques. Des mesures de photoémission résolue spatialement à l'échelle microscopique ont également permis, dans certaines parties du diagramme de phases, la visualisation de domaines isolants de Mott et métalliques. Concernant Ba(Fe_{1-x}Co_{x})_2As_2, la première mesure d'un phonon optique cohérent dans un pnicture de fer a permis d'interpréter la relaxation électronique transitoire de ce système comme gouvernée par un couplage électrons-phonons sélectif. La valeur du couplage électrons-phonons déterminée par cette méthode, lambda=0.12, est trop faible pour que la supraconductivité de ce système soit médiée par les phonons. La structure électronique de Ba(Fe_{1-x}Co_{x})_2As_2 a été mesurée par photoémission résolue en angle à basse énergie de photon, permettant une résolution en énergie et en vecteur d'onde optimales. La dispersion des bandes autour du centre de la zone de Brillouin ainsi que leur symétrie ont ainsi été déterminées, et la modification de structure électronique induite par la transition supraconductrice a été mesurée. Cette dernière consiste en un transfert de poids spectral inter-bandes et l'ouverture de gaps sélectifs, reflétant le caractère complexe de la structure électronique des supraconducteurs multi-bandes.

We report on conductance measurements in carbon nanotube based double quantum dots connected to two normal electrodes and a central superconducting finger. By operating our devices as Cooper pair beam splitters, we provide evidence for Crossed Andreev Reflection (CAR). We inject Cooper pairs in the superconducting electrode and measure the differential conductance at both left and right arm. The contacts split the device into two coupled quantum dots. Each of the quantum dots can be tuned by a lateral sidegate. If the two sidegates are tuned such that both quantum dots are at a transmission resonance, a considerable part of the injected Cooper pairs splits into different normal contacts. On the contrary, if only one of the two dots is at resonance, nearly all pairs tunnel to the same normal contact. By comparing different triple points in the double dot stability diagram, we demonstrate the contribution of split Cooper pairs to the total current. In this manner, we are able to extract a splitting efficiency of up to 50% in the resonant case. Carbon Nanotubes ensure ballistic transport and long spin-flip scattering lengths. Due to these properties they are promising candidates to investigate EPR-type correlations in solid state systems.

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