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La décharge contrôlée par barrière diélectrique est un type de décharge hors-équilibre, fonctionnant à la pression atmosphérique. Normalement, elle est générée en état filamentaire qui se caractérise par une multitude de micro-décharges. Par contre, dans certaines conditions, nous pouvons obtenir une décharge homogène. Par exemple, dans notre étude, une décharge homogène est obtenue en atmosphère principale d’azote à la pression atmosphérique et comme ses caractéristiques électriques sont similaires à celles d’une décharge sombre de Townsend à basse pression, elle est appelée décharge de Townsend à la pression atmosphérique (DTPA). Pour maintenir un claquage de Townsend, un effet mémoire entre deux décharges est nécessaire. Cet effet mémoire conduit à la création d’électrons germes sous faible champ qui, lors de l’inversion de polarité permettent l’obtention d’une décharge homogène. Un marqueur de cet effet mémoire observable par les caractéristiques électriques de la décharge est le saut de courant quand la tension du gaz passe par zéro: plus le saut de courant est grand, plus l’effet mémoire est important. Des études précédentes ont montré l’importance des métastables de l’azote N2(A), qui produisent des électrons par émission secondaire entre deux décharges lors du bombardement des surfaces diélectriques. Néanmoins, nous observons que l’ajout d’une faible quantité de gaz oxydant (ici de l’oxygène) permet d’obtenir une décharge homogène plus stable, malgré la destruction considérable de N2(A) par quenching par des espèces oxydantes. En conséquence, nous proposons un autre processus pour la production des électrons germes en volume, basé sur la réaction d’ionisation associative suivante: N(2P)+O(3P) -->NO++e- où N(2P) est créé par la réaction: N(4S)+N2(A)-->N(2P)+N2(X). Pour vérifier cette hypothèse, nous utilisons la technique de la fluorescence induite par laser (LIF/TALIF), afin de déterminer les densités absolues de N(4S), O(3P) et NO. Les mesures sont faites pour différentes conditions expérimentales pour étudier l’influence du flux de gaz, de la puissance de la décharge et tout particulièrement de la concentration d’oxygène. Avec une augmentation de la concentration en oxygène jusqu’à 200ppm, la densité de N(4S) diminue à cause de sa destruction par les espèces oxydantes. Les densités de O(3P) et NO(X) augmentent puis saturent. Ceci peut être expliqué par le fait que la production de O(3P) et NO(X) est liée à la densité de N2(A). Ainsi pour de faibles concentrations en oxygène, l’ajout d’oxygène favorise la production de O(3P) et NO(X), mais pour des concentrations plus fortes, la destruction de N2(A) par quenching par les espèces oxydantes devient plus importante, limitant ainsi la production de O(3P) et NO(X). Avec les densités de N(4S), O(3P) et NO(X) mesurées expérimentalement, et la densité de N2(A) déterminée par Dilecce et al, la densité de N(2P) entre deux décharges peut être estimée par un modèle simple. Il est alors possible d’estimer la production d’électrons germes par les réactions d’ionisation associative et finalement le saut de courant qui en résulte. Un bon accord est observé entre les évolutions du saut de courant mesuré et calculé, même si des écarts quantitatifs subsistent. En conclusion, l’ionisation associative peut être considérée comme une bonne candidate pour expliquer l’augmentation de la création d’électrons germe entre deux décharges lorsqu’une faible quantité d’oxygène est introduite dans l’azote. / Dielectric barrier discharge is a type of non-equilibrium discharge, operating at atmospheric pressure. Normally, it is generated in filamentary mode which is characterized by a multitude of micro-discharges. Nevertheless, under certain conditions, it is possible to obtain a homogeneous discharge. In our study, the discharge is ignited in a nitrogen based atmosphere at atmospheric pressure and since its electrical characteristics are similar to that of a Townsend discharge at low pressure, it is called atmospheric pressure Townsend discharge (APTD). To maintain a Townsend discharge, a memory effect between two successive discharges is necessary. This memory effect is characterized by the creation of seed electrons under low electric field. A marker of this memory effect can be observed on the electrical characteristics: a current jump is observed when the gas voltage polarity reverses. The larger the current jump, the more important the memory effect. Previous investigations showed the importance of the N2(A) metastable molecules, which produce electrons by secondary emission on the dielectrics. Nevertheless, we observe that the addition of a small amount of oxidizing gas (in this case oxygen) results in a more stable homogeneous discharge, despite the considerable destruction of N2(A) by quenching by the oxidizing species. Therefore, we propose another process for the production of seed electrons, based on the following associative ionization reaction: N(2P)+O(3P)-->NO++e- where N(2P) is created by: N(4S)+N2(A)-->N(2P)+N2(X). To verify this hypothesis, laser-induced fluorescence (LIF/TALIF) measurements were done to determine the absolute densities of N(4S), O(3P) and NO(X) between two discharges. The measurements were performed under different experimental conditions to study the influence of the gas flow, the discharge power and more specifically the concentration of oxygen. For increasing oxygen concentration up to 200ppm, the density of N(4S) decreases because of its higher destruction by the oxidizing species. The densities of O(3P) and NO(X) increase and then become nearly constant. It can be explained by the fact that the production mechanisms of O(3P) and NO(X) involve N2(A) molecules. Then, whereas the addition of a small amount of oxygen favors the production of O(3P) and NO(X), a higher oxygen concentration induces a larger destruction of N2(A) by quenching due to the oxidizing species, which finally limits the production of O(3P) and NO(X). Knowing the densities of N(4S), O(3P) and NO(X) from experimental measurements, and the density of N2(A) from the work of Dilecce et al, the density of N(2P) can be estimated using a simple model, as well as the production of electrons due to associative ionizations. Finally the current jump can be calculated. The evolutions of the measured and calculated current jump have the same tendency even if the calculated values are much higher. In conclusion, associative ionization can be considered as a serious candidate to explain the increase of the memory effect and discharge stability when a small amount of oxygen is added to the nitrogen atmosphere of an APTD.

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:27:31Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:08:09Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP) / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP / FAPESP:07/06773-0

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:27:31Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:08:09Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP) / Neste trabalho s€o apresentadas as medidas do coeficiente de multiplica€o gasosa (α) no isobutano puro obtidas com uma cƒmara de placas paralelas protegida contra descargas por um eletrodo de vidro (anodo) de elevada resistividade (ρ = 2 x 1012.cm). O m†todo empregado foi o de Townsend pulsado, onde a ioniza€o prim‡ria † produzida pela incidˆncia de um feixe de laser de nitrogˆnio em um eletrodo met‡lico (catodo). As correntes el†tricas medidas com a cƒmara operando em regime de ioniza€o e de avalanche foram utilizadas para o c‡lculo do coeficiente de multiplica€o gasosa pela solu€o da equa€o de Townsend para campos el†tricos uniformes. A t†cnica utilizada foi validada pelas medidas do coeficiente de multiplica€o gasosa no nitrogˆnio, um g‡s amplamente estudado, e para o qual se tem dados bem estabelecidos na literatura. Os coeficientes de multiplica€o gasosa do isobutano foram medidos em fun€o do campo el†trico reduzido no intervalo de 139Td a 208Td. Os valores obtidos foram comparados com os simulados pelo programa Imonte (vers€o 4.5) e com os ‰nicos dados existentes na literatura, recentemente obtidos pelo nosso grupo. Esta compara€o demonstrou que os resultados s€o concordantes dentro dos erros experimentais. / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP / FAPESP:07/06773-0

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:27:39Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:04:10Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP) / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP / FAPESP:07/06771-8

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:27:39Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:04:10Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP) / A velocidade de arrastamento de elétrons caracteriza a condutividade elétrica de um gás fracamente ionizado e é um dos mais importantes parâmetros de transporte para a simulação e modelagem de detectores de radiação e de descargas em plasmas. Neste trabalho são apresentados os resultados de velocidade de arrastamento de elétrons, em função do campo elétrico reduzido, obtidos para o nitrogênio e isobutano pela técnica de Townsend pulsada. Em uma câmara de geometria planar, os elétrons primários foram liberados de um catodo de alumínio devido à incidência de um feixe de laser de nitrogênio e acelerados em direção ao anodo (placa de vidro de elevada resistividade) por meio de um campo elétrico uniforme. Os rápidos sinais elétricos (da ordem de nanossegundos) gerados foram digitalizados em um osciloscópio de 1 GHz de largura de banda para medidas do tempo de trânsito dos elétrons e cálculo das velocidades de arrastamento em diferentes distâncias entre anodo e catodo. Para validar este método, as medidas foram feitas inicialmente no nitrogênio puro em uma região de campo elétrico reduzido de 148 a 194 Td. Os resultados mostraram um excelente acordo com aqueles encontrados na literatura para este gás, amplamente investigado. As medidas de velocidade de deriva de elétrons no isobutano puro foram realizadas em função do campo elétrico reduzido de 190 a 211 Td. Os resultados concordaram dentro dos erros experimentais com os valores simulados com o programa Imonte (versão 4.5) e com os resultados recentemente obtidos pelo nosso grupo no intervalo de campo elétrico reduzido investigado neste trabalho. / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP / FAPESP:07/06771-8

Submitted by Marco Antonio Oliveira da Silva (maosilva@ipen.br) on 2017-11-01T17:22:23Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2017-11-01T17:22:24Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP) / Microdosímetros gasosos geralmente empregam uma mistura gasosa equivalente ao tecido humano mole (Tissue-equivalent Gas TEG), composta de um hidrocarboneto, dióxido de carbono e nitrogênio, de forma que o poder de freamento na mistura e no tecido sejam semelhantes. Entretanto, independentemente do hidrocarboneto adotado, dados tanto teóricos como experimentais do primeiro coeficiente de Townsend de ionização (α) nestas misturas são raros, ainda que a primeira TEG, cujo metano é o gás majoritário, tenha sido proposta em 1956 por Rossi e Failla e continue sendo amplamente utilizada. Neste trabalho, dados do parâmetro α em TEGs baseadas no metano (CH4 64,4%, CO2 32,4% e N2 3,2%) e nos isômeros do butano (C4H10 51,4%, CO2 42,3% e N2 6,3%) são apresentados pela primeira vez em geometria planar para a faixa de campo elétrico normalizado pela densidade do gás (E/N) entre 100 290 Td (1 Td = 10-21 V.m2). O método de medidas adotado baseia-se na técnica de Townsend pulsada, onde o primeiro coeficiente de Townsend pode ser determinando comparando a corrente elétrica no regime de avalanche e a corrente de ionização primária gerada pela incidência de um feixe de laser de nitrogênio em um eletrodo metálico (catodo) de uma câmara de geometria planar, sendo o anodo um eletrodo de alta resistividade (ρ=2×1010Ω.m). O aparato experimental, até então operado apenas em pressão atmosférica, foi modificado para também trabalhar em baixa pressão (120 hPa), de modo a aumentar a faixa de E/N investigada. A validação do método e das alterações do sistema de detecção foi realizada utilizando os três gases componentes das TEGs cujos parâmetros de transporte são amplamente estudados: o nitrogênio, o dióxido de carbono e o metano. Observou-se que o parâmetro na TEG com metano assemelha-se com os valores determinados para o metano puro. Na TEG baseada no isobutano, ele é compatível com o primeiro coeficiente de Townsend do dióxido de carbono para campos acima de 170 Td. Já o parâmetro na mistura com n-butano é intermediário entre os valores obtidos para o dióxido de carbono e o nitrogênio. Os resultados experimentais, disponíveis em forma tabular, foram comparados com os simulados utilizando o programa Magboltz 2, evidenciando boa concordância dentro da incerteza experimental. / Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP / FAPESP: 02/04697-1; 07/50591-4; 09/51809-9

Ce travail de thèse porte sur le développement de nouvelles couches minces nanocomposites par plasma froid à la pression atmosphérique. L'objectif principal est d'améliorer la compréhension des mécanismes physico-chimiques régissant ce procédé de synthèse. La stratégie adoptée est basée sur l'injection via un aérosol d'une suspension colloïdale de nanoparticules d'oxyde métallique dans une décharge à barrière diélectrique opérant en atmosphère d'azote (décharge de Townsend). Dans un premier temps, la synthèse est réalisée de manière séquentielle, la fabrication d'une matrice inorganique de silice (SiO2) étant séparée du dépôt des nanoparticules (TiO2). Ensuite, les couches nanocomposites sont obtenues par un procédé en une seule étape à travers l'injection simultanée dans la décharge des nanoparticules et d'un précurseur polymérisable organosiliciée (HMDSO). Les travaux présentés dans ce manuscrit se divisent en quatre grandes parties : tout d'abord le procédé de fabrication des nanoparticules est présenté, et une étude de leur dispersion dans divers solvants chimiques est réalisée. Puis la deuxième partie s'intéresse à l'étape de nébulisation de la suspension colloïdale, à l'analyse des distributions de taille des objets injectés et à l'étude de leur transport sans plasma. En particulier, une étude de l'influence des principales forces agissant sur leur transport est réalisée. Ces résultats permettent ensuite d'évaluer l'impact de la décharge sur le transport, et sur la réalisation des couches minces nanocomposites. Finalement, l'analyse des propriétés obtenues pour ces couches minces sur des substrats de bois est présentée dans une dernière partie. / This PhD work is focused on the development of a new generation of nanocomposite thin films using cold plasma at atmospheric pressure. The main objective is to improve the understanding of the mechanisms involved in this process.The strategy is based on the injection of a metal oxide nanoparticles suspension in a dielectric barrier discharge operating in nitrogen (Townsend discharge). At first, the nanocomposite thin film is deposited sequentially: the fabrication of the inorganic matrix of silica (SiO2) is separated from the collection of the nanoparticles (TiO2). Then, the nanocomposite layers are obtained by a one-step process using a direct injection inside the discharge of nanoparticles dispersed in a polymerizable organosilicon precursor (HMDSO). This manuscript is divided into four major parts: first, the synthesis of the nanoparticles and the study of their dispersion in different solvents are presented. Then, in the second part we focus on the atomization of the colloidal suspension, on the analysis of the size distributions of the injected objects and on the study of their transport towards the discharge area. These results are then used to assess the influence of the discharge on the transport and the quality of deposited nanocomposite thin films. Finally, the thin films properties are investigated when depositing on wood substrates.

Ce travail de thèse porte sur le développement de nouvelles couches minces nanocomposites par plasma froid à la pression atmosphérique. L’objectif principal est d’améliorer la compréhension des mécanismes physico-chimiques régissant ce procédé de synthèse. La stratégie adoptée est basée sur l’injection via un aérosol d’une suspension colloïdale de nanoparticules d’oxyde métallique dans une décharge à barrière diélectrique opérant en atmosphère d’azote (décharge de Townsend). Dans un premier temps, la synthèse est réalisée de manière séquentielle, la fabrication d’une matrice inorganique de silice (SiO2) étant séparée du dépôt des nanoparticules (TiO2). Ensuite, les couches nanocomposites sont obtenues par un procédé en une seule étape à travers l’injection simultanée dans la décharge des nanoparticules et d’un précurseur polymérisable organosiliciée (HMDSO). Les travaux présentés dans ce manuscrit se divisent en quatre grandes parties : tout d’abord le procédé de fabrication des nanoparticules est présenté, et une étude de leur dispersion dans divers solvants chimiques est réalisée. Puis la deuxième partie s’intéresse à l’étape de nébulisation de la suspension colloïdale, à l’analyse des distributions de taille des objets injectés et à l’étude de leur transport sans plasma. En particulier, une étude de l'influence des principales forces agissant sur leur transport est réalisée. Ces résultats permettent ensuite d’évaluer l’impact de la décharge sur le transport, et sur la réalisation des couches minces nanocomposites. Finalement, l’analyse des propriétés obtenues pour ces couches minces sur des substrats de bois est présentée dans une dernière partie. / This PhD work is focused on the development of a new generation of nanocomposite thin films using cold plasma at atmospheric pressure. The main objective is to improve the understanding of the mechanisms involved in this process. The strategy is based on the injection of a metal oxide nanoparticles suspension in a dielectric barrier discharge operating in nitrogen (Townsend discharge). At first, the nanocomposite thin film is deposited sequentially: the fabrication of the inorganic matrix of silica (SiO2) is separated from the collection of the nanoparticles (TiO2). Then, the nanocomposite layers are obtained by a one-step process using a direct injection inside the discharge of nanoparticles dispersed in a polymerizable organosilicon precursor (HMDSO). This manuscript is divided into four major parts: first, the synthesis of the nanoparticles and the study of their dispersion in different solvents are presented. Then, in the second part we focus on the atomization of the colloidal suspension, on the analysis of the size distributions of the injected objects and on the study of their transport towards the discharge area. These results are then used to assess the influence of the discharge on the transport and the quality of deposited nanocomposite thin films. Finally, the thin films properties are investigated when depositing on wood substrates.