Zugl.: Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2007.

Zugl.: Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2007

Zugl.: Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2009

Zugl.: Hamburg, Univ., Diss.

Zugl.: Erlangen, Nürnberg, University, Diss., 2009.

Im Rahmen der verfassten Dissertation wurde der Zerfall eines Flüssigkeitsstrahles untersucht, dessen Austrittsgeschwindigkeit durch periodische Geschwindigkeitsschwankungen moduliert wurde. Dabei konnten Phänomene beobachtet werden, die sich in neun Kategorien klassifizieren lassen. In dem relevanten fünfparametrigen dimensionslosen Raum konnten alle beobachteten Phänomene gegeneinander abgegrenzt werden. Soweit dies möglich war, wurden die Lage bzw. der Verlauf der Grenzen quantitativ bestimmt. Anhand dieser Grenzen konnten die relevanten Einflussgrößen auf die entstehenden Strahlstrukturen beschrieben werden. Es konnten Aussagen bezüglich der Entstehungsmechanismen gemacht werden. Die Untersuchungen wurden durch Auswertung der experimentell ermittelten Daten sowie durch numerische Berechnungen vorgenommen.

Techn. Universiẗat, Diss., 2003--Darmstadt.

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In unserem täglichen Leben begegnen wir Tropfen oft in physikalischen Systems, beispielsweise als Öltropfen in Salatsoße. Diese Tropfen sind meist chemisch inaktiv. In biologischen Zellen bilden Proteine und RNA zusammen Tropfen. Zellen sind chemisch aktiv, so dass die Tropfenkomponenten neu gebildet, abgebaut und modifiziert werden können. In dieser Doktorarbeit wird das dynamische Verhalten von chemisch aktiven Tropfen mit analytischen und numerischen Methoden untersucht. Um das dynamische Verhalten von solchen aktiven Tropfen zu untersuchen, benutzen wir ein Minimalmodell mit zwei Komponenten, die zwei Phasen bilden und durch chemische Reaktionen ineinander umgewandelt werden. Die chemischen Reaktionen werden durch das Brechen von Detailed Balance aus dem Gleichgewicht gehalten, so dass die Tropfen chemisch aktiv sind. Wir konzentrieren uns auf den Fall, in dem Tropfenmaterial im Tropfen in die äußere Komponente umgewandelt wird, und in der äußeren Phase erzeugt wird. Wir finden ein vielfältiges dynamisches Phasendiagramm mit Regionen, in denen Tropfen schrumpfen und verschwinden, Regionen, in denen Tropfen eine stabile stationäre Größe besitzen, und Regionen, in denen eine Forminstabilität zu komplexer Tropfen-Dynamik führt. In der letzten Region deformieren sich Tropfen typischenweise prolat, verformen sich zu einer Hantel, und teilen sich in zwei Tochtertropfen, die wieder anwachsen. Dies kann zu Zyklen von Wachstum und Teilung von Tropfen führen, bis die Tropfen das gesamte Volumen füllen. Während spherische Tropfen durch die chemischen Reaktionen entgegen ihrer Oberflächenspannung deformiert werden, können Tropfen- Zylinder und Platten durch chemische Reaktionen stabilisiert werden. Generell ist die Dynamik von Tropfen ein hydrodynamisches Problem, da die Oberflächenspannung von deformierten Tropfen hydrodynamische Flüsse erzeugt. Wir finden, dass chemische Reaktionen entgegen die Oberflächenspannung Arbeit verrichten können, so dass die Tropfenteilung auch unter Berücksichtigung hydrodynamischer Flüsse möglich ist. Diese Doktorarbeit zeigt, dass die Kombination von chemische Reaktionen und Phasenseparation unter Nichtgleichgewichtsbedingungen zu neuem dynamischen Verhalten führen kann. Die Ergebnisse zeigen die Relevanz von chemischen Reaktionen zum Verständnis von Phasenseparation in biologischen Systemen auf, und können bei der Umsetzung der diskutierten Phänomene in experimentellen Systemen helfen. Die Tropfenteilung, die in dieser Doktorarbeit diskutiert wird, erinnert an die Teilung von biologischen Zellen. Davon motiviert schlagen wir vor, dass die Teilung von chemisch aktiven Tropfen ein Mechanismus für die Replikation von Tropfen-artigen Protozellen am Ursprung des Lebens gewesen sein könnte.:1. Introduction 2. Theory of multi-component phase-separating systems with chemical reactions 3. Minimal model for chemically active droplets in two formulations 4. Shape instability of spherical droplets with chemical reactions 5. Dynamical behavior of chemically active droplets 6. Shape instability of droplets with various geometries 7. Role of hydrodynamic flows in chemically driven droplet division 8. Chemically active droplets as a model for protocells at the origin of life 9. Conclusion Appendices / In our everyday environment, we regularly encounter liquid-liquid phase separation in physical systems such as oil droplets in vinegar. These droplets tend to be chemically inert. In biological cells, protein and RNA may together form liquid droplets. Cells are chemically active, so that droplet components can be created, degraded and modified. In this thesis we study the influence of nonequilibrium chemical reactions on the shape dynamics of a droplet theoretically, using analytical and numerical methods. To discuss the dynamical behavior that results from combining phase separation and chemical reactions in sustained nonequilibrium conditions, we introduce a minimal model with only two components that separate into distinct phases. These two components are converted into each other by chemical reactions. The reactions are kept out of equilibrium by breaking of detailed balance, so that the droplet becomes active. We concentrate on the case where the reaction inside the droplet degrades droplet material into the outer component, and where the reaction outside creates new droplet material. We find that chemically active droplets have a rich dynamic phase space, with regions where droplets shrink and vanish, regions where droplets have a stable stationary size, and regions where the flux-driven instability leads to complex dynamic behavior of droplets. In the latter, droplets typically elongate into a dumbbell shape and then split into two symmetrical daughter droplets. These droplets then grow until they have the same size as the initial droplet. This can lead to cycles of growth and division, so that an initial droplet divides until droplets fill the simulation volume. We analyze the stationary spherical state of the droplet, which is created by a balance of the fluxes driven by the chemical reactions. We find that stationary droplets may have a shape instability, which is driven by the continuous fluxes across the droplet interface and which may trigger the division. We also find that while reactions may destabilize spherical droplet shapes despite the surface tension of the droplet, they can have stabilizing effects on cylindrical droplets and droplet plates. Generally, the shape dynamics of droplets is a hydrodynamic problem because surface tension in non-spherical droplets drives hydrodynamic flows that redistribute material and deform the droplet shape. We therefore study the influence of hydrodynamic flows on the shape changes of chemically active droplets. We find that chemical reactions in active droplets can perform work against surface tension and flows, so that the droplet division is possible even in the presence of hydrodynamic flows. The present thesis highlights how the combination of basic physical behaviors – phase separation and chemical reactions – may create novel dynamic behavior under sustained nonequilibrium conditions. The results demonstrate the importance of considering chemical reactions for understanding the dynamics of droplets in biological systems, as well as proposes a minimalist model for experimentalists that are interested in creating a system of dividing droplets. Finally, the division of chemically active droplets is reminiscent of the division of biological cells, and it motivates us to propose that chemically active droplets could have provided a simple mechanism for the self-replication of droplet-like protocells at the origin of life.:1. Introduction 2. Theory of multi-component phase-separating systems with chemical reactions 3. Minimal model for chemically active droplets in two formulations 4. Shape instability of spherical droplets with chemical reactions 5. Dynamical behavior of chemically active droplets 6. Shape instability of droplets with various geometries 7. Role of hydrodynamic flows in chemically driven droplet division 8. Chemically active droplets as a model for protocells at the origin of life 9. Conclusion Appendices

Im Rahmen der verfassten Dissertation wurde der Zerfall eines Flüssigkeitsstrahles untersucht, dessen Austrittsgeschwindigkeit durch periodische Geschwindigkeitsschwankungen moduliert wurde. Dabei konnten Phänomene beobachtet werden, die sich in neun Kategorien klassifizieren lassen. In dem relevanten fünfparametrigen dimensionslosen Raum konnten alle beobachteten Phänomene gegeneinander abgegrenzt werden. Soweit dies möglich war, wurden die Lage bzw. der Verlauf der Grenzen quantitativ bestimmt. Anhand dieser Grenzen konnten die relevanten Einflussgrößen auf die entstehenden Strahlstrukturen beschrieben werden. Es konnten Aussagen bezüglich der Entstehungsmechanismen gemacht werden. Die Untersuchungen wurden durch Auswertung der experimentell ermittelten Daten sowie durch numerische Berechnungen vorgenommen.