In der Dissertation werden die während der Mahltrocknung von Rohbraunkohle ablaufenden Teilprozesse systematisch analysiert und allgemein gültigen Funktionen für den Stoffumsatz zugeordnet. Es entsteht eine Kenntnisstandmatrix, die ausgewählte Literaturstellen einordnet und unbearbeitete Forschungsfelder offenlegt. Diesbezüglich werden Untersuchungen zum Bewegungsverhalten der Kohle beim Eintritt in das Schlagrad angestellt. Anhand eines neuen Berechnungsmodells und experimenteller Fallversuche lassen sich u.a. Aussagen zur konstruktiven Ausführung der Mühlentür treffen. Weiterhin wird in der Arbeit untersucht, welchen Einfluss Partikelgröße, -dichte und -form der Kohlebestandteile Berge, Xylite und Kohlenstaub auf den Sichtprozess haben. Zur Darstellung der berechneten Trennfunktionen T(vs) dient die stationäre Sinkgeschwindigkeit vs als Trennmerkmal. Abschließend folgt ein Ergebnisvergleich mit Messwerten an einem Modellversuchsstand und an realen Mahltrocknungsanlagen im Kraftwerk.

This research has been performed in the framework of the Virtuhcon project, which intends to virtualize high temperature conversion processes. Coal gasification is one of these processes, which is nowadays considered as a promising technology for the chemical industry. This study is devoted to the coal char physical structure, which is one of the most important parameters influencing coal gasification reaction. First, this study presents the extensive literature review of the char physical structure role during its conversion. Collection of the char structural properties as well as their changes during char conversion are shown and discussed. Literature review is followed by the experimental investigations. Chars prepared from two brown coals (Lusatian and Rhenish) were gasified in a laboratory scale fluidized bed reactor in CO2 at temperatures of 800, 850, 900, and 950 °C and atmospheric pressure. Char samples were gasified completely as well as partially in order to evaluate the reaction kinetics and char structural changes during the reaction, respectively. Complete gasification curves were evaluated by different methods, including application of three gasification models (the Random Pore Model, the Volume Reaction Model, and the Shrinking Reaction Model), instantaneous reaction rate approach as well as the self-developed surface-related reaction rate approach. The results of different approaches were compared. This study also presents a comprehensive methodology to analyze coal char physical structure. The variety of measurement techniques (gas physical adsorption, mercury porosimetry, helium pycnometry, SEM, etc.) were applied to assess structural properties of the char, such as specific surface area, particle density, porosity, pore size and shape, structure morphology, etc. Problems associated with the choice of a proper measurement technique and the comparability of the data delivered by different techniques were discussed. The main objective of the study was to link char structural changes to the char gasification kinetics. The specific task of this thesis was to investigate pore size in relation to their availability for the reaction. As such, specific surface areas of pores of different sizes (from sub-micro to mesopores) were correlated to the instantaneous reaction rates. Both chars exhibit similar trends in their structural changes during gasification, although the absolute values differ, especially with respect to the pores of microscale. Furthermore, structural changes were caused not only by the reaction but also by the influence of the heat treatment, especially at the earlier stages of the reaction. The most reasonable correlation has been achieved between the instantaneous reaction rate and the specific surface area of mesopores. Sub-micro- and micropores did not govern the gasification reaction under given conditions. Finally, kinetic parameters derived from different evaluation methods were reapplied in order to test their ability to predict the experimental data. Each of the method has its advantages and disadvantages as used for the kinetic evaluation. The results of this study represent a substantive base of the experimentally derived data concerning physical structure and morphology of coal char. The findings can be used in numerical and simulation studies for development, validation, and improvement of the models which consider coal particle as a reactive porous solid.

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden die ausgekoppelten Rückstände einer stoffgeführten Veredelungskette zur stofflichen Nutzung von Braunkohle charakterisiert, welche aus den Wandlungsstufen Extraktion mit Toluol, Niedertemperaturkonversion (katalytische Pyrolyse und Reaktivextraktion mit superkritischen Lösungsmitteln) und Vergasung besteht. Schwerpunktmäßig wurde die Vergasungsreaktivität der Rückstände untersucht, da sie in der letzten Prozessstufe der Vergasung zugeführt werden. Die Variabilität der Reaktivität der Ausgangsstoffe diente hierzu als Maßstab zur Bewertung der Vergasungsreaktivität der Rückstände der Prozesskette. Im Rahmen der Charakterisierung wurden charakteristische Stoffeigenschaften identifiziert, welche die Vergasungsreaktivität der betrachteten Rohstoffe primär beeinflussen. Dazu zählen die Aromatizität und die Aschezusammensetzung. Auf dieser Basis wurden die Rückstände der Prozesskette bewertet und interpretiert. Es wurden verschiedene experimentelle Methoden (zwei Thermowaagen und ein Festbettverssuchstand) verwendet und gegenseitig validiert. Daneben wurde geprüft, ob die Reaktivität einer Mischung, bestehend aus den Rückständen der Prozesskette, aus den Reaktivitäten der Einzelkomponenten vorausberechnet werden kann und drei Grenzfälle abgeleitet. Basierend auf den im Rahmen der Arbeit generierten konsistenten Datensätzen wurde ein halbempirisches Modell zur Vorausberechnung der Vergasungsreaktivität von Braunkohlen und deren Veredelungsprodukten hergeleitet. Das Modell berücksichtigt die Zusammensetzung der organischen Substanz sowie die Zusammensetzung der anorganischen Substanz einer Kohleprobe und wurde unter Einbezug weiterer Kohleproben erfolgreich validiert.

In der Dissertation werden die während der Mahltrocknung von Rohbraunkohle ablaufenden Teilprozesse systematisch analysiert und allgemein gültigen Funktionen für den Stoffumsatz zugeordnet. Es entsteht eine Kenntnisstandmatrix, die ausgewählte Literaturstellen einordnet und unbearbeitete Forschungsfelder offenlegt. Diesbezüglich werden Untersuchungen zum Bewegungsverhalten der Kohle beim Eintritt in das Schlagrad angestellt. Anhand eines neuen Berechnungsmodells und experimenteller Fallversuche lassen sich u.a. Aussagen zur konstruktiven Ausführung der Mühlentür treffen. Weiterhin wird in der Arbeit untersucht, welchen Einfluss Partikelgröße, -dichte und -form der Kohlebestandteile Berge, Xylite und Kohlenstaub auf den Sichtprozess haben. Zur Darstellung der berechneten Trennfunktionen T(vs) dient die stationäre Sinkgeschwindigkeit vs als Trennmerkmal. Abschließend folgt ein Ergebnisvergleich mit Messwerten an einem Modellversuchsstand und an realen Mahltrocknungsanlagen im Kraftwerk.

This research has been performed in the framework of the Virtuhcon project, which intends to virtualize high temperature conversion processes. Coal gasification is one of these processes, which is nowadays considered as a promising technology for the chemical industry. This study is devoted to the coal char physical structure, which is one of the most important parameters influencing coal gasification reaction. First, this study presents the extensive literature review of the char physical structure role during its conversion. Collection of the char structural properties as well as their changes during char conversion are shown and discussed. Literature review is followed by the experimental investigations. Chars prepared from two brown coals (Lusatian and Rhenish) were gasified in a laboratory scale fluidized bed reactor in CO2 at temperatures of 800, 850, 900, and 950 °C and atmospheric pressure. Char samples were gasified completely as well as partially in order to evaluate the reaction kinetics and char structural changes during the reaction, respectively. Complete gasification curves were evaluated by different methods, including application of three gasification models (the Random Pore Model, the Volume Reaction Model, and the Shrinking Reaction Model), instantaneous reaction rate approach as well as the self-developed surface-related reaction rate approach. The results of different approaches were compared. This study also presents a comprehensive methodology to analyze coal char physical structure. The variety of measurement techniques (gas physical adsorption, mercury porosimetry, helium pycnometry, SEM, etc.) were applied to assess structural properties of the char, such as specific surface area, particle density, porosity, pore size and shape, structure morphology, etc. Problems associated with the choice of a proper measurement technique and the comparability of the data delivered by different techniques were discussed. The main objective of the study was to link char structural changes to the char gasification kinetics. The specific task of this thesis was to investigate pore size in relation to their availability for the reaction. As such, specific surface areas of pores of different sizes (from sub-micro to mesopores) were correlated to the instantaneous reaction rates. Both chars exhibit similar trends in their structural changes during gasification, although the absolute values differ, especially with respect to the pores of microscale. Furthermore, structural changes were caused not only by the reaction but also by the influence of the heat treatment, especially at the earlier stages of the reaction. The most reasonable correlation has been achieved between the instantaneous reaction rate and the specific surface area of mesopores. Sub-micro- and micropores did not govern the gasification reaction under given conditions. Finally, kinetic parameters derived from different evaluation methods were reapplied in order to test their ability to predict the experimental data. Each of the method has its advantages and disadvantages as used for the kinetic evaluation. The results of this study represent a substantive base of the experimentally derived data concerning physical structure and morphology of coal char. The findings can be used in numerical and simulation studies for development, validation, and improvement of the models which consider coal particle as a reactive porous solid.

Ausgehend von den Erkenntnissen zu den traditionellen Lehmbaustoffen sollte untersucht werden, ob sich aus tonmineralhaltigen Rohstoffen, Faserstoffen sowie den Bindemitteln Montanwachsreststoff und Braunkohle hochwertige Formkörper und Schüttgüter herstellen lassen. Dabei hatte die Formgebung mit Hilfe von Agglomerationsprozessen ohne nachfolgende Hochtemperaturprozesse zu erfolgen. Die Untersuchungen haben gezeigt, dass eine hohe Produktqualität die Bildung stabiler formschlüssiger Bindungen zwischen den Teilchen des Faserstoffes voraussetzt. Diese lassen sich insbesondere mit sehr schlanken Fasern erzielen, für deren Aufbereitung und Modifizierung sich der Doppelschneckenextruder eignet. Die formschlüssigen Bindungen werden durch den Ton sowie die verwendeten Bindemittel stabilisiert, so dass hohe Produktfestigkeiten und teilweise gute Wasserbeständigkeiten erreicht werden. Außerdem zeichnen sich die hergestellten Produkte durch gute Bearbeitungseigenschaften aus.

Auf der Basis von Naturstoffen (z.B. Holz, Gras, Stroh) und biostämmigen Rohstoffen (Braunkohle, Braunkohlenxylit) wurden Sorptionsmittel hergestellt, die sich sowohl durch gute Handlingseigenschaften als auch durch eine hohe Affinität gegenüber Schwefeldioxid auszeichnen. Es werden als Aktivierungsverfahren die Nassaufschlussmahlung und die Dispergierung von reaktiven Substanzen in einer Trägermatrix vorgestellt. Die Nassaufschlussmahlung von organischen Materialien bewirkt die Erhöhung der Reaktivität, die zur Anlagerung von Schadgasmolekülen ausgenutzt werden kann. Reaktive Substanzen, wie z.B. Löschkalk, lassen sich in Faserstoffen oder Granulaten homogen dispergieren, so dass deren Reaktionspotenzial für die Abscheidung von SO2 vollständig ausgeschöpft werden kann. Die Sorption von Schwefeldioxid wird dabei vorrangig durch chemische Umwandlung des Löschkalkes erreicht. Auf die Sorptionseigenschaften der Materialien haben sowohl stoffspezifische Eigenschaften als auch unterschiedliche Herstellungsparameter und vor allem die Versuchsbedingungen beim Sorptionsprozess entscheidenden Einfluss.

Die vorliegende Arbeit zeigt die Untersuchung des Einflusses mineralischer Braunkohlebestandteile auf die Ansatzbildung an Wärmeübertrageroberflächen. Unter Ansatzbildung in braunkohlebefeuerten Dampferzeugern werden die Bildung und Ablagerung von Feststoffen in rauchgasbeaufschlagten Bereichen der Brennkammer und der Elektrofilter verstanden. Hierzu wurde auf Basis von thermodynamischen Modellrechnungen ein Prognosemodell entwickelt, mit dessen Hilfe das Ansatzbildungsverhalten von Braunkohlen aus dem rheinischen Revier vergleichbar und bewertbar gemacht werden kann. Über die Ermittlung reaktiver und nichtreaktiver Aschebestandteile werden Nicht-Gleichgewichtszustände erfasst. Darüber hinaus wird die Güte der entwickelten thermochemischen Prognosemodelle anhand betrieblicher und experimenteller Erfahrungen bewertet. Darauf basierend werden Grenzen und Möglichkeiten der rechnerischen Methoden zur Vorhersage des Ansatzbildungsverhaltens ermittelt.

Im Rahmen der Arbeit wurde die Pelletierung von Braunkohlenfaserholz (Braunkohlenxylit) in Kombination mit unterschiedlichen Biomassen (Holzhackschnitzel, Waldhackschnitzel, Rapsstroh, Weizenstroh) untersucht, wobei für die Pelletierung Ring- und Flachmatrizenpressen eingesetzt wurden. Zudem wurde der Einfluss unterschiedlicher Bindemittel (Kartoffelstärke und Zellleim) auf die Agglomeratqualität untersucht. Zusammenfassend kann festgestellt werden, dass die Pelletierung von Xylit-Biomasse-Mischungen, unter Beachtung der spezifischen Rohstoffeigenschaften und des Pressaggregats, problemlos möglich ist. Allerdings erreichen die bisher hergestellten Verbundpellets noch nicht die Qualität von Holzpellets.

Die Dissertationsschrift führt im Gegensatz zu bisherigen Ansätzen im Zusammenhang mit der Energiewende einen Perspektivwechsel hin zur gesellschaftlichen Berücksichtigung herbei. Bisherige Szenariostudien richteten ihren Fokus auf die technische Machbarkeit sowie einzelne Kosten- und Umweltaspekte, wie in der Voranalyse gezeigt wird. Die Gesellschaft spielt in diesem Fall eine sekundäre Rolle. Statt einer Berücksichtigung im vorab geschalteten Entscheidungsprozess werden so häufig erst im Anschluss Zeit und Aufwand in die nachgelagerte Überzeugung der Bevölkerung investiert. Der in der Arbeit verfolgte Ansatz setzt konsequent darauf, gesellschaftliche Präferenzen und Barrieren vorab in die Entscheidungsfindung einzubeziehen, damit Entscheidungen selbst nachhaltig Bestand haben. Dazu werden repräsentative Telefonbefragungen genutzt, mit denen einerseits die Präferenzen der Bevölkerung, andererseits die Grenzen der Akzeptanz in Form der Zahlungsbereitschaft ermittelt werden. Erst im Anschluss daran werden Szenariorechnungen durchgeführt, um energiepolitische Handlungsoptionen auch quantitativ bewerten zu können. Bei der anschließenden Gegenüberstellung von gesellschaftlichen Barrieren und Modellergebnissen werden jedoch auch die Grenzen dieses Ansatzes vor Augen geführt: So kann eine aus Bevölkerungsperspektive erwünschte Handlungsoption (hier der Braunkohleausstieg) auch an politischen und rechtlichen Schranken scheitern.