Dans la perspective de la réalisation de luminophores pour écrans cathodiques, une étude de la luminescence de l'europium dans des réseaux-hôtes soufres caracterisés par une large bande interdite a été réalisée. La première partie porte sur l'élaboration des sulfures MS et la détermination des facteurs influençant leurs rendements de photoluminescence et de cathodoluminescence. La seconde est consacrée a l'étude des systèmes MS-Al2S3 et MS-SiS2. De nouveaux thioaluminates ont ete isoles; les donnees cristallographiques sur les thiosilicates ont été complétées. La dernière partie rassemble les résultats d' une étude comparative de la luminescence de Eu2+ dans les thioaluminates, thiogallates et thiosilicates alcalino-terreux: distribution spectrale, rendements, extinction thermique...

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Цель магистерской диссертации состояла в изучении влияния режимов анодирования и условий последующей температурной обработки на структурные и люминесцентные свойства нанопористого оксида алюминия. Рассмотрены основные структурные особенности анодированного оксида алюминия (АОА) и методики получения его упорядоченных структур, его области применения и люминесцентные свойства. Успешно синтезирована серия из 20 образцов АОА в условиях варьирования электрохимических, временных и температурных режимов. Проведена аттестация полученных образцов методами сканирующей электронной микроскопии и рентгеноструктурного анализа. Проведена статистическая обработка полученных снимков с помощью анализатора изображений SIAMS 700. Проанализированы зависимости среднего диаметра пор от напряжения анодирования и толщины оксидного слоя от времени анодирования. Рассчитана средняя скорость роста АОА для гальвано- и потенциостатических режимов. Изучены особенности и трансформация спектров диффузного отражения, фото- и катодолюминесценции образцов АОА в зависимости от условий электрохимического окисления и последующей термообработки. На основе сравнительного анализа литературных данных проведена идентификация активных центров свечения собственной (F-, F+-центры) и примесной (комплексы C2O42- и HC2O4-, ионы Cr3+ и Mn4+) природы. Рассмотрены перспективы дальнейших исследований и возможных применений синтезируемых мембран анодированного оксида алюминия. / The aim of this Master paper is to study the effect of anodizing modes and subsequent temperature treatment on structural and luminescent properties of nanoporous anodic alumina. Structural features of anodic aluminum oxide (AAO), its ordered structures obtaining methods, fields of application and luminescent properties were discussed. A series of twenty samples varying electrochemical, time and temperature regimes was obtained. Obtained samples were characterized by scanning electron microscopy and X-ray diffraction analysis techniques. Images of structures were quantitavely analyzed using SIAMS 700 software package. It was studied how average pore diameter and oxide layer thickness depend on anodizing voltage and duration accordingly. Average AAO growth rate for galvanostatic and potentiostaic modes was calculated. Features and transformation of diffuse reflection, photo- and cathodoluminescence of AAO samples obtained under various electrochemical oxidation conditions and after subsequent temperature treatment were studied. Active emission centers of intrinsic (F-, F+-centers) and impurity (C2O42- and HC2O4- complexes, Cr3+ и Mn4+ ions) nature were identified on the basis of literature data comparative analysis. Further promising directions of studies and possible applications of synthesized AAO membranes were discussed.

Основными технологическими и трудно определяемыми примесями в h-BN выступают углерод и кислород. На производстве возникает необходимость в контроле качества с высоким пространственным разрешением как отдельных нанослоев h-BN, так и готовых гетероструктур на его основе. Целью работы является разработка способа неразрушающего контроля дефектности и примесного состава тонких слоев h-BN методами комбинационного рассеяния света и катодолюминесцентной спектрометрии. Выполнен литературный обзор особенностей материала гексагонального нитрида бора и его люминесцентных свойств. Проведены измерения исследуемых образцов при помощи рамановского спектрометра, сканирующего электронного микроскопа с катодолюминесцентной приставкой и электронно-зондового микроанализатора. Выполнен анализ полученных результатов. / The main technological and difficult-to-determine impurities in h-BN are carbon and oxygen. In production, there is a need for quality control with high spatial resolution of both individual h-BN nanolayers and heterostructures based on it. The aim of the work is to develop a method for non-destructive testing of the defects and impurity composition of h-BN thin layers by Raman scattering and cathodoluminescence spectrometry. A literature review of the features of the material of hexagonal boron nitride and its luminescent properties is performed. The samples were measured using a Raman spectrometer, a scanning electron microscope with a cathodoluminescent attachment, and an electron probe microanalyzer. The analysis of the obtained results is performed. Areas of application: diagnostics and quality control.

Les nanocristaux semi-conducteurs colloïdaux, aussi dénommés boîtes quantiques colloïdales, présentent des propriétés d'absorption et de luminescence qui peuvent trouver des applications pratiques, par exemple dans l'imagerie biomédicale, dans les diodes électroluminescentes et dans le photovoltaïque. Dans cette thèse, nous nous sommes intéressés à synthétiser des nanocristaux CdSe de différentes tailles et à améliorer leurs propriétés de luminescence par la croissance d'une coque épaisse de CdS. Nous avons caractérisé ces nanocristaux coeur-coque CdSe/CdS en microscopie confocale de fluorescence, en corrélant la photoluminescence des mêmes nanocristaux uniques en cathodoluminescence et en imagerie de microscopie électronique à transmission. Cette corrélation a permis de déterminer que l'énergie de photoluminescence de ces nanocristaux correspond à celle de cathodoluminescence. A partir d'une modélisation du chemin de l'électron dans le nanocristal, nous proposons une relation qui relie l'énergie des transitions excitoniques à sa taille, de façon linéaire. Cette relation tient compte d'un saut de phase et d'un délai qui correspondent à l'électron rebondissant à la surface. La confrontation de cette relation aux données expérimentales fait ressortir des invariants remarquables qui indiquent que cette relation est transposable à plusieurs matériaux en confinement quantique fort 1D, 2D et 3D.

Manipulating light by controlling surface plasmons on metals is being discussed as a means for bridging the size gap between micrometer-sized photonic circuits and nanometer-sized integrated electronics. Plasmonic waveguides based on metal nanoparticles are of particular interest for circumventing the diffraction limit, thereby enabling high-speed communication over short-range distances in miniaturized micro-components. However, scalable, inexpensive fine-tuning of particle assemblies remains a challenge and near-field probing is required to reveal plasmonic interactions. In this thesis, self-assembled waveguides should be produced on DNA scaffolds. DNA origami is an extremely versatile and robust self-assembly method which allows scalable production of nanostructures with a fine control of assemblies at the nanoscale. To form the plasmonic waveguides, six-helix bundle DNA origami nanotubes are used as templates for attachment of highly monodisperse and monocrystalline gold nanoparticles with an inter-particle distance of 1-2 nm. In the first part of this thesis, the effects of parameters which are involved in assembly reactions are systematically investigated. The assembly yield and binding occupancy of the gold nanoparticles are determined by an automated, high-throughput image analysis of electron micrographs of the formed complexes. As a result, unprecedented binding site occupancy and assembly yield are achieved with the optimized synthesis protocol. In addition, waveguides with different sizes of gold nanoparticles and different inter-particle distances, quantum dots attachments to the waveguides and multimerization of the waveguides are successfully realized. In the second part of this thesis, direct observation of energy transport through a self-assembled waveguide towards a fluorescent nanodiamond is demonstrated. High-resolution, near-field mapping of the waveguides are studied by electron energy loss spectroscopy and cathodoluminescence imaging spectroscopy. The experimental and simulation results reveal that energy propagation through the waveguides is enabled by coupled surface plasmon modes. These surface plasmon modes are probed at high spatial and spectral resolutions. The scalable self-assembly approach presented here will enable the construction of complex, sub diffraction plasmonic devices for applications in high-speed optical data transmission, quantum information technology, and sensing. / Die Manipulation des Lichts durch die Kontrolle von Oberflächenplasmonen auf metallischen Oberflächen und Nanopartikeln gilt als vielversprechende Methode zur Überbrückung der Größen-Lücke zwischen Mikrometer-großen photonischen und nanometer-großen elektronischen Schaltkreisen. Plasmonische Wellenleiter basierend auf metallischen Nanopartikeln sind vom besonderen Interesse, da sie die Umgehung des Beugungslimits und somit eine Hochgeschwindigkeitskommunikation über kurze Distanzen in immer kleiner werdenden Schaltkreisen ermöglichen könnten. Allerdings ist die skalierbare und kostengünstige Anordnung von Partikeln eine große Herausforderung und es werden Nahfelduntersuchungen benötigt um plasmonische Interaktionen detektieren zu können. Das Ziel dieser Arbeit ist die Selbstassemblierung von multi-partikel Wellenleitern auf DNA Gerüsten. Die Verwendung von DNA-Origami bietet eine äußerst vielseitige Plattform zur skalierbaren Herstellung von Nanostrukturen mittels Selbstassemblierung und ermöglicht eine präzise Kontrolle der Anordnungen im Nanobereich. Für den Aufbau der plasmonischen Wellenleiter werden DNA-Origami Nanoröhren, bestehend aus sechs Helices als Templat für die Anbindung von monodispersen und monokristallinen Goldnanopartikeln mit einem interpartikulären Abstand von 1-2 nm verwendet. Im ersten Abschnitt dieser Arbeit werden die beeinflussenden Faktoren dieser Assemblierungsreaktion systematisch untersucht. Die Ausbeute der assemblierten Strukturen und die Besetzung der Bindungsstellen werden durch eine automatisierte und effiziente Bildanalyse von Elektronenmikroskopieaufnahmen ausgewertet. Durch die Entwicklung eines optimierten Syntheseprotokolls werden bisher unerreichte Assemblierungsausbeuten ermöglicht. Zusätzlich erfolgen die experimentelle Realisierung von Strukturen mit verschieden großen Goldnanopartikeln und unterschiedlichen interpartikulären Abständen, sowie die Anbindung von Quantenpunkten an die Wellenleiter und eine Verknüpfung der assemblierten Strukturen. Der zweite Abschnitt dieser Dissertation befasst sich mit der Untersuchung des Energietransports in selbstassemblierten Wellenleitern über einen fluoreszierenden Nanodiamanten. Dazu erfolgen hochaufgelöste Nahfeldmessungen der Wellenleiter mittels Elektronenenergieverlustspektroskopie und Kathodolumineszenz-mikroskopie. Die experimentellen Ergebnisse und zusätzlich durchgeführte Simulationen bestätigen eine durch gekoppelte Oberflächenplasmonenmoden induzierte Weitergabe der Energie innerhalb des Wellenleiters. Diese Oberflächenplasmonenmoden werden bei hoher räumlicher und spektraler Auflösung untersucht. Das hier umgesetzte Konzept der Selbstassemblierung wird den Aufbau komplexer plasmonischer Geräte für Anwendungen im Bereich der optischen Hochgeschwindigkeitsdatenübertragung, der Quanteninformations-technolgie und der Sensorik ermöglichen.

Manipulating light by controlling surface plasmons on metals is being discussed as a means for bridging the size gap between micrometer-sized photonic circuits and nanometer-sized integrated electronics. Plasmonic waveguides based on metal nanoparticles are of particular interest for circumventing the diffraction limit, thereby enabling high-speed communication over short-range distances in miniaturized micro-components. However, scalable, inexpensive fine-tuning of particle assemblies remains a challenge and near-field probing is required to reveal plasmonic interactions. In this thesis, self-assembled waveguides should be produced on DNA scaffolds. DNA origami is an extremely versatile and robust self-assembly method which allows scalable production of nanostructures with a fine control of assemblies at the nanoscale. To form the plasmonic waveguides, six-helix bundle DNA origami nanotubes are used as templates for attachment of highly monodisperse and monocrystalline gold nanoparticles with an inter-particle distance of 1-2 nm. In the first part of this thesis, the effects of parameters which are involved in assembly reactions are systematically investigated. The assembly yield and binding occupancy of the gold nanoparticles are determined by an automated, high-throughput image analysis of electron micrographs of the formed complexes. As a result, unprecedented binding site occupancy and assembly yield are achieved with the optimized synthesis protocol. In addition, waveguides with different sizes of gold nanoparticles and different inter-particle distances, quantum dots attachments to the waveguides and multimerization of the waveguides are successfully realized. In the second part of this thesis, direct observation of energy transport through a self-assembled waveguide towards a fluorescent nanodiamond is demonstrated. High-resolution, near-field mapping of the waveguides are studied by electron energy loss spectroscopy and cathodoluminescence imaging spectroscopy. The experimental and simulation results reveal that energy propagation through the waveguides is enabled by coupled surface plasmon modes. These surface plasmon modes are probed at high spatial and spectral resolutions. The scalable self-assembly approach presented here will enable the construction of complex, sub diffraction plasmonic devices for applications in high-speed optical data transmission, quantum information technology, and sensing. / Die Manipulation des Lichts durch die Kontrolle von Oberflächenplasmonen auf metallischen Oberflächen und Nanopartikeln gilt als vielversprechende Methode zur Überbrückung der Größen-Lücke zwischen Mikrometer-großen photonischen und nanometer-großen elektronischen Schaltkreisen. Plasmonische Wellenleiter basierend auf metallischen Nanopartikeln sind vom besonderen Interesse, da sie die Umgehung des Beugungslimits und somit eine Hochgeschwindigkeitskommunikation über kurze Distanzen in immer kleiner werdenden Schaltkreisen ermöglichen könnten. Allerdings ist die skalierbare und kostengünstige Anordnung von Partikeln eine große Herausforderung und es werden Nahfelduntersuchungen benötigt um plasmonische Interaktionen detektieren zu können. Das Ziel dieser Arbeit ist die Selbstassemblierung von multi-partikel Wellenleitern auf DNA Gerüsten. Die Verwendung von DNA-Origami bietet eine äußerst vielseitige Plattform zur skalierbaren Herstellung von Nanostrukturen mittels Selbstassemblierung und ermöglicht eine präzise Kontrolle der Anordnungen im Nanobereich. Für den Aufbau der plasmonischen Wellenleiter werden DNA-Origami Nanoröhren, bestehend aus sechs Helices als Templat für die Anbindung von monodispersen und monokristallinen Goldnanopartikeln mit einem interpartikulären Abstand von 1-2 nm verwendet. Im ersten Abschnitt dieser Arbeit werden die beeinflussenden Faktoren dieser Assemblierungsreaktion systematisch untersucht. Die Ausbeute der assemblierten Strukturen und die Besetzung der Bindungsstellen werden durch eine automatisierte und effiziente Bildanalyse von Elektronenmikroskopieaufnahmen ausgewertet. Durch die Entwicklung eines optimierten Syntheseprotokolls werden bisher unerreichte Assemblierungsausbeuten ermöglicht. Zusätzlich erfolgen die experimentelle Realisierung von Strukturen mit verschieden großen Goldnanopartikeln und unterschiedlichen interpartikulären Abständen, sowie die Anbindung von Quantenpunkten an die Wellenleiter und eine Verknüpfung der assemblierten Strukturen. Der zweite Abschnitt dieser Dissertation befasst sich mit der Untersuchung des Energietransports in selbstassemblierten Wellenleitern über einen fluoreszierenden Nanodiamanten. Dazu erfolgen hochaufgelöste Nahfeldmessungen der Wellenleiter mittels Elektronenenergieverlustspektroskopie und Kathodolumineszenz-mikroskopie. Die experimentellen Ergebnisse und zusätzlich durchgeführte Simulationen bestätigen eine durch gekoppelte Oberflächenplasmonenmoden induzierte Weitergabe der Energie innerhalb des Wellenleiters. Diese Oberflächenplasmonenmoden werden bei hoher räumlicher und spektraler Auflösung untersucht. Das hier umgesetzte Konzept der Selbstassemblierung wird den Aufbau komplexer plasmonischer Geräte für Anwendungen im Bereich der optischen Hochgeschwindigkeitsdatenübertragung, der Quanteninformations-technolgie und der Sensorik ermöglichen.

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