Dans les plasmas chauds denses, la distribution spatiale des électrons libres et des ions peut affecter fortement la structure atomique. Pour tenir compte de ces effets, nous avons implémenter un potentiel plasma fond´ sur le modèle d’un gaz d’électron uniforme et sur une approche de type Thomas-Fermi dans le Flexible Atomic Code (FAC). Ce code a été utilisé, pour obtenir les énergies, les fonctions d’onde, et les taux radiative modifiés par l’environnement plasma. Dans des ions hydrogénoides, les résultats numériques ont été comparés avec succès à un calcul analytique basé sur la théorie des perturbations du premier ordre. Dans le cas des ions multi-électronique, on observe un décalage des niveaux, en accord avec d’autre calcul récent. Diverses méthodes pour les calculs de section efficace de collision sont examinées. L’influence de la densité du plasma sur ces sections est analysée en détail. Certaines expressions analytiques sont propos´es pour les ions hydrogénoides comme dans la limite où l’approximation de Born ou Lotz s’applique et sont comparés aux résultats numériques du code de FAC. Enfin, à partir de ce travail, nous étudions l’influence de l’environnement de plasma sur notre modèle collisionel-radiatif nommé -Foch-. En raison de cet environnement, la charge moyenne du plasma augmente, ceci est principalement due a l’abaissement du continuum. Nous observons également, le décalage des raies sur les spectres d’émission lié-lié. Un bon accord est trouvé entre notre travail et les données expérimentales sur un plasma de titane. / In hot dense plasmas, the free-electron and ion spatial distribution may strongly affect the atomic structure. To account for such effects we have implemented a potential correction based on the uniform electron gas model and on a Thomas-Fermi Approach in the Flexible Atomic Code (FAC). This code has been applied to obtain energies, wave-functions and radiative rates modified by the plasma environment. In hydrogen-like ions, these numerical results have been successfully compared to an analytical calculation based on first-order perturbation theory. In the case of multi-electron ions, we observe level crossings in agreement with another recent model calculation. Various methods for the collision cross-section calculations are reviewed. The influence of plasma environment on these cross-sections is analyzed in detail. Some analytical expressions are proposed for hydrogen-like ions in the limit where Born or Lotz approximations apply and are compared to the numerical results from the FAC code. Finally, from this work, we study the influence of the plasma environment on our collisional-radiative model so-called -Foch-. Because of this environment, the mean charge state of the ions increases. The line shift is observed on the bound-bound emission spectra. A good agreement is found between our work and experimental data on a Titanium plasma.

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L'étude des propriétés radiatives des plasmas est un outil important pour réaliser le diagnostic des plasmas. Cette thèse analyse les modélisations de diagnostic utilisant une approche stochastique. La méthode consiste à modéliser un paramètre plasma fluctuant avec une évolution par paliers séparés par des sauts instantanés. Le paramètre plasma est échantillonné selon une fonction de densité de probabilité (PDF), et son évolution est gouvernée par une distribution de probabilités de temps d'attente (WTD), qui est liée à la fonction d'autocorrélation du paramètre plasma considéré. Après une partie théorique présentant les bases de notre modèle stochastique, nous nous intéressons dans une seconde partie à l'application de ce dernier à la cinétique des populations atomiques dans un plasma turbulent et à l'élargissement Stark des raies de l'hydrogène.Nous étudions d'une part l'effet des fluctuations de la température sur les abondances ioniques du carbone dans des conditions des tokamaks, et à un système atomique simplifié des raies de Balmer afin de préparer un diagnostic de la turbulence. Nos résultats montrent que les fluctuations modifient les populations atomiques des systèmes étudiés. Nous intéressons aux profils Stark des raies de Lyman de l'hydrogène pour une seconde application dans un plasma supposé à l'équilibre thermodynamique. Dans ce cas, c'est le microchamp électrique de la composante ionique du plasma qui est modélisé par un processus stochastique. La particularité de cette étude est qu'elle explore pour des températures de l'ordre de l'eV, le régime intermédiaire entre l'approximation statique à haute densité, et l'approximation d'impact à faible densité. / The study of radiative properties of the plasmas (spectra and line intensities) is an important tool for achieving the diagnostic of plasmas. This thesis analyses diagnostic modeling using a stochastic approach. The method consists in modeling a fluctuating plasma parameter by a stepwise constant evolution separated by instantaneous jumps. The plasma parameter is sampled according to a probability density function (PDF), and its evolution is governed by a waiting time (WTD) which is related to the autocorrelation function of the considered plasma parameter. After presenting the theoretical foundations of our stochastic model, we are interested in a second part to the application of the latter for the kinetics of atomic populations in a turbulent plasma and to the Stark broadening of hydrogen line shapes. We apply our model to study the effect of temperature fluctuations on the ion abundances of carbon in conditions that may be encountered in thermonuclear fusion machines (tokamaks) and to a simplified atomic system of Balmer lines, with the aim of preparing a turbulence diagnostic based on line ratios. Our results and show that retaining fluctuations modifies the atomic populations of the system studied.We focus our interest on Stark profiles in a plasma assumed to be in thermodynamic equilibrium for our second application. In this case, it is the electric plasma microfield which is modeled by a stochastic process. The distinctive feature of this study is that it explores, for temperatures of the order of the eV, the intermediate regime between the static approximation at high density, and the impact approximation at low density.

Les travaux présentés dans ce mémoire portent sur l’étude des plasmas d’hélium générés par micro-ondes en cavité résonnante à la pression atmosphérique et sur leurs applications en traitement de surfaces. Tout d’abord, un état de l’art sur les plasmas micro-ondes à la pression atmosphérique et leurs applications est présenté. Ensuite, un modèle collisionnel-radiatif de la décharge et de la post-décharge d’hélium pur est établi. Les résultats du modèle sont comparés aux mesures expérimentales obtenues à 2500 K et un jeu de sections efficaces et de constantes cinétiques valables pour ces conditions est proposé. Expérimentalement, des analyses par spectroscopie d’émission et d’absorption sont employées. La température du gaz est déterminée par la méthode du spectre rotationnel synthétique en fonction de la puissance, de la concentration et de la nature des impuretés introduites dans l’hélium. Il s’avère que le volume du plasma est un paramètre déterminant sur la température du gaz. La concentration du métastable He(23S), en décharge continue et pulsée, est déterminée par absorption laser. En décharge continue, la concentration du métastable est divisée par trois avec 360 ppm d’impureté, la nature de l’impureté n’ayant pas d’importance. En revanche, en post-décharge la nature de l’impureté est déterminante. Les mesures réalisées indiquent que He+ et non He2+ serait l’ion majoritaire. Concernant les applications de ce type de plasma, nous avons travaillé en post-décharge uniquement. Nous avons démontré la faisabilité du procédé de dépôt de SiOx à partir d’hexaméthyldisiloxane. Nous avons aussi montré que la nitruration du titane à haute température était possible / The present work deals with the study of helium microwave plasmas at atmospheric pressure generated in a resonant cavity and their applications in surface treatment. First of all, a state of art of microwave atmospheric pressure plasmas and their applications is presented. Next, a collisional-radiative model for pure helium discharge and post-discharge is described. The results of the model are compared to experimental data obtained at 2500 K and a coherent set of cross-sections and rate constants is obtained for these conditions. Emission and absorption spectroscopy diagnostics are employed to characterize the helium plasma. The gas temperature is determined by the rotational synthetic spectra method. The evolution of the gas temperature, as a function of the input power, the concentration and the nature of impurities in helium, is measured. It turns out that the plasma volume plays a significant role on the gas temperature. The He(23S) concentration is determined by laser absorption in pulsed and continuous mode. In continuous mode, the metastable concentration is divided by 3 with 360 ppm of impurity, regardless of the nature of the impurity. Nevertheless, during the post-discharge, in pulsed mode, the nature of the impurity plays an important role. These measurements support the idea that He+ and not He2+ is the main ion. Concerning the applications, only post-discharges are utilized. We demonstrate that deposition of SiOx using hexamethyldisiloxane as precursor can be efficient. We show that titanium nitriding at high temperature is possible

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Le travail présenté dans le cadre de ce mémoire s’intéresse à l’étude des plasmas à la pression atmosphérique en configuration décharge à barrière diélectrique (DBD), pertinents pour le traitement de surface. Plus spécifiquement, les DBDs à l’étude sont en milieux réactifs pour le dépôt de couches minces (multi)fonctionnelles, soit en présence d’un précurseur organosilicié (HMDSO) et/ou d’un agent oxydant (N₂O). L’étude est centrée sur l’analyse de deux propriétés fondamentales du plasma : la température électronique (Tₑ) et la densité des atomes d’hélium dans un état métastable (n_He(2³S)). La première est étudiée en ayant recours à des mesures des populations des niveaux n=3 de l’hélium par spectroscopie optique d’émission, alors que la seconde l’est à partir de ces mêmes mesures couplées à des mesures électriques. La particularité de cette étude est la mise au point de nouveaux diagnostics électriques et spectroscopiques pour réaliser des mesures résolues spatialement, c'est-à-dire en fonction du temps de résidence (t_res) du mélange gazeux injecté en continu. Dans les milieux réactifs étudiés, ces nouveaux diagnostics montraient des changements dans les caractéristiques courant-tension entre l’entrée et la sortie de la décharge. Cependant, Tₑ conservait un profil homogène spatialement alors que la n_He(2³S) se montrait relativement plus faible en entrée, de par leurs interactions avec les précurseurs et les impuretés présents dans ces milieux. L’analyse des signatures optiques du HMDSO dans le volume de la décharge a aussi permis de faire des liens avec les propriétés de surface des couches réalisées en conditions similaires. Notamment, les mesures de vitesse de dépôt observées sur les couches, étant plus faibles avec l’augmentation du t_res, ont pu être liées aux émissions des fragments carbonés, plus fortes en entrée, ainsi qu’à la n_He(2³S), plus faible à cet endroit, sachant que ces derniers jouent un rôle important dans la fragmentation du précurseur HMDSO. De plus, l’analyse de rapport d’intensités d’émissions de ces fragments semble montrée une tendance similaire aux rapports atomiques O/C obtenus par mesures de spectroscopie à rayon X (XPS) sur les couches produites, mais l’interprétation de ces évolutions se veut plus complexe. / The work presented in this master’s thesis focuses on the study of atmospheric pressure plasmas in a dielectric barrier discharge (DBD) configuration, which are relevant for surface treatment. More specifically, the DBDs under study are in reactive media for the deposition of (multi)functional coatings, either in the presence of an organosilicon precursor (HMDSO) and/or an oxidizing agent (N₂O). The study focuses on the analysis of two fundamental plasma properties: the electron temperature (Tₑ) and the density of helium atoms in a metastable state (n_He(2³S)). The first is studied using measurements of the n = 3 level helium populations by optical emission spectroscopy, while the second is based on these same measurements coupled with electrical measurements. The peculiarity of this study is the development of new electrical and spectroscopic diagnoses to carry out spatially resolved measurements, that is depending on the residence time (t_res) of the gas mixture injected continuously. In the reactive media studied, these new diagnoses showed changes in the current-voltage characteristics between the entrance and the exit of the discharge. However, the Tₑ maintained a spatially homogeneous profile while the n_He(2³S) was relatively lower at entry, because of their interactions with the precursors and the impurities present in these media. The analysis of the HMDSO optical signatures in the discharge volume also made it possible to establish links with the surface properties of the coatings produced under similar conditions. In particular, the measurements of deposition rate observed on the coatings, being lower with the increase of the t_res, could be linked to the emissions of the carbonaceous fragments, stronger at the entrance, as well as to the n_He(2³S), weaker here, knowing that they play an important role in the fragmentation of the HMDSO precursor. Moreover, the analysis of emission intensity ratios of these fragments seems to show a similar trend to the O/C atomic ratios obtained by X-ray spectroscopy (XPS) measurements on the coatings produced, but the interpretation of these evolutions is more complex.