Mémoire numérisé par la Direction des bibliothèques de l'Université de Montréal.

Cette étude se situe au carrefour d'une problématique opérationnelle de gestion des sols de bassins d'infiltration d'eaux pluviales et d'une thématique plus théorique sur le transport colloïdal. En effet, malgré la mise en évidence du rôle parfois prédominant des colloïdes dans le transport de polluants, les mécanismes considérés prennent encore peu en compte cette forme de transport et les conditions sous lesquelles il prédomine restent mal définies. Dans ce cadre, l'objectif principal de ces travaux est la caractérisation du transport colloïdal d'un métal caractéristique des pollutions d'eaux pluviales urbaines, le zinc. Les colloïdes considérés sont des bactéries de l'espèce Pseudomonas putida qui sont présentes dans le milieu poreux sous forme de biofilm. Les essais ont été réalisés en colonnes de sable de Loire, non saturées en eau. Des expériences complémentaires en réacteurs fermés ont permis de mieux caractériser la réactivité des surfaces mises en jeu. Les résultats permettent d'apporter des éléments de réponse à trois grandes questions qui sont en fait les conditions nécessaires pour qu'il y ait transport colloïdal : réactivité des colloïdes pour les polluants, mouvement des colloïdes, et transport associé. Tout d'abord, les titrations de surface et les essais d'adsorption ont montré la grande réactivité des surfaces en particulier du biofilm. Ensuite la composition de la solution en contact avec le milieux poreux et sa force ionique influencent largement la stabilité du biofilm et donc la formation de colloïdes mobiles. Ainsi les conditions sont réunies pour observer le transport associé du zinc et des bactéries; celui-ci n'a pas été directement quantifié, mais observé par des méthodes indirectes. Il apparaît donc nécessaire aujourd'hui de tenir compte, sous certaines conditions, du transport facilité par les colloïdes bactériens dans les sols de bassins d'infiltration.

Les propriétés d'un matériau sont fortement liées à l'organisation de la matière qui le constitue. Notre approche consiste à développer une nouvelle méthode de synthèse de briques élémentaires de la matière constituées d'assemblage de colloïdes à haut débit en utilisant la technologie microfluidique et à en comprendre la physique associée. Après une exploration des différentes techniques disponibles permettant la création d'assemblage de gouttes, nous avons choisi de concentrer notre étude sur un mécanisme d'assemblage piloté par les interactions dipolaires entre gouttes. Nous démontrons la possibilité de former les assemblages de gouttes (ayant des interactions adhésives entre elles) grâce à l'utilisation conjointe d'une jonction en T et d'un dispositif d'émulsification à marche (step emulsification). Nous observons une grande variété de configurations stationnaires ou oscillantes. Nous explorons l'influence des paramètres physicochimiques et hydrodynamiques sur le mécanisme d'assemblage. Enfin, nous montrons la possibilité de jouer sur la taille des gouttes et leur composition chimique pour obtenir des assemblages complexes anisotropes par cette technique. Ces briques élémentaires ouvrent une nouvelle voie pour la synthèse de matériaux microtexturés à l'échelle colloïdale. / The material's behaviors are strongly related to the spatial arrangement of their fundamental building blocks. In this Ph.D. work, we aim at developing a novel approach for high-throughput colloidal clusters synthesis and understanding the related physics. After having explored various different techniques to elaborate the cluster entities, we have chosen to focus our study on a hydrodynamic-assisted assembly mechanism based on dipolar interaction. Through the use of dedicated two-layer microfluidic devices and by decoupling T-junction production and step emulsification, we demonstrate the direct assembling of droplets into clusters (of the adhesive emulsions). A rich variety of configurations, either stationary or oscillatory are observed. We have investigated the effect of the hydrodynamics as well as the physicochemical conditions on the clustering process. Moreover, more complex clusters such as anisotropic ones have been successfully generated by integrating some additional functionalities to our microfluidic chips. These features are potentially interesting to access new microstructured colloidal materials.

L'objectif de cette thèse est d'apporter, une meilleure compréhension de la stabilité colloïdale de dispersions aqueuses préparées à partir de particules commerciales de zircone yttriée (TZ3Y). Ces dispersions sont utilisées pour l'élaboration de matériaux céramiques Des modèles classiques (DLVO) suffisent à décrire la stabilité malgré des forces attractives élevées (constante Hamaker de 17kT). D'après les propriétés granulométriques, rhéologiques et structurales (SAXS), nous mettons en évidence que la transition d'un état liquide à un état gel viscoélastique, est surtout liée à la polydispersité des dispersions et à la métastabilité des particules de quelques dizaines de nm. Les interactions jouent cependant un rôle. En effet tandis que la transition apparaît à une fraction volumique en particules de 20%vol lorsque le système est contrôlé par des répulsions ioniques et elle apparait pour fraction volumique en particules de 30%vol dans le cas d'une barrière stérique. L'empilement dans les gels reste dense sans hétérogénéités. Enfin, dans le cas de mélanges, le rôle de nanoparticules (<10nm) de zircone et silice sur la stabilité en milieu dilué et concentré est explorée.

De nombreuses bactéries se déplacent en faisant tourner des flagelles rigides ancrés dans leur membrane. À la base de chaque flagelle se trouve un moteur rotatif de quelques dizaines de nanometres de diamètre : le moteur flagellaire bactérien. L'objectif de ces travaux de maîtrise fut de développer de nouveaux marqueurs pour visualiser et mesurer la rotation du moteur flagellaire en l'affectant le moins possible. Trois types de nanoparticules furent étudiés : les points quantiques, les nanoparticules d'or et les nanoparticules Janus. L'intensité du signal et la résistance au photoblanchiment des points quantiques furent comparées à celles de fluorophores "Alexa Fluor". Aussi, différentes méthodes pour attacher spécifiquement ces nanoparticules aux flagelles furent testées. L'utilisation d'anticorps s'est révélée préférable à l'emploi de micelles de phospholipides ou de liens maléimide-cystéine. Après avoir développé la méthode de marquage sur les filaments des bactéries, nous avons ensuite réussi à visualiser des crochets, une structure beaucoup plus petite (55 nm de long). Une première tentative pour mesurer la vitesse de rotation de crochets s'est révélée infructueuse mais informative.

Titre de l'écran-titre (visionné le 6 novembre 2023) / Grâce à la disponibilité de programmes de dépistage et de prévention, la plupart des cas de cancer du col de l'utérus sont diagnostiqués à un stade local lorsque la tumeur est confinée au col de l'utérus. Cependant, la livraison localisée de médicaments n'est pas fréquente dans la pratique clinique pour le traitement du cancer du col de l'utérus. L'avantage majeur de ce type de livraison de médicaments est qu'elle peut être effectuée à l'aide de formes posologiques spécifiques à chaque patient. Par exemple, les systèmes de livraison d'hydrogel peuvent contenir divers médicaments et être personnalisés par impression 3D en fonction des besoins des patients. Ainsi, l'objectif principal de ce projet était de développer une formulation d'hydrogel imprimable en 3D qui puisse être utilisée comme système localisé pour la livraison de nanoparticules d'or (AuNPs) au col de l'utérus avant la curiethérapie. Les AuNPs ont été choisies pour leur potentiel thérapeutique en tant que radiosensibilisateurs en curiethérapie, une modalité de traitement couramment utilisée pour le traitement du cancer du col de l'utérus. Dans ce projet de recherche, la technologie d'impression 3D a été utilisée pour créer des systèmes de livraison d'hydrogel personnalisés, permettant de contrôler la forme, la taille et la dose thérapeutique. Une formulation d'hydrogel a été optimisée en fonction de ses composants (Pluronic F127 et alginate) et leurs rapports respectifs ont été étudiés pour obtenir une imprimabilité 3D, une mucoadhésivité et une dégradation optimales dans les fluides biologiques. La formulation obtenue a été caractérisée in vitro et in vivo. Les données obtenues lors de ces études ont démontré que ces hydrogels sont biocompatibles et peuvent libérer efficacement des AuNPs. Le système de libération d'AuNPs développé a été adapté aux tumeurs cervicales en utilisant un modèle de xénogreffe murine. Des implants radioactifs produits par fabrication additive, contenant des sources d'iode-125 et recouverts d'hydrogels libérant des AuNPs, ont été implantés chez des souris sur les tumeurs. Cette étude a révélé des informations précieuses sur la profondeur de diffusion des AuNPs dans les tumeurs et la production d'espèces réactives de l'oxygène (ROS) dans les tissus irradiés. En résumé, ce projet de recherche décrit le premier exemple d'un système de livraison d'hydrogel imprimé en 3D pour la curiethérapie du cancer du col de l'utérus et fournit une base pour le développement de telles formulations pour les besoins cliniques. L'adaptation du système de livraison à l'anatomie spécifique d'un patient est un outil puissant pour augmenter l'efficacité du traitement et la conformité des patients. En outre, l'étude a démontré les effets synergiques entre la curiethérapie et les AuNPs radiosensibilisants dans le traitement du cancer du col de l'utérus. / Thanks to the availability of screening and prevention programs, most cervical cancer cases are diagnosed at an early stage when the tumor is confined to the cervix. However, the localized delivery of therapeutics is not frequent in clinical practice for the treatment of cervical cancer. The major benefit of this type of drug delivery is that it can be performed using patient-specific dosage forms. For instance, hydrogel delivery systems can contain various therapeutics and be personalized by 3D printing according to patients' needs. Therefore, the main objective of this project was to develop a 3D printable hydrogel formulation that can be used as a localized system for delivering gold nanoparticles (AuNPs) to the cervix prior to brachytherapy. AuNPs were chosen for their therapeutic potential as radiosensitizers in brachytherapy (BT), a treatment modality that is commonly used for cervical cancer therapy. In this research project, 3D printing technology was utilized to create customized hydrogel delivery systems, enabling control over the shape, size, and therapeutic dose. A hydrogel formulation was optimized based on its components (Pluronic F127 and alginate), and their respective ratios were studied to achieve optimal 3D printability, mucoadhesiveness, and degradation in biological fluids. The obtained formulation was characterized in vitro and in vivo. The data acquired during these studies demonstrated that these hydrogels are biocompatible and can efficiently release AuNPs. The developed AuNP-releasing system was fitted to cervical tumors using a murine xenograft model. Radioactive implants produced by additive manufacturing, containing iodine-125 sources, and lined with AuNPs-releasing hydrogels, were implanted in mice on top of the tumors. This study revealed valuable information on the diffusion depth of AuNPs in tumors and the production of reactive oxygen species (ROS) in irradiated tissues. Overall, this research project describes the first example of a 3D-printed hydrogel delivery system for cervical cancer BT and provides a basis for developing such formulations for clinical needs. Adapting the delivery system to a patient's specific anatomy is a powerful tool for increasing treatment efficiency and patient compliance. Moreover, the study demonstrated the synergistic effects between BT and radiosensitizing AuNPs in cervical cancer treatment.

Dans ce travail, la structuration de phases HDL en matrices macroporeuses a été réalisée grâce à l'utilisation d'un arrangement ordonné de sphères comme empreinte sacrificielle. Les phases HDL sont obtenues en précipitant les sels métalliques adsorbés à la surface de billes de PS ordonnées, en présence de soude. Un réseau 3D poreux est finalement obtenu soit par dissolution ou bien calcination de l'empreinte. Ces matrices HDL macroporeuses conservent leur propriétés d'intercalation et leur richesse de composition. La macroporosité ordonnée est maintenue lors de la décomposition thermique des phases HDL en oxydes. Cette macroporosité présente dans les phases HDL permet l'amélioration de l'adsorption, évaluée sur l'Orange II, et la photodégradation d'un pesticide par des anions décatungstate immobilisés. A partir de ces matrices macroporeuses, des carbones à porosité hiérarchisée ont été élaborés

Afin de caractériser la nature et le rôle des particules fines et colloïdales (PFC) dans les milieux de subsurface, le suivi dans le temps des PFC contenues à la fois dans les retombées atmosphériques et dans les eaux d'infiltration et la détermination des facteurs contrôlant la distribution et l'évolution des PFC dans l'environnement a été réalisée. La démarche utilisée est basée essentiellement sur des observations in situ et consiste à prélever mensuellement, sur le terrain, les PFC contenues dans les retombées atmosphériques et dans les eaux d'infiltration d'un sol. L'étude en MET/EDX des PFC individuelles à permis de réaliser une caractérisation typologique et physico-chimiques et d'étudier leur abondance et leur réactivité face aux contaminants. Par ailleurs, la connaissance des paramètres environnementaux de chacun des sites et l'étude statistique détaillée de l'évolution de PFC a permis de proposer un modèle conceptuel de la l'évolution dynamique (distribution, réactivité) des PFC dans les environnements considérés. Les résultats obtenus en microscopie montrent que la très grande majorité des particules ont un diamètre inférieur à 0,45 µm. L'étude systématique au MET et à l'EDX des échantillons a permis de caractériser les particules présentes et de différencier plusieurs types récurrents dans des contextes environnementaux distincts, ainsi les PFC sont, (i) minérales et constituées par des argiles plus ou moins altérées, des oxy-hydroxydes et des sels (sulfures, chlorures) avec la présence ponctuelle de carbonates et de tectosilicates, ou (ii) organiques et constituées par des bactéries ou de la matière organique non-vivante (exsudats de bactérie et matière organique dégradée), ou encore (iii) des associations mixtes de particules organiques et minérales formant des micro-agrégats organo-minéraux. Au-delà de l'étude typologique, la caractérisation des propriétés physico-chimiques des différents types de PFC a permis d'en identifier les sources, l'abondance et la réactivité. L'étude de la distribution au cours du temps des PFC des retombées atmosphériques et la connaissances des facteurs environnementaux sur les deux sites étudiés a permis de mettre en évidence les facteurs clefs contrôlant la distribution des PFC. Ainsi, il apparaît, dans un premier temps, que l'intensité et la hauteur de pluie sont les facteurs principaux mis en jeu. Cependant, la localisation et le mode d'occupation des sols influent également en modifiant, en amont, les sources de PFC et en aval l'action de la pluie. En effet, si l'étude de la dynamique des PFC des retombées atmosphériques sur les deux sites montre une influence très nette de la pluie, les deux sites montrent une réponse différente. L'acteur majeur contrôlant les dépôts de PFC est la pluie, modifié par la présence de couvert végétal qui induit un enrichissement en éléments et l'agrégation des PFC sur les feuilles. L'acteur majeur contrôlant les PFC dans les eaux d'infiltration du sol étudié est la dynamique hydrique du sol et donc les fluctuations de son état de saturation en fonction de la profondeur considérée et de la pluviosité. Enfin, ce travail permet de souligner trois résultats importants que sont : la mise au point d'une méthodologie efficace, la mise en évidence d'un vecteur de contaminants essentiel et souvent négligé que sont les bactéries, via les observations in situ et des expériences en laboratoire et l'importance des mécanismes d'agrégation dans le transport des PFC.

Ce travail présente une contribution à la modélisation numérique des systèmes de suspensions dans le cadre de la théorie cinétique. Cette description continue des systèmes de suspensions permet de prendre en compte l'influence de la structure à l'échelle microscopique sur la cinétique de l'écoulement macroscopique. Cependant elle présente l'inconvénient majeur d'être définie sur un espace à haute dimension et rend alors difficile la résolution de ces modèles avec des approches déterministes classiques. Afin de s'affranchir, ou du moins d'alléger, le poids du caractère micro-macro des approches en théorie cinétique, plusieurs techniques de réduction dimensionnelle s'appuyant sur l'utilisation de la Décomposition Généralisée en modes Propres (PGD) sont présentées. Une étude de différents algorithmes PGD est conduite, et dont l'efficacité en termes de vitesse de convergence et d'optimalité de la solution est illustrée. La simulation de mélanges de fluides immiscibles est conduite à l'aide du Tenseur d'aire qui est un puissant outil de caractérisation du mélange. Cependant celui-ci nécessite l'introduction d'une relation de fermeture dont l'impact est évalué avec le modèle de théorie cinétique équivalent et exact. Finalement, la simulation de systèmes de suspensions colloïdales décrits par l'équation de Smoluchowski présente une approche originale de la modélisation des suspensions solides. Cette approche permet de s'affranchir avantageusement du bruit statistique inhérent aux simulations stochastiques traditionnellement mises en œuvre. / This work is a contribution to the numerical modeling of suspension system in the kinetic theory framework. This continuum description of suspension system allows to account for the microstructure impact on the kinetic of the macroscopic flow. However, its main drawback is related to the high dimensional spaces in which kinetic theory models are defined and makes difficult for classical deterministic approaches to solve such systems. One possibility for circumventing, or at least alleviate, the weight of the micro-macro kinetic theory approaches lies in the use of separated representations strategies based on the Proper Generalized Decomposition (PGD). A study of different PGD algorithms is driven, illustrating the efficiency of these algorithms in terms of convergence speed and optimality of the solution obtained. The immiscible fluids blends modeling is driven using the area tensor which is a powerful numerical tool for characterizing blends. However it needs the introduction of closure relation of which impact is measured using equivalent and exact kinetic theory model. Finally, the numerical modeling of colloidal suspension system described by the Smoluchowski equation presents an original approach of the modeling of solid suspension system. This description allows to circumvent the statistical noise inherent to the stochastic approaches commonly used.

Les suspensions colloïdales ont été étudiées par simulations numériques à partir de deux modèles : la dynamique Brownienne (BD) et la SRD-MD (Stochastic Rotation Dynamics - Molecular Dynamics). Ces études ont consisté à reprendre des travaux existants pour les porter sur GPU, tout en cherchant différentes optimisations possibles adaptées à ces simulations. Une amélioration de la recherche de voisinage de la littérature a pu être utilisée pour toutes ces simulations de type BD. Une simulation de SRD-MD avec couplage de force qui n'avait pas encore été parallélisée sur GPU dans la littérature, a été implémentée en utilisant un nouveau schéma de décomposition adapté à cette simulation, améliorant considérablement les performances. Ces simulations ont pu donner lieu par la suite à des études sur des suspensions colloïdales plus complexes : une hétéroagrégation entre deux suspensions avec des particules de même taille, une hétéroagrégation entre deux populations de colloïdes de tailles très différentes, et en dehors des suspensions colloïdales, une simulation de nanoalliages. Enfin, le modèle de SRD a été adapté afin d'être utilisé dans le cadre d'animation physique de fluide réaliste dans le contexte de l'informatique graphique. Des adaptations du modèle pour y incorporer des notions comme la gestion de la compressibilité, de la tension de surface ont dues être apportées. Des premiers résultats ont pu permettre de réaliser quelques simulations, dont une chute d'eau dans une verre. / Colloïdal suspensions have been studied by means of numerical simulation, using two physical models : Brownian dynamics and Stochastic Rotation Dynamics - Molecular Dynamics. These studies consist in parallizing colloïdal simulations from previous studies on GPU, and find some new optimisations for these specific simulations. An improvement of the neigborhood search has been implemented in all our BD type simulations. A SRD-MD with force coupling have been implemented for the first time in the literature, using a new decomposition scheme, which improves significantly its performances. Then, theses simulations have been adapted to study more complex colloidal suspensions : an interfacial heteroaggregation of colloidal suspensions, a heteroaggregation between two types of particles with a large size ratio, and outside this context, a nanoalloy simulation. Finally, the SRD model has been adapted to realistic fluid animtion from computer science context. Theses adaptations require to add to SRD model, the notion of compressibility and surface tension. First results have been released, like a pouring water into a glass simulation.