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Croissance par voie chimique et propriétés de transport électronique de nanofils d'or / Chemical growth and electronic transport properties of gold nanowiresLoubat, Anais 31 March 2014 (has links)
Les nanofils d’or ultrafins sont des objets fascinants présentant une morphologie quasi 1D, leur diamètre n’excédant par 2 nm pour une longueur micrométrique. Les quelques 30 atomes qui composent la section de ses fils sont principalement des atomes de surface, permettant d’envisager des applications de type capteurs. De plus, l’anisotropie de forme unique pourrait permettre un confinement électronique unidimensionnel, menant à de nouvelles propriétés physiques. Nous avons réalisé une étude fondamentale de la synthèse et réaliser une première étude de transport sur une assemblée de nanofils.La première partie du manuscrit, divisée en quatre chapitres, consiste en l’étude du mécanisme de croissance de ces nanofils ultrafins. Suite à une analyse détaillée des modèles proposés, nous introduisons la technique de diffusion des rayons X aux petits angles (SAXS) utilisée pour nos études mécanistiques. Le chapitre 3 est consacré à l’étude de la synthèse de nanofils en milieu confiné. Contrairement aux postulats précédents, un suivi cinétique in-situ par SAXS nous a permis de montrer que la phase lamellaire n’intervenait pas dans la croissance des objets, voir même qu’elle était détrimentaire à leur formation. Le dernier chapitre présente la synthèse en milieu isotrope. Un mécanisme de croissance efficace où les sphères jouent le rôle de germe est avancé. L’auto-organisation des fils en solution suivant une phase hexagonale appuie l’hypothèse d’une stabilisation des fils par une double couche d’oleylamine et de chlorure d’ammonium. Un mécanisme de croissance analogue aux mécanismes proposés pour les bâtonnets d’or dans l’eau est donc proposé.La deuxième partie du manuscrit, divisée en trois chapitres, consiste en une caractérisation des propriétés de transport électronique dans ces nanofils d’or ultrafins. Nous dressons, dans un premier temps, un bilan des différents régimes de transport observés au sein de nano-objets de basse dimensionnalité. Suite aux étapes indispensables de dépôt et de connexion, le troisième chapitre présente les premières mesures de transport effectuées sur des assemblées de nanofils d’or faiblement couplées. Nous mettons ainsi en évidence, grâce à une étude sur une large gamme de températures et de tensions de polarisation, un transport de charge coopératif dans le cadre d’un régime de blocage de Coulomb. / Ultra-narrow gold nanowires are captivating objects with a quasi-1D morphology, with a diameter lower than 2 nm and a micrometric length. The few 30 atoms which compose the wire section are mainly surface atoms, allowing to consider applications such as sensors. Moreover, the unique anisotropic shape may permit a one-dimensional electronic confinement, leading to new physical properties. We conducted a fundamental study of the synthesis and a preliminary transport study on an assembly of nanowires.The first part of the manuscript, divided into four chapters, consist of the growth mechanism study of these ultra-narrow gold nanowires. Further to a detail analysis of the proposed models, we present the small angle X-rays scattering (SAXS) technique used for our mechanistic studies. The third chapter deals with the study of the nanowires synthesis in a confined environment. Unlike the previous postulates, a in-situ kinetic monitoring by SAXS allow us to point out that the lamellar phase was not involved in the objects’ growth, even more that it was detrimental for their formation. The last chapter presents the synthesis in an isotropic system. An efficient growth mechanism where the spheres act as seeds is advanced. The wires’ self-assembly in solution in a hexagonal super-lattice supports the hypothesis of wire stabilization by a bilayer of oleylamine and oleylammonium chloride. Therefore, a growth mechanism similar to the one proposed in the case of gold nanorods in water is proposed.The second part of the manuscript, divided into three chapters, consist in a characterization of the electronic transport properties in these ultra-narrow gold nanowires. At first, we report on the different types of transport observed low-dimensionality nano-objects. Further to the necessary deposit and connection steps, the third chapter presents the first transport measurements performed weakly coupled assemblies of gold nanowires. We highlight, through a study on a wide range of temperatures and bias voltages, a cooperative charges transport through a Coulomb blockade regime.
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Optical absorption and electronic properties of individual carbon nanotubes / Propriétés optiques d’absorption et électroniques de nanotubes de carbone individuelsBlancon, Jean-Christophe 17 October 2013 (has links)
Au cours de ce travail de thèse à caractère expérimental, nous nous sommes attachés à mesurer les spectres absolus de section efficace d’absorption de nanotubes de carbone individuels placés dans différents environnements. Pour ce faire, nous avons développé un dispositif expérimental basé sur la technique de spectroscopie à modulation spatiale qui permet d’accéder de manière directe à la section efficace d’absorption de nano-objets individuels. Cette méthode ne requière aucun a priori sur les propriétés des nanotubes, et très important nous affranchit des effets d’ensemble. Ainsi, nous avons pu étudier les propriétés d’absorption de nanotubes individuels simple et double parois dans les environnements suivants : suspendus librement, agrégés en petit fagot, et déposés sur substrat. Plus précisément, l’évolution de l’absorption excitonique des nanotubes est analysée en fonction des paramètres structuraux (diamètre, nombre de parois, chiralité) et de l’environnement de ces derniers. Un autre aspect de cette thèse a pour objet l’analyse des propriétés de transport électronique des nanotubes de carbone soumis à des pressions hydrostatiques de gaz de l’ordre du gigapascal, avec la possibilité d’accéder au régime des basses températures. Ici, nous nous sommes concentrés sur l’étude de transistors à effet de champ composés de petits fagots de nanotubes de carbone contactés à leurs extrémités par des électrodes en palladium. Dans ce cadre, nous avons notamment réalisé la première observation de l’effet de blocage de Coulomb sous pression. Au final, ce travail de thèse a permis d’analyser les propriétés optiques et électroniques intrinsèques aux nanotubes de carbone et leur évolution sous l’effet de différents environnements (écrantage diélectrique, dopage chimique, contrainte mécanique et pression hydrostatique). Ce travail a pu être réalisé grâce au développement de nouvelles techniques permettant de sonder ces propriétés au niveau du nanotube individuel / In this dissertation, we report on the experimental investigation of the optical properties of single- and double-wall carbon nanotubes. Despite numerous studies performed using photoluminescence or Raman and Rayleigh scattering, knowledge of their optical response is still partial. In particular direct quantitative measurement of their absorption cross-section has not been achieved yet. Using spatial modulation spectroscopy we have determined, over a broad optical spectral range, the spectrum and amplitude of the absorption cross-section of identified individual single- and double-wall carbon nanotubes. These quantitative measurements permit the determination of the oscillator strength of the different excitonic resonances. Furthermore, investigation of the same nanotube, either a single-wall or double-wall nanotube, freestanding or deposited on a substrate shows large broadening with increase of oscillator strength of the excitonic resonances, as well as stark weakening of polarization dependent antenna effects, due to nanotube-substrate interaction. Similar study on nanotube bundles and double-wall nanotubes demonstrate the importance of inter-tube and inter-wall exciton coupling effects which seem to be of different nature in these two types of sample. The second part of this thesis studies electrical transport in carbon nanotube bundles under high pressure condition and low temperature. The behavior of nanotubebased field-effect transistors has been investigated, in the classical and Coulomb blockade regime, under gas-pressure up to 0.9 GPa. Overall, this dissertation communicates on the quantitative analysis of the absorption and electronic properties of carbon nanotubes and how they are influenced by various environmental effects such as dielectric screening, stress induced strain, hydrostatic pressure, or chemical doping. The novelty of this work is to address these issues at the single nanotube level
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Two dimensional materials, nanoparticles and their heterostructures for nanoelectronics and spintronics / Matériaux bidimensionnels, nanoparticules et leurs hétérostructures pour la nanoélectronique et l’électronique de spinMouafo Notemgnou, Louis Donald 04 March 2019 (has links)
Cette thèse porte sur l’étude du transport de charge et de spin dans les nanostructures 0D, 2D et les hétérostructures 2D-0D de Van der Waals (h-VdW). Les nanocristaux pérovskite de La0.67Sr0.33MnO3 ont révélé des magnétorésistances (MR) exceptionnelles à basse température résultant de l’aimantation de leur coquille indépendamment du coeur ferromagnétique. Les transistors à effet de champ à base de MoSe2 ont permis d’élucider les mécanismes d’injection de charge à l’interface metal/semiconducteur 2D. Une méthode de fabrication des h-VdW adaptés à l’électronique à un électron est rapportée et basée sur la croissance d’amas d’Al auto-organisés à la surface du graphene et du MoS2. La transparence des matériaux 2D au champ électrique permet de moduler efficacement l’état électrique des amas par la tension de grille arrière donnant lieu aux fonctionnalités de logique à un électron. Les dispositifs à base de graphene présentent des MR attribuées aux effets magnéto-Coulomb anisotropiques. / This thesis investigates the charge and spin transport processes in 0D, 2D nanostructures and 2D-0D Van der Waals heterostructures (VdWh). The La0.67Sr0.33MnO3 perovskite nanocrystals reveal exceptional magnetoresistances (MR) at low temperature driven by their paramagnetic shell magnetization independently of their ferromagnetic core. A detailed study of MoSe2 field effect transistors enables to elucidate a complete map of the charge injection mechanisms at the metal/MoSe2 interface. An alternative approach is reported for fabricating 2D-0D VdWh suitable for single electron electronics involving the growth of self-assembled Al nanoclusters over the graphene and MoS2 surfaces. The transparency the 2D materials to the vertical electric field enables efficient modulation of the electric state of the supported Al clusters resulting to single electron logic functionalities. The devices consisting of graphene exhibit MR attributed to the magneto-Coulomb effect.
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Modélisation de solides à nanocristaux de silicium / Modelling of silicon nanocrystal solidsLepage, Hadrien 22 October 2012 (has links)
Les propriétés physico-chimiques d'un nanocristal semi-conducteur sphérique, intermédiaires entre la molécule et le solide, dépendent de sa taille. Empilés ou dispersés, ces nanocristaux sont les briques architecturales de nouveaux matériaux fonctionnels aux propriétés ajustables, en particulier pour l’optoélectronique. Cette thèse s'inscrit dans le développement de ces nouveaux matériaux et présente avant tout une méthodologie pour la simulation du transport électronique dans un solide à nanocristaux en régime de faible couplage électronique appliquée à des nanocristaux de silicium dans une matrice de SiO2 pour les applications photovoltaïques. La cinétique du déplacement des porteurs est liée au taux de transfert tunnel (hopping) entre nanocristaux. Ces taux sont calculés dans le cadre de la théorie de Marcus et prennent en compte l'interaction électron-phonon dont l'effet du champ de polarisation dans la matrice ainsi que les interactions électrostatiques à courte et longue portée. Le calcul des états électroniques (électrons et trous) en théorie k.p associé à l'utilisation de la formule de Bardeen donne au code la capacité, par rapport à la littérature, de fournir des résultats (mobilité ou courant) en valeur absolue. Les résultats de mobilité ainsi obtenus pour des empilements cubiques idéaux viennent contredire les résultats de la littérature et incitent à considérer d'autres matériaux notamment en ce qui concerne la matrice pour obtenir de meilleurs performances. En outre, les résultats de simulation de dispositifs montrent l'impact considérable des électrodes sur les caractéristiques courant-tension. Aussi, un nouvel algorithme Monte-Carlo Cinétique accéléré a été adapté afin de pouvoir reproduire le désordre inhérent à la méthode de fabrication tout en maintenant un temps de simulation raisonnable. Ainsi l'impact du désordre en taille se révèle faible à température ambiante tandis que les chemins de percolation occultent la contribution des autres chemins de conduction. Des résultats de caractérisation comparés aux simulations tendent par ailleurs à indiquer que ces chemins peuvent concentrer les porteurs et exhiber un phénomène de blocage de coulomb. Enfin, la section efficace d'absorption est calculée théoriquement et permet d'obtenir le taux de génération sous illumination qui se révèle proche du silicium massif. Et une méthode en microscopie à sonde de Kelvin est décrite pour caractériser la durée de vie des porteurs c'est-à-dire le taux de recombinaison, les résultats ainsi obtenus étant cohérents avec d'autres techniques expérimentales. / The physicochemical properties of a spherical semiconductor nanocrystal, intermediate between the molecule and the solid depend on its size. Stacked or dispersed, these nanocrystals are building blocks of new functional materials with tunable properties, particularly appealing for optoelectronics. This thesis takes part in the development of these new materials. It mainly presents a methodology for the simulation of electronic transport in nanocrystal solids within the weak electronic coupling regime. It is applied to a material made of silicon nanocrystals embedded in silicon oxide and considered for photovoltaïc applications. The displacement kinetics of charge carriers is related to the tunneling transfer rate (hopping) between nanocrystals. These rates are calculated within the framework of Marcus theory and take into account the electron-phonon interactions, the effect of the bias field and the electron-electron interactions at short and long range. The calculation of electronic states (electrons and holes) in k.p theory associated with the use of Bardeen's formula provides, compared to previous works, results (mobility or current) in absolute terms. The mobility thus computed is far lower than the results of the literature and encourage to consider other materials. Furthermore, the device simulations show the significant impact of the electrodes on the current-voltage characteristics. Also, a new accelerated kinetic Monte-Carlo algorithm has been adapted in order to reproduce the disorder inherent in the manufacturing process while maintaining a reasonable simulation time. Thus the impact of the size disorder is poor at room temperature while the percolation paths shunt the contribution of other conduction paths. Characterization results compared to simulations tend to show that these paths concentrate carriers and exhibit Coulomb blockade phenomenon. Finally, the absorption cross section is calculated theoretically to obtain the generation rate under illumination. It is similar to the bulk silicon one. And a method employing a Kelvin probe microscope is described to characterize the carrier lifetime, namely the recombination rate. The results thus obtained are consistent with other experimental technics.
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Quantum Transport Through Carbon Nanotubes Functionalized With Antiferromagnetic MoleculesSchnee, Michael 12 August 2019 (has links)
The subject of this thesis is to study the interaction between carbon nanotubes (CNTs) and antiferromagnetic tetrametallic molecules attached to them. By employing quantum transport measurements, the sensitivity to sense the interactions is greatly increased, because the quantum dot is very susceptible to changes in its environment. The properties of carbon nanotubes can be altered by chemical functionalization with the aforementioned molecules, where the attachment is performed covalently via a ligand exchange with the CNT. The thesis is partitioned into two main parts: the first part presents experiments performed on tetramanganese functionalized CNTs, whereas for the second similar studies are conducted, except manganese is replaced by cobalt. Both complexes exhibit an antiferromagnetic ground state, yet the metal spin of manganese (S=5/2) is reduced to S=3/2 for cobalt. Additionally, an altered device preparation has been employed during the second part, leading to a strong suppression of the background signal. Quantum transport measurements at T=4K on manganese-functionalized CNTs show a very regular pattern of Coulomb diamonds, indicating only a mild disturbance of the quantum dot's electron system by the covalent bond. Moreover, the charging energy reveals a wave function extending over the entire device dimensions. However, at T=30mK in the tunneling current a strong noise emerges, when repeatedly measuring over an hour while keeping external biases constant. Additionally, these time traces are superimposed by a long-term background, which is removed by a correction algorithm plus a subsequent digitization. The remaining signal reveals a random telegraph signal (RTS) which is extensively studied and from its statistics the equivalent temperature of T=654mK for the excitation of the system is extracted. The quantum transport experiments conducted on cobalt-functionalized CNTs show a much better data quality of the coulomb diamonds, which is ascribed to the alteration in the device's preparation. From the line shape of the Coulomb oscillations as well as from the Coulomb staircases an electron temperature of about T=500mK is extracted. Moreover, a magnetic field dependence of the stability diagrams is apparent, attributable to Zeeman splitting. The respective Landé factor of g=1.73 is, compared to similar CNT quantum dot systems, unusually low. It is as attributed to an increased spin-orbit interaction between the conduction electrons and the cobalt's nuclei. The respective time traces exhibit or lack an RTS signal, depending on their external biases. Regarding the Coulomb diamonds, an essential prerequisite for the occurrence of an RTS is the proximity to a resonance, which is equatable to a high sensitivity of the quantum dot detector. Considering the available energy, the underlying process that is the cause for the emergence of the RTS is ascertained to be an internal excitation of the antiferromagnetic states of the metallic core.
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Atomically controlled device fabrication using STMRuess, Frank Joachim, Physics, Faculty of Science, UNSW January 2006 (has links)
We present the development of a novel, UHV-compatible device fabrication strategy for the realisation of nano- and atomic-scale devices in silicon by harnessing the atomic-resolution capability of a scanning tunnelling microscope (STM). We develop etched registration markers in the silicon substrate in combination with a custom-designed STM/ molecular beam epitaxy system (MBE) to solve one of the key problems in STM device fabrication ??? connecting devices, fabricated in UHV, to the outside world. Using hydrogen-based STM lithography in combination with phosphine, as a dopant source, and silicon MBE, we then go on to fabricate several planar Si:P devices on one chip, including control devices that demonstrate the efficiency of each stage of the fabrication process. We demonstrate that we can perform four terminal magnetoconductance measurements at cryogenic temperatures after ex-situ alignment of metal contacts to the buried device. Using this process, we demonstrate the lateral confinement of P dopants in a delta-doped plane to a line of width 90nm; and observe the cross-over from 2D to 1D magnetotransport. These measurements enable us to extract the wire width which is in excellent agreement with STM images of the patterned wire. We then create STM-patterned Si:P wires with widths from 90nm to 8nm that show ohmic conduction and low resistivities of 1 to 20 micro Ohm-cm respectively ??? some of the highest conductivity wires reported in silicon. We study the dominant scattering mechanisms in the wires and find that temperature-dependent magnetoconductance can be described by a combination of both 1D weak localisation and 1D electron-electron interaction theories with a potential crossover to strong localisation at lower temperatures. We present results from STM-patterned tunnel junctions with gap sizes of 50nm and 17nm exhibiting clean, non-linear characteristics. We also present preliminary conductance results from a 70nm long and 90nm wide dot between source-drain leads which show evidence of Coulomb blockade behaviour. The thesis demonstrates the viability of using STM lithography to make devices in silicon down to atomic-scale dimensions. In particular, we show the enormous potential of this technology to directly correlate images of the doped regions with ex-situ electrical device characteristics.
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Atomically controlled device fabrication using STMRuess, Frank Joachim, Physics, Faculty of Science, UNSW January 2006 (has links)
We present the development of a novel, UHV-compatible device fabrication strategy for the realisation of nano- and atomic-scale devices in silicon by harnessing the atomic-resolution capability of a scanning tunnelling microscope (STM). We develop etched registration markers in the silicon substrate in combination with a custom-designed STM/ molecular beam epitaxy system (MBE) to solve one of the key problems in STM device fabrication ??? connecting devices, fabricated in UHV, to the outside world. Using hydrogen-based STM lithography in combination with phosphine, as a dopant source, and silicon MBE, we then go on to fabricate several planar Si:P devices on one chip, including control devices that demonstrate the efficiency of each stage of the fabrication process. We demonstrate that we can perform four terminal magnetoconductance measurements at cryogenic temperatures after ex-situ alignment of metal contacts to the buried device. Using this process, we demonstrate the lateral confinement of P dopants in a delta-doped plane to a line of width 90nm; and observe the cross-over from 2D to 1D magnetotransport. These measurements enable us to extract the wire width which is in excellent agreement with STM images of the patterned wire. We then create STM-patterned Si:P wires with widths from 90nm to 8nm that show ohmic conduction and low resistivities of 1 to 20 micro Ohm-cm respectively ??? some of the highest conductivity wires reported in silicon. We study the dominant scattering mechanisms in the wires and find that temperature-dependent magnetoconductance can be described by a combination of both 1D weak localisation and 1D electron-electron interaction theories with a potential crossover to strong localisation at lower temperatures. We present results from STM-patterned tunnel junctions with gap sizes of 50nm and 17nm exhibiting clean, non-linear characteristics. We also present preliminary conductance results from a 70nm long and 90nm wide dot between source-drain leads which show evidence of Coulomb blockade behaviour. The thesis demonstrates the viability of using STM lithography to make devices in silicon down to atomic-scale dimensions. In particular, we show the enormous potential of this technology to directly correlate images of the doped regions with ex-situ electrical device characteristics.
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