Les atomes neutres sont des candidats prometteurs pour la réalisation et l’étude d’états intriqués à quelques dizaines de particules. Pour générer de tels états, une approche consiste à utiliser le mécanisme de blocage dipolaire résultant des fortes interactions dipôle-dipôle entre atomes de Rydberg.Suivant cette approche, cette thèse présente la conception et la caractérisation d’un dispositif expérimental permettant de manipuler des atomes de 87Rb individuels piégés dans des pinces op- tiques microscopiques, et à les exciter vers des états de Rydberg. Un environnement électrostatique stable et des électrodes de contrôle permettent une manipulation fine de ces états. Avec deux pinces optiques séparées de quelques microns, nous démontrons le blocage de Rydberg entre deux atomes, et nous observons leur excitation collective.Enfin, en opérant en régime de blocage partiel, nous développons une méthode permettant de mesurer l’interaction de van der Waals ∆E = C6 /R6 entre deux atomes séparés par une distance R contrôlée. Les coefficients C6 obtenus pour différents états de Rydberg sont en bon accord avec des calculs théoriques ab initio, et nous observons l’augmentation spectaculaire de l’interaction en fonction du nombre quantique principal n de l’état de Rydberg. / Neutral atoms are promising candidates for the realization of entangled states involving up to a few tens of particles. To generate such states, one approach consists in using the dipole blockade mechanism, which results from the strong dipole-dipole interactions between Rydberg atoms.Following this approach, this thesis describes the design and the characterization of an experimental apparatus allowing to manipulate single 87Rb atoms trapped in microscopic optical tweezers, and to excite them towards Rydberg states. A stable electrostatic environment and controlled electrodes enable the fine manipulation of these states. Using two optical tweezers separated by a few microns, we demonstrate the Rydberg blockade between two single atoms, and we observe their collective excitation.Finally, by operating in the partial blockade regime, we develop a method allowing to measure the van der Waals interaction ∆E = C6 /R6 between two atoms separated by a controlled distance R. The C6 coefficients obtained for various Rydberg states agree well with ab initio theoretical calculations, and we observe the dramatic increase of the interaction with the principal quantum number n of the Rydberg state.

Cette thèse s'inscrit dans la thématique des collisions et des interactions impliquant des atomes et des molécules ultrafroids de césium. Ces travaux ont un lien étroit avec les différents domaines que sont la condensation de Bose-Einstein atomique et moléculaire, les atomes de Rydberg, les plasmas froids et l'information quantique.<br />Trois expériences sont décrites dans cette thèse. Dans la première, la caractérisation du régime de collisions élastiques dans un piège hybride optique et magnétique a été menée. Cette étude est d'une grande importance pour évaluer, dans un tel piège, les possibilités d'atteindre la phase quantique de condensation de Bose-Einstein pour l'atome de césium. Dans la deuxième expérience, un dispositif de piégeage dipolaire de molécules de césium, réalisé à l'aide d'un laser CO2, a permis d'obtenir un échantillon dense et froid de molécules, créées par photoassociation d'atomes froids. Le confinement d'atomes et de molécules a été mis en évidence et des études quantitatives de collisions froides inélastiques molécule-atome ont pu être réalisées. Une mesure de ce taux de collisions est donnée dans le manuscrit. Nous abordons, dans la troisième expérience, l'étude détaillée des phénomènes d'interactions à longue distance dipôle-dipôle qui règnent au sein d'un gaz d'atomes de Rydberg froids. Ces interactions ont été mises en évidence et caractérisées à l'aide d'une méthode originale de spectroscopie optique de haute résolution.

La fonction d'onde de deux particules après<br />une interaction mutuelle ne peut pas, en général, être exprimée<br />comme le produit d'états individuels des particules. Pour qu'une<br />collision atomique puisse produire une intrication<br />maximale, il faut cependant des conditions exceptionnelles. Ces<br />conditions sont réunies dans notre dispositif, où l'interaction<br />dipôle-dipôle entre atomes de Rydberg "à deux niveaux" peut être<br />stimulée par une cavité supraconductrice non-résonnante. En<br />exploitant cet effet, nous avons réalisé des états fortement<br />intriqués dans des collisions binaires avec des paramètres<br />d'impact de l'ordre du millimètre. L'angle de collision peut être<br />varié en modifiant le désaccord atomes-cavité, ce qui nous a<br />permis d'observer l'échange d'énergie réversible et cohérent<br />(oscillation de Rabi) entre deux atomes. Par un choix opportun des<br />valeurs des paramètres, nous avons en particulier réalisé et testé<br />une paire 'EPR' d'atomes. La relative insensibilité de cette<br />méthode d'intrication au facteur de qualité du résonateur rend sa<br />fidélité compatible avec des expériences de violation des<br />inégalités de Bell ainsi qu'avec la manipulation cohérente d'un<br />nombre plus important d'atomes. Nous présentons en outre une<br />nouvelle procédure de fabrication des cavités micro-ondes. Les<br />nouvelles cavités devraient en particulier permettre l'extension<br />des études sur l'intrication aux champs confinés dans deux<br />résonateurs séparés.

Au voisinage de la condensation de Bose-Einstein, les propriétés<br />collisionelles d'un gaz dilué d'hélium métastable (He $2^3S$) sont<br />gouvernées par les collisions Penning ionisantes, et par la longueur de diffusion. Afin de sonder ces propriétés, de nouvelles expériences de photo-association (PA) ont été entreprises dans lesquelles une paire d'atomes métastables absorbe un photon pour former une molécule électroniquement excitée. En particulier, des ``dimères géants" ont été produits, pour lesquels l'auto-ionisation est inhibée. Des spectres de raies ont été mesurés avec une grande précision par une méthode originale de détection ``calorimétrique". Parallèlement, les potentiels électroniques à longue distance d'une paire $2^3S+2^3P$ ont été calculés. Une approche asymptotique est présentée en détail, qui permet de reproduire avec un très bon accord les énergies de liaison des dimères géants obtenues expérimentalement.

Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites " magiques " où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs.

Cette thèse se compose de deux parties. La première partie présente l'étude de la réalisation d'une lentille à atomes utilisant l'interaction dipolaire. Une étude théorique propose plusieurs séquences expérimentales possibles permettant la réalisation d'une lentille achromatique avec un grandissement contrôlable. Des tentatives de réalisation ont mis en évidence des pertes d'atomes induites par le laser utilisé. Le processus de photoassociation, fortement probable dans les conditions de l'expérience, est le responsable de ces pertes. La deuxième partie de cette thèse relate donc de l'enregistrement des spectres de photoassociation. L'analyse des spectres obtenus a été effectuée par la méthode des graphes de Lu-Fano, méthode souvent utilisée pour l'étude des séries de Rydberg. Appliqué aux trois séries vibrationnelles observées, la méthode a montré que la formule de LeRoy-Bernstein, établie pour décrire des niveaux vibrationnels situés dans la zone asymptotique du puits de potentiel moléculaire, doit être améliorée. Les deux améliorations proposées consistent à prendre en compte la région courte portée du puits de potentiel ainsi que le deuxième terme du développement multipolaire. Pour une troisième série, le graphe de Lu-Fano a mis en évidence un couplage dû à l'interaction spin-orbite et l'interaction spin-spin entre deux séries vibrationnelles. Le graphe a permis la caractérisation quantitative de ce couplage.

Cette thèse traite des interactions à très longue portée entre atomes de Rydberg froids.<br />Elle présente les résultats de la première réalisation du blocage dipolaire, qui se traduit par<br />une limitation de l'excitation d'un ensemble d'atomes vers un état de Rydberg en raison du<br />déplacement des niveaux d'énergie lié aux interactions dipôle-dipôle entre atomes. L'importance<br />de l'implication du blocage dipolaire a été soulignée pour l'information quantique avec<br />la possible réalisation de portes quantiques conditionnelles à deux qubits. La mise en évidence<br />du blocage dipolaire est présentée dans le cadre de deux configurations expérimentales différentes<br />: en présence d'un champ électrique et à résonance de Förster. Parvenir à la maîtrise du<br />blocage dipolaire de l'excitation vers des états de Rydberg a demandé un contrôle important<br />des conditions expérimentales : compensation des champs parasites, contrôle des sources d'ionisation<br />d'atomes, contrôle de l'intensité laser d'excitation pour se placer en-dessous du seuil<br />de saturation par puissance. Des études complémentaires ont été réalisées, telle que celle des<br />forces dipolaires entre atomes de Rydberg responsables d'un phénomène d'ionisation Penning,<br />aussi à l'origine de la formation d'un plasma ultra-froid. Une autre étude concerne le processus<br />du transfert d'excitation à résonance de Förster, dont les propriétés de cohérence ont été<br />analysés par une technique spectroscopique originale dite de "creusement spectral".

Le problème de la détection et de ladescription des nouveaux états quantiquesmacroscopiques, caractérisées par des propriétésexotiques et non-conventionnelles, estd’importance fondamentale dans la physiquemoderne. Ces états offrent des perspectivesfascinantes dans le domaine de traitementd’information, de simulations quantiques et derecherche des nouveaux types des matériaux.Dans ce travail de thèse nous développons unethéorie qui permet de décrire des phases non conventionnellesdans des systèmes des gazultra-froids dipolaires. Ces systèmes sontactivement étudiés expérimentalement enutilisant des atomes à grand-spins, desmolécules polaires et des excitations dipolairesdans des semi-conducteurs. Nous mettonsl'accent sur la révélation du rôle de l’interactiondipôle-dipôle à long porté.Nous considérons l’effet de rotonization dansun système de gaz des bosons dipolaires «tiltés»aux interactions faibles dans une couchehomogène. Nous prédisons l’effet derotonization pour un gaz de Bose faiblementcorrélé des excitons dipolaires dans une couchede semi-conducteur et nous calculons lediagramme de stabilité. Ensuite, nousconsidérons des superfluides d’onde-p desfermions identiques dans des réseaux 2D.Finalement, nous faisons une discussion sur unautre état superfluide intéressant des moléculespolaires fermioniques, qui devrait apparaitredans des systèmes bicouches. / The problem of revealing anddescribing novel macroscopic quantum statescharacter- ized by exotic and non-conventionalproperties is of fundamental importance formodern physics. Such states offer fascinatingprospects for potential applications in quantumin- formation processing, quantum simulation,and material research. In the present Thesis wedevelop a theory for describing nonconventionalphases of ultracold dipolar gases.The related systems of large-spin atoms, polarmolecules, and dipolar excitons in semiconductorsare actively studied in experiments.We put the main emphasis on revealing the roleof the long-range character of the dipole-dipoleinteraction.We consider the effect of rotonization for a 2Dweakly interacting gas of tilted dipolar bosonsin a homogeneous layer. We predict the effectof rotonization for a weakly correlated Bosegas of dipolar excitons in a semiconductorlayer and calculate the stability diagram. Wethen consider p-wave superfluids of identicalfermions in 2D lattices. Finally, we discussanother interesting novel superfluid offermionic polar molecules

Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites « magiques » où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs. / The theoretical work presented in this thesis is focused on the formation of ultracold bialcaline molecules and on the control of their external and internal degrees of freedom. This study is motivated by the increasing number of experiments aiming at obtaining a quantum degenerate gas of molecules in their absolute ground state. The formation scheme we worked on is based on the Stimulated Raman Adiabatic Passage (STIRAP) technique operated while molecules are trapped inside an optical lattice.We have determined the parameters of the optical lattice (intensity and wavelength of the laser) that allow for an efficient trapping of the alkali dimers by evaluating the dynamic polarizability of molecules in the presence of an external field. Such calculations require the accurate knowledge of the electronic structure of the molecules. We have identified the so-called ``magic'' wavelength for which all levels populated during the STIRAP sequence have the same polarizability, thus ensuring an optimal transfer. The same approach has also been used to compute the strength of the long-range interaction between polar bialkali molecules needed to evaluate collision rates.The particular case of the RbCs molecule has been investigated. We have selected a radiative transition allowing for an efficient STIRAP scheme yielding molecules in their rovibrational ground state. These works have raised the need for the precise knowledge of the hyperfine structure of the excited electronic molecular state involved in the STIRAP scheme. We have developed an asymptotic model to obtain a first estimate of the hyperfine structure for the potential curves of the lowest excited states of Cs2 and RbCs.

Les interférences quantiques apparaissant lors de la superposition cohérente d'états quantiques de la matière sont à l'origine de la compréhension et du contrôle de nombreux processus élémentaires. Dans cette thèse, deux problèmes distincts, qui ont pour origine de tels effets, sont discutés avec leurs applications potentielles : 1. Diffraction électronique induite par Laser (LIED) et imagerie des orbitales moléculaires ; 2. Effets collectifs dans des vapeurs denses et transparence électromagnétique induite par interaction dipôle-dipôle (DIET). La première partie de cette thèse traite du mécanisme de recollision dans des molécules linéaires simples lorsque le système est exposé à un champ laser infrarouge de forte intensité. Cette interaction provoque une ionisation tunnel du système moléculaire, conduisant à la création d'un paquet d'ondes électronique dans le continuum. Ce paquet d'ondes suit une trajectoire oscillante, dirigée par le champ laser. Cela provoque une collision avec l'ion parent qui lui a donné naissance. Ce processus de diffraction peut être de nature inélastique, engendrant la génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG) ou l'ionisation double non-séquentielle, ou de nature élastique, processus que l'on appelle généralement « diffraction électronique induite par laser ». La LIED porte des informations sur la molécule et sur l'état initial à partir duquel les électrons sont arrachés sous forme de motifs de diffraction formés en raison de l'interférence entre différentes voies de diffraction. Dans ce projet, une méthode est développée pour l'imagerie des orbitales moléculaires, reposant sur des spectres de photo-électrons obtenus par LIED. Cette méthode est basée sur le fait que la fonction d'ondes du continuum conserve la mémoire de l'objet à partir duquel elle a été diffractée. Un modèle analytique basé sur l'approximation de champ fort (SFA) est développé pour des molécules simples linéaires et appliqué aux orbitales moléculaires HOMO et HOMO-1 du dioxyde de carbone. L'interprétation et l'extraction des informations orbitalaires imprimées dans les spectres de photo-électrons sont présentées en détail. Par ailleurs, nous estimons que ce type d'approche pourrait être étendu à l'imagerie de la dynamique électro-nucléaire de tels systèmes. La deuxième partie de cette thèse traite des effets collectifs dans des vapeurs atomiques ou moléculaires denses. L'action de la lumière sur ces gaz crée des dipôles induits qui oscillent et produisent des ondes électromagnétiques secondaires. Lorsque les particules constitutives du gaz sont assez proches, ces ondes secondaires peuvent coupler les dipôles induits entre-eux, et lorsque cette corrélation devient prépondérante la réponse du gaz devient une réponse collective. Ceci conduit à des effets spécifiques pour de tels systèmes, comme l'effet Dicke, la superradiance, et les décalages spectraux de Lorentz-Lorenz ou de Lamb. A cette liste d'effets collectifs, nous avons ajouté un effet de transparence induite dans l'échantillon. Cet effet collectif a été appelé « transparence électromagnétique induite par interaction dipôle-dipôle ». La nature collective de l'excitation du gaz dense réduit la vitesse de groupe de la lumière transmise à quelques dizaines de mètre par seconde, créant ainsi une lumière dite « lente ». Ces effets sont démontrés pour les transitions D1 du 85Rb et d'autres applications potentielles sont également discutées. / Quantum interference, coherent superposition of quantum states, are widely used for the understanding and engineering of the quantum world. In this thesis, two distinct problems that are rooted in quantum interference are discussed with their potential applications: 1. Laser induced electron diffraction (LIED) and molecular orbital imaging, 2. Collective effects in dense vapors and dipole induced electromagnetic transparency (DIET). The first part deals with the recollision mechanism in molecules when the system is exposed to high intensity infrared laser fields. The interaction with the intense field will tunnel ionize the system, creating an electron wave packet in the continuum. This wave packet follows an oscillatory trajectory driven by the laser field. This results in a collision with the parent ion from which the wave packet was formed. This scattering process can end up in different channels including either inelastic scattering resulting in high harmonic generation (HHG) and non-sequential double ionization, or elastic scattering often called laser induced electron diffraction. LIED carries information about the molecule and about the initial state from which the electron was born as diffraction patterns formed due to the interference between different diffraction pathways. In this project, a method is developed for imaging molecular orbitals relying on scattered photoelectron spectra obtained via LIED. It is based on the fact that the scattering wave function keeps the memory of the object from which it has been scattered. An analytical model based on the strong field approximation (SFA) is developed for linear molecules and applied to the HOMO and HOMO-1 molecular orbitals of carbon dioxide. Extraction of orbital information imprinted in the photoelectron spectra is presented in detail. It is anticipated that it could be extended to image the electro-nuclear dynamics of such systems. The second part of the thesis deals with collective effects in dense atomic or molecular vapors. The action of light on the vapor samples creates dipoles which oscillate and produce secondary electro-magnetic waves. When the constituent particles are close enough and exposed to a common exciting field, the induced dipoles can affect one another, setting up a correlation which forbids them from responding independently towards the external field. The result is a cooperative response leading to effects unique to such systems which include Dicke narrowing, superradiance, Lorentz-Lorenz and Lamb shifts. To this list of collective effects, one more candidate has been added, which is revealed during this study: an induced transparency in the sample. This transparency, induced by dipole-dipole interactions, is named “dipole-induced electromagnetic transparency”. The collective nature of the dense vapor excitation reduces the group velocity of the transmitted light to a few tens of meter per second resulting in 'slow' light. These effects are demonstrated for the D1 transitions of 85Rb and other potential applications are also discussed.