Les sols boréaux représentent l’un des plus grands stocks de carbone terrestre à l’échelle globale. Ainsi, l'un des principaux transferts de matière des écosystèmes terrestres vers les écosystèmes aquatiques concerne le transport du carbone organique. Le carbone organique dissous (COD) joue un rôle crucial dans les cycles du carbone des systèmes aquatiques boréaux, reliant les écosystèmes terrestres et aquatiques. Il constitue une source d'énergie pour les micro-organismes présents dans le sol et dans l'eau. La matière organique dissoute (MOD) dans les lacs et les sols présente diverses compositions influencées par leur source et leur temps de résidence. Elle se compose principalement de matière organique allochtone caractérisée par des composés résistants de type humique et de matière organique autochtone contenant des composés facilement dégradables de type protéique. Les processus biogéochimiques le long du continuum terre-eau boréal influencent le cycle global du carbone et, par conséquent, le climat de la Terre. Les zones riveraines (ZR) constituent des passages critiques pour le transport hydrologique latéral de la matière organique dans les écosystèmes boréaux, facilitant la connexion entre les puits de matière organique terrestres et aquatiques. Les sols riches en matières organiques des ZR sont des processeurs biogéochimiques importants dans les bassins versants, influençant considérablement la concentration et la composition de la matière organique le long du continuum terre-eau. Malgré notre compréhension du budget de carbone dans les écosystèmes terrestres et aquatiques, la transformation de la MOD le long du gradient terre-eau, en particulier aux interfaces terre-eau, demeure mal comprise.. Dans notre étude portant sur 16 bassins versants des bassins des rivières La Romaine et Eastmain des régions de la Côte-Nord et de la Baie James, respectivement, nous avons déterminé la concentration, la composition et la réactivité de la MOD dans des compartiments clés des bassins versants: le sol forestier, la ZR, les cours d'eau et les lacs. Nous avons observé des différences significatives dans la concentration et la variabilité du COD entre les compartiments du bassin versant (forêt, ZR, ruisseau, lac). Dans l'ensemble, il y a eu une diminution des concentrations et de la variabilité du COD des milieux terrestres aux milieux aquatiques, accompagnée de changements prononcés lors du passage dans la ZR. Nos recherches ont révélé le rôle central des interfaces terre-eau sur les transformations quantitatives et qualitatives de la MOD. Les diminutions rapides des concentrations totales de COD et des 4 proportions de COD dégradable pendant le passage vers les cours d'eau indiquent des pertes immédiates se produisant soit dans les cours d'eau eux-mêmes, soit par dégradation dans la ZR. Cependant, nous avons observé une présence relativement persistante de MOD d'origine terrestre dans de multiples compartiments du bassin versant. En outre, nos résultats montrent des concentrations élevées de MOD de type protéique dans les échantillons de la forêt et de la ZR, ce qui permet de mieux comprendre les sources de la MOD potentiellement terrestres de type protéique. En résumé, notre recherche met en lumière la dynamique complexe de la MOD le long des continuums terre-eau, en fournissant des informations qui améliorent notre compréhension de ces éléments vitaux au sein des écosystèmes aquatiques. / A considerable portion of the Earth's carbon is stored within boreal soils. Thus, one of the predominant transfers of mass from terrestrial to aquatic ecosystems involves the movement of organic carbon. Dissolved organic carbon (DOC) is a crucial contributor to the carbon cycles of boreal aquatic systems, linking land and water ecosystems and representing an energy source for microorganisms in both soil and water. Dissolved organic matter (DOM) in lakes and soil embodies diverse compositions influenced by their source and residence time. It predominantly consists of allochthonous DOM characterized by resistant humic-like compounds and autochthonous DOM featuring easily degradable, protein-like compounds. The biogeochemical processes along the boreal land-water gradient influence the global carbon cycle and, consequently, the Earth's climate. The riparian zones (RZ) act as critical passages for lateral hydrological transport of DOM within boreal ecosystems, facilitating the connection between diverse terrestrial DOM pools and stream DOM pools. The organic-rich soils in RZ, highlighted as biogeochemical hotspots in watersheds, significantly influence the concentration and composition of DOM along the land-water continuum. Despite our grasp of carbon budgets in terrestrial and aquatic ecosystems, the processing of DOM along the land-water gradient, particularly at land-water interfaces, remains unclear. In our study across 16 watersheds in the "La Romaine" and "Eastmain" catchments, we identified the concentration, composition, and reactivity of DOM in key watershed compartments: forest soil, RZ, streams, and lakes. We observed significant distinctions in DOM concentration and variability across watershed compartments (forest, RZ, stream, lake). Overall, there was a decrease in DOC concentrations and variability from land to aquatic environments, accompanied by abrupt shifts as it passed through the RZ. Our research revealed the pivotal role of land-water interfaces on both the quantitative and qualitative changes observed in DOM. The rapid declines in total DOC concentrations and degradable DOC proportions during the transition to streams indicate immediate losses occurring either within the streams themselves or through degradation within the RZ. However, we observed a relatively persistent presence of terrestrially derived DOM in multiple compartments within the watershed. Additionally, our finding shows high concentrations of protein-like DOM in forest and RZ samples, providing insights into the probable terrestrial sources of protein-like DOM elements. In summary, our research illuminates 6 the complex dynamics of DOM along land-water continua, enhancing our understanding our comprehension of these vital elements within aquatic ecosystems.

Le principal objectif de ce travail est le développement, l'application et la validation de nouveaux traceurs hydrogéologiques sur la base de signatures spectrales spécifiques des matières organiques dissoutes (MOD) et du suivi de leur évolution dans les hydrosystèmes karstiques méditerranéens. Pour cela, de nombreuses analyses hydrodynamiques et hydrochimiques ont été réalisées, et plusieurs méthodes de caractérisation de la MOD ont été utilisées. Le travail s'est alors fondé sur l'étude de différents niveaux du bassin expérimental de la Fontaine de Vaucluse (sol, épikarst et zone non saturée), grâce à un accès privilégié rendu possible par le Laboratoire Souterrain à Bas Bruit de Rustrel-Pays d'Apt (Vaucluse, France). Un bon traceur hydrogéologique requiert des caractéristiques particulières (solubilité dans l'eau, stabilité, tendance faible à l'adsorption, limite de détection faible et des variations bien identifiables). Les composés organiques correspondant le mieux à ces critères sont des substances dérivées de la décomposition de la lignine. Leurs différentes caractéristiques et leurs faibles concentrations dans l'hydrosystème poussent à utiliser des modes de détection suffisamment sensibles tels que la spectrométrie de fluorescence et la Résonance Paramagnétique Électronique (RPE). L’application conjointe des analyses en RPE et en spectrofluorimétrie sur les lixiviats de sols et les eaux souterraines du LSBB permet de proposer deux protocoles de traçages hydrogéologiques. Le premier concerne la détermination des zones superficielles de sol appartenant au bassin d’alimentation des écoulements suivis. Le second, s'appuyant notamment sur l'évolution et la dynamique des MOD dans l'hydrosystème, correspond au développement de traceurs quantitatifs du temps de transit de l'eau pouvant s’appliquer de manière évènementielle par le marquage d’une période particulière de leur variation, ou en continu permettant ainsi le suivi des variations du temps de transit. Enfin, le rapprochement des résultats obtenus par ces nouveaux traceurs organiques avec ceux d'un traceur isotopique (l'oxygène 18) a permis de tester la validité des calculs du temps de transit, mais aussi de démontrer leur complémentarité / The aim of this study is to develop, apply and validate new hydrogeological tracers, based on specific spectral fingerprints of Dissolved Organic Matter (DOM), and a monitoring of their evolution in Mediterranean karstic hydrosystems. Many hydrodynamic and hydrochemical analyses were made, and several DOM characterization methods were used. The basis of this work is therefore the study of different levels of Fontaine de Vaucluse experimental basin (soil, epikarst and unsaturated zone), thanks to a privileged access : the Low-Noise Underground Laboratory of Rustrel - Pays d’Apt (Vaucluse, France). Good hydrogeological tracers require specific characteristics (water solubility, stability, a low tendency to adsorption, a low detection limit and identifiable variations). Organic compounds, corresponding to these criterions at best, are lignin-derived compounds. Their different characteristics and their low concentrations in the hydrosystem drive us to use sensitive enough detection methods, such as fluorescence spectrometry and Electronic Paramagnetic Resonance (EPR). Linked application of EPR and spectrofluorimetric analyses of leachate soil and LSBB groundwater allow to develop two hydrogeological tracing protocols. The first one concerns the determination of upper soil zone, which belongs to monitoring flow catchment area. The second one, using the evolution and the dynamics of DOM in the hydrosystem, corresponds to the development of transit time qualitative tracers, which apply either in an event-driven way by the marking of specific period of their variations, or continuously allowing the monitoring of transit time variations. Finally, the comparison between the results obtained by these new organic tracers and by an isotopic tracer (18 Oxygen) allows to validate transit time calculations and prove their complementarity

Le but principal de cette thèse était d'étudier les caractéristiques de la matière organique dissoute (MOD) dans le bassin versant de la Seine. Ce travail a été réalisé dans le cadre du programme de recherche PIREN-Seine. Les travaux présentés ici visaient plus particulièrement à identifier les sources de MOD et à suivre son évolution dans les zones d’étude. L’analyse des propriétés optiques (UV-Visible, fluorescence) de la MOD, couplée aux traitements PARAFAC et ACP, a permis de discriminer différentes sources de MOD et de mettre en évidence des variations spatio-temporelles de ses propriétés. L’axe Seine, en aval de Paris, a notamment été caractérisé par l'activité biologique la plus forte. La MOD du bassin de l’Oise a montré des caractéristiques plus "humiques", tandis que le bassin de la Marne a été caractérisé par un troisième type spécifique de MOD. Il a d’autre part été mis en évidence la présence de MODs spécifiques dans chaque zone pour les échantillons prélevés en périodes d’étiage, alors qu’une distribution homogène des composants a été obtenue pour l’ensemble des échantillons prélevés en période de crue.Le rôle environnemental des colloïdes naturels étant étroitement lié à leur taille, il a d’autre part été développé une technique analytique/séparative originale pour l’étude de ce matériel complexe, un fractionnement par couplage flux/force avec flux asymétrique (AF4). Le fractionnement par AF4 des échantillons a confirmé la variabilité spatio-temporelle en composition et en taille de la MOD d'un site de prélèvement à un autre et a permis de distinguer différentes sources de MOD colloïdale confirmant les résultats de l’étude de ses propriétés optiques. / The main goal of this thesis was to investigate the characteristics of dissolvedorganic matter (DOM) within the Seine River catchment in the Northern part of France. ThisPhD thesis was performed within the framework of the PIREN-Seine research program. Theapplication of UV/visible absorbance and EEM fluorescence spectroscopy combined toPARAFAC and PCA analyses allowed us to identify different sources of DOM andhighlighted spatial and temporal variations of DOM properties. The Seine River wascharacterized by the strongest biological activity. DOM from the Oise basin seemed to havemore "humic" characteristics, while the Marne basin was characterized by a third specifictype of DOM. For samples collected during low-water periods, the distributions of the 7components determined by PARAFAC treatment varied between the studied sub-basins,highlighting different organic materials in each zone. A homogeneous distribution of thecomponents was obtained for the samples collected in period of flood.Then, a semi-quantitative asymmetrical flow field-flow fractionation (AF4) methodology wasdeveloped to fractionate DOM. The following optimized parameters were determined: across-flow rate of 2 ml min-1 during the focus step with a focusing time of 2 min and anexponential gradient of cross-flow from 3.5 to 0.2 ml min-1 during the elution step. Thefluorescence properties of various size-based fractions of DOM were evaluated by applyingthe optimized AF4 methodology to fractionate 13 samples, selected from the three sub-basins.The fluorescence properties of these fractions were analysed, allowing us to discriminatebetween the terrestrial or autochthonous origin of DOM.

Submitted by SARAH CRISTINA ARAUJO MARTINS null (sarahca.martins@gmail.com) on 2017-08-27T12:54:53Z No. of bitstreams: 1 Dissertacao_MartinsSarah.pdf: 3974138 bytes, checksum: 73a1c2c28d4a0cbbde72b9e8a49211ce (MD5) / Approved for entry into archive by Luiz Galeffi (luizgaleffi@gmail.com) on 2017-08-29T17:18:44Z (GMT) No. of bitstreams: 1 martins_sca_me_prud.pdf: 3974138 bytes, checksum: 73a1c2c28d4a0cbbde72b9e8a49211ce (MD5) / Made available in DSpace on 2017-08-29T17:18:44Z (GMT). No. of bitstreams: 1 martins_sca_me_prud.pdf: 3974138 bytes, checksum: 73a1c2c28d4a0cbbde72b9e8a49211ce (MD5) Previous issue date: 2017-08-03 / Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) / A matéria orgânica dissolvida (DOM) é a componente da água que pode ser usada como indicativo de sua qualidade, pois possui duas fontes: uma alóctone, relacionada com descargas de material terrestre, estando vinculada aos ácidos húmicos, e outra autóctone, associada às descargas fluviais ou produção própria do corpo hídrico estudado, estando relacionada aos ácidos fúlvicos. A matéria orgânica dissolvida colorida (CDOM) é a fração colorida da DOM, que pode ser usada como proxy para a observação desta última em águas interiores. O reservatório hidrelétrico de Funil (FHR) foi o corpo hídrico escolhido como área de estudo deste trabalho. Neste contexto, o objetivo geral desta pesquisa foi identificar e avaliar as mudanças no coeficiente de absorção da CDOM (aCDOM) na superfície da água ao longo do tempo (1995 – 2010), bem como entender a sua relação com mudanças no uso e cobertura da terra (LULC) na bacia de contribuição do FHR. Para alcançar tal objetivo foram realizados: (i) o mapeamento histórico de LULC (1995 – 2010, com 5 anos de intervalo) para detecção de mudanças; (ii) o estudo de um conjunto de modelos bio-ópticos baseados na literatura, bem como de um novo modelo empírico desenvolvido para estimar aCDOM via reflectância simulada (Rrs_simulated) para o sensor Thematic Mapper (TM); (iii) a distribuição espaço-temporal do aCDOM por meio da aplicação de um modelo bio-óptico em imagens TM/Landsat-5 de 1995 a 2010, e (iv) a análise das fontes possíveis de CDOM/DOM , assim como do comportamento/distribuição do aCDOM no FHR ao longo do tempo. Assim, o primeiro estudo desenvolvido nesta pesquisa foi o da parametrização do algoritmo maquinas de vetores de suporte (SVM) de acordo com as características da área de estudo para classificação supervisionada de LULC na bacia de contribuição do FHR. A detecção de mudança da classificação obtida para LULC demonstrou que a parametrização proposta para o SVM tornou o algoritmo capaz de diferenciar classes grandes e contínuas, classes estreitas e alongadas, além de áreas não contínuas e pequenas localizadas dentro de outra classe maior. A classificação obtida para o SVM apresentou boa avaliação estatística, com acurácia geral entre 86% e 96% para toda a série temporal, acurácia do produtor de 90%, acurácia do usuário maior do que 86% e índice Kappa entre 86% e 91%. Ainda, foi observado que o LULC desenvolvido na área de estudo se manteve relativamente estável ao longo da série histórica analisada. O segundo estudo realizado proporcionou o desenvolvimento de um modelo empírico em um comprimento de onda (485 nm) e uma razão de bandas (B4/B1) alternativos para estimativa de aCDOM via Rra_simulated para o TM/Landsat-5 (RMSE = 7%, Nash = 0.91). Este modelo também pôde identificar mesmo pequenas variações nos valores de reflectância via dados orbitais, assim como pode diferenciar variações sutis no aCDOM. Ainda, foram identificados dois padrões de comportamento da CDOM para o FHR: um associado ao LULC e à ocorrência de chuva/lixiviação, bem como outro relacionado à Clorofila-a (Chl-a) em situações de floração de algas. Os referidos estudos que compõe esta pesquisa foram padronizados como artigos científicos para a confecção deste documento. O primeiro estudo, sobre a parametrização do SVM, foi publicado na revista Modelling Earth Systems Environment – Springer (DOI 10.1007/s40808-016-0190-y). O segundo estudo, sobre a distribuição histórica do aCDOM está na etapa de revisão para futura submissão. / The dissolved organic matter (DOM) is a water compound related to water quality, since it has two sources: one allochthonous, related to terrestrial discharges that can be linked to humic acids, and another autochthonous, associated with river input and itself production, so related to or fulvic acids. The colored dissolved organic carbon (CDOM) is the colored fraction of DOM that could be used as a proxy for its occurrence in inland waters. The Funil hydroelectric reservoir (FHR) was chosen as the study site for this work. In this context, the general aim of this research was to identify and to evaluate the changes in CDOM absorption coefficient (aCDOM) at the water surface over time (1995 – 2010), and to understand its relationship with land cover land use (LULC) changes in FHR watershed. For match this goal, (i) a LULC historical mapping (1995 – 2010, with 5 years of interval) was made to change detection, (ii) a bio-optical model set and a new model were studied in order to estimate aCDOM from simulated reflectance (Rrs_simulated) for Thematic Mapper (TM) sensor, (iii) a aCDOM spatial and temporal distribution was obtained by applying a bio-optical model in TM/Landsat-5 imagery from 1995 to 2010, and (iv) the possible CDOM/DOM sources in FHR were found, as well aCDOM historical behavior/distribution over time was analysed. Thus, the first study was the support vector machine algorithm (SVM) parameterization according to study area characteristics to LULC supervised classification in FHR watershed. The obtained LULC change detection analysis demonstrates that the proposed SVM parameterization made the algorithm able to differentiate large and continuous classes, lengthy and thin areas, and non-continuous small areas located inside wide classes. The obtained classification had great statistics with overall accuracy among 86% and 98% over the time series, the producer accuracy of 90%, the user accuracy higher than 86%, and the Kappa statistics ranged from 86% to 91%. In addition, no significant changes in LULC were identified in the study site over all time series. The second study provides a bio-optical model at alternatives wavelength (485 nm) and a band ratio (B4/B1) for aCDOM estimation using simulated Rrs for TM/Landsat-5 (RMSE = 7%, Nash = 0.91). This model could identify even small variations in reflectance values from orbital data, as well as differentiate even slight alterations in aCDOM. Two significantly different aCDOM behaviors were also identified for FHR: one associated with LULC and rainfall/runoff occurrence, and other correlated to Chlorophyll-a high concentrations (Chl-a) in algal blooms situations. The referred studies that compose this research ware standardized as academic articles in this document. The first study, about SVM parameterization, was published yet in Modeling Earth Systems Environment – Springer (DOI 10.1007/s40808-016-0190-y). The second study, about aCDOM historical distribution is in the revision step to future submission.

La matière organique dissoute (MOD) est constituée d’un mélange hétérogène et complexe de molécules. Elle intervient dans de nombreux processus physiques, biologiques et chimiques dans les milieux aquatiques, et notamment dans les grands cycles biogéochimiques ou le transport et la biodisponibilité des contaminants.Ainsi un des enjeux actuels de nombreux domaines de recherche (chimie, écologie, océanographie) est de mieux comprendre et caractériser la MOD dans l’environnement. Dans ce contexte-là, l’objectif de ces travaux a été le développement d’une méthodologie analytique pour l’analyse et la séparation, en fonction de la taille, par fractionnement par couplage flux-force avec flux asymétrique (AF4) de la MOD. Le développement a principalement porté sur la phase mobile, le flux croisé, le temps de focus et l’utilisation d’étalons organiques proches de la MOD, permettant de calculer sa masse moléculaire moyenne.Cette méthode optimisée, couplée à un détecteur UV/Vis, équipée d’une membrane de 1kDa, d’un espaceur de 490μm et d’une phase mobile de 5mM en tampon phosphate a permis l’étude de la dynamique de la MOD.L’application de cette méthode couplée aux techniques de spectroscopie optique (absorbance et fluorescence) a permis l’étude de la MOD dans les estuaires de Seine et de Gironde mettant en avant les effets de la marée et des saisons sur la taille et le type de MOD.De plus, différentes approches statistiques ont été développées afin de mieux appréhender les multiples variables (analytiques ou environnementales) et notamment les modèles de régression linéaire ou les cartes auto-organisatrices de Kohonen. / Dissolved organic matter (DOM) is a heterogeneous and complex mixture of molecules. It is involved in many physical, biological and chemical processes in aquatic ecosystems, especially in the major biogeochemical cycles or transport and bioavailability of contaminants.Thus one of the current issues in many areas of research (chemistry, ecology, oceanography) is to better understand and characterize DOM in the environment. In this context, the aim of this work was the development of an analytical methodology for DOM analysis and separation, depending on its size, by asymmetrical flow field-flow fractionation (AF4). The development focused on the mobile phase, the cross-flow, the focus time and the use of organic macromolecules standards close to DOM, in order to calculate its molecular weight.This optimized method, coupled with a UV/Vis detector, equipped with a 1kDa membrane, a 490μm spacer and a mobile phase of 5 mM phosphate buffer allowed us to study the MOD dynamics in estuarine environments.The application of this method coupled to optical spectroscopy techniques (absorbance and fluorescence) permitted the study of MOD in the Seine and Gironde estuaries and to highlight the tidal and the seasonal effects on the size and type of DOM.Furthermore, different statistical approaches have been developed to better understand the multiple variables (analytical or environmental), especially linear regression models or self-organizing maps (Kohonen).

京都大学 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第23179号 / 工博第4823号 / 新制||工||1754(附属図書館) / 京都大学大学院工学研究科都市環境工学専攻 / (主査)教授 田中 宏明, 教授 清水 芳久, 講師 中田 典秀 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Philosophy (Engineering) / Kyoto University / DFAM

Dans les océans, les procaryotes sont des acteurs clés dans le cycle du carbone puisqu’ils consomment une fraction importante de la matière organique dissoute (MOD) relâchée par les producteurs primaires. Puisque cette matière organique est très complexe et de biodisponibilité variable, les communautés de procaryotes qui la consomme sont très diversifiées et spécialisées pour certains types de composés organiques. En utilisant cette matière organique, les procaryotes contribuent à réintroduire ce carbone dans le réseau trophique, une source d’énergie essentielle dans les gyres oligotrophes de l’océan. Toutefois, puisque cette consommation n’est pas parfaite, une quantité importante de carbone est relâchée sous forme de CO2 lors de la respiration, mais aussi sous forme de MOD récalcitrante, contribuant à séquestrer du carbone dans les océans. Le but de cette thèse est d’une part, de dresser un portrait global de la biodisponibilité de la MOD et d’autre part, de déterminer l’influence de la biodisponibilité de cette dernière sur la composition et le métabolisme des procaryotes dans la mer du Labrador, une mer dont le rôle est critique dans la régulation du climat. Plus spécifiquement, nous identifions pour la première fois comment la distribution spatiale des procaryotes influencent leur métabolisme et est influencée par leur préférence alimentaire dans les eaux de surface de la mer du Labrador. Finalement, nous regardons comment la matière organique produite en surface est transformée et séquestrée en profondeur suite à la convection hivernale dans la mer du Labrador. Le budget de carbone dans les océans n’est toujours pas balancé. Afin de mieux connaître les sources et la biodisponibilité du carbone dans les différents milieux aquatiques, nous avons évalué la biodisponibilité de la MOD à travers le continuum aquatique, des lacs jusqu’à l’océan. En menant une méta-analyse sur le sujet, nos résultats montrent que la proportion de matière organique labile, c’est-à-dire facilement utilisable par les procaryotes, est d’environ 6% dans tous les environnements aquatiques. Toutefois, la proportion de matière organique semi-labile, celle qui nécessite plus de transformation par les procaryotes, est grandement liée à la proximité au milieu terrestre. Les seuls écosystèmes aquatiques déviant de ces deux constats sont ceux en période d’efflorescence algale: ils contiennent beaucoup plus de carbone labile et semi-labile que ceux à l’équilibre. Nous avons estimé que le carbone semi-labile peut soutenir 62% de la biomasse de procaryotes dans les lacs et les milieux côtiers. Dans un deuxième temps, nous évaluons l’influence de la MOD sur le métabolisme et les communautés de procaryotes. Nous avons fait trois missions océanographiques sur la mer du Labrador à bord du navire Hudson pour déterminer la composition de la MOD et la communauté des procaryotes ainsi que leur métabolisme. En utilisant une approche novatrice, la modélisation de la distribution spatiale de l’abondance des procaryotes, nous avons montré à quel point celle-ci est importante pour déterminer leur préférence alimentaire ainsi que leur métabolisme. Nous avons également proposé un nouveau cadre conceptuel qui vise à faciliter la recherche à l’interface de la biogéochimie, de l’écologie microbienne et du métabolisme microbien. Dans un dernier temps, nous avons comparé la capacité des procaryotes venant de différentes profondeurs océaniques à séquestrer le carbone. Lors de la consommation de la MOD, les procaryotes en relâche une petite fraction sous forme plus récalcitrante. En répétant ce processus, le carbone résiduel devient très récalcitrant et peut résister à la consommation par les procaryotes durant des centaines d’années. Nous avons montré que les procaryotes de l’océan profond sont plus efficaces pour séquestrer le carbone de cette façon. Nos résultats montrent que ce sont les taxons rares des procaryotes qui sont les éléments clés dans cette suite de transformation qui mène à la séquestration du carbone appelée pompe microbienne. Cette thèse contribue à la compréhension du cycle du carbone dans la mer du Labrador et dans les écosystèmes aquatiques en général. Nous avons proposé une approche novatrice permettant de lier la qualité de la MOD à la composition des communautés de procaryotes qui la dégrade, un défi qui perdure depuis des dizaines d’années. De plus, nous montrons pour la première fois la que la pompe microbienne de carbone est un processus itératif fortement relié à la succession de la communauté de procaryotes. Nous montrons également que la pompe microbienne est active dans chaque strate océanique, mais que les procaryotes rares issus de l’océan profond sont plus efficaces à séquestrer le carbone. Mieux comprendre comment la composition de la MOD influence les procaryotes est primordial puisqu’ils sont centraux au cycle du carbone océanique. / Oceanic prokaryotes are key players in the carbon cycle by consuming dissolved organic mat-ter (DOM) produced by primary producers. As this organic matter is highly complex with varying degree of bioavailability, prokaryotic communities are highly diverse and different taxa target certain types of organic compounds. By consuming this organic matter, prokary-otes reintroduce this carbon into the food web, a critical energy flow in oligotrophic gyres. However, this consumption is not perfect and they release a lot of carbon as CO2 through respiration, but also as recalcitrant DOM. Thus, they contribute to carbon sequestration in aquatic ecosystems. The objective of this thesis is to characterize DOM bioavailability and its influence on the composition and metabolism of prokaryotic communities in the Labrador Sea, described as one of the Earth’s climate system tipping elements. More precisely, we quantify for the first time how the spatial abundance distribution of prokaryotes influences ecosystem metabolism and organic matter association in the surface waters of the Labrador Sea. Lastly, we look at how DOM produced at the surface is transformed and sequestered following the Labrador Sea winter convective mixing. The oceanic carbon budget is still unbalanced. In order to better understand its carbon sources and bioavailability, we characterize DOM bioavailability across the aquatic contin-uum, from lakes to the open ocean. Using a meta-analysis, our results show that the propor-tion of labile organic matter, i.e. readily available for prokaryotes, is similar at around 6% in all aquatic ecosystems. However, the proportion of semi-labile organic matter, i.e requiring transformations to be consumed by prokaryotes, is highly related to terrestrial connectivity. The only ecosystems that did not follow these patterns were in a phytoplankton bloom pe-riod and had a high proportion of labile and semi-labile organic matter as their counterparts at equilibrium. Finally, we estimated that semi-labile organic matter could sustain 62% of prokaryotic biomass in lakes and coastal zones. Second, we evaluated the influence of DOM on prokaryotic metabolism and community composition. In order to determine organic matter composition, prokaryotic community composition and metabolic rates, we did three oceanic cruises in the Labrador Sea onboard the Hudson ship. By using spatial abundance distribution modelling of prokaryotes, we identified strong associations between groups of this novel approach and organic matter composition. We also proposed a framework to bridge the gap between prokaryotic diversity, microbial ecology, and biogeochemistry among methods and across scales. Lastly, we compared how prokaryotic communities from different oceanic strata could se-quester carbon. When they consume organic matter, prokaryotes release a small amount in recalcitrant forms. Through this iterative process, called the microbial carbon pump, prokaryotes contribute to carbon sequestration by creating highly recalcitrant compounds that resist further degradation for hundreds of years. We have shown that all prokaryotes enable the microbial carbon pump, but that prokaryotes from deeper strata are more effi-cient. Our results also conclusively show that the rare prokaryotic taxa are key players in the microbial carbon pump. This thesis contributes to better understand the carbon cycle in the Labrador Sea and in all aquatic ecosystems. We proposed a novel framework to relate biogeochemistry, prokaryotic diversity and microbial ecology which has been a challenge for decades. Moreover, we con-clusively showed for the first time that the iterative process of the microbial carbon pump is related to prokaryotic succession. We also show that it happens in all oceanic strata, but that rare prokaryotes from the deep ocean are more efficient to sequester carbon. Better understanding how DOM composition influences prokaryotes is of prime importance as they are the main drivers of the oceanic carbon cycle.

Les biofilms périphytiques, ou périphyton, sont des assemblages de microorganismes colonisant les surfaces d’une variété de substrats de la zone photique des habitats aquatiques. Retrouvés à la base des réseaux trophiques, ils présentent une grande importance écologique. Les microorganismes du périphyton sont maintenus les uns aux autres par une matrice extracellulaire composée de substances exopolymériques endogènes. Cette matrice permet la formation de microenvironnements aux propriétés physicochimiques distinctes du milieu extrapériphytique. En raison de la diversité microbienne qui les compose, de leur capacité à moduler l’environnement immédiat et leur propension à séquestrer puis à transformer les métaux, les biofilms périphytiques représentent des modèles de recherche des plus pertinents d’un point de vue biogéochimique. L’objectif général de la présente thèse est d’étudier le rôle des biofilms périphytiques, de leur matrice extracellulaire et de la matière organique qu’elle contient sur le cycle des métaux, plus particulièrement le mercure. Dans un premier temps, nous avons mené une étude sur la composition organique de la matrice extracellulaire du périphyton de lacs d’environnements non contaminés et sur la mobilité des métaux dans les différentes fractions de cette matrice. Nos résultats ont démontré que la matrice extracellulaire du périphyton était riche en matière organique fluorescente et nous y avons identifié deux composantes majeures d’origine périphytique. Nous avons observé une cooccurrence de certains métaux avec ces composantes dans les fractions mobiles et attachées de la matrice extracellulaire du périphyton. Nous avons constaté que l’une des composantes périphytiques entraînait une diminution des concentrations de métaux dans les cellules du périphyton, alors que l’autre était associée à des concentrations plus élevées de métaux essentiels. Notre étude a montré que la matière organique de la matrice extracellulaire joue un double rôle sur la mobilité des métaux et apporte un regard nouveau sur les mécanismes naturels de gestion des métaux du périphyton. Dans un deuxième temps, nous avons réalisé une étude de terrain dans une rivière altérée par des centrales hydroélectriques au fil de l’eau et par la création de milieux humides artificiels. Cette étude avait pour objectif de déterminer si le périphyton de ces habitats modifiés pouvait produire du méthylmercure. En combinant des mesures des taux de transformation in situ à des approches génomiques ciblant les gènes hgcAB, responsables de la méthylation du mercure, nous avons démontré que le périphyton des milieux artificiels avait la capacité de produire du méthylmercure. Nous avons mesuré des taux de méthylation positifs et nous avons détecté la présence du gène hgcA dans les communautés périphytiques des milieux humides. Nous avons majoritairement associé le gène hgcA aux bactéries réductrices de fer de la famille des Geobacteraceae. Notre travail a apporté de nouvelles informations sur la méthylation du mercure au sein du périphyton colonisant des rivières ayant subi des transformations d’habitats. Nos résultats ont également permis d'associer cette méthylation aux bactéries réductrices de fer, jusqu’alors rarement considérées comme potentielles méthylatrices dans le périphyton. Finalement, nous avons étudié les impacts de la mise en eau d’une rivière par des centrales hydroélectriques au fil de l’eau sur les dynamiques du mercure en nous attardant au périphyton et aux premiers niveaux des réseaux trophiques. La création de nouveaux habitats aquatiques favorise l’accumulation et la transformation du mercure en plus de fournir des conditions propices à l’établissement et à la croissance du périphyton. Nos résultats ont démontré que le périphyton de ces habitats pouvait accumuler d’importantes concentrations de méthylmercure et qu’il était une voie d’entrée efficace de ce contaminant pour les macroinvertébrés benthiques. Cette étude souligne les rôles clés que joue le périphyton dans le cycle du mercure des écosystèmes aquatiques. Les résultats de la thèse appuient la pertinence de considérer le périphyton comme un compartiment biologique de haute incidence sur les cycles biogéochimiques des métaux lors de l’étude ou de la gestion des écosystèmes aquatiques. / Periphytic biofilms, or periphyton, are collections of microorganisms that colonize the surfaces of a variety of substrates in the photic zone of aquatic habitats. Found at the base of trophic webs, they are of major ecological importance. Periphytic microorganisms are linked to each other by an extracellular matrix composed of endogenous exopolymeric substances. This matrix allows the formation of microenvironments with physicochemical properties distinct from the extraperiphytic environment. Because of their microbial diversity, their ability to modulate the immediate environment and their propensity to sequester and then transform metals, periphytic biofilms represent relevant research models from a biogeochemical perspective. The general objective of this thesis is to study the role of periphytic biofilms, their extracellular matrix and the organic matter they contain on the cycling of metals, more specifically mercury. First, we conducted a study on the organic composition of the periphyton extracellular matrix of lakes from uncontaminated environments and on the mobility of metals in the different fractions of this matrix. Our results showed that extracellular matrix of periphyton was rich in fluorescent dissolved organic matter and we identified two major organic components of periphyton origin. We observed co-occurrence of some metals with these components in the loosely- and tightly-bound fractions of the extracellular matrix. We found that one of the periphytic components resulted in decreased metal concentrations in periphyton cells, whereas the other was associated with higher concentrations of essential metals. Our study showed that the dissolved organic matter of the extracellular matrix plays a dual role on metal mobility and provides new insight into the natural mechanisms of metal management of periphyton in its immediate environment. Second, we conducted a field study in a river impacted by run-of-river hydroelectric power plants and the creation of artificial wetlands. The objective of this study was to determine if the periphyton of these modified habitats could produce methylmercury. By combining measurements of in situ transformation rates with genomic approaches targeting the hgcAB genes, associated with microbial mercury methylation, we demonstrated that the periphyton of the artificial wetlands had the capacity to produce methylmercury. We measured positive vi methylation rates and detected the presence of the hgcA gene in the periphytic communities of the wetland site. We mostly associated the hgcA gene with iron-reducing bacteria of the Geobacteraceae family. Our work provided new information on mercury methylation within periphyton colonizing rivers with altered habitats. Our results also allowed us to associate the methylation of mercury with iron-reducing bacteria, which are rarely considered as potential methylators in periphyton. Finally, we studied the impacts of river impoundment by run-of-river hydroelectric power plants on mercury dynamics by focusing on periphyton and lowertrophic web layers. The creation of new aquatic habitats promotes the accumulation and transformation of mercury and provides conditions for periphyton growth. Our results showed that periphyton in these habitats can accumulate important concentrations of methylmercury and is an efficient gateway to this contaminant for benthic macroinvertebrates. This study highlights the key roles that periphyton plays in the cycling of mercury in aquatic ecosystems. The results of this thesis support the relevance of considering periphyton as a biological compartment of high impact on biogeochemical metal cycles when studying or managing aquatic ecosystems.

科学研究費補助金 研究種目:一般研究(B) 課題番号:06453008 研究代表者:濱 健夫 研究期間:1994-1995年度

科学研究費補助金 研究種目:基盤研究(C)(2) 課題番号:10640474 研究代表者:吉岡 崇仁 研究期間:1998-1999年度