La fission nucléaire est le mécanisme de séparation d'un noyau lourd en deux noyaux appelés fragments de fission. Ces fragments excités émettent des neutrons et des gammas dits prompts pour rejoindre leur état fondamental ou métastable. L'énergie libérée lors de la fission est utilisée dans les centrales nucléaires pour fournir de l'électricité. La durée de vie et le contrôle des réacteurs nucléaires dépendent entre autres des observables de fission telles que les rendements en masse des fragments, la multiplicité et l'énergie des neutrons et des gammas prompts. La première partie de cette thèse est dédiée à l'étude du processus de désexcitation des fragments de fission avec le code de simulation Monte-Carlo FIFRELIN. Ce code, constitué de plusieurs modèles nucléaires permettant de décrire les fragments, prédit les propriétés (multiplicité, énergie) des particules promptes émises lors de la désexcitation. Lors de ce travail de thèse l'influence des modèles sur les prédictions du code a été étudiée. Les modèles étudiés sont ceux définissant le moment angulaire initial, la densité de niveaux et les fonctions de force gamma des fragments. Les résultats de ces études permettent d'identifier les modèles qui influencent significativement les prédictions du code et donc, de sélectionner la combinaison des modèles reproduisant le maximum d'observables et d'améliorer la description nucléaire des fragments. Ces études sont d'abord menées sur la fission spontanée du 252Cf pour laquelle de nombreuses données expérimentales existent ce qui permet de contraindre fortement les modèles. Des études sur la fission rapide (énergie des neutrons incidents de l'ordre du MeV) de 238U et 237Np sont ensuite réalisées. Elles sont motivées, entre autres, par le développement de nouveaux concepts de réacteurs rapides, dits de quatrième génération, permettant de réduire les quantités de déchets nucléaires et d'utiliser les réserves abondantes de 238U pour fournir de l'électricité. Les données expérimentales relatives à la fission rapide sont rares. De nouveaux dispositifs expérimentaux sont actuellement en développement afin d’étudier l’évolution des différentes observables de fission sur un large domaine en énergie d’excitation. Le dispositif FALSTAFF qui fait l'objet de la deuxième partie de cette thèse est l'un d'entre eux. Dans cette seconde partie les étapes de développement, d'optimisation et de caractérisation du premier bras du dispositif expérimental FALSTAFF sont présentées. Ce spectromètre, installé auprès de l'installation NFS (Neutrons For Science), permettra d'étudier la fission rapide en cinématique directe de nombreux actinides. La détection des deux fragments de fission en coïncidence permettra de caractériser leur énergie, leurs masses (avant et après évaporation des neutrons) et leur charge. La multiplicité des neutrons émis sera alors déterminée et nous renseignera sur le partage de l'énergie d’excitation entre les fragments. Les données mesurées serviront ultérieurement de données d'entrée au code FIFRELIN. La mesure de la vitesse des deux fragments en coïncidence (méthode 2V), avec des détecteurs de temps de vol MWPC-SeD donnent accès à la masse avant évaporation. Une chambre à ionisation axiale placée après ces détecteurs permet de mesurer l'énergie cinétique et le profil de perte d'énergie des fragments, ce qui permet de déterminer respectivement la masse après évaporation (méthode EV) et la charge nucléaire des fragments.La partie expérimentale de cette thèse est dédiée au développement des programmes de simulation et d'analyse des données, à la mise en place du système d'acquisition, à la caractérisation et à l'optimisation des détecteurs. Ce dernier point concerne essentiellement l'étude des performances de la chambre à ionisation axiale. / Nuclear fission is the process in which a heavy nucleus splits into two nuclei called fission fragments. These excited fragments emit prompt neutrons and gammas to reach their ground or a metastable state. The energy released during fission is used in nuclear power plants to provide electricity. The nuclear reactor lifespan and control depend partly on fission observables such as the fragment mass yields, the neutron and gamma multiplicity and energy. The first part of this thesis is dedicated to the study of the fission fragment de-excitation process with the FIFRELIN Monte-Carlo code. This code, containing many nuclear models describing the fragments, predicts the prompt particle properties (multiplicity, energy).During this PhD work the impact of different models on the code predictions was investigated. The models which are studied are those defining the initial angular momentum, the level density and the radiative strength function of fragments. These studies identified those nuclear properties that have a significant impact on the code predictions, and as a consequence permitted selection of the model combination suited to reproduce the maximum number of fission observables, and improving our understanding about the nuclear description of fission fragments. These studies are firstly performed on the spontaneous fission of 252Cf for which numerous experimental data are available allowing constraints to be set on the models. Studies on fast fission (incident neutron with an energy around MeV) of 238U and 237Np are then performed. They are motivated partly by the development of new fast reactor concepts, called Generation IV reactors, that will reduce the quantity of nuclear waste and burn the large amount of natural uranium to provide electricity. Experimental data concerning fast fission are scarce. As a consequence new experimental setups are currently under development. They will measure fission observables over a large excitation energy domain. One of them, called FALSTAFF, is the topic of the second part of this thesis. In the second part of this PhD thesis, the different steps concerning the development, the optimization and the characterization of the first arm of the FALSTAFF setup are presented. This spectrometer, placed at the NFS facility (Neutrons For Science), will study fast fission in direct kinematic for various actinides. The detection of both fragments in coincidence will allow characterization of their energy, their masses (before and after neutron evaporation) and their nuclear charge. The neutron multiplicity will be deduced and will provide information on the energy sharing between the fragments. This data will be later used as input for the FIFRELIN code. The velocity determination of both fragments (2V method), with MWPC-SeD time-of-flight detectors, will provide pre-neutron emission fragment masses. An axial ionization chamber, placed after those detectors, will measure the kinematic energy and the energy loss profile of fragments, which will provide respectively the post-neutron emission mass (EV method) and the nuclear charge. The experimental part of this thesis is dedicated to the development of simulation and data analysis software, the configuration of the data acquisition system, the characterization and the optimization of the detectors. This last item mainly concerns the axial ionization chamber.

The Variscan orogeny occured during Devonian to Carboniferous convergence between peri- Gondwanan crustal segments and the northern European plate (Baltica). Due to the convergence, Bohemian Massif represents the easternmost and largest exposure in the European Variscan belt. In the southern part of the Bohemian Massif, the Moldanubian Zone consists of several crustal segments with different polyphase tectonometamorphic histories. Moldanubian Zone is considered to represent the Variscan orogenic root, being surrounded by rigid and less metamorphosed blocks to the NW and SE. Structurally highest unit of the Moldanubian Zone is the Gföhl Unit, which is built by heterogeneous assemblage of high-pressure crustal and upper-mantle rocks comprising granulites, peridotites, pyroxenites and eclogites exhumed during Variscan orogeny. The apatite samples studied in my diploma thesis come from different types of granulites from the Blanský les granulite massif (BLGM) located SW of the town of České Budějovice. BLGM is the largest granulite body of the southern Bohemian Massif, is an integral part of the Gföhl Unit. BLGM consists mainly of calc-alkaline high-pressure felsic garnet ± kyanite granulites, which enclose up to several kilometers long lenses of ultrabasic rocks, numerous boudins of mafic...

Des perspectives énergétiques sobres en carbone pour atténuer le changement climatique nécessitent le remplacement des combustibles fossiles par des sources produisant peu de CO2, par exemple l’énergie nucléaire. L'une des options discutées par le Forum international Gen-IV pour la prochaine génération de réacteurs nucléaires consiste à utiliser le cycle du thorium. L'isotope fissile 233U est l'un des isotopes les plus importants du cycle du thorium et est directement responsable du bilan neutronique. L'une des particularités de ce noyau est d'avoir une section efficace de capture qui est inférieure d'un ordre de grandeur à celle de fission. Cette circonstance rend très difficile la mesure de sa section efficace de capture, comme l'atteste seulement deux jeux de données à haute résolution disponibles depuis les années 1960. Dans cette thèse, une nouvelle mesure auprès de la source de neutrons n_TOF est décrite utilisant une nouvelle chambre à fission compacte insérée au centre d'un détecteur de rayons gamma, le calorimètre à absorption totale. La chambre à fission permet d’identifier et de soustraire les rayons gamma de la réaction de fission dans le but d’améliorer la précision de la section efficace de capture de 233U. La chambre à fission est conçue dans cet objectif. Son excellente performance est décrite en détail et permet d'extraire des informations sur les rayons gamma de fission. Une discussion détaillée du processus de réduction des données et des éléments clés de l’analyse, est présentée et aboutit au calcul du rapport alpha de 233U, le rapport entre la section efficace de capture et celle de fission. / A low-carbon energy outlook to mitigate the climate change requires the replacement of fossil fuel by sources with low CO2 emissions, like nuclear energy.. One of the options discussed in the Gen-IV International Forum for the the next generation of nuclear reactors is to use the thorium cycle. The fissile isotope 233U is among the most important isotopes in the thorium cycle and directly responsible for the neutron economy. One of the particularities of this nucleus is to have a capture cross section which is one order of magnitude lower than fission, making the measurement of the 233U capture cross section very challenging as indicated by only two high resolution data sets available since the 1960s. In this thesis, a new measurement at the n_TOF neutron source is described employing a novel compact fission chamber inserted in the center of the Total Absorption Calorimeter g-ray detector. The fission chamber allows to tag and subsequently subtract the gamma rays from the fission reaction aiming to improve the accuracy of the 233U capture cross section.The performance of the custom tailored fission chamber is described in detail and allows to extract information about the prompt fission g-rays. A detailed discussion of the data reduction process and the key elements in the analysis is given resulting in the calculation of the 233U-alpha-ratio, the ratio between the capture and fission cross-section.

Les rendements de fission sont des données importantes pour les applications nucléaires ainsi que pour les modèles théoriques qui cherchent à reproduire ces distributions. Les rendements des produits de fission légers pour de nombreux noyaux ont été mesurés par le passé sur le spectromètre Lohengrin. Mais la méthode expérimentale utilisée, détection par chambre à ionisation, ne permet pas la séparation des isotopes pour les produits de fission lourds. Pour valider la méthode dans cette région et compléter les bibliothèques, les rendements isobariques de l’235U(nth,f), du 239Pu(nth,f) et du 241Pu(nth,f) ont été mesurés. La mise en place d’un nouveau dispositif de détection gamma sur le spectromètre a permis de déterminer les rendements isotopiques du 239Pu(nth,f). De plus les distributions en charge ionique et en énergie cinétique des produits de fission ont été étudiées, et ont mis en évidence la présence d'isomères nanosecondes pour certains de ces noyaux. / In spite of the huge amount of fission yield data available in different libraries, more accurate values are still needed for nuclear energy applications and to improve our understanding of the fission process. Thus measurements of fission yields were performed at the mass spectrometer Lohengrin at the Institut Laue-Langevin in Grenoble, France. The mass separator Lohengrin is situated at the research reactor of the institute and permits the placement of an actinide layer in a high thermal neutron flux. It separates fragments according to their atomic mass, kinetic energy and ionic charge state by the action of magnetic and electric fields. Coupling with a high resolution ionization chamber the experiment was used to investigate the mass and isotopic yields in the light mass region. Almost all fission yields of isotopes from Th to Cf have been measured at Lohengrin with this method. It has been extended in this work to the heavy mass region for the reactions 235U(nth,f), 239Pu(nth,f) and 241Pu(nth,f). For these higher masses an isotopic separation is no longer possible. That is why a new method was undertaken with the reaction 239Pu(nth,f) to determine the isotopic yields by gamma spectrometry. During these experiments the ionic charge state and kinetic energy distributions have been measured. Nanosecond isomers have been discovered for some nuclei thanks to a non gaussian charge state distribution. The kinetic energy distributions present very interesting structures which have been also discussed.

Résumé: Les cellules germinales mâles remodèlent leur chromatine pour compacter leur noyau afin de protéger leur matériel génétique et assurer un transit optimal vers le gamète femelle. Il a été démontré que tous les spermatides de plusieurs mammifères, incluant l’homme et la souris, présentaient ce mécanisme de remodelage de la chromatine. Celui-ci est caractérisé par une augmentation transitoire de cassures d’ADN dont une quantité importante sont bicaténaires. Ce remodelage chromatinien a été étudié et semble être conservé chez plusieurs espèces, allant de l’algue à l’humain. Dans le contexte de la recherche fondamentale sur le phénomène de la spermiogenèse, il devient parfois très difficile d’investiguer certains aspects importants en vertu de l’impossibilité de réaliser des manipulations génétiques simples. Il est donc impératif de développer un nouveau modèle d’étude plus permissif afin de palier à ces difficultés encourues. Comme le processus de maturation des spores chez la levure à fission présente de grandes similitudes avec la spermiogenèse des mammifères, l’utilisation d’un modèle d’étude basé sur la sporulation de la levure à fission Schizosaccharomyces pombe a été proposée comme modèle comparatif de la spermatogenèse murine. À la suite de la synchronisation de la méiose de la souche S. pombe pat1-114, des analyses d’électrophorèse en champ pulsé (PFGE) et de qTUNEL ont permis de déterminer la présence de cassures bicaténaires transitoires de l’ADN lors de la maturation post-méiotique des ascospores nouvellement formés (t>7h). Des analyses par immunobuvardages dirigés contre le variant d’histones H2AS129p suggère la présence d’un remodelage chromatinien postméiotique dix heures suivant l’induction de la méiose, corroborant le modèle murin. Enfin, des analyses protéomiques couplées à l’analyse par spectrométrie de masse ont permis de proposer l’endonucléase Pnu1 comme candidat potentiellement responsable des cassures bicaténaires transitoires dans l’ADN des ascospores en maturation. En somme, bien que le processus de maturation des spores soit encore bien méconnu, quelques parallèles peuvent être tracés entre la maturation des ascospores de la levure à fission et la spermiogenèse des eucaryotes supérieurs. En identifiant un modèle simple du remodelage chromatinien au niveau de la spermiogenèse animale, on s’assurerait ainsi d’un outil beaucoup plus malléable et versatile pour l’étude fondamentale des événements survenant lors de la spermiogenèse humaine. / Abstract : The male germ cells undergo a major chromatin remodeling process in order to protect their genetic material and ensure optimal transit to the female gamete. It has been demonstrated that all spermatids from several mammals, including humans and mice, require this structural transition in order to reach their full maturity and fertilizing potential. This mechanism is characterized by a transient surge in DNA breaks, including a significant number of double-stranded breaks. This feature has been studied and seems conserved in many species, ranging from algae to humans. In the context of basic research on the phenomenon of spermiogenesis, it is sometimes very difficult to investigate important aspects due to the impossibility of carrying out simple genetic manipulations. A more flexible model to overcome the incurred difficulties is therefore needed. Since the process of ascospore maturation of the fission yeast presents great similarities with mammal spermiogenesis, the use of a model based on the sporulation of the fission yeast Schizosaccharomyces pombe has been proposed as a comparative model to the murine spermatogenesis. Following synchronization of meiosis in the S. pombe diploid strain pat1-114, pulsed field gel electrophoresis and qTUNEL assay were used to determine the presence of transient double-stranded breaks in DNA during the post-meiotic maturation of newly formed ascospores (t> 7h). Analyses by immunoblotting directed against the histone variant H2AS129p suggests the presence of a post-meiotic chromatin remodeling to t=10h, that may share similarities with higher eu karyotes. Finally, proteomic analyzes coupled with mass spectrometry allowed us to propose the Pnu1 endonuclease as a potential candidate responsible for the transient DNA double-stranded breaks during ascospore morphogenesis. In sum mary, although the spore maturation process is still under investigation, some parallels can be drawn between the maturation of ascospores of fission yeast s and higher eukaryotic spermio genesis. Thus, identifying a simple eukaryotic model for chromatin remodeling in animal spermiogenesis would ensure a flexible genetic tool to decipher the molecular events occurring during human spermiogenesis.

La fission nucléaire consiste en la brisure d'un noyau lourd, généralement un actinide, en deux noyaux plus légers (ou trois dans quelques rares cas). Ce phénomène a été découvert par Hahn et Strassman en 1938. Très rapidement Meitner et Frisch proposèrent une explication théorique pour ce processus à l'aide du modèle de la goutte liquide. Depuis les modèles n'ont cessé d'évoluer et de se complexifier à travers l'ajout de nouveaux mécanismes et l'observation de nouveaux phénomènes. L'amélioration des modèles est un enjeu important à la fois pour la compréhension fondamentale du processus de fission mais aussi pour les applications. En effet, le dimensionnement des réacteurs futurs s'appuie de plus en plus sur des simulations numériques. Il devient dès lors primordial de réduire les incertitudes associées aux données utilisées. Cela passe alors par la validation des hypothèses sous-jacentes des modèles de fission nucléaire.Dans le cadre de cette thèse, on s'intéresse à deux aspects de la fission nucléaire qui permettront de tester la robustesse des théories. L'un des aspects concerne l'étude des fragments de fission issus de la région de la symétrie à travers la mesure des rendements et des distributions en énergie cinétique. L'autre aspect étudié est le moment angulaire des fragments de fission.Afin d'accéder au moment angulaire des fragments de fission, l'une des possibilités est d'analyser les propriétés des particules promptes, qui est l'une des ambitions du projet FIPPS (FIssion Product Prompt gamma-ray Spectrometer). Une partie de ce travail a été de caractériser les propriétés des spectromètres magnétiques gazeux à travers des mesures expérimentales et le développement d'une simulation Monte Carlo.La seconde partie de ce travail a consisté en la mesure de rapports isomériques et en l'extraction de la distribution du moment angulaire des fragments de fission à l'aide d'un code de désexcitaiton nucléaire. La mesure d'un noyau doublement magique ($^{132}$Sn) permet de mettre en lumière les limites actuelles des modèles de fission.Enfin la dernière partie de ce travail porte sur la mesure des rendements et des distributions en énergie cinétique des fragments de fission. Certains modèles prédisent l'existence de modes dans la fission nucléaire. La région des masses symétriques est dès lors un lieu de choix pour vérifier la validité de ces affirmations.Il est à noter qu'en parallèle de ces études, un accent fort a été mis sur le développement de méthodes d'analyse s'appuyant sur des outils statistiques afin notamment d'améliorer l'évaluation des incertitudes expérimentales. / Nuclear fission consists in splitting a nucleus, in general an actinide, into smaller nuclei. Despite nuclear fission was discovered in 1939 by Hahn and Strassman, fission models cannot predict the fission observables with an acceptable accuracy for nuclear fuel cycle studies for instance. Improvement of fission models is an important issue for the knowledge of the process itself and for the applications. To reduce uncertainties of the nuclear data used in a nuclear reactor simulation, a validation of the models hypothesis is mandatory.In this work, two features of the nuclear fission were investigated in order to test the resistance of the theories. One aspect is the study of the symmetric fission fragments through the measurement of their yield and kinetic energy distribution. The other aspect is the study of the fission fragment angular momentum.Two techniques are available to assess the angular momentum of a fission fragment. The first one is to look at the properties of the prompt $gamma$. The new spectrometer FIPPS (FIssion Product Prompt gamma-ray Spectrometer), is currently under development at the ILL and will combine a fission filter with a large array of $gamma$ and neutron detectors in order to respond to these issues. The first part of this work is dedicated to the study of the properties of a Gas Filled Magnet (GFM) which is the type of fission filter considered for the FIPPS project.The second part of this work deals with the measurement of isomeric yields and evaluations of the angular momentum distribution of fission fragments. The study of the spherical nucleus $^{132}$Sn shed the light on the current limits of fission models.Finally, the last part of this work is about the measurement of the yields and kinetic energy distributions of symmetric fission fragments. Since models predict the existence of fission modes, the symmetry region is a suitable choice to investigate this kind of prediction.In parallel with all these studies, an emphasis on the development of new methods derived from statistical tools is achieved in order to better control the uncertainties and estimate the biases.

Les noyaux super lourds offrent la possibilité d’étudier la structure nucléaire à trois limites simultanément: en charge Z, spin I et énergie d’excitation E∗. Ces noyaux existent seulement grâce à une barrière de fission créée par les effets de couche. Il est donc important de déterminer cette barrière de fission et sa dépendance en spin Bf(I), qui nous renseigne sur l’énergie de couche Eshell(I). Les théories prédisent des valeurs différentes pour la hauteur de la barrière de fission, allant de Bf(I = 0) = 6.8 MeV dans un modèle macro-microscopique à 8.7 MeV pour des calculs de la théorie de la fonctionnelle de la densité utilisant l’interaction Gogny ou Skyrme. Une mesure de Bf fournit donc un test des théories.Pour étudier la barrière de fission, la méthode établie est de mesurer, par réaction de transfert, l’augmentation de la fission avec l’énergie d’excitation, caractérisée par le rapport des largeurs de décroissance Γfission/Γtotal,. Cependant, pour les éléments lourds comme 254No, il n’existe pas de cible appropriée pour une réaction de transfert. Il faut s’en remettre à un rapport de largeur de décroissance complémentaire: Γγ/Γfission et sa dépendance en spin, déduite de la distribution d’entrée (I, E∗).Des mesures de la multiplicité et l’énergie totale des rayons γ de254No ont été faites aux énergies de faisceau 219 et 223 MeV pour la réaction 208Pb(48Ca,2n) à ATLAS (Argonne Tandem Linac Accelerator System). Les rayons γ du 254No ont été détectés par le multi-détecteur Gammasphere utilisé comme calorimètre – et aussi comme détecteur de rayons γ de haute résolution. Les coïncidences avec les résidus d’évaporation au plan focal du Fragment Mass Analyzer ont permis de séparer les rayons γ du 254No de ceux issus de la fission, qui sont > 10^6 fois plus intenses. De ces mesures, la distribution d’entrée – c’est-à-dire la distribution initiale en I et E∗ – est reconstruite. Chaque point (I,E∗) de la distribution d’entrée est un point où la décroissance γ l’a emporté sur la fission, et ainsi, contient une information sur la barrière de fission.La distribution d’entrée mesurée montre une augmentation du spin maximal et de l’énergie d’excitation entre les énergies de faisceau 219 et 223 MeV. La distribution présente une saturation de E∗ à hauts spins. Cette saturation est attribuée au fait que, lorsque E∗ augmente au-dessus de la barrière, Γfission domine rapidement. Il en résulte une troncation de la distribution d’entrée à haute énergie qui permet la détermination de la hauteur de la barrière de fission.La mesure expérimentale de la distribution d’entrée est également comparée avec des distributions d’entrée calculées par des simulations de cascades de décroissance qui prennent en compte le processus de formation du noyau, incluant la capture et la survie, en fonction de E∗ et I. Dans ce travail, nous avons utilisé les codes KEWPIE2 et NRV pour simuler les distributions d’entrée. / Super heavy nuclei provide opportunities to study nuclear structure near three simultaneous limits: in charge Z, spin I and excitation energy E∗. These nuclei exist only because of a fission barrier, created by shell effects. It is therefore important to determine the fission barrier and its spin dependence Bf(I), which gives information on the shell energy Eshell(I). Theoretical calculations predict different fission barrier heights from Bf(I = 0) = 6.8 MeV for a macro-microscopic model to 8.7 MeV for Density Functional Theory calculations using the Gogny or Skyrme interactions. Hence, a measurement of Bf provides a test for theories.To investigate the fission barrier, an established method is to measure the rise of fission with excitation energy, characterized by the ratio of decay widths Γfission/Γtotal, using transfer reactions. However, for heavy elements such as 254No, there is no suitable target for a transfer reaction. We therefore rely on the complementary decay widths ratio Γγ/Γfission and its spin dependence, deduced from the entry distribution (I, E∗).Measurements of the gamma-ray multiplicity and total energy for 254No have been performed with beam energies of 219 and 223 MeV in the reaction 208Pb(48Ca,2n) at ATLAS (Argonne Tandem Linac Accelerator System). The 254No gamma rays were detected using the Gammasphere array as a calorimeter – as well as the usual high resolution γ-ray detector. Coincidences with evaporation residues at the Fragment Mass Analyzer focal plane separated 254No gamma rays from those from fission fragments, which are > 10^6 more intense. From this measurement, the entry distribution – i.e. the initial distribution of I and E∗ – is constructed. Each point (I,E∗) of the entry distribution is a point where gamma decay wins over fission and, therefore, gives information on the fission barrier.The measured entry distributions show an increase in the maximum spin and excitation energy from 219 to 223 MeV of beam energy. The distributions show a saturation of E∗ for high spins. The saturation is attributed to the fact that, as E∗ increases above the saddle, Γfission rapidly dominates. The resulting truncation of the entry distribution at high E∗ allows a determination of the fission barrier height.The experimental entry distributions are also compared with entry distributions calculated with decay cascade codes which take into account the full nucleus formation process, including the capture process and the subsequent survival probability as a function of E∗ and I. We used the KEWPIE2 and NRV codes to simulate the entry distribution.

In this dissertation, we investigate two emerging strategies for enhancing the performance of organic photovoltaics. The first takes advantage of a process called singlet exciton fission, and the second embodies an exodus from the fullerene electron acceptors prominent in organic solar cells. Indeed, this versatile class of tunable small molecules are aptly termed nonfullerene acceptors. However, both strategies would benefit from a greater understanding of underlying principles. Singlet exciton fission is a photon-multiplying process in which a singlet exciton from a high-energy absorbed photon splits into two triplet excitons. The process could significantly reduce energy lost to heat in photovoltaic devices, but its mechanisms are still misunderstood. One model involves direct coupling between the singlet and triplet states, and another model involves an intermediate charge transfer state. Transient absorption spectroscopy allowed us to examine singlet fission in films of pentacene, fluorinated pentacene, and coevaporated blends of various mixing ratios. We directly observe an intermolecular charge transfer state during singlet fission in solid films of coevaporated pentacene and peruoropentacene, which supports the model of charge transfer state-mediated singlet fission. Furthermore, we successfully induced singlet fission in one blend by directly exciting the charge transfer state below the bandgap. We use various types of steady state and time-resolved spectroscopy to characterize two types of nonfullerene electron acceptors. The first type is a group of tetraazabenzodiuoranthene diimide (BFI) dimers and a BFI monomer. The BFI dimers were designed to have twisted, nonplanar 3-dimensional structures and have helped achieve power conversion efficiencies of over 8% in organic solar cells. The other type of nonfullerene acceptor is a calamitic small molecule, and we consider the BAF-4CN electron acceptor, which has also been used in a solar cell whose efficiency exceeded 8%. Spectroscopic studies give insight into the performances of these nonfullerene devices in relation to fullerene-derivative counterparts. We find that the nonfullerene blends suffer from more geminate charge recombination. However, despite this drawback, in some cases, slower rates of nongeminate recombination may lead to successful power conversion efficiencies in nonfullerene solar cells.

La gestion des colis de déchets radioactifs représente un enjeu majeur pour l’industrie nucléaire. La solution de gestion d’un colis est déterminée en fonction de ses caractéristiques radiologiques. L’une de ces principales caractéristiques est l’activité α qui est principalement due aux actinides. Les méthodes non destructives actives, reposant sur le principe de la réaction de fission, permettent de quantifier les actinides. Ces méthodes sont mises en œuvre lorsque les techniques non-destructives passives deviennent inapplicables. Dans un premier temps, les méthodes actives consistent à irradier le colis afin d’entraîner des réactions de fission sur les actinides. Dans un second temps, les particules promptes et retardées émises suite aux réactions de fission sont détectées. Cette thèse a pour objectif d’optimiser le flux de neutrons, destiné à interroger les colis, en étudiant la possibilité d’utiliser un accélérateur d’électrons comme source de neutrons en lieu et place d’un générateur de type deutérium-tritium (gain attendu de l’ordre de deux décades en termes d’intensité d’émission). Un accélérateur d’électrons permettrait par ailleurs d’améliorer la caractérisation des colis de déchets radioactifs en rendant compatible, à l’aide du même dispositif d’irradiation, les mesures par interrogation neutronique active, par interrogation photonique active, et l’imagerie haute énergie.Dans un premier temps, nous avons caractérisé et optimisé le flux de photoneutrons émis par un accélérateur d’électrons en utilisant les codes de calculs Monte Carlo MCNPX et TRIPOLI-4. Nous avons considéré des cibles de conversion en tungstène ou en tantale et avons déterminé les paramètres suivants : intensité moyenne d’émission ; spectre en énergie ; et distribution angulaire. La cohérence de nos résultats a été évaluée par comparaison entre calculs et mesures d’activation neutronique. Nous avons ensuite évalué la faisabilité des mesures par interrogation neutronique active, en utilisant la cible d’un accélérateur d’électrons de 17 MeV en tant que générateur de neutrons, sur des échantillons d’uranium et de plutonium. Nous nous sommes intéressés à la détection des neutrons prompts, des neutrons retardés, et des gamma retardés. Nous avons également réalisé l’association de résultats de mesures par interrogations neutronique et photonique actives non-simultanées. Nous avons appliqué cette technique à la mesure de l’enrichissement de l’uranium. Enfin, nous avons dimensionné par simulation MCNPX une cellule de mesure, basée sur un accélérateur d’électrons, dédiée à l’interrogation neutronique active. La cellule a ensuite été construite et une campagne d’expérimentations a permis d’évaluer les performances de cette dernière lors de mesures réalisées sur des colis de déchets radioactifs maquettes de type 220 L contenant différentes matrices. / Management of nuclear waste packages is a crucial task for the nuclear industry. The solution for management of a nuclear waste package is chosen according to its radiological characteristics. One of the most important of these features is the α-activity which is mainly due to actinides. Non-destructive active methods based on the fission process enable to quantify the actinides. These methods are implemented when non-destructive passive methods become inapplicable. First, these methods consist in irradiating a package in order to induce fission reactions on the actinides, and then, to detect the prompt and delayed particles which are emitted further to these reactions. This thesis aims at optimizing the neutron flux, which is intended to interrogate a package, by studying the potentialities of using an electron accelerator as a neutron source instead of a deuterium-tritium neutron generator (expected gain in terms of emission intensity on the order of two decades higher). Furthermore, an electron accelerator would enable to improve nuclear waste packages characterization by making compatible, on the same irradiation setup, neutron interrogation measurements, photon interrogation measurements, and high-energy imaging.First, we characterized and optimized the photoneutron flux emitted by an electron accelerator using MCNPX and TRIPOLI-4 Monte Carlo codes. We considered tungsten and tantalum conversion targets and focused on the following parameters: average emission intensity; mean energy; and angular distribution. The consistency of our results has been verified by comparing neutron activation calculations and measurements. We have then evaluated the feasibility of neutron interrogation measurements on uranium and plutonium samples using the target of a 17 MeV electron accelerator as a neutron generator. We detected prompt neutrons, delayed neutrons, and delayed gamma-rays. We also combined photon and neutron interrogation non-simultaneous measurements. We applied such technique to the measurement of uranium enrichment. Finally, we designed by MCNPX simulation a neutron interrogation setup based on an electron accelerator. The cell was then built and an experimentation campaign enabled to evaluate performances of the latter. Measurements were carried out on 220 liter nuclear waste mock-up drums containing different matrices.

SOFIA (Studies On FIssion with Aladin - Études de fission avec ALADIN) est un projet expérimental qui se propose de mesurer systématiquement les rendements isotopiques de fission, ainsi que l'énergie cinétique totale des fragments, pour une large gamme de noyaux fissionnants. Le travail de thèse présenté ici prend part au projet SOFIA, et a pour objet l'étude de la fission de noyaux dans la région des actinides : ²³⁴U, ²³⁵U, ²³⁷Np et ²³⁸Np.L'expérience SOFIA est menée au GSI, un accélérateur d'ions lourds situé à Darmstadt en Allemagne. Cette installation fournit un faisceau relativiste et intense d'uranium-238. Par une réaction de fragmentation de ce faisceau primaire, il est créé un faisceau secondaire contenant une large variété d'ions, dont, pour certains, la fission va être étudiée. Les ions de ce faisceau secondaire sont triés et identifiés dans le séparateur de fragments FRS, un spectromètre de recul de haute résolution qui est réglé pour sélectionner les ions d'intérêt.Ensuite, les ions fissiles sélectionnés continuent leur vol jusqu'à la Cave-C, une aire expérimentale où l'expérience de fission elle-même a lieu. À l'entrée de la cave, l'ion du faisceau secondaire est excité par interaction Coulombienne alors qu'il traverse une cible; les voies de dé-excitation possibles incluent la fission de basse énergie. Lors d'une fission, les deux fragments sont émis dans un cône étroit dans le référentiel du laboratoire, dû à l'impulsion relativiste qui leur est transmise par le système fissionnant. Un spectromètre de recul complet a été développé par la collaboration SOFIA autour du dipôle existant ALADIN. L'identification des fragments est réalisée par des mesures de perte d'énergie, de temps de vol et de déviation dans l'aimant. Les deux fragments de fission sont identifiés simultanément et complètement (en masse et en charge). Ce document présente l'analyse menée pour (1) l'identification du système fissionnant, (2) l'identification des deux fragments de fission - évènements par évènements -, et (3) l'extraction des observables de fission : rendements, énergie cinétique totale, multiplicité total en neutrons prompts. Ces résultats concernant les actinides sont discutés, et l'ensemble des données extraites est fourni. / SOFIA (Studies On FIssion with Aladin) is an experimental project which aims at systematically measuring the fission fragments' isotopic yields as well as their total kinetic energy, for a wide variety of fissioning nuclei. The PhD work presented in this dissertation takes part in the SOFIA project, and covers the fission of nuclei in the region of the actinides : ²³⁴U, ²³⁵U, ²³⁷Np and ²³⁸Np.The experiment is led at the heavy-ion accelerator GSI in Darmstadt, Germany. This facility provides intense relativistic primary beam of 238U. A fragmentation reaction of the primary beam permits to create a secondary beam of radioactive ions, some of which the fission is studied. The ions of the secondary beam are sorted and identified through the FR-S (FRagment Separator), a high resolution recoil spectrometer which is tuned to select the ions of interest.The selected - fissile - ions then fly further to Cave-C, an experimental area where the fission experiment itself takes place. At the entrance of the cave, the secondary beam is excited by Coulomb interaction when flying through an target; the de-excitation process involves low-energy fission. Both fission fragments fly forward in the laboratory frame, due to the relativistic boost inferred from the fissioning nucleus.A complete recoil spectrometer has been designed and built by the SOFIA collaboration in the path of the fission fragments, around the existing ALADIN magnet. The identification of the fragments is performed by means of energy loss, time of flight and deviation in the magnet measurements. Both fission fragments are fully (in mass and charge) and simultaneously identified.This document reports on the analysis performed for (1) the identification of the fissioning system, (2) the identification of both fission fragments, on an event-by-event basis, and (3) the extraction of fission observables: yields, TKE, total prompt neutron multiplicity. These results, concerning the actinides, are discussed, and the set of data extracted is provided.