Si l'existence d'un îlot de stabilité au-delà de Z=110 est théoriquement acquise, la localisation de cet îlot varie selon les modèles entre Z=114 et Z=126. Dans ce travail la stabilité des noyaux superlourds est sondée à travers l'étude de leur temps de fission. La méthode expérimentale choisie, dite de blocage cristallin, est sensible à la présence dans la distribution des temps de fission d'éventuelles composantes à longs temps signant un mécanisme de fission intervenant après formation d'un noyau composé. Les figures de blocage ont donc été constituées pour les différents produits de la réaction 238U+Ni (6.6 MeV/A) -> 120, le dispositif expérimental utilisé permettant d'identifier et de sélectionner clairement les mécanismes de réaction. La comparaison de la figure de blocage constituée pour des évènements de diffusion quasi-élastique à celle obtenue pour les fragments issus de la fission d'un Z=120, associée à l'étude des propriétés cinématiques de ces fragments témoigne de la présence de temps de fission très longs (>10^-18 s) uniquement compatibles avec un mécanisme de fusion-fission impliquant une hauteur de barrière de fission non négligeable pour Z=120.<br /><br />Dans une deuxième partie sont présentés des calculs microscopiques de hauteurs de barrières de fission réalisés dans le cadre de la théorie HFB à température finie. En raison de la disparition progressive de la corrélation d'appariement avec T, s'effectuant de manière différente au niveau fondamental et au sommet de la barrière, Bf croît d'abord jusqu'à T~0.8 MeV avant de décroître avec T en raison de l'amortissement des effets de couches avec la température.

Neutron-induced fission has been studied at different excitation energies of the compound nucleus by measurements on the two fissioning systems, 252Cf* and 239U*. For the first time, the light fission fragment yields from the reaction 251Cf(nth, f) have been measured with high resolution. This experiment was performed with the recoil mass spectrometer LOHENGRIN at ILL in Grenoble, France. When the results from this work, where the compound nucleus is at thermal excitation, are compared to the spontaneous fission of 252Cf, enhanced emission yields as well as an increased mean kinetic energy is observed around A = 115. This suggests the existence of an additional super-deformed fission mode in 252Cf. The reaction 238U(n, f) was studied using the 2E-technique with a double Frisch grid ionization chamber. Fission fragment mass, energy and angular distributions were determined for incident neutron energies between 0.9 and 2.0 MeV. The experiments were performed at the Van de Graaff accelerator of IRMM in Geel, Belgium. This is the first measurement of the mass distribution for incident neutron energies around 0.9 MeV. The motivation for studying 238U(n, f) was to verify theoretical predictions of the mass distribution at the vibrational resonance in the fission cross section at 0.9 MeV. However, the predicted changes in fission fragment distributions could not be confirmed. A precise modelling of the fission process for the minor actinides becomes very important for future generation IV and accelerator driven nuclear reactors. Since fission fragment distributions depend on the excitation of the fissioning system, so does the number of delayed neutrons, which are one of the safety parameters in a reactor.

Le dioxyde d'uranium (UO2) est le combustible nucléaire le plus largement répandu dans le monde pour alimenter les centrales nucléaires et plus particulièrement les réacteurs à eau pressurisée (REP). En réacteur, la fission des atomes d'uranium crée des produits de fission et des défauts ponctuels dans le matériau combustible. La compréhension de l'évolution de ces dégâts d'irradiation nécessite une approche de modélisation multi-échelle, de l'échelle de la pastille combustible à l'échelle atomique. Nous avons utilisé une méthode de calcul de structure électronique (DFT), pour modéliser les dégâts d'irradiation dans UO2 à l'échelle atomique. Un terme d'interaction Coulombienne de type Hubbard est ajouté au formalisme de la DFT standard pour prendre en compte les fortes corrélations des électrons 5f dans l'UO2. Cette méthode a été utilisée pour étudier les défauts ponctuels dans différents états de charge ainsi que l'incorporation et la diffusion du krypton dans le dioxyde d'uranium. Cette étude nous a permis d'obtenir des données clés pour les modèles aux échelles supérieures mais aussi pour interpréter des résultats expérimentaux. En parallèle de cette étude, trois pistes d'amélioration de l'état de l'art des calculs pour la description de l'UO2 ont été explorées : la prise en compte du couplage spin-orbite, l'application de fonctionnelles permettant la prise en compte des interactions non locales telles que les interactions de van der Waals importantes pour les gaz rares et l'utilisation de la théorie de champ dynamique moyen (Dynamical Mean Field Theory) combinée à la DFT afin de prendre en compte les corrélations dynamiques des électrons 5f. / Uranium dioxide (UO2) is worldwide the most widely used fuel in nuclear plants in the world and in particular in pressurized water reactors (PWR). In-pile the fission of uranium nuclei creates fission products and point defects in the fuel. The understanding of the evolution of these radiation damages requires a multi-scale modelling approach of the nuclear fuel, from the scale of the pellet to the atomic scale. We used an electronic structure calculation method based on the density functional theory (DFT) to model radiation damage in UO2 at the atomic scale. A Hubbard-type Coulomb interaction term is added to the standard DFT formalism to take into account the strong correlations of the 5f electrons in UO2. This method is used to study point defects with various charge states and the incorporation and diffusion of krypton in uranium dioxide. This study allowed us to obtain essential data for higher scale models but also to interpret experimental results. In parallel of this study, three ways to improve the state of the art of electronic structure calculations of UO2 have been explored: the consideration of the spin-orbit coupling neglected in current point defect calculations, the application of functionals allowing one to take into account the non-local interactions such as van der Waals interactions important for rare gases and the use of the Dynamical Mean Field Theory combined to the DFT method in order to take into account the dynamical effects in the 5f electron correlations.

Ce travail de thèse décrit la mise en place d'un dispositif expérimental basé sur la digitalisation des signaux et dédié à l'étude des neutrons prompts de fission émis en coincidence avec les fragments de fission lors de la fission spontanée du 252Cf. Ce dispositif comprend une chambre à ionisation utilisée pour la détection des fragments de fission ainsi qu'un scintillateur liquide de type NE213 pour la détection des neutrons prompts. Nous montrons comment l'analyse délicate des signaux digitalisés nous a permis de déterminer à la fois les distributions en masse et en énergie cinétique des fragments de fission ainsi que le spectre en énergie et la multiplicité des neutrons de fission

Minimization of HLW inventories and U consumption are key elements guaranteeing nuclear energy expansion. The integration of complex nuclear systems into a viable cycle yet constitutes a challenging multi-parametric optimization problem. The reactors and fuel cycle performance parameters may be strongly dependent on minor variations in the system's input data. Proven discrepancies in nuclear data evaluations could affect the validity of the system optimization metrics. This study first analyzes various advanced AP1000-VHTR fuel cycle scenarios by assessing their TRU destruction and their U consumption minimization capabilities, and by computing reactor performance parameters such as the time evolution of the effective multiplication factor keff, the reactors' energy spectrum or the isotopic composition/activity at EOL. The performance metrics dependence to prompt neutron fission spectrum discrepancies is then quantified to assess the viability of one strategy. Fission spectrum evaluations are indeed intensively used in reactors' calculations. Discrepancies higher than 10% have been computed among nuclear data libraries for energies above 8MeV for 235U. TRU arising from a 3wt% 235U-enriched UO2-fueled AP1000 were incinerated in a VHTR. Fuels consisting of 20%, 40% and 100% of TRU completed by UO2 were examined. MCNPX results indicate that up to 88.9% of the TRU initially present in a VHTR fueled with 20% of TRU and 80% of ThO2 were transmuted. Additionally, the use of WgPu instead of RgPu should reduce the daily consumption of 235U by 1.3 and augment core lifetime. To estimate the system metrics dependence to fission spectrum discrepancies and validate optimization studies outputs, the VTHR 235U fission spectrum distribution was altered successively in three manners. keff is at worst lowered by 1.7% of the reference value and the energy spectrum by 5% between 50meV and 2MeV when a significantly distorted fission spectrum tail is used. 233U, 236Pu and 237Pu inventories and activities are multiplied by 263, 523 and 34 but are still negligible compared to 239Pu mass or the total activity. The AP1000-VHTR system is in conclusion not dependent on the selected fission spectrum variations. TRU elimination optimization studies in AP1000-VHTR systems will be facilitated by freeing performance metrics dependency from 1 input parameter.

Cette thèse porte sur l'influence des énergies de correction de couches sur la désexcitation des noyaux superlourds. Pour cela, un nouveau code statistique, appelé Kewpie2, qui repose sur un algorithme original permettant d'avoir accès à de très faibles probabilités, a été développé. Les résultats obtenus avec Kewpie2 ont été confrontés aux données expérimentales sur les sections efficaces de résidus obtenus par fusion froide (Z=108 à Z=113) et par fusion chaude (Z=112, Z=114 et Z=116), ainsi qu'aux données sur les temps de fission (Z=114, Z=120 et Z=126). Des contraintes sur la structure microscopique des noyaux étudiés ont été obtenues par le biais des énergies de correction de couches. En ajustant les paramètres intrinsèques des modèles de fusion utilisés afin de reproduire les données sur les sections efficaces de fusion, cette étude a mis en évidence la nécessité de diminuer très fortement les énergies de correction de couches prédites par les calculs de Møller et Nix, lors de l'étude des sections efficaces de résidus aussi bien pour des noyaux produits par fusion froide que par fusion chaude. Par contre, lors de la confrontation des résultats de Kewpie2 aux données sur les temps de fission moyen, il convient plutôt de les augmenter. Un déplacement de la fermeture de couche proton prédite à Z=114 par les calculs de Møller et Nix vers des Z plus élevés permettrait d'expliquer ces conclusions opposées. Dans cette thèse, nous avons aussi mis en évidence l'influence significative de la prise en compte d'états isomériques pour les noyaux superlourds, sur le temps de fission.

Two measurements have been made, addressing gaps in knowledge for 235U(n,f) and 238U(n,f). The energy distribution for prompt fission neutrons is not well-understood below 1 MeV in 235U(n,f). To measure the 235U(n,f) prompt fission neutron distribution, a pulsed neutron beam at the WNR facility in Los Alamos National Laboratory was directed onto a 235U target with neutron detectors placed 1 m from the target. These neutron detectors were designed specifically for this experiment and employed a unique geometry of scintillating plastic material that was designed to reject backgrounds. Fission fragments were detected using an avalanche counter. Coincidences between fission fragment production and neutron detector events were analyzed, using a double time-of-flight technique to determine the energy of the prompt fission neutrons. A separate measurement was made, investigating the neutron-induced fission cross section for 238U(n,f). This measurement also used the pulsed neutron beam at the WNR facility. The neutron flux was normalized to the well-known hydrogen standard and the fission rate was observed for beam neutrons in the energy range of 130-300 MeV. Using an extrapolation technique, the energy dependence of the cross section was determined. These new data filled a sparsely populated energy region that was not well-studied and were measured relative to the hydrogen standard, unlike the majority of available data. These data can be used to constrain the fission cross section, which is considered a nuclear reaction standard.

Le travail présenté dans ce manuscrit regroupe quatre études par spectroscopie gamma de quatre noyaux produits par une réaction de fission induite par protons de 25 MeV, sur une cible épaisse d'238U. Cette expérience a été menée au JYFL à Jyväskylä auprès du multidétecteur JUROGAM II. Dans ce manuscrit l'étude spectroscopique détaillée des noyaux : 84Se, 86Se, 83As et 98Y a été menée. Les trois premiers noyaux sont des noyaux sphériques se situant au voisinage de la couche magique N = 50. Leurs études peuvent permettre de mieux aborder l'évolution du gap de cette couche, mais aussi d'améliorer les interactions utilisées dans les calculs de modèle en couches permettant de reproduire leurs comportements. Huit nouvelles transitions ont pu être assignées à ces noyaux, ces résultats expérimentaux sont relativement bien en accord avec les calculs de modèle en couches effectués. Le noyau 98Y est un noyau possédant une coexistence de formes nucléaires. Alors que les états d'énergies inférieures à 500keV ont une configuration sphérique, les états situés au dessus sont déformés. Cinq nouvelles transitions ont été déterminées et ajoutées au schéma de niveaux existants, et deux calculs utilisant deux modèles collectifs ont été réalisés. Le premier utilisant le modèle GICM reproduit le comportement des états au dessous de 500keV et le deuxième QPRM reproduit les états prolate déformés permettant l'assignation d'un comportement sphérique à l'isomère (10-). / The work presented in this thesis includes four gamma-ray spectroscopy studies of four nuclei produced by fission induced by 25 MeV protons, on a thick target of 238U. This experiment was realized at JYFL in Jyväskylä with the multi-detector JUROGAM II. In this manuscript a detailed spectroscopic study of nuclei : 84Se, 86 Se, 83 As and 98Y was performed. The first three nuclei are spherical and they are on or adjacent to the N =50 shell closure. Their studies provide a better understanding of the possible decrease in energy of this shell closure, and also of the interactions used in shell-model calculations. Eight new transitions have been assigned to these nuclei and these experimental results are in a relatively good agreement with the shell-model calculations. In the nucleus 98Y a coexistence of nuclear shapes is observed. While the low-energy states below 500keV have a spherical configuration, higher lying states are deformed. Five new transitions were discovered and added to the existing levels scheme, and two calculations using two collective models have been made. The first set of calculations has used the GICM model to reproduce the behavior of states below 500keV and the second set of calculations has used QPRM to reproduce the prolate deformed states, and permitted the assignment of a spherical shape to the isomer (10-).

Dans les réacteurs nucléaires à eau sous-pression, le combustible est constitué de pastilles d’oxyde d’uranium (UO2), dont le comportement ne peut être simulé qu'à travers une modélisation multi-échelles et multi-physiques, tenant compte à la fois de la thermo-mécanique et de la physico-chimie relative aux produits de fission. L’évolution récente des modèles et des moyens de calcul a permis de développer les simulations à l’échelle de la microstructure et d’accroitre les possibilités de couplage. Ce travail concerne le développement d'un modèle de comportement thermo-mécanique de l’UO2 à l’échelle du polycristal. Le comportement du VER est analysé en termes de réponse effective et de phénomènes de localisation. Nous nous intéressons notamment aux valeurs de pression hydrostatique, qui pilotent le transport des produits de fission. La robustesse des résultats obtenus en fonction du choix du maillage éléments finis est étudiée. Une série de calculs est présentée afin de trouver un compromis satisfaisant en termes de discrétisation pour une estimation correcte des contraintes locales. Une première étude propose de retrouver des mesures expérimentales de dé cohésion intergranulaire sur le combustible en introduisant des modèles de zones cohésives dans le VER. Afin d'analyser le comportement micromécanique de l’UO2 en irradiation, un chargement de type rampe de puissance est appliqué au polycristal. L’analyse des distributions locales de contraintes donne lieu à une discussion sur l’effet de l’incompatibilité intergranulaire sur le transport des produits de fission. / In Pressurized Water Reactors (PWR), fuel is generally composed of uranium dioxide pellets piled up within a zirconium tubular cladding. Modeling of the fuel behavior in nominal and accidental conditions requires multi-scale models in order to take into account both the thermo-mechanical behavior of the pellets and the effects of fission gases. Recent development of micromecanical tools of simulation has improved coupling possibilities. Our study proposes to set a full micromechanical model for uranium dioxide dealing with both mechanics and fission products transport at the scale of a polycristalline aggregate. Both the effective behavior of the RVE and stress localization effects are studied. Hydrostatic pressure, which directly controls the diffusion of fission gases, is given a particular focus. The numerical robustness of results is also debated in terms of mesh refinement. A series of simulations leads to a satisfying compromise between accuracy and calculation time. A study compares experimental measurement of intergranular crack opening and simulation results obtained using cohesive models. The micromecanical behavior of uranium dioxide during irradiation is analysed by submitting the polycristalline RVE to transient irradiation. The local stress distribution leads to a debate on the consequences of intergranular strain incompatibility on fission gases diffusion.

La fission nucléaire est un phénomène complexe dont tous les mécanismes ne sont pas entièrement compris. Dans le cadre d'une coopération internationale, le CEA/DAM/DIF étudie les spectres en énergie des neutrons prompts émis lors de la fission induite par des neutrons rapides, et plus particulièrement la zone à basse énergie de ces spectres (<1 MeV). Ce travail de thèse a consisté à optimiser un dispositif expérimental de mesure de neutrons prompts de fission. Dans un premier temps, de nouveaux détecteurs de fission ont été développés. Nous en rapportons ici la conception et étudions leurs performances en termes de discrimination alpha-fission, de résolution en temps et de distorsion sur le spectre mesuré. Le second axe de développement abordé au cours de cette thèse est celui de la détection des neutrons. Plusieurs types de détecteurs ont été comparés (discrimination neutron-gamma, efficacité de détection), en vue d'optimiser la détection des neutrons de basse énergie (<1 MeV). Ce mémoire présente les résultats de ces études. Enfin, le dispositif expérimental ainsi optimisé est utilisé pour mesurer le spectre en énergie des neutrons prompts émis lors de la fission induite par neutrons de l' ²³⁸UU. Après avoir présenté la méthode utilisée pour l'analyse des données, les résultats obtenus sont interprétés en termes de modèles et d'évaluations. / The nuclear fission is a complex phenomenon whose mechanisms are not fully understood. Within the framework of an international cooperation, the CEA/DAM/DIF is taking part in the study of prompt fission neutron energy spectra from fast neutron induced fission, focusing on the low energy domain of these spectra (<1 MeV). This PhD was dedicated to the optimization of the experimental setup. New fission detectors were developed. We report on their conception and their performances in terms of alpha-fission discrimination, timing resolution and distortion on the measured spectrum. In a second step, several neutron detectors were studied (neutron-gamma discrimination, detection efficiency), so as to optimize the detection of low energy neutrons (<1 MeV). In the present document, we report on the results of this comparative study. Finally, the optimized experimental setup was used to measure prompt fission neutron energy spectra for the fast-neutron induced fission of ²³⁸U. After detailing the data analysis method, the results are interpreted in terms of models and evaluations.