Les taux de production du nucléide cosmogénique 36Cl par spallation du Ca et du K (SLHL) proposés actuellement dans la littérature montrent des divergences allant jusqu'à 50% (Gosse and Phillips, 2001). Nous avons pu montrer que des fortes teneurs en Cl dans les roches utilisées pour les calibrations précédentes entraînent une surestimation de ces taux de production, lié à la production de 36Cl à partir du 35Cl qui est peu contrainte. Nous avons entrepris une nouvelle calibration à partir de laves datées indépendamment entre 0.4 et 32 ka situées au Mt. Etna (38°N, Italie) et au Payun Matru (36°S, Argentine). Le 36Cl a été mesuré dans des feldspaths riches en Ca et en K, mais faibles en Cl. A partir d'une approche bayesienne incluant toutes les incertitudes, les taux de production obtenus sont de 42.2 ± 4.8 atomes 36Cl (g Ca)-1 an-1 pour la spallation du Ca et de 124.9 ± 8.1 atomes 36Cl (g K)-1 an-1 pour la spallation du K, avec les facteurs d'échelle calculés selon Stone (2000). Quatre autres modèles de facteurs d'échelle sont également proposés avec des résultats très semblables. Ces nouveaux taux de production sont en accord avec les valeurs précédemment obtenues par d'autres auteurs avec des échantillons faibles en Cl. Finalement, les concentrations en 36Cl, 3He et 21Ne ont été mesurées dans des pyroxènes prélevés entre 1000 et 4300 m dans des laves du Kilimandjaro (3°S). Les rapports entre ces nucléides ne montrent pas de dépendance altitudinale, ce qui suggère que les taux de production ne varient pas d'un nucléide à l'autre avec l'altitude.

La recherche sur le stockage de déchets radioactifs en formation géologique profonde est conduite, en France, dans les argilites du Callovo-Oxfordien (Est du Bassin de Paris). L'origine et l'histoire de l'eau présente dans cette roche argileuse peu perméable est une problématique majeure alors qu'il s'agit du vecteur de radioactivité vers la biosphère. Différents traceurs géochimiques (ΔD, Δ18O, 87Sr/86Sr et teneurs en gaz rares) sont utilisés ici pour comprendre l'origine et l'histoire de l'eau porale. La principale difficulté réside dans l'impossibilité d'extraire l'eau des argillites, ayant rendu nécessaire la mise au point de protocoles analytiques rigoureux adaptés à ce type de roches. Les résultats obtenus sont confrontés aux analyses géochimiques des eaux des formations calcaires qui encadrent les argilites. Les origines des eaux et les interactions avec les roches avec lesquelles elles sont ou ont été en contact constituent l'intérêt de ce travail. L'analyse de la texture des argilites par adsorption de gaz permet en outre d'étudier leur porosité, leur capacité d'adsorption ainsi que leur comportement à l'hydratation.<br /> Les eaux porales des argilites s'avèrent être d'origine météorique, ce qui signifie que les eaux marines originellement présentes ont été envahies par des eaux météoriques, probablement par diffusion. Les eaux des deux formations calcaires encadrant les argilites présentent des signatures géochimiques distinctes, révélant le rôle d'écran joué par la couche imperméable des argilites.

Les recherches que nous présentons dans ce manuscrit s’inscrivent dans le cadre de l’analyse des phénomènes de transport fondamentaux impliqués lors du processus d’évaporation d’un film liquide mince. Outre les mécanismes macroscopiques (résistance thermique du solide, capillarité, thermocapillarité, …) qui influencent le comportement de tels films, des développements fondamentaux et expérimentaux ont mis en évidence le rôle significatif d’effets microscopiques, comme les forces de van der Waals [11,96,117]. L’objectif de cette thèse est double. Il s’agit tout d’abord de caractériser les phénomènes locaux qui influencent le processus d’évaporation et ensuite, d’étendre notre étude à une échelle globale “macroscopique”. Ce manuscrit est divisé en deux parties qui correspondent à ces deux objectifs. <p><p>L’étude décrite dans la première partie propose une contribution originale à la modélisation de l’évaporation des films minces, y compris au voisinage des lignes de contact. De manière générale, nous cherchons à mettre en évidence l’influence de phénomènes qui se déroulent aux petites échelles sur le transfert thermique d’un film mince déposé sur une paroi plane et chauffée. Dans le cadre de l’hypothèse de lubrification, deux modèles sont dès lors développés. Le premier modèle décrit l’évaporation d’un film liquide mince dans sa vapeur pure tandis que le second modèle porte sur l’évaporation d’un film liquide mince dans un gaz inerte. Les diverses recherches menées sont principalement orientées vers la quantification, d’une part, des angles de contact apparents générés par l’évaporation, malgré le caractère parfaitement mouillant du couple liquide-solide utilisé et, d’autre part, des flux de chaleur et de matière interfaciaux. Une particularité du premier modèle est qu’il généralise divers modèles existants [15,25,86,117] en regroupant un ensemble de phénomènes spécifiques et complexes tels que le saut de température à l’interface liquide-vapeur, la résistance thermique de la vapeur et celle du solide ou la variation locale de la température de saturation à l’interface liquide-vapeur suite à la courbure interfaciale et aux forces de van der Waals. En plus de ces effets, d’autres mécanismes plus classiques sont inclus dans le modèle :la tension superficielle, la thermocapillarité, la pression de disjonction, l’évaporation et le recul de vapeur. Des analyses de stabilité linéaires et des études paramétriques ont été réalisées afin de quantifier l’influence de ces phénomènes sur la stabilité d’un film liquide mince, sur son évaporation et sur le transfert de chaleur associé. Au travers des chapitres 3 et 4, nous mettons notamment en évidence <p>• comment les forces de van der Waals compensent l’évaporation du film liquide mince de façon à créer un film stationnaire stable,<p>• pourquoi le recul de la vapeur et la thermocapillarité sont deux phénomènes qui peuvent être négligés dans les conditions étudiées dans ce travail,<p>• des lois analytiques qui décrivent certaines variables du problème, plus particulièrement l’angle de contact et le maximum du flux de chaleur, en fonction de la surchauffe de la paroi solide.<p><p>Faisant suite aux travaux proposés par Haut et Colinet [59], nous avons ensuite développé un second modèle afin de caractériser l’évaporation dans une faible quantité de gaz inerte d’un film liquide mince déposé sur une paroi plate et chauffée. Tout comme dans le cadre de l’étude précédente, notre analyse s’articule autour d’une étude de stabilité linéaire ainsi que d’études paramétriques réalisées sur des nombres caractéristiques du problème. Alors que les conclusions sur la stabilité du film sont indépendantes de la quantité de gaz inerte contenue dans la phase vapeur, il n’en est pas de même pour les transferts de matière et de chaleur interfaciaux comme montré au chapitre 5.<p><p>Dans la seconde partie du travail, nous utilisons les conclusions auxquelles nous sommes arrivés dans la première partie dans le cadre d’une application industrielle. En collaboration avec le Centre d’Excellence en Recherche Aéronautique (CENAERO) et la société Euro Heat Pipes (EHP), une stratégie a été élaborée afin de simuler les transferts thermiques radiaux dans une rainure d’un caloduc au niveau de l’évaporateur. Les résultats numériques, obtenus sur base d’un modèle multi-échelle développé à l’ULB et implémenté numériquement lors d’un stage chez CENAERO, montrent que ces transferts sont influencés par la valeur de l’angle de contact. Celui-ci dépendant des phénomènes microscopiques, il s’avère par conséquent nécessaire de les inclure dans le modèle thermique. En effet, si nous ne considérons que les aspects macroscopiques du problème, qui se résument à la conduction dans le solide et dans le liquide, le coefficient d’échange global au niveau de la rainure est surestimé.<p> / Doctorat en Sciences de l'ingénieur / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Le stockage géologique du carbone est l’une des techniques les plus prometteuses pour réduire le taux de CO₂ dans l’atmosphère. La séquestration géologique possède la capacité et la longévité potentielles pour diminuer les émissions de CO₂ vers l’atmosphère. Dans le cadre d’injections à l’échelle industrielle, les réservoirs carbonatés peuvent faire partie des sites aptes à stocker du CO₂. Toutefois, ces injections à grandes profondeurs sont sujettes à des risques de fuites du piège géologique lui-même ou des infrastructures liés à l’exploitation du site de stockage. Ainsi, il existe principalement deux types de fuite : brutale et diffuse. Dans les deux cas, elles sont susceptibles d’entrainer des risques pour l’environnement et de mettre en danger les populations. Il est ainsi nécessaire de développer des outils capables de prévenir une fuite de CO₂ quel que soit son type. Par ailleurs, il est particulièrement indispensable de comprendre les mécanismes de transport réactif qui rentrent en jeu lors de l’arrivée de cette fuite en contexte de proche surface (zone vadose) et ainsi d’essayer d’étudier comment cette fuite peut s’amortir. Ces travaux de thèse traitent donc de la caractérisation, de la quantification et de la modélisation des processus de transferts et des interactions CO₂-H₂O-CaCO₃ dans la zone vadose en contexte de fuite à partir d’un puits de forage. Cette problématique a été d’abord abordée par une approche expérimentale sur un site pilote à Saint-Emilion. Puis, les interactions CO₂-H₂O-CaCO₃ ont été étudiées au travers d’une approche expérimentale à l’échelle de la carotte en laboratoire. L’approche expérimentale a conduit à la réalisation de deux fuites dans la zone vadose du site pilote : une fuite diffuse et une fuite ultra diffuse. Elles furent réalisées dans la continuité des expériences qui avaient déjà eu lieu auparavant. Une comparaison de l’ensemble des fuites a montré la nécessité d’utiliser des gaz nobles comme précurseurs de l’arrivée en surface du CO₂. Selon le type de fuite, l’hélium peut servir de précurseur temporel du CO₂, tandis que le krypton prévient de l’étendue du panache de gaz durant la fuite. Plus la pression d’injection du CO₂ est importante et plus le gaz migre par advection. Par ailleurs, une pression d’injection importante favorise l’existence de passage préférentiel dans la zone vadose. L’utilisation d’isotopes tels que ceux de l’hélium et du carbone permet de mettre en évidence la présence locale de phases aqueuses dans le massif et de déterminer l’origine biologique ou anthropique du CO₂. Les expériences à l’échelle de la carotte permettent d’estimer le pouvoir tampon des calcaires oligocènes en fonction du faciès de la roche. La perméabilité et la porosité de celle-ci conditionnent la dissolution des calcaires. De même, la réactivité des carbonates en contexte de fuite dépend du pH de la phase aqueuse, du débit qui traverse le réseau poreux, de la saturation en eau et des caractéristiques pétro-physiques des carbonates. / Carbon storage is one of the most encouraging methods to decrease CO₂ concentration into the atmosphere. Carbon storage provides the longevity and the capacity needed to decrease CO₂ emissions toward the atmosphere. When dealing with storage on an industrial scale, carbonated reservoirs can be among the most suitable storage sites. However, these high depth injections are subject to leakage risks from the geologic trap itself or from the framework created by the establishment of the site. Two main types of leakage exist: brutal and diffusive leakage. In both cases, they are likely to endanger the environment and the population. Therefore, it is essential to develop tools that are able to anticipate any types of CO₂ leakage. Furthermore, it is also necessary to understand the reactive transport mechanism that take place when the leakage arrives in the shallow subsurface (vadose zone)and to see how the leakage can be buffered. This work deals with the characterization, the quantification and the modelling of transfer processes and CO₂-H₂O-CaCO₃ interactions into the vadose zone in a context of a leakage from a drilling well. This issue was first dealt through field experiment on the site of Saint Emilion. Then, the CO₂-H₂O-CaCO₃ interactions were studied through an experimental approach in laboratory. Two leakage experiments were performed on the site: a diffusive leakage and an ultra-diffusive leakage. They were performed as a sequel of former experiments carried on the pilot site. A comparison of all the leakage experiments revealed the necessity to use noble gases as precursor of the CO₂ arrival at the surface. Depending of the type of the leakage, helium can be a temporal precursor while krypton can anticipate the spread of the CO₂ gas plume. The higher the injection pressure, the more the gas migrates through advective flux. Moreover, a high injection pressure favors the existence of preferential paths in the vadose zone. The use of helium and carbon isotopes makes it possible to reveal the presence of a local aqueous phase within the porous media and to identify the origin of CO₂. The core scale experiments lead to the estimation of the buffering power of Oligocene limestone according to the rock facies. The permeability and the porosity influence the dissolution of the limestone. The reactivity of carbonates during a leakage depends on the pH of the aqueous phase, the flow rate that goes through the porous media, the water saturation and petrophysical characteristics of the carbonates.

Nuclear fuel performance is highly affected by the behaviour of fission gases, particularly<p>at elevated burnups, where large amounts of gas are produced and can<p>potentially be released. The importance of fission gas release was the motivation<p>for large efforts, both experimentally and theoretically, in order to increase our<p>understanding of the different steps of the process, and to continuously improve<p>our models.<p>Extensions to higher burnups, together with the growing interest in novel types<p>of fuels such as inert matrix fuels envisaged for the transmutation of minor actinides,<p>make that one is still looking for a permanently better modelling, based<p>on a physical understanding and description of all stages of the release mechanism.<p>Computer simulations are nowadays envisaged in order to provide a better<p>description and understanding of atomic-scale processes such as diffusion, but even<p>in order to gain insight on specific processes that are inaccessible by experimental<p>means, such as the fuel behaviour during thermal spikes.<p>In the present work simulation techniques based on empirical potentials have<p>been used, focusing in a first stage on pure uranium dioxide. The behaviour of<p>point defects was at the core of this part, but also the estimation of elastic and<p>melting properties.<p>Then, in a second stage, the study has been extended to the behaviour of helium<p>and xenon. For helium, the diffusion in different domains of stoichiometry<p>was considered. The simulations enabled to determine the diffusion coefficient and<p>the migration mechanism, using both molecular dynamics and static calculation<p>techniques. Xenon behaviour has been investigated with the additional intention<p>to model the behaviour of small intragranular bubbles, particularly their interaction<p>with thermal spikes accompanying the recoil of fission fragments. For that<p>purpose, a simplified description of these events has been proposed, which opens<p>perspectives for further work.<p>/<p>Les performances du combustible nucléaire sont fortement affectées par le comportement<p>des gaz de fission, et ce particulièrement lorsqu’un taux d’épuisement<p>élevé est atteint, puisque d’importantes quantités de gaz sont alors produites<p>et peuvent potentiellement être relâchées. Les enjeux, entre autre économiques,<p>liés au relâchement de gaz de fission ont donné lieu à d’importants efforts, tant<p>sur le plan expérimental que théorique, afin d’accroître notre compréhension des<p>différentes étapes du processus, et d’améliorer sans cesse les mod`eles. Les extensions<p>à des taux d’épuisements encore plus élevés ainsi que l’intérêt croissant pour<p>de nouveaux types de combustible tels que les matrices inertes, envisages en vue<p>de la transmutation des actinides mineures, font qu’à l’heure actuelle, le besoin<p>permanent d’une meilleure modélisation, basée sur une compréhension et une description<p>physique des différentes étapes du processus de relâchement de gaz de<p>fission, est toujours de mise.<p>Les simulations par ordinateur ont ainsi été considérée comme un nouvel angle<p>de recherche sur les processus élémentaires se produisant à l’échelle atomique, à la<p>fois afin d’obtenir une meilleure compréhension de processus tels que la diffusion<p>atomique ;mais aussi afin d’avoir accès à certains processus qui ne sont pas observables<p>par des voies expérimentales, tels que la le comportement du combustible<p>lors de pointes thermiques.<p>Dans ce travail, deux techniques, basées sur l’utilisation de potentiels interatomiques<p>empiriques, ont permis d’étudier le dioxyde d’uranium, dans un premier<p>temps en l’absence d’impuretés. Cette partie était principalement centrée sur le<p>comportement des défauts ponctuels, mais a aussi concerné différentes propriétés<p>élastiques, ainsi que le processus de fusion du composé.<p>Ensuite l’étude a été étendue aux comportements de l’hélium de du xénon. Pour<p>ce qui a trait à l’hélium, la diffusion dans différents domaines de stoechiométrie<p>a été considérée. Les simulations ont permis de déterminer le coefficient de diffusion<p>ainsi que le mécanisme de migration lui-même. Quant au xénon, outre les<p>propriétés de diffusion, l’intention fut de se diriger vers la modélisation des petites<p>bulles intragranulaires, et plus précisément vers leur interaction avec les pointes<p>thermiques, créées lors du recul des fragments de fission. Une description simplifiée de ce processus a été proposée, qui offre de nouvelles perspectives dans ce<p>domaine.<p><p> / Doctorat en Sciences de l'ingénieur / info:eu-repo/semantics/nonPublished