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付記する学位プログラム名: 京都大学卓越大学院プログラム「先端光・電子デバイス創成学」 / 京都大学 / 新制・課程博士 / 博士(理学) / 甲第25103号 / 理博第5010号 / 京都大学大学院理学研究科物理学・宇宙物理学専攻 / (主査)教授 柳瀬 陽一, 教授 石田 憲二, 准教授 北川 俊作 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Science / Kyoto University / DGAM

The understanding of new emerging unconventional ground states is a great challenge for experimental and theoretical solid-state physicists. New ground states are developing, where different energy scales compete, leading to a high sensitivity of the system to external tuning parameters like doping, pressure or magnetic field. The exploration of superconductivity proved to be a fascinating and challenging scientific undertaking. Discovered by H. Kammerlingh Onnes in 1911, prior to the development of the quantum theory of matter, superconductivity was defying a microscopic theory for more than four decades until the BCS theory was formulated in 1957 by J. Bardeen, L. N. Cooper and J. R. Schrieffer. Superconductivity of most of the simple metals or metallic alloys is well described within the frame of the BCS scenario, however, in the last thirty years numerous new superconducting materials were found to exhibit exotic properties not accounted for by the BCS theory. Among them are included the high-Tc compounds, the heavy-fermion superconductors and as well the organic superconductors. It was the purpose of this work to probe different facets of superconductivity in heavy-fermion and in low-dimensional metallic compounds. This dissertation is divided into six chapters. After this introduction, in Chapter 1 we will outline the basic theoretical concepts later needed for the analysis of the experimental results. In Chapter 2 we briefly introduce the experimental techniques with a special focus on the new pressure cells developed during this thesis and used for the measurements presented in Chapters 3 to 5. In Chapter 3 the possible realization of the inhomogeneous superconducting FFLO state in CeCoIn5 is studied by specific heat measurements under hydrostatic pressure, while in Chapter 4 the results of AC specific heat experiments on UBe13 under uniaxial pressure are presented. The ambient pressure properties as well as results obtained by resistivity measurements under hydrostatic pressure on the one-dimensional metallic compounds TlxV6S8 are discussed in Chapter 5. At the end, Chapter 6 summarizes and concludes this thesis.

In this thesis valence changes at interfaces and surfaces of 3d and 4f systems are investigated by X-ray spectroscopy, in particular X-ray photoemission (XPS), X-ray absorption (XAS) and resonant photoemission spectroscopy (ResPES). The first part addresses the electronic properties of the oxides LaAlO3, LaGaO3 and NdGaO3 grown by pulsed laser deposition on TiO2-terminated SrTiO3 single crystals along (001)-direction. These polar/non-polar oxide interfaces share an insulator to metal phase transition as a function of overlayer thickness including the formation of an interfacial two dimensional electron gas. The nature of the charge carriers, their concentration and spatial distribution, and the band alignment near the interface are studied in a comparative manner and evaluated quantitatively. Irrespective of the different overlayer lattice constants and bandgaps, all the heterostructures behave similarly. Rising Ti3+ concentration is monitored by Ti 2p XPS, Ti L-edge XAS and by resonantly enhanced Ti 3d excitations in the vicinity of EF (ResPES) when the layer number n increases. This indicates that the active material is in all cases a near interface SrTiO3 layer of 4nm thickness. Band bending in SrTiO3 occurs but no electric field is detected inside the polar overlayers. Essential aspects of the findings are captured by scenarios where the polar forces are alleviated by surface defect creation or the separation of photon generated electron-hole pairs in addition to the electronic reconstruction at n = 4 unit cells layer thickness. Furthermore, deviations from an abrupt interface are found by soft X-ray photoemission spectroscopy which may affect the interface properties. The surface sensitivity of the measurements has been tuned by varying photon energy and emission angle. In contrast to the core levels of the other elements, the Sr 3d line shows an unexpected splitting for higher surface sensitivity, signaling the presence of a second strontium component. From a quantitative analysis it is concluded that during the growth process a small amount of Sr atoms diffuse away from the substrate and segregate at the surface of the heterostructure, possibly forming strontium oxide. In the second part of this thesis the heavy fermion superconductors CeMIn5 (M = Co, Rh, Ir) are investigated by temperature- and angle-dependent XPS. In this material class the subtle interplay between localized Ce 4f and itinerant valence electrons dominate the electronic properties. The Ce 3d core level has a very similar shape for all three materials and is indicative of weak f-hybridization. The spectra are analyzed using a simplified version of the Anderson impurity model, which yields a Ce 4f occupancy that is larger than 0.9. The temperature dependence shows a continuous, irreversible and exclusive broadening of the Ce 3d peaks, due to oxidation of Ce at the surface. / In der vorliegenden Dissertation werden Valenzänderungen an Grenzflächen und Oberflächen mittels Verfahren der Röntgenspektroskopie untersucht, zu denen die Röntgenphotoelektronen- (XPS), die Röntgenabsorptions- (XAS) und die resonante Photoelektronenspektroskopie (ResPES) gehören. Kapitel 3 behandelt die elektronischen Eigenschaften der Oxide LaAlO3, LaGaO3 und NdGaO3, welche mittels Laserdeposition (PLD) auf TiO2-terminierte SrTiO3 Einkristalle entlang (001)-Richtung gewachsen wurden. Diese polaren/nicht-polaren Oxidgrenzflächen weisen einen Isolator-Metall Phasenübergang als Funktion der Schichtdicke auf, bei dem sich ein zwei dimensionales Elektronengas an der Grenzfläche bildet. Die Eigenschaften dieser Ladungsträger, deren Konzentration und räumliche Ausdehnung, sowie der Verlauf der Energiebänder an der Grenzfläche werden vergleichend untersucht und quantitativ bestimmt. Es wird gezeigt, dass sich die drei untersuchten Grenzflächen, trotz unterschiedlicher Gitterkonstanten und Energiebandlücken, ähnlich verhalten. Das mit der Schichtdicke ansteigende Ti3+ Signal wird im Ti 2p XPS, Ti L-Kante XAS und durch die resonant verstärkten Ti 3d Anregungen nahe EF (ResPES) nachgewiesen. Daraus lässt sich schlussfolgern, dass in allen Fällen eine SrTiO3 Schicht mit einer Dicke von 4nm der eigentlich aktive Bereich ist. Im SrTiO3 tritt eine Bandverbiegung auf, ein elektrisches Feld in der polaren Deckschicht kann jedoch nicht nachgewiesen werden. Grundlegende Aspekte dieser Ergebnisse sind in einem Szenario vereinbar, bei dem die polaren Kräfte durch die Entstehung von Oberflächendefekten, durch die Trennung von photoneninduzierten Elektronen-Lochpaaren und durch eine elektronische Umordnung bei 4 uc Schichtdicke eliminiert werden. Des Weiteren werden Abweichungen von einer abrupten Grenzfläche mittels weich-Röntgenphotoelektronenspektroskopie festgestellt, die die Grenzflächeneigenschaften beeinflussen können. Für oberflächenempfindlichere Messbedingungen zeigt die Sr 3d Anregung, im Gegensatz zu Rumpfniveaus anderer Elemente, eine unerwartete Aufspaltung, was nur durch das Vorhandensein einer zweiten chemischen Strontiumkomponente zu erklären ist. Aus quantitativen Betrachtungen lässt sich schließen, dass einige Strontiumatome während des Wachstums an die Oberfläche diffundieren und möglicherweise Strontiumoxid gebildet wird. Der zweite Schwerpunkt der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung von Schwer-Fermionen Supraleitern CeMIn5 (M = Co, Rh, Ir) mittels temperatur- und winkelabhängiger XPS. Bei dieser Materialklasse dominiert das feine Zusammenspiel zwischen lokalisierten Ce 4f und frei beweglichen Leitungselektronen die elektronischen Eigenschaften. Das Ce 3d Rumpfniveauspektrum besitzt für die drei Materialien eine sehr ähnliche Form, die auf eine schwache f-Hybridisierung schließen lässt. Die Spektren werden mittels einer vereinfachten Version des Anderson-Impurity Modells analysiert, wobei sich eine Ce 4f Besetzung von mehr als 0,9 ergibt. Die Temperaturabhängigkeit zeigt eine kontinuierliche und irreversible Verbreiterung ausschließlich für die Ce 3d Anregung, dieser Umstand kann einer Oxidation der reaktiven Ceratome an der Oberfläche zugeordnet werden.

Gegenstand dieser Dissertation ist die experimentelle Untersuchung von Schwere-Fermionen-Systemen mittels Rastertunnelmikroskopie und –spektroskopie (RTM/S). In diesen Materialien führen starke elektronische Korrelationen zur Ausbildung einer besonderen Art von \"schweren\" Ladungsträgern, deren Natur bislang nicht abschließend aufgeklärt werden konnte. Einige grundlegende Aspekte der Physik der Schwere-Fermionen-Systeme werden eingangs der Arbeit dargestellt. Im Anschluss daran werden die experimentellen Methoden der RTM und RTS eingeführt sowie die verwendeten Messaufbauten vorgestellt. Dies geschieht mit Hinblick auf die experimentellen Voraussetzungen für die RTS an Schwere-Fermionen-Systemen, insbesondere auf das spektrale Auflösungsvermögen. Die Präparation geeigneter Probenoberflächen von Schwere-Fermionen-Materialien und deren Auswirkung auf RTM-Experimente nehmen eine zentrale Stellung dieser Arbeit ein und werden daher gesondert behandelt. Vorrangig wurde dabei das Spalten einkristalliner Proben untersucht. In RTS-Untersuchungen des Schwere-Fermionen-Supraleiters CeCoIn5 ist es gelungen, die für einen Supraleiter typische Energielücke im Anregungsspektrum zu messen. Die Daten können über einen weiten Temperaturbereich mit theoretischen Voraussagen für die unkonventionelle Supraleitung in diesem Material verglichen werden. Die Resultate sind im Einklang mit früheren experimentellen Befunden, welche auf einen der Supraleitung vorausgehenden sog. „Precursor“-Zustand hindeuten. Allerdings gibt es, wie auch in anderen untersuchten Schwere-Fermionen-Supraleitern, Hinweise auf Inhomogenitäten der Probenoberfläche. Im Fall des nicht-supraleitenden Kondogitter-Systems YbRh2Si2 konnte durch Spalten von Einkristallen bei tiefen Temperaturen großflächig atomar geordnete Oberflächen erzeugt werden. Es zeigen sich starke Indikationen darauf, dass die Spektroskopie-Daten die Volumeneigenschaften des Materials reflektieren. Ein Vergleich mit theoretischen Rechnungen deutet darauf hin, dass der Kondoeffekt der magnetischen Yb3+-Ionen sich in der Tunnelleitfähigkeit widerspiegelt - bis hin zum Einfluss der sich ausbildenden räumlichen Kohärenz des Kondogitters bei tiefen Temperaturen. Diese Ergebnisse gewähren wichtige Einblicke in die thermische Entwicklung der elektronischen Korrelationen in Kondogitter-Systemen, und demonstrieren somit das große Potential der Rastertunnel-Spektroskopie für die weitere Erforschung der Schwere-Fermionen-Systeme. Die im Abschnitt 6.3 'Tunnelspektroskopie-Resultate an YbRh2Si2' dargestellten Ergebnisse sind in ähnlicher Form auch veröffentlicht in Nature Vol. 474 (2011), Seiten 362-366.

Made available in DSpace on 2016-12-12T20:15:52Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Diovana de Mello Lalis.pdf: 1400139 bytes, checksum: 9a24713cb1bd8642c6db6fc9c49eebbd (MD5) Previous issue date: 2015-02-26 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / Os compostos de férmions pesados são geralmente descritos no âmbito do modelo da rede de Kondo, que pode ser derivado a partir do modelo de Anderson. As suas propriedades peculiares são regidas pela competição entre o efeito Kondo e a interação Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY), que permite esboçar o diagrama de Doniach. A investigação de compostos ferromagnéticos de férmions pesados, em particular, tem se intensificado recentemente, com a possibilidade de aproximação do ponto crítico quântico (QCP) por meio do ajuste da pressão, da concentração de elétrons, ou pela aplicação de campo magnético. Neste trabalho, o modelo de rede de Anderson (ou modelo de Anderson periódico) é utilizado diretamente para descrever estes compostos, incorporando o efeito das flutuações de valência, que podem desempenhar um papel importante na vizinhança do QCP. Empregamos o método da equação do movimento para as funções de Green, que permite desacoplamentos sucessivos da cadeia de equações. Exploramos a estabilidade das soluções de AF, FM e não-magnéticas em função dos parâmetros do modelo, da temperatura e da concentração de életrons. O diagrama de fases é obtido a partir das curvas de magnetização e pela comparação das energias das soluções envolvidas.

Cette thèse discute essentiellement sur le champ critique supérieur du supraconducteur ferromagnétique UCoGe. La conductivité thermique et d'autres méthodes expérimentales ont été utilisées pour confirmer les nombreux comportements particuliers de Hc2 dans UCoGe, précédemment observés dans des études de résistivité. Ces caractéristiques, y compris une anisotropie forte et des courbures anormales, ne peuvent pas être interprétées en termes de théories classiques pour Hc2. Au lieu de cela, un phénomène spécifique aux supraconducteurs ferromagnétiques - la dépendance en champ de l'interaction d'appariement doit être considéré. Nous montrons que cet effet peut être analysé de façon cohérente avec des propriétés de la phase normales et peut être aussi comparé quantitativement avec une théorie existante. Ceci conduit à une clarification nette pour le cas de H//c dans UCoGe, et explique en même temps le comportement différent de Hc2 dans UCoGe et URhGe. Ces résultats soutiennent fortement l'origine magnétique de la supraconductivité dans ces systèmes. Pour H//b, nous montrons que certaines observations expérimentales convergentes suggèrent un possible changement d'état supraconducteur induit par le champ magnétique transversal dans UCoGe. Indépendamment du reste de l'étude, le dernier chapitre présente quelques résultats expérimentaux sur la phase normale de UCoGe et sur l'autre système de fermions lourds UBe13. / This thesis mainly discuss the upper critical field of the ferromagnetic superconductor UCoGe.Thermal conductivity and other experimental methods have been used to confirm the numerous particularbehaviors of Hc2 in UCoGe, previously observed in resistivity studies. These features, including the stronganisotropy and the anomalous curvatures, cannot be interpreted in terms of classical theories for Hc2.Instead, a phenomenon specific to the ferromagnetic superconductors - the field dependence of the pairinginteraction, needs to be considered. We show that this effect can be consistently analyzed with normalphase properties, and is quantitatively compared with existing theory. This leads to a net clarificationfor the case of H//c in UCoGe, and at the same timeexplains the different behavior of Hc2 in UCoGe and URhGe. These resultsstrongly support the magnetic origin of superconductivity in these systems. For H//b, we showconvergent experimental observations that suggest a possible change of the superconducting state inducedby the transverse magnetic field in UCoGe. Independent from the rest of the study, the last chapter presents someexperimental results on the normal phase of UCoGe and on the other heavy-fermion system UBe13.

Orientador: Prof. Dr. Marcos Abreu Avila / Tese (doutorado) - Universidade Federal do ABC, Programa de Pós-Graduação em Física, 2017. / The electronic correlations originated from the Coulomb interactions between electrons play a fundamental role in the establishment of the physical properties of a wide range of materials. For the case of weak correlations, the material can be described within a simplied non-interacting point of view, as in the case of standard metals. Unexpected and intriguing properties are revealed when strong correlations are involved, due to a large number of degrees of freedom in the electronic correlations. As a result of this electronic correlation, it is possible to go from conventional forms of magnetism, passing through superconducting systems and reaching heavy fermion behavior. Members within a single family of compounds can provide all those very dierent ground states, and the opportunity to study and try to understand some of the electronic and magnetic fundamental interactions involved. This thesis is a result of exploring these dierent behaviors that arise from electron-electron correlations, specically in the family of cage compounds RT2Zn20 (R=Y,Gd,Yb and T=Fe,Co). A detailed combination of quantitative macroscopic and microscopic descriptions of the electronic, thermodynamic and magnetic properties of some members of this family were developed. The rst part of this thesis presents a study on Gd3+- doped YCo2Zn20 single crystals (Y1..xGdxCo2Zn20: (0.002 . x 1.00) through a combination of temperature-dependent Electron Spin Resonance (ESR), heat capacity and dc magnetic susceptibility experiments, plus collaborative rst-principles Density Functional Theory (DFT) calculations. The combination of experimental and electronic structure data establish GdCo2Zn20 as a model Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY) system by predicting a Curie-Weiss temperature C = ..1:2(2) K directly from microscopic parameters, in very good agreement with the bulk value from magnetization data. The second part involves an exploration of the unconventional ferromagnetic behaviors that have been found in GdFe2Zn20, which has a relatively high ferromagnetic ordering temperature (TC = 86 K) despite being a system with wide separation between Gd3+ ions in a matrix with strong electron-electron correlation. Taking into account those correlations and itinerant molecular eld eects, analysis of our ESR results indicate that the exchange interaction between the Gd3+ is processed via the d-type of electrons at the Fermi level and becomes an exchange interaction of covalent nature (J(0)fd < 0). Our results shows that the RKKY model cannot explain the ferromagnetic behavior of this compound, and a super-exchange-like mechanism is proposed for this magnetic interaction. Increasing a little bit the level of complexity, the third part of this thesis is on the tuning of the electronic properties of the heavy fermion compound YbFe2Zn20 by chemical substitution (Cd doping). With increasing amount of Cd, the hybridization between Yb 4f electrons and the conduction electrons is weakened, which should be accompanied by a valence shift of the Yb3+ due to the negative chemical pressure eect. The combined results demonstrate excellent complementarity between positive physical pressure and negative chemical pressure, and point to a rich playground for exploring the physics of strongly correlated electron systems. Finally, this thesis ends with a general set of conclusions of the explored quantum materials.

Cette thèse porte sur l'étude de la dynamique de spin dans CeCoIn5 et plus précisément sur l'étude de la "résonance de spin" dans ce composé. CeCoIn5 est le composé à fermions lourds à base de cérium ayant la température de supraconductivité la plus élevé ( Tc = 2.3 K) et présente une supraconductivité non-conventionnelle avec un gap de type d_{x^2-y^2}. Dans l'état supraconducteur, le spectre des excitations magnétiques est radicalement modifié avec l'apparition d'un excitation particulièrement intense appelé "Résonance de spin". Ce type d'excitations a déjà été découvert dans les supraconducteurs haute-températures, dans d'autres composés à fermions lourds et également dans les nouveaux supraconducteurs au Fer. Dans cette thèse, nous étudions l'évolution de la résonance de spin en présence d'un champ magnétique et avec l'introduction d'impuretés magnétiques et non-magnétiques. D'après notre étude, les impuretés vont influer sur la résonance de spin via le gap supraconducteur, en effet la présence d'impuretés diminue le gap supraconducteur et l'énergie de la résonance de spin va diminuer de manière proportionnelle. L'influence du champ magnétique est délicate à considérer mais nos recherches porteraient vers un splitting Zeeman de la résonance de spin en accord avec les modèles développés pour les cuprates. / In this thesis, the spin dynamics of CeCoIn5 has been studied by inelastic neutron scattering. CeCoIn5 presents the highest critical temperature ( Tc = 2.3 K) among heavy fermion Ce-based compounds and shows an unconventionnal supraconductivity with a $d_{x^2-y^2}$-wave gap. The magnetic excitation spectra is radically changed in the supraconducting state with the apparition of an intense excitation named "Spin resonance". This kind of excitation has already been discovered in high-Tc superconductors and even in the new Iron-based superconductors. In this thesis, we focused on the evolution of the spin resonance with the application of a magnetic field and the introduction of magnetic and non-magnetic impurities. From our study, the main effect of impurities is to decrease the superconducting gap which leads to a proportionnal decrease of the resonance energy. The case of magnetic field is more difficult and our researchs suggest a Zeeman splitting of the spin resonance in agreements with the models developped for the cuprates.