Ten-millijoule, thirty-five femtosecond, 800 nm (~40 nm bandwidth) laser pulses are used to study high-order harmonic generation in helium- and neon-filled gas cells of various lengths. Harmonic orders in the range of 50 to 100 are investigated. A semi-infinite cell geometry produces brighter harmonics than cells of sub-centimeter length. In the semi-infinite geometry, the gas occupies the region from the focusing lens to a thin exit foil near the laser focus. Counter-propagating light is used to directly probe where the high harmonics are generated within the laser focus and to investigate phase matching. The phase matching under optimized harmonic generation conditions was found to be unexpectedly good with phase zones many millimeters long. Restricting the laser beam with an 8 mm aperture in front of the focusing lens increases the emission of most harmonic orders observed by as much as an order of magnitude. Optimal harmonic generation pressures were found to be about 55 torr in neon and 110 torr in helium. The optimal position of the laser focus was found to be a few millimeters inside the exit foil of the gas cell. Probing with counter-propagating light reveals that in the case of neon the harmonics are generated in the last few millimeters before the exit foil. In helium, the harmonics are produced over a longer distance. Direct measurement shows that the re-absorption limit for mid-range harmonics in neon has been reached.

Mit der Erfindung des Lasers wurden kohärente Lichtquellen allgemein verfügbar. Technische Fortschritte bei Pulsleistung und Pulsdauer ermöglichen linearer und nichtlinearer Wechselwirkungen von Licht und Materie auf ultrakurzen Zeitskalen zu untersuchen. Die Erzeugung von hohen Harmonischen is heutzutage viel verwended um den lichtblitze im extremen Ultraviolett mit bis zu attosekunden pulsedauern zu erzeugen. Diese Methode wurde kürzlich für Spektroskopie mit weicher Röntgenstrahlung erweitert. In dieser wird ein ein Anregungs-Abfrage Aufbau vorgestellt, in dem Höhere Harmonische im weichen Röntgenspektralbereich erzeugt und als ultrakurze Abfrage-Pulse genutzt werden. Ein neu entworfenes Röntgenabsorptionsspektrometer ermöglicht die bisher beste Auflösung und den besten detektierten Fluss an der K-Kante von Stickstoff. Der Aufbau wird genutzt, um die Ionisationsdynamik von diatomarem Stickstoff auf Femtosekunden-Zeitskalen und die anschließende Pikosekunden-Plasmadynamik zu untersuchen. Im Bereich des "Air Lasing", in dem das Lasern von Stickstoff-Ionen, die durch Starkfeld-Ionisation entstehen, untersucht wird, werden neue Erkenntnisse gewonnen. Der geringe Absorptionsquerschnitt von Wasser zwischen den K-Kanten von Kohlenstoff und Sauerstoff, bekannt als Wasserfenster, ermöglicht die Untersuchung von Molekülen und Ionen in wässriger Lösung. Es werden die ersten in eine laser labor gemessenen stationären weichen Röntgenspektren für Ionen und molekulare Systeme in wässriger Lösung vorgestellt. Darüber hinaus wird der Ansatz auch für transiente Absorptionsspektren angewendet. Zusätzliche Daten von Strahlzeiten an Großgeräten ermöglichen einen Vergleich der Methoden. Schließlich werden Ergebnisse von BESSY II zur Untersuchung der Struktur und lokale Umgebung von Protonen in Wasser vorgestellt. Die K-Kanten-Spektroskopie von Protonen-Wasser-Komplexen in Acetonitril vorgestellt erlaubt es die elektronische Struktur der beteiligten Moleküle besser zu verstehen. / The invention of the laser made coherent light sources widely available. Technical advances in pulse power und pulse duration allow the study of linear and nonlinear interactions of light and matter and ultrashort time scales. The highest nonlinear frequency up-converting process, High-order harmonics generation, is today the standard for up to attosecond short table-top sources. This method has been recently applied for ultrafast spectroscopy in the soft x-ray water window. In this thesis, a table-top high-order harmonics setup is presented and used for pump-probe spectroscopy in the water window. A home-built soft x-ray absorption spectrometer enables the so far best resolution and detected flux at nitrogen K-edge. The setup is utilized to study ionization dynamics of diatomic nitrogen on femtosecond time scales and the subsequent picosecond plasma dynamics. In the realm of air lasing, where lasing in nitrogen ions formed by strong field ionization is studied new insides are provided, narrowing down possible theoretical interpretations. The low absorption cross section of water between the carbon and oxygen K-edges known as the water window, enables to investigate molecules and ions in aqueous solution. The first steady-state soft x-ray spectra are presented for ions and molecular systems in aqueous solution recorded with a table-top laser based setup. Furthermore, the approach is also applied for transient absorption spectra. Additional data from beamtimes at large scale facilities allow for a comparison of the approaches. Finally, spectroscopic results taken at BESSY II are presented. The structure and local environment of excess protons in water is studied for more than two centuries and are still controversially discussed. Investigating proton-water complexes in acetonitrile with oxygen K-edge spectroscopy allows for a local probing of electronic orbital interactions and electric field effects on the electronic structure of the participating water molecules.

Les lasers à électrons libres (LELs) à simple passage représentent actuellement la possibilité la plus prometteuse pour fournir des impulsions lumineuses de haute énergie (µJ à mJ) à des échelles de durée femtoseconde (1 fs = 10⁻¹⁵s) et des longueurs d’ondes ultra-courtes (résolution nanométrique i.e., jusqu’aux domaines de l’extrême-ultraviolet et des rayons X). Les LELs émettant dans l’extrême-ultraviolet sont une technologie encore jeune, si bien que de nombreuses questions restent ouvertes. Celles posées au sein de ce manuscrit concernent la configuration dite injectée, dans laquelle le processus est initié par une source externe cohérente (le “seed"). Nous nous concentrons particulièrement dans cette thèse sur les caractéristiques transverses et longitudinales de la lumière, sa cohérence, les propriétés de la phase temporelle et les liens directs entre le seed et l’émission LEL. La technique de génération dans un gaz noble d’harmoniques d’ordres élevés d’un laser femtoseconde (GHE) se montre à la fois complémentaire et en compétition avec les LELs. En compétition car les impulsions produites ont des qualités similaires à celles obtenues avec un LEL ; complémentaire car le rayonnement GHE peut être utilisé comme seed ou en combinaison avec la lumière LEL, par exemple pour effectuer des expériences mettant en jeu de multiples faisceaux. Bien que la GHE fournisse des impulsions moins puissantes, l’implémentation d’une telle source requiert un effort significativement moins important. Le taux de conversion harmonique, l’accordabilité et la qualité spatiale du faisceau généré, et la manière dont ces paramètres dépendent du laser générateur sont les problématiques traitées au sein de ce manuscrit. La volonté de la communauté scientifique d’effectuer des expériences novatrices demande des études profondes et l’optimisation des sources de GHE et des LELs. En particulier, sur la source LEL injectée FERMI@Elettra de Trieste, l’induction d’une dérive de fréquence dans le rayonnement a conduit à des résultats marquants. Entre autres, une méthode de génération d’impulsions scindées avec différentes longueurs d’ondes a été analysée et développée. Une telle possibilité ouvre la voie à l’utilisation des LELs injectés en tant que source autonome pour des installations de type pompe-sonde à deux couleurs. Plus généralement, l’étude des phénomènes mis en jeu dans les processus de GHE et du LEL ainsi que la caractérisation des propriétés de leur lumière sont des sujets intrinsèquement excitants, ayant des connexions directes avec de nombreux aspects fondamentaux de la physique. / Single-pass free-electron lasers (FELs) are currently the most promising facilities for providing light pulses with high energies (µJ to mJ) at femtosecond time scales (1 fs = 10⁻¹⁵s) and with ultrashort wavelengths (nanometer resolution i.e., down to extreme-ultraviolet and X-ray spectral regions). Extreme-ultraviolet FELs are still quite young so that many questions remain open. Those addressed within this manuscript concern the so-called seeded configuration, where an external coherent source (the “seed") initiates the process. In particular, we focus in this thesis on the transverse and longitudinal characteristics of the light, its coherence, the properties of the temporal phase and the direct correlations between the seed and the FEL emission. With regard to FELs, high-order harmonics of femtosecond laser pulses generated in noble gases (HHG technique) exhibit both competitive and complementary features. Competitive, because the produced pulses have similar assets as the ones provided by an FEL. Complementary, because the generated harmonics can be used as a seed or, in combination with FEL light, to perform multi-beam experiments. Even though less powerful pulses are produced by a HHG source, its implementation requires a significantly smaller effort. The efficiency of harmonic conversion, the tunability and spatial quality of the generated beam, and how these parameters depend on the driving laser are the issues discussed within this manuscript. The general will of the scientific community to perform novel experiments requires deep studies and optimization of FEL and HHG sources. In particular, on the seeded FEL facility FERMI@Elettra of Trieste, the induction of chirp in the radiation has led to remarkable results. Among others, a method of generation of split pulses with different wavelengths has been construed and developed. Such a possibility paves the way for the use of seeded FEL facilities as stand-alone sources for two-colour pump-probe setups. More generally, the study of phenomena involved in the FEL and HHG processes, together with the characterization of the light properties, are intrinsically exciting matters that have direct connections with fundamental aspects of physics. / Laser na proste elektrone (LPE, ang. free-electron laser - FEL) z enojnim prehodom je trenutno najbolj obetaven vir femtosekundnih (1 fs = 10⁻¹⁵ s) svetlobnih pulzov z visoko energijo (μJ do mJ) in ultra kratko valovno dolžino (nanometrska ločljivost, t.j., vse do spektralnega območja ekstremne ultravijolične in rentgenske svetlobe). LPE-ji, ki delujejo na področju ekstremne ultravijolične svetlobe, so razmeroma novi svetlobni viri, kar pomeni, da so glede njihovega delovanja odprta še mnoga vprašanja. V pričujočem doktorskem delu smo se ukvarjali predvsem z dvostopenjsko konfiguracijo, pri kateri LPE ojači zunanje (koherentno) elektromagnetno valovanje (seed). Osredotočili smo se na transverzalne in longitudinalne lastnosti proizvedene svetlobe, koherenco, lastnosti časovne faze ter na direktne korelacije med zunanjim virom (seed) in sevanjem LPE-ja. Poleg LPE-jev so v vzponu tudi svetlobni viri, ki temeljijo na generaciji visokih harmonikov (GVH, ang. high-order harmonic generation - HHG) v žlahtnih plinih. Ti svetlobni viri so zaradi podobnih lastnosti pulzov konkurenčni LPE-jem, po drugi strani pa predstavljajo komplementarne izvore svetlobe, ker jih je mogoče uporabiti v dvostopenjski LPE konfiguraciji kot vir zunanjega elektromagnetnega valovanja (seed) ali v kombinaciji z LPE-jem v eksperimentih z dvema ali več žarki. Kljub temu, da so ti svetlobni viri šibkejši v primerjavi z LPE-ji, je njihova izvedba bistveno lažja. V dizertaciji obravnavamo izkoristek harmonične pretvorbe virov, ki temeljijo na principu GVH, nastavljivost in prostorsko kakovost žarkov, ter odvisnost omenjenih parametrov od gonilnega laserja. Zaradi vse večje težnje po novih eksperimentih na vseh znanstvenih področjih sta ključna zelo natančno poznavanje delovanja in optimizacija LPE-jev in virov, ki temeljijo na GVH. Med bolj pomembne dosežke na LPE-ju FERMI@Elettra v Trstu spadajo možnost spreminjanja trenutne frekvence proizvedene svetlobe (ang. chirp) na podlagi katere je bila razvita metoda za generacijo razdeljenih pulzov z različnimi valovnimi dolžinami. S pomočjo te metode bo možno dvostopenjske LPE-je uporabljati kot samostojne vire svetlobe za poskuse v t.i. načinu « pump-probe ». V dizertaciji so predstavljene študije pojavov, ki so prisotni pri generaciji svetlobe v LPE-jih ter virih, ki temeljijo na GVH. Ti pojavi so, skupaj z metodami karakterizacije proizvedene svetlobe, tesno povezani s temeljnimi principi v fiziki.

Cette thèse porte sur différents aspects des dynamiques ultra-rapides d’atomes et de molécules soumises à des impulsions laser infrarouges courtes et intenses. Nous étudions des processus fortement non linéaires tels que l’ionisation tunnel, la génération d’harmoniques d’ordre élevé ou l’ionisation au-dessus du seuil. Deux approches différentes sont utilisées. D’un côté nous mettons au point des modèles analytiques approchés qui nous permettent de construire des interprétations physiques de ces processus. D’autre part nous appuyons les interprétations données par ces modèles avec les résultats obtenus par des simulations numériques qui résolvent explicitement l’équation de Schrödinger dépendante du temps en dimension réduite. Nous étudions également une méthode numérique basée sur l’interaction de configuration dépendante du temps afin de pouvoir des décrire des systèmes à plusieurs électrons plus gros et plus complexes. / In this thesis we study different aspects of the ultrafast dynamics of atoms and molecules triggered by intense and short infrared laser pulses. Highly non-linear processes like tunnel ionization, high order harmonic generation and above threshold ionization are investigated. Two different and complementary approaches are used. On the one hand we construct approximate analytical models to get physical insight on these processes. On the other hand, these models are supported by the results of accurate numerical simulations that explicitly solve the time dependent Schrödinger equation for simple benchmark models in reduced dimensions. A numerical method based on time dependent configuration interaction is investigated to describe larger and more more complex systems with several electrons

Lors de la réflexion d’un laser femtoseconde ultra-intense [Iʟ > 10¹⁶ W/cm²] sur une cible solide, celle-ci est ionisée dès les premiers cycles de l’impulsion. Un plasma se détend alors vers le vide avec un profil exponentiel de longueur caractéristique Lg. Pour de faibles longueurs de gradient Lg < λʟ, le gradient plasma est considéré comme raide, il réfléchit spéculairement l’impulsion incidente : c’est un miroir plasma. De tels plasmas, réfléchissant pour la lumière, sont aujourd’hui exploités dans différentes applications scientifiques, comme l’accélération de particules par laser ou encore la génération d’harmoniques d’ordre élevé, associées dans le domaine temporel à un train d’impulsions attosecondes. Néanmoins, pour favoriser ces émissions de lumière ou de particules, le transfert d’énergie entre l’impulsion laser incidente et le plasma est essentiel. L’objectif de cette thèse est de mieux comprendre ces interactions à l’aide de la caractérisation de ces deux observables physiques qui en sont issues : les émissions d’électrons relativistes et d’harmoniques d’ordre élevé. Tout d’abord, nous reportons dans ce manuscrit la première étude expérimentale et numérique détaillée des mécanismes de couplage laser-plasma dense impliqués en régime relativiste [Iʟ > 10¹⁸ W/cm²] en fonction notamment de la longueur caractéristique de gradient Lg. Cette étude a notamment permis d’identifier deux régimes distincts en fonction des conditions d’interaction, éclaircissant ainsi la physique régissant ces systèmes. Par ailleurs, au delà de cet aspect fondamental, le contrôle de ces sources est également essentiel pour de futures expériences. Pour cela, différentes approches permettant de mettre en forme spatialement et temporellement ces impulsions de lumière ultra-brèves ont été étudiées au cours de ce doctorat, ouvrant ainsi de nouvelles perspectives pour l’utilisation de ces sources. En particulier, nous démontrons qu’il est possible d’introduire un moment angulaire orbital aux impulsions XUV attosecondes via la mise en forme spatiale du faisceau IR femtoseconde incident ou bien de plasma dense créé à la surface de la cible mais également de contrôler la dynamique des électrons de surface du plasma à l’échelle attoseconde à l’aide d’un champ incident à deux couleurs. Finalement, une méthode novatrice basée sur des mesures de ptychographie dynamique a été développée afin de caractériser spatio-temporellement ces impulsions de lumière ultra-brèves, constituant un enjeu majeur pour la communauté. / When an ultra-intense femtosecond laser beam [Iʟ > 10¹⁶ W/cm²] is focused on a solid target, the surface becomes completely ionized during the first optical cycles of the laser pulse. Due to their solid-like density and to their limited expansion into the vacuum such plasmas specularly reflect these pulses, just like ordinary mirrors do for low intensity. These plasmas are now used in many scientific applications like particle acceleration by laser light as well as high-order harmonic generation, associated to a train of attosecond pulses in the time domain. Nevertheless, to favor these emissions of light or particle, the energy transfert between the incident field and the dense plasma is crucial. The aim of this thesis is to better understand these interactions through the characterization of high-order harmonics and relativistic electron beams generated on plasma mirrors. We reported in this manuscript the first detailed experimental and numerical study of the coupling mechanisms involved between an ultra-intense laser light [Iʟ > 10¹⁸ W/cm²] and a dense plasma, and more specifically as a function of the gradient scale length Lg. These results enabled to identify two different regimes, clarifying some physical issues. Furthermore, beyond these fondamental aspects, the control of these sources is essential, particularly for futures pump-probe experiments or new spectroscopies. For that, several approaches have been studied to temporally and spatially shape these ultra-short light pulses, thus opening up new perspectives for these sources. We demonstrate in particular the generation of intense XUV vortex beam either by spatially shaping the incident IR field or the dense plasma created at the target surface as well as controlling the electron dynamics on the attosecond time scale with relativistic two-color waveforms. Finally, an innovative method based on in-situ ptychographic measurements has been developed to simultaneously characterize in time and space these ultrashort XUV light pulses, constituting one of the major challenges of the community.

This thesis develops a computationally efficient way of employing Gaussian wave packets to study laser-induced electron dynamics in atomic and molecular systems by directly solving the time-dependent Schrödinger equation (TDSE). First, we investigate charge migration (treating the nuclei classically), high-order harmonic generation (HHG), and single-isolated attosecond pulse generation in the Hydrogen molecular ion subjected to intense laser fields in a different range of frequencies with a basis of static coherent states (SCS). Then, seeking for a smarter way of constructing and guiding a minimal set of time-dependent basis functions, we introduce a fast and accurate approach for optimizing s-type Gaussian type orbitals (GTOs) and apply it to calculate electronic states of different 1D and 3D time-independent systems. Finally, we apply our optimization approach to time-dependent problems. With our approach we obtain excellent agreement with the exact results for HHG spectra of the 1D Hydrogen atom and molecular ion exposed to intense laser fields, which is not possible even with a much larger basis of static s-type GTOs. / Diese Arbeit sucht nach einem computereffizienten Ansatz für die Verwendung von Gaußschen Wellenpaketen zur Untersuchung der Quantenelektronendynamik in atomaren und molekularen laserinduzierten Systemen durch direkte Lösung der zeitabhängigen Schrödingergleichung (TDSE). Beginnend mit statischen kohärenten Zuständen (SCS) untersuchen wir die Ladungsmigration (wobei wir die Kerne klassisch behandeln), die Erzeugung von Oberwellen höherer Ordnung (HHG) und die Erzeugung von isolierten Attosekundenimpulsen im 3D-Wasserstoffmolekül-Ion \ih, das intensiven Laserfeldern in einem unterschiedlichen Frequenzbereich ausgesetzt ist. Auf der Suche nach einer intelligenteren Methode zur Konstruktion und Führung eines minimalen Satzes von Basisfunktionen stellen wir einen schnellen und genauen Ansatz zur Optimierung von Gauß-Orbitalen (GTOs) vom s-Typ vor und wenden ihn erfolgreich zur Berechnung gewünschter elektronischer Zustände verschiedener 1D- und 3D-Quantensysteme an. Letztendlich erweitern wir unseren Optimierungsansatz auf zeitabhängige Szenarien. Wir demonstrieren, wie diese Methode eine ausgezeichnete Übereinstimmung mit den exakten Ergebnissen in den HHG-Spektren des 1D-Wasserstoffatoms und des 1D-\ih, die intensiven Laserfeldern ausgesetzt sind, erzielt, wo die nicht optimierten s-Typ GTOs nicht übereinstimmen, selbst nach den ersten paar Harmonien im Plateaubereich.

Magnetism is a familiar phenomenon, and is applied in a variety of devices, from simple ones, like compasses, to the more sophisticated magnetic hard disk drives. It is also known that the magnetization of a material can change, for example by heating or by exposure to an external magnetic field. The dynamics of transitions between different magnetizations, however, is largely unknown, particularly in complex materials. To further the understanding of such dynamics, this thesis presents an observational study of the dynamics of laser induced demagnetization of permalloy (Ni0.8Fe0.2). Dynamics were studied with element-specificity, i.e. Fe and Ni were studied simultaneously, but separately, rather than studying the overall material. The study was conducted at the HELIOS laboratory at Uppsala University, which features equipment for the study of magnetization dynamics. Important concepts like high-order harmonic generation (HHG) and the transverse magneto-optic Kerr effect (T-MOKE) are discussed. HHG is the laser induced generation of high energy photons, and T-MOKE relates the intensity of reflected light to the magnetization of the reflecting material. The study revealed a very short demagnetization time, and maximum demagnetization of both elements was achieved within 1 picosecond. An onset delay in the demagnetizations of Fe and Ni of about 25 femtoseconds was also observed. Both phenomena have been previously reported. The results further imply that the magnetizations diverge over a 10 picosecond time interval after the onset of demagnetization, which has not been previously reported. The apparent divergence may be due to an unknown transient setup-related issue. The short demagnetization times, as well as the onset delay could potentially contribute to the development of a more complete theory of magnetization dynamics. / Magnetism är ett bekant fenomen, som utnyttjas i allt från enkla tillämpningar, som kompasser,till mer sofistikerade sådana, som hårddiskar. Det är också känt att magnetiseringen i ett material kan ändras, t.ex. genom upphettning eller genom att det utsätts för ett yttremagnetiskt fält. Dynamiken vid övergångar mellan olika magnetiseringstillstånd är dock ett relativt okänt ämne, i synnerhet när det kommer till komplexa material. För främjandet av en större förståelse inom ämnet, presenteras här en observationell studie av dynamiken för laserinducerad avmagnetisering av permalloy (Ni0.8Fe0.2). Dynamiken undersöktes med grundämnesspecificitet, d.v.s. Fe och Ni undersöktes samtidigt, men var för sig, snarare än att materialet undersöktes som helhet. Undersökningen gjordes vid HELIOS-laboratoriet vid Uppsala Universitet, som tillhandahåller utrustning för undersökning av magnetiseringsdynamik. Viktiga koncept diskuteras, såsom övertonsgenerering och den transversella magnetooptiska Kerr-effekten (T-MOKE). Övertonsgenerering innebär laserinducerad generering av högenergifotoner, och T-MOKE relaterar reflekterad intensitet till magnetiseringen i det reflekterande materialet. Undersökningen påvisade en mycket kort avmagnetiseringstid, och maximal avmagnetisering nåddes inom en pikosekund. En relativ tidsförskjutning mellan avmagnetiseringsförloppen för Fe och Ni om ungefär 25 femtosekunder observerades också. Båda fenomen har rapporterats tidigare. Resultatet visar även en divergens mellan magnetiseringsförloppen under ett tidsspann på 10 pikosekunder efter avmagnetiseringens början, vilket inte har rapporterats förr. Den skenbara divergensen kan bero på ett okänt, tillfälligt problem i uppställningen. Den korta avmagnetiseringstiden och den relativa tidsförskjutningen skulle kunna bidra till utvecklingen av en mer komplett teori för magnetiseringsdynamik.

Depuis sa première observation, la génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE) dans les gaz a demontré son importance, ouvrant la voie à la science attoseconde. Cette technique produit un rayonnement impulsionnel XUV qui s'étend dans le domaine spectral intermédiaire entre l'ultraviolet et les rayons X. Ces impulsions attosecondes donnent accès à des résolutions temporelles extrêmes, permettant ainsi d'observer des dynamiques électroniques dans des atomes ou des molécules. En effet le processus de généneration d'harmonique repose sur l'oscillation de paquets d'électrons attosecondes issus des molécules, accélérés par le champ de laser intense et se recombinant radiativement avec leurs ions moléculaires parents. Ainsi, le rayonnement harmonique émis lors de la recombinaison permet d'encoder l'information structurale sur le ou les orbitales impliquées avec une résolution spatiale de l'ordre l'Angström et temporelle femtoseconde ou attoseconde. La génération d'harmonique peut être utilisée comme signal de sonde dans des expériences de spectroscopie pompe-sonde résolue en temps. Ces expériences de spectroscopie harmoniques permettent d'étudier la structure des orbitales et les dynamiques moléculaires ultra-rapides. L'objectif de cette thèse est d'utiliser le processus de la GHOE, pour sonder les processus fondamentaux qui interviennent dans les atomes, les molécules et la matière condensée. Tout d'abord, pour comprendre comment extraire des informations dynamiques ou structurelles sur les orbitales à partir du signal harmonique nous avons étudié un système simple et connu: l'argon. Une nouvelle approche théorique développée par Fabre et Pons a permis de reproduire fidèlement l'expérience. Nous avons continué à étudier la structure et la dynamique moléculaire dans N2 et CO2. Les molécules issues d'un jet supersonique Even-Lavie qui permettait d'obtenir des températures rotationelles de moins de 10K ont été alignées par laser avec un fort degré d'alignement. Ce type de jet permet d'améliorer la sensibilité à la structure des orbitales impliquées et d'identifier la contribution de plusieurs orbitales. Ensuite nous avons utilisé la sensibilité de la génération des harmoniques d'ordre élevé à la structure des orbitales moléculaires pour sonder la dynamique complexe du NO2 excité autour d'une intersection conique. Nous avons appliqué la méthode du réseau d'excitation transitoire qui permet d'améliorer la sensibilité aux molécules excitées. Nous avons donc mené une étude dans les agrégats. A l'aide d'une étude différentielle en température et d'une méthode de cartographie spectrale et spatiale, nous avons pu isoler la contibution des grands agrégats. Notre analyse suggère un nouveau mécanisme de génération par des agrégats et permet même une estimation de la longeur de corrélation des électrons dans les agrégats. Ce manuscrit se termine avec la présentation d'une ligne de lumière XUV. Cette technique consiste à utiliser le rayonnement XUV fs produit par la GHOE comme impulsion sonde pour ioniser des fragments de dissociation moléculaire à l'aide d'une transition à un photon. / Since the first observation of high-order harmonic spectra in gases, high harmonic generation (HHG) has demonstrated its importance, opening a door to the field of attosecond sience. The bandwidth of the emitted spectrum reaches up to the XUV. The attosecond pules reach a very high time resolution, allowing the study of electron dynamics in atoms or molecules. The generation mechanism of HHG is based on the oscillation of the attosecond electron wavepacket emitted by the atoms/molecules, accelerated by the laser field. The electron wavepacket finally recombines radiatively with its parent ion. Thus the structural information of the probed orbital is encoded in the high harmonic spectrum with a spatial resolution of one Angtröm and a temporal resolution of few femtoseconds. HHG can be used as a probe signal resolved for pump-probe spectroscopy. High harmonic spectroscopy allows the study of the orbital structure and ultra-fast molecular dynamics.In this thesis the fundamental mechanisms playing a role in atoms, molecules and condensed matter are probed using HHG. In order to understand how to extract dynamical and structural information of orbitals from a harmonic signal, we have studied an easy and well known systems: the argon atom. A new theoretical approach developped by Fabre and Pons allowed us to reproduce the experimental results in good agreement. We continued with a study of the molecular structure and dynamics of N2 and CO2. A supersonic Even-Lavie jet permitted to reach rotational temperatures lower than 10K with an excellent alignment distribution. Owing to the good alignment in such gas jet, we were able to resolve the orbital structure with a higher sensitivity and to identify the contribution of several orbitals. In the next step we used the sensitivity of HHG towards the structure of molecular orbitals in order to probe the complex dynamics of NO2 in the vicinity of a conical intersection. We applied HHG combined with transient grating spectroscopy which leads to a higher sensitivity of the excited molecules. We then continued with studying cluster. We were able to disentangle the contribution of large clusters to the harmonic signal due to a 2D spatio-spectral representation of a temperature dependent differential measurement. Our analysis suggests a new generation mechanism in clusters and allows an estimation of the electron correlation length in clusters. This thesis ends with the presentation of a XUV beamline. This technique uses the emitted fs-XUV radiation, provided by HHG, as a probe pulse for ionizing the photofragments by a one photon transition.

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