Le comportement des actinides dans l’environnement (site miniers, sites de stockagedes déchets et sites contaminés) dépend de l’interaction de ces éléments avec des ligandsprésents dans les différents milieux (air, sol, eaux superficielles et souterraines). Lesinteractions des actinides avec des ligands organiques polyfonctionnels peuvent piéger ceséléments ou au contraire favoriser leur migration.Dans ce travail, le comportement d’actinides aux degrés d’oxydation III, V et VI ensolution aqueuse a été étudié en présence de deux ligands polyaminocarboxyliques : l’acidenitrilotriacétique (NTA) et l’acide iminodiacétique (IDA).L’étude de la complexation du protactinium pentavalent par NTA et IDA a été conduiteselon une double approche : une étude thermodynamique réalisée par extraction par solvant,avec le protactinium à l’échelle des traces (C233Pa < 10-10 M) et une étude structurale, avecle protactinium en quantité pondérable (C231Pa ≈ 10-3 M), réalisée par Spectroscopied’Absorption des rayons X (SAX) et complétée par des calculs de chimie quantique.Les variations du coefficient de distribution de Pa(V) dans le systèmeTTA/Toluène/ HClO4 / NaClO4 /Pa(V)/ligand en fonction de la concentration de ligands àplusieurs températures et/ou acidités ont permis de déterminer la stœchiométrie maximale et lacharge moyenne des complexes Pa(V)-NTA et Pa(V)-IDA ainsi que les constantes de formationassociées à chaque espèce. Une stœchiométrie maximale de 2 a été observée pour les deuxsystèmes. Pour le système Pa-NTA, les deux complexes successifs prédominants dans la phaseaqueuse sont une espèce neutre PaO(NTA) pour le complexe (1:1) et une espèce de charge -3pour le complexe (1:2) qui pourrait correspondre à PaO(NTA) -:R. Une étude complémentairepar Electrophorèse Capillaire couplé à un spectromètre de masse (EC-ICP-MS) a permis deconfirmer la charge (-3) du complexe Pa − (NTA)-. Pour le système Pa-IDA, les résultats ontmontré la formation successive de deux complexes positifs PaO(IDA)3+ et PaO(IDA)+2.Lagéométrie de coordination et les distances interatomiques des complexes de stœchiométriemaximale ont été déterminés à partir de calculs DFT ou de dynamique moléculaire.L’étude de la complexation d’actinides trivalents (Am et Cf) et hexavalents (Np et Pu)par IDA a été réalisée par EC-ICP-MS. Les variations de la mobilité électrophorétique globaleen fonction de la concentration en IDA-R ont permis de déterminer les constantes de formationdes actinides avec IDA. Les constantes de formation des complexes de stœchiométrie (1:1)sont rapportées pour Am (III) et Cf (III). Concernant les complexes Np (VI) et Pu (VI) avecl'acide iminodiacétique, les constantes de formation des complexes de stœchiométriques (1:1)et (1:2) ont été déterminées. / The behaviour of actinides in the environment (in the surroundings of uranium miningsites, waste storage or contaminated sites) depends on the interaction of these elements with theorganic ligands present in these different systems. The interactions of actinides withpolyfunctional organic ligands could trap the element or inversely, favour their migration.In this work, the behaviour of actinides (III, V and VI) in aqueous solution was studied in thepresence of two polyaminocarboxylic ligands: nitrilotriacetic acid (NTA) and iminodiaceticacid (IDA).The study of the complexation of pentavalent protactinium by NTA and IDA was conductedaccording to a dual approach. A thermodynamic study carried out by liquid-liquid extraction inthe system TTA/Toluene/HClO4/NaClO4/Pa(V)/ligand, with protactinium at tracer scale (C233Pa< 10−10 M), has been implemented in order to determine the stoichiometry, the mean charge ofcomplexes and the associated formation constants. A structural approach with protactiniumin weighable quantity (C231Pa≈ 10−3 M) was conducted in order to determine the coordination geometry of complexes and interatomic distances.The variations of the distribution coefficient D of Pa(V) as a function of nitrilotriacetateconcentration enabled to determine that the maximum stoichiometry for the Pa-NTA and Pa-IDA systems is 2. For the Pa-NTA system, the two successive complexes predominant in theaqueous phase are a neutral species for (1:1) complex PaO(NTA) and charge -3 for the (1:2)which may correspond to PaO(NTA) -:R. In addition, Capillary Electrophoresis InductivelyCoupled Plasma Mass Spectrometry experiments have been performed to confirm the charge (-3) for the maximum stoichiometry complex. For the Pa-IDA system, the results have shownthe successive formation of two positive complexes PaO(IDA)3+ and PaO(IDA)+2. Optimized structures of Pa-NTA and Pa-IDA complexes were established using DFT or molecular dynamics calculations.The complexation of trivalent (Am and Cf) and hexavalent (Np and Pu) actinides with IDA was performed by Capillary Electrophoresis coupled with Inductively Coupled Mass Spectrometry(CE-ICP-MS). The variations of overall electrophoresis mobility of actinides species as function of CIDA2 allow the determination of the formation constants of actinides IDAcomplexes. The formation constants of complexes with (1:1) stoichiometry are reported forAm(III) and Cf(III). Concerning the complexes Np(VI) and Pu(VI) with iminodiacetic acid,formation constants of (1:1) and (1:2) stoichiometry complexes were determined

Pour accéder à la caractérisation des matrices complexes pétrolières, la chromatographie en phase liquide bidimensionnelle couplée à une détection spécifique comme la spectrométrie de masse à couplage inductif (LCxLC-ICP-MS/MS) s’avère être une solution pertinente. Un tel couplage permet d’envisager la spéciation des contaminants soufrés ou encore métallés (vanadium et nickel). Ce couplage reste, à notre connaissance, inédit aujourd’hui et sa mise en place a nécessité en premier lieu d’évaluer différents systèmes d’introduction de l’échantillon en amont de la détection. La comparaison de ces systèmes, au regard de la dispersion qu’ils génèrent, a été effectué afin de conserver la qualité de séparation obtenue en sortie du système LCxLC. La seconde partie du développement instrumental a concerné l’optimisation de la partie LC×LC. Le choix des différents mécanismes de rétention dans les deux dimensions étant primordial au vu de la complexité des échantillons (polarité, solubilité, poids moléculaire…). De plus, l’introduction de matrices organiques dans les sources plasma reste un réel défi qu’il a fallu évaluer, celles-ci pouvant être la cause de nombreuses contraintes analytiques. Enfin, une fois la méthodologie off-line SECxRPLC-ICP-MS/MS développée, elle a été appliquée à différents échantillons montrant qu’elle peut être considérée comme une solution intéressante pour expliquer le comportement de certaines matrices au sein des unités de raffinage, par l’intermédiaire de la comparaison de cartographies 2D / Two-dimensional liquid chromatography coupled with a specific detection such as inductively coupled plasma mass spectrometry (LCxLC-ICP-MS/MS) proves to be a relevant technique for the characterization of petroleum complex matrices. Such coupling makes it possible to consider the speciation of sulfur or metal contaminants (vanadium and nickel). Firstly, the evaluation and the comparison of several sample introduction systems was performed, with regard to the dispersion induced in the system, in order to keep a high efficiency from the LCxLC system. The second part of the instrumental development concern the optimization of both dimensions. The choice of the different retention mechanisms is essential given the complexity of the samples (polarity, solubility, molecular weight...). Additionally, the introduction of organic matrices in the plasma remains a real challenge which could be the cause of many instrumental and analytical issue. Finally, once the off-line SECxRPLC-ICP-MS/MS method was developed, it was applied to different samples showing how it can be considered as an interesting tool to explain the behavior of matrices within the refining units, through the comparison of 2D-contour plots

MSc (Chemistry) / Department of Chemistry / Surface water is used for domestic and agricultural activities in Musina region and other surrounding areas. This is because of the shortage of potable water. As a result, the people living in the region and its surrounding areas are potentially exposed to hazardous contaminants that may be present in the surface water. It is therefore important to ascertain the quality of the surface water in the region. Surface water samples were collected from Mutale, Nwanedi, Tshipise and Nzhelele rivers. The samples were analysed for anions such as fluoride (F-), chloride (Cl-), nitrate (NO3-), phosphate (PO43-), sulphate (SO42-); cations such as aluminium (Al), calcium (Ca), iron (Fe), potassium (K), magnesium (Mg), sodium (Na) and trace metals such as lithium (Li), vanadium (V), chromium (Cr), cobalt (Co), nickel (Ni), copper (Cu), zinc (Zn), arsenic (As), molybdenum (Mo), cadmium (Cd), thallium (Tl) and lead (Pb) by using analytical techniques such as IC, ICP-OES and ICP-MS. The same samples were also investigated for other parameters such as pH, temperature, EC, TH, TDS, Na % and SAR. The WHO (2008), SANS 241 (2006) and Canadian guideline (2017) were used as a water quality guideline for drinking purposes. Higher concentrations of Li, V, Cr, Ni, Cu, Zn, Al, Ca, Mg, K and Na in river water were detected in rainy season, whereas higher concentrations of As, Mo, K and Fe were recorded in dry season. The concentration of F-, Cd, Tl and Pb showed low contamination level in river samples. The results demonstrated that Tshipise river water was contaminated with high concentration of parameters: TDS (1864.0.8-3372.8 mg L-1), EC (2960.3-5270 mS cm-1), F- (6.403-8.419 mg L-1), SO42- (289.657-326.598 mg L-1), Na (836.690-922.810 mg L-1) and As (10.017-11.267 μg L-1) and relative to the (WHO) water guidelines. Nwanedi river also showed higher values of EC (298.0-699.0) mS cm-1 and TDS (190.3-447.5) mg L-1. In this study, the results indicated that water from Tshipise and Nwanedi river is not suitable for human consumption based on the guidelines of drinking water. The results also indicated that the soil sample had abundance of Ca, Al, Mn and Fe with concentration ranging from 0.13-10595, 0.0084-4.16, 0.0455-1116.5, 2.4-287404 mg Kg-1 respectively. / NRF

Durch die Untersuchungen der vorliegenden Arbeit ist es erfolgreich gelungen die beiden gram-positiven Mikroorganismen Lysinibacillus sphaericus JG-A12 und Lysinibacillus sphaericus JG-B53 unter geregelten und idealen Kultivierungsbedingungen im Bioreaktor in hinreichenden Biomasseausbeuten zu kultivieren. Aus der Biomasse beider Stämme ist es anschließend gelungen, die primären Zellwandkomponenten bestehend aus Membranlipiden, Peptidoglykan mit sekundären Zellwandpolymeren und S-Layer-Proteinen in reiner Form und in guten Ausbeuten zu extrahieren. Diese Zellwandkomponenten wurden dann unter Verwendung von biochemischer und strukturanalytischer Methoden charakterisiert. Dabei ist es erstmals gelungen, die Membranlipide beider genutzter Mikroorganismen in Bezug auf deren Zusammensetzungen der enthalten hydrophoben Fettsäuren und der hydrophilen phosphathaltigen Kopfgruppen zu charakterisieren. Durch die vergleichend durchgeführten Metallbindungsversuche im Batch-Verfahren konnten Bindungspräferenzen intakter Zellen von Lysinibacillus sphaericus JG-A12 und Lysinibacillus sphaericus JG-B53 und deren isolierten Zellwandkomponenten mit den Metallen As, Au, Cd, Eu, Pb, Pd, Pt bzw. U untersucht werden. Dabei konnten sowohl in den Untersuchungen intakter Zellen und der primären Zellwandbestandteile deutlich höhere Metallsorptionsraten und Metallentfernungseffizienzen für Lysinibacillus sphaericus JG-B53 festgestellt werden als dies bei Lysinibacillus sphaericus JG-A12 nachzuweisen war. Dies macht diesen Stamm für potentielle technische Anwendungen als metallselektives biosorptives Material weitaus interessanter. Die Untersuchungen der Einzelkomponenten in Suspension lieferten jedoch nur begrenzt Informationen zur Interaktion der Metalle mit den Schichten wie sie unter natürlichen Bedingungen in der Zelle vorkommen. Daher wurden unter Verwendung der QCM-D erstmals die primären Zellwandkomponenten beider Mikroorganismen (S-Layer und Peptidoglykan) sowie von Referenzlipiden an Grenzflächen erfolgreich im nanoskaligen Bereich abgeschieden und online verfolgt. Dadurch war es möglich vereinfachte Einzelschichtsysteme der gram-positiven bakteriellen Zellwand nachzubilden. In den Untersuchungen konnten stabile Schichten generiert werden, welche vergleichbar zu dem Schichtsystem vitaler Zellen sind. Zusätzlich konnte bei den Abscheidungen der S-Layer-Proteine SlfB und Slp1 der positive Effekt von Polyelektrolytmodifizierungen auf das Rekristallisationsverhalten, die Schichtstabilität und den Bedeckungsgrad auf der technischen Oberfläche aufgezeigt werden. Zur Untersuchung der Metallinteraktion zellulärer Einzelschichtsysteme wurden in dieser Arbeit exemplarisch nach den erfolgreichen Untersuchungen zur Rekristallisation, die S-Layer-Proteine als erste Interaktionsschicht des Gesamtzellsystems mit der QCM-D untersucht. Diese stabilen und intakten Schichten konnten analog zu den Schichtuntersuchungen der reinen biologischen Komponenten und nach den QCM-D Metallinteraktionsstudien mit den S-Layer Strukturen mittels der Rasterkraftmikroskopie (AFM) untersucht und bildgebend dargestellt werden. In weiteren spektroskopischen Untersuchungen (TRLFS) der Zellwandkomponenten konnten die lumineszierenden Eigenschaften von Europium ausgenutzt werden, um das Metallbindungsverhalten der einzelnen Komponenten als auch des Gesamtsystems der Zellen beider Mikroorganismen zu bestimmen. Somit konnte Europium als spektroskopische Sonde eingesetzt werden um Rückschlüsse die Biomolekül-Metallwechselwirkungen zu ermöglichen. Dabei konnten vor allem mit den beiden oberflächennahen Zellschichten Lösung teilweise sehr starke Metall-Biomolekül-Wechselwirkungen beobachtet werden.

Physikalische und chemische Charakterisierung von Lithiumionenzellen

Zur detaillierten Beschreibung des Lastabtragverhaltens textiler Bewehrung im Beton ist es erforderlich, das Penetrationsverhalten der Betonmatrix in die stark heterogene Garnstruktur zu beschreiben. Zur Charakterisierung der Mikrostruktur im Querschnitt wurde eine Bildanalysemethode entwickelt, um die Verbundsituation der einzelnen Filamente quantitativ auswerten zu können. Um eine räumliche Beschreibung der Verbundsituation zu erreichen, wurde die Strategie verfolgt, aus aufeinander folgenden Schichtaufnahmen mittels Rasterelektronenmikroskopie eine räumliche Struktur abzuleiten. Hierzu wurden zum einen die experimentelle Vorgehensweise erarbeitet und zum anderen ein Ansatz für die Zuordnung der Filamente zwischen den einzelnen Querschnitten entwickelt.

Debido al limitado número de reservas de petróleo y al incremento de emisiones a la atmósfera de gases contaminantes, la producción de combustibles con un origen fósil está siendo reorientada hacia vías más sostenibles. En este contexto, los biocombustibles llevan jugando un papel importante en las últimas décadas, siendo una potente alternativa a los combustibles convencionales pudiendo llegar a reducir las emisiones netas de carbono en un gran porcentaje (hasta valores cercanos al 90% si se emplean como materia primas residuos lignocelulósicos). Sin embargo, las materias primas empleadas para la producción de estos biocombustibles, al igual que sucede con los productos derivados del petróleo, presentan ciertas impurezas que no son deseables en el producto final, destacando la presencia de metales y metaloides. Bajas concentraciones de estos elementos, incluso por debajo del nivel de mg Kg-1, pueden: (i) reducir la eficiencia de producción y la estabilidad del combustible/biocombustible generado; (ii) generar problemas medioambientales y de salud humana; (iii) envenenar, obstruir y ensuciar catalizadores, además de favorecer la corrosión; (iv) afectar al correcto funcionamiento de los motores de combustión en los que se puede emplear el combustible/biocombustible; (v) algunas de estos elementos pueden ser añadidos para mejorar las propiedades antidetonantes, antioxidantes, anticongelantes, lubricantes o antiespumantes del producto final. Por todo ello, la presente Tesis Doctoral, desarrollada en el Departamento de Química Analítica, Nutrición y Bromatología de la Universidad de Alicante y en colaboración con la empresa energética francesa TotalEnergies, se centra en el desarrollo de nuevas metodologías para el análisis multielemental de materias primas precursoras de biocombustibles y productos ligeros derivados del petróleo mediante el acoplamiento de un sistema de consumo total de muestra, conocido como hTISIS (high temperature Torch Integrated Sample Introduction System). Previamente se hizo un estudio bibliográfico de las distintas metodologías de preparación de muestras empleadas para realizar los análisis de este tipo de muestras orgánicas y también de las técnicas espectrométricas más usadas para la determinación elemental. Una vez conocidas las distintas metodologías de preparación de muestras. Se desarrolló un método de dilución de las muestras empleando xileno como disolvente orgánico para realizar los análisis. Para ello, el sistema de consumo total de muestra, hTISIS, se acopló a un espectrómetro de emisión óptico con plasma acoplado inductivamente (ICP-OES). De tal forma que, aplicando una metodología de inyección segmentada, se pudieron obtener concentraciones con alto nivel de exactitud y bajos límites de detección para un conjunto de 15 elementos. Además, se consiguió mitigar los efectos de matriz relacionados con la forma química del silicio, elemento presente en todas las muestras, específicamente en altas concentraciones (decenas de ppm) en aceites de pirólisis y otros precursores de biocombustibles. En segundo lugar, esta metodología se mejoró mediante el acoplamiento de la hTISIS a un espectrómetro de masas en tándem con plasma acoplado inductivamente (ICP-MS/MS) con el objetivo de poder determinar un mayor número de elementos (pudiendo determinar con exactitud elementos interferidos), reduciendo los límites de detección y pudiendo realizar por primer vez los análisis de estas muestras en un modo de aspiración continuo tras la adicción de oxígeno a la salida del sistema de introducción de muestras. Así, se pudieron cuantificar con exactitud 24 elementos en un set de 36 muestras formado por diversos productos ligeros derivados del petróleo, aceites, grasas animales y aceites de pirólisis.

Registering partial shapes plays an important role in numerous applications in the fields of robotics, vision, and graphics. An essential problem of registration algorithms is the determination of correspondences between surfaces. In this paper, we provide a in-depth evaluation of an approach that computes high-quality correspondences for pair-wise closest point-based iterative registration and compare the results with state-of-the-art registration algorithms. Instead of using a discrete point set for correspondence search, the approach is based on a locally reconstructed continuous moving least squares surface to overcome sampling mismatches in the input shapes. Furthermore, MLS-based correspondences are highly robust to noise. We demonstrate that this strategy outperforms existing approaches in terms of registration accuracy by combining it with the SparseICP local registration algorithm. Our extensive evaluation over several thousand scans from different sources verify that MLS-based approach results in a significant increase in alignment accuracy, surpassing state-of-theart feature-based and probabilistic methods. At the same time, it allows an efficient implementation that introduces only a modest computational overhead.

Hoy en día, las técnicas espectrométricas basadas en plasma de acoplamiento inductivo están reemplazando progresivamente a otras técnicas anteriores para el análisis elemental de rutina. Esta categoría incluye la espectrometría de emisión óptica por plasma de acoplamiento inductivo (Inductively Coupled Plasma Optical Emission Spectrometry, ICP OES) y la espectrometría de masas por plasma de acoplamiento inductivo (Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry, ICP-MS). De hecho, el uso de estas técnicas es muy recomendable para la determinación de elementos a niveles traza y ultratraza en muestras de matriz compleja. A pesar de ser cada vez más interesantes en el análisis químico, ambas técnicas presentan todavía ciertas limitaciones cuando se aplican al análisis de este tipo de muestras. La determinación del analito en este caso es especialmente complicada cuando se encuentra a niveles de concentración traza o inferiores. En primer lugar, una importante limitación de las técnicas basadas en plasma (i.e., ICP OES e ICP-MS) radica en la baja eficiencia de transporte de los sistemas de introducción de muestras líquidas convencionales. Su función es transferir una parte representativa de la muestra al plasma. Para ello, estos sistemas incorporan un nebulizador que transforma la muestra líquida en un aerosol. Posteriormente, el aerosol es transportado hasta el plasma por medio de una corriente de gas. Sin embargo, el porcentaje del aerosol que finalmente llega al plasma es muy bajo. Por lo tanto, una forma de mejorar los parámetros analíticos de calidad es aumentar la eficiencia de transporte del analito al plasma. Por otro lado, un cambio en las propiedades físicas de la muestra modifica la distribución de tamaño de gota del aerosol de la muestra, provocando un cambio en la eficiencia de transporte. Esto ocurre, por ejemplo, cuando se nebuliza una muestra con matriz orgánica. En segundo lugar, otra limitación significativa proviene de las interferencias causadas por las especies concomitantes en la matriz de la muestra. En la mayoría de los casos, la complejidad de la matriz de la muestra interfiere en el análisis y, por tanto, afecta a la calidad de los resultados obtenidos. Los efectos de la matriz pueden eliminarse, o al menos minimizarse, utilizando una metodología de calibración apropiada en el análisis. Sin embargo, las metodologías que se utilizan habitualmente para reducir los efectos de la matriz son lentas, tediosas y consumen un gran volumen de reactivos y de muestra. Una alternativa muy prometedora para eliminar, o al menos reducir, las mencionadas limitaciones de forma práctica y económica es la utilización de sistemas de nebulización múltiples, que permiten la introducción simultánea de varias corrientes líquidas. Estos sistemas no solo presentan una tecnología de nebulización altamente eficiente en términos de la generación del aerosol, sino que suponen un avance hacia la automatización dado que permiten realizar mezclas y/o reacciones químicas en línea. Como resultado de estas características, los sistemas de multinebulización son muy interesantes para múltiples aplicaciones, siendo la más extendida la generación de vapor químico. Esta metodología consiste en transformar el analito en fase gas para aumentar su transferencia al plasma. También es interesante para la reducción de los efectos de la matriz mediante metodologías de calibración en línea, que son más rápidas, simples y económicas que las metodologías convencionales. Una última limitación general del análisis de muestras de matriz compleja, independientemente de la técnica utilizada, es la escasez de materiales de referencia certificados que reproduzcan de forma aproximada las condiciones de la muestra que se va a analizar, de modo que resulten una referencia fiable. En resumen, el principal objetivo de esta tesis es mejorar la capacidad analítica de las técnicas basadas en plasma de acoplamiento inductivo (ICP OES e ICP-MS) y simplificar el proceso analítico en el análisis elemental de muestras con matriz compleja. Esto se consigue mediante el desarrollo y aplicación de metodologías analíticas basadas en el uso de sistemas de nebulización múltiple.

L’accident de la centrale de Fukushima Dai-ichi en 2011 a conduit au dépôt d’ultra-traces d’uranium et de plutonium sur les sols des bassins versants côtiers du nord-est du Japon, s’ajoutant à l’uranium naturel et au plutonium issu des retombées globales des essais nucléaires atmosphériques, déjà présents avant l’accident. La contribution relative de ces différentes sources peut être quantifiée à partir de la mesure précise de leur composition isotopique et à la détermination précise des signatures isotopiques locales antérieures à l’accident grâce aux données bibliographiques et à l’analyse d’une carotte sédimentaire prélevée dans un réservoir de barrage. Ainsi, l’analyse d’échantillons de sols prélevés après 2011 montre que la distribution spatiale des dépôts initiaux de plutonium est globalement similaire à celle du radiocésium. De plus, si le marquage en uranium de la centrale n’a pas été observé, le plutonium issu de l’accident a été mis en évidence et quantifié dans tous les sédiments (de rivières) analysés, démontrant que le plutonium provenant de la centrale est plus rapidement exporté vers l’Océan Pacifique que celui qui provient des essais atmosphériques. Par ailleurs, des microparticules portant le plutonium ont été localisées puis caractérisées précisément (taille, morphologie, composition chimique). De manière générale, ces travaux ont fourni des données originales sur le devenir des actinides dans l’environnement de Fukushima. / The 2011 Fukushima Dai-ichi accident led to the deposition of uranium and plutonium at ultra-trace levels on coastal catchments in northeastern Japan, in addition to the natural uranium and plutonium from the global fallout of the atmospheric nuclear tests, already present before the accident. The relative contribution of these different sources can be quantified from the precise measurement of their isotopic composition and the precise determination of local isotopic signatures prior to the accident through the compilation of literature data and the analysis of a sediment core collected in a dam reservoir. Furthermore, the analysis of soil samples collected after 2011 shows that the spatial distribution of initial plutonium deposits is roughly similar to that of radiocaesium. In addition, if the presence of uranium originating from the plant was not confirmed, the plutonium rejected by the accident was identified and quantified in all the river sediment samples analyzed, showing that the plutonium originating from the plant is more quickly exported to the Pacific Ocean than that originating from the global atmospheric tests. In addition, plutonium bearing micro particles were localized and then precisely characterized (size, morphology, chemical composition). Overall, this work provided original data on the fate of actinides in the Fukushima environment.