Ce mémoire de thèse traite du contrôle et de la mise en forme des fronts de phase et d'énergie d'impulsions lasers brèves ultra-intenses. La première partie est consacrée à la conception et la réalisation d'une boucle d'optique adaptative pour la correction des distorsions de surface d'onde sur la chaîne laser de puissance 100 Térawatts du Laboratoire pour l'Utilisation des Lasers Intenses. Cette boucle repose sur l'utilisation d'un dispositif à cristaux liquides comme modulateur de phase et d'un interféromètre à décalage comme senseur de front d'onde. L'association de ces deux dispositifs a permis la construction d'un système innovant de mesure et mise en forme de la surface d'onde d'impulsions lasers ultra-intenses. Il est démontré qu'il permet de corriger une surface d'onde présentant d'importantes distorsions et ainsi améliorer grandement la qualité de focalisation de faisceaux lasers. Cette boucle d'optique adaptative a été testée avec succès sur la chaîne 100 Térawatts et une correction de la surface d'onde de l'ordre de 60% a ainsi pu être démontrée. La seconde partie du mémoire traite de la mise en forme d'une impulsion laser inhomogène brève permettant le pompage du milieu à gain (un plasma) d'un laser à rayons X. L'idée consiste à jouer sur le parallélisme du système de compression d'impulsions utilisé en fin de chaîne 100 Térawatts. Un modèle expliquant la génération d'une impulsion inhomogène laser brève à l'aide de ce compresseur à réseaux de diffraction est développé. Une campagne expérimentale Laser X a notamment permis de valider les prédictions théoriques annoncées par ce modèle et a montré la nécessité d'utiliser une telle impulsion inhomogène afin d'obtenir une émission laser X lorsque le pompage s'effectue par impulsion brève.

Ce mémoire de thèse traite du contrôle et de la mise en forme des fronts de phase et d'énergie d'impulsions lasers brèves ultra-intenses.<br />La première partie est consacrée à la conception et la réalisation d'une boucle d'optique adaptative pour la correction des distorsions de surface d'onde sur la chaîne laser de puissance 100 Térawatts du Laboratoire pour l'Utilisation des Lasers Intenses. Cette boucle repose sur l'utilisation d'un dispositif à cristaux liquides comme modulateur de phase et d'un interféromètre à décalage comme senseur de front d'onde. L'association de ces deux dispositifs a permis la construction d'un système innovant de mesure et mise en forme de la surface d'onde d'impulsions lasers ultra-intenses. Il est démontré qu'il permet de corriger une surface d'onde présentant d'importantes distorsions et ainsi améliorer grandement la qualité de focalisation de faisceaux lasers. Cette boucle d'optique adaptative a été testée avec succès sur la chaîne 100 Térawatts et une correction de la surface d'onde de l'ordre de 60% a ainsi pu être démontrée.<br />La seconde partie du mémoire traite de la mise en forme d'une impulsion laser inhomogène brève permettant le pompage du milieu à gain (un plasma) d'un laser à rayons X. L'idée consiste à jouer sur le parallélisme du système de compression d'impulsions utilisé en fin de chaîne 100 Térawatts. Un modèle expliquant la génération d'une impulsion inhomogène laser brève à l'aide de ce compresseur à réseaux de diffraction est développé. Une campagne expérimentale Laser X a notamment permis de valider les prédictions théoriques annoncées par ce modèle et a montré la nécessité d'utiliser une telle impulsion inhomogène afin d'obtenir une émission laser X lorsque le pompage s'effectue par impulsion brève.

Dans cette thèse, nous étudions expérimentalement la génération d'impulsions carrées très énergétiques et accordable à l’échelle nanosecondes et d'impulsions ultracourtes à haute puissance moyenne de sortie dans les lasers à fibre utilisant les nanomatériaux comme absorbant saturable. Tout d'abord, puisque la dynamique des impulsions est dominée par l'interaction de la non linéarité et de la dispersion chromatique cubique de la fibre avec un mécanisme de discrimination d'intensité appelé absorbant saturable, la stabilité d'une distribution harmonique en mode verrouillé est étudiée par injection externe d'une onde continue.Enfin, nous avons utilisés des absorbant saturable à base de nanomatériaux déposés sur des tapers optiques dans les lasers à fibre pour générer des impulsions ultracourtes avec une puissance de sortie moyenne élevée. / In this thesis, we investigate experimentally the generation of high energy nanosecond tunable square pulses and high output power ultrashort pulses in fiber lasers. First, since pulse dynamics are dominated by the interaction of the fiber's cubic Kerr nonlinearity and chromatic dispersion with an intensity-discriminating mechanism referred to as a saturable absorber, the stability of a harmonic mode-locked distribution is studied by external injection of a continuous wave. Finally, we implemented nanomaterial based saturable absorbers in fiber laser configuration to generate ultrashort pulses with high average output power. Different techniques of achieving such components are explicitly detailed: ultrashort pulse generation in ring cavities where graphene and topological insulators are deposited on optical tapers to form a saturable absorber.

Dans cette thèse, nous proposons l'utilisation d'un nouveau type de fibre à cristal photonique, la fibre Kagomé à coeur creux, pour la livraison d'impulsions ultra-courtes en endoscopie non linéaire. Ces fibres permettent la livraison d'impulsions sans distorsion sur une large bande spectrale, avec un faible bruit de fond, grâce à la propagation dans le cœur creux. Nous avons résolu le problème de la résolution spatiale, à l'aide d'une microbille en silice, insérée dans le cœur de la fibre Kagomé. Nous avons développé un système d'imagerie compacte, qui utilise un tube piézo-électrique pour le balayage du faisceau, un système achromatiques de microlentilles et une fibre Kagomé double gaine, spécialement conçue pour l'endoscopie. Avec ce système, nous avons réussi à imager des tissus biologiques, à l'extrémité distale de la fibre (endoscopie), en utilisant des différentes techniques tels que TPEF, SHG et CARS, un résultat qui ne trouve pas d'égal dans la littérature actuelle. L'intégration dans une sonde portable (4,2 mm de diamètre) montre le potentiel de ce système pour de futures applications en endoscopie multimodale in-vivo. / In this thesis, we propose the use of a novel type of photonic crystal fiber, the Kagomé lattice hollow core fiber, for the delivery of ultra-short pulses in nonlinear endoscopy. These fibers allow undistorted pulse delivery, over a broad transmission window, with minimum background signal generated in the fiber, thanks to the propagation in a hollow-core. We solved the problem of spatial resolution, by means of a silica micro-bead inserted in the Kagomé fiber large core. We have developed a miniature imaging system, based on a piezo-electric tube scanner, an achromatic micro-lenses assembly and a specifically designed Kagomé double-clad fiber. With this system we were able to image biological tissues, in endoscope modality, activating different contrasts such as TPEF, SHG and CARS, at the distal end of the fiber, a result which finds no equal in current literature. The integration in a portable probe (4.2 mm in diameter) shows the potential of this system for future in-vivo multimodal endoscopy.

Ce travail vise à identifier l’impact potentiel des impulsions périodiques de courant sur laperformance et la durée de vie des accumulateurs graphite/LiFePO4. Il apparait que,contrairement aux résultats connus pour les accumulateurs Plomb-acide et à ceux annoncéspar certains auteurs de la littérature pour les accumulateurs Li-ion, l’application d’impulsionspériodiques de courant ne présente pas d’intérêt dans une logique d’amélioration de laperformance et/ou de la durée de vie des accumulateurs Li-ion. De surcroit, certains typesd’impulsions ont été identifiés pour entrainer des effets préjudiciables à ces derniers. En seréférant à une application de véhicule industriel hybride électrique, nous avons évalué sur descritères techniques et économiques l’intérêt d’implémenter un système de stockage d’énergiecombiné, c'est-à-dire mutualisant l’usage d’une batterie Li-ion et desupercondensateurs/condensateurs. Il apparait que les stratégies consistant à agir sur lescomposantes hautes fréquences du signal pour ajouter/retirer des impulsions du profil vu parla batterie ne permettent pas d’accéder à des allongements de durée de vie qui pourraientcompenser le surcoût actuel lié à l’implémentation de ces systèmes. En outre, il apparait quele meilleur levier d’optimisation du bilan technique et économique associé au système destockage d’énergie est son dimensionnement. En effet, même si les systèmes de stockaged’énergie combinés utilisant les supercondensateurs permettent d’atteindre des réductions duratio coût/durée de vie considérables, la prise en compte globale des critères de coût, de duréede vie, de masse et d’encombrement s’avère plus favorable à la solution constituée d’unebatterie seule, de taille optimisée vis-à-vis de son application. / This work aims to identify the possible impact of periodic current pulses on both performanceand lifetime of graphite/LiFePO4 secondary batteries. Contrary to the well-known results onlead-acid batteries and to results announced in previously published works, periodic pulses donot bring any benefit to the performance and the lifetime of Li-ion batteries. Moreover,certain pulse types have been identified to be detrimental to Li-ion batteries. Using the hybridelectric vehicle application as a reference, we evaluated both the technical and economicalaspects of implementing combined energy storage systems composed with Li-ion batteriesand supercapacitors/capacitors. We found that the control strategies acting on high frequencyharmonics of the current signal to adding/retrieving pulses to the Li-ion battery profile doesnot prolong its life enough to compensate the extra cost of such system implementation.Furthermore, it seems that the best way to optimize the technico-economic balance of theenergy storage system is the sizing. Even if combined energy storage systems using Li-ionbatteries and supercapacitors enable to considerably increase the lifetime/cost ratio, a generalconsideration of the criteria cost, life, mass and volume is more favorable to a solution whereone single Li-ion battery is optimally sized for its application.

Le sujet de cette thèse concerne l’étude de dynamiques induites par des impulsions lasers femtosecondes intenses. La première dynamique étudiée porte sur l’alignement de la molécule de CO2, pure ou en mélange avec l’argon ou l’hélium, en phase gazeuse dense (jusqu’à 20 bar), ce régime n’ayant jamais été étudié expérimentalement auparavant. L’alignement moléculaire, quand il est induit par une impulsion laser femtoseconde et intense, présente deux contributions qui apparaissent après passage de l’impulsion : un alignement permanent et un alignement transitoire. L’influence des collisions se manifeste alors par des transferts de population entre états rotationnels qui ont pour conséquence de faire décroître ces deux contributions. Le temps de décroissance de l’alignement permanent est seulement lié aux collisions inélastiques tandis que le temps de décroissance de l’alignement transitoire est lié à la fois aux collisions inélastiques et élastiques. Nous montrons alors que la détermination expérimentale de la contribution des collisions élastiques, expérimentalement difficile d’accès, est possible à partir de l’analyse des traces d’alignement moléculaire. Cette analyse se base sur la modélisation des taux de transfert entre états liés aux collisions inélastiques par des lois semi-empiriques du type ECS-(E)P. La contribution élastique des collisions déterminée est en bon accord avec des valeurs calculées selon un modèle classique. La deuxième dynamique étudiée est la dépendance en éclairement de l’effet Kerr électronique. Nous poursuivons alors les travaux menés par Loriot et al. en 2009 qui ont montré que l’indice Kerr électronique saturait avant de s’annuler puis de présenter une contribution négative lorsqu’on augmente l’éclairement (inversion du signe pour quelques dizaines de térawatts par centimètre carré). Nous avons alors étendu cette étude en observant à une longueur d’onde de 400 nm (800 nm dans l’étude originale) cette inversion du signe de l’indice Kerr dans l’air. / This thesis is devoted to the study of dynamics induced by intense femtoseconds lasers pulses. The first studied dynamics deals with molecular alignment of CO2-X mixtures (X=CO2, Ar, N2), in dense gases (up to 20 bar). Up to now, this regime has never been studied experimentally. In the field-free regime (after laser/matter interaction), molecular alignment exhibits two components : a permanent alignment and a transient one. The influence of collisions appears through population transfers between rotational states, which leads to a decrease of these two contributions. Permanent alignment relaxation time is only tied to inelastics collisions whereas transient alignment relaxation time is tied to both inelastics and elastics ones. We show that the determination of the elastic collisions contribution (for which the experimental determination is uneasy), is then possible thanks to the analysis of molecular alignment measurements. This analysis is based on the modelling of inelastics rotational state-to-state transfer rates by ECS-(E)P semi-empirical laws. The elastic contribution of collisions is experimentally determined and happened to be in a good agreement with classically calculated ones. The second studied dynamics is the intensity dependence of the electronic Kerr effect. We pursue the works led by Loriot and al. in 2009 which showed that electronic Kerr index saturated, before nullifying and then presenting a negative contribution when the intensity increases (inversion of the sign for some tens of terawatts by square centimeter). We complete the previous study by performing similar measurements in air at 400 nm (800 nm in the original study).

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Le plus fréquemment, l’interaction laser-matière est étudiée avec des lasers ayant des longueurs d’onde dans l’infrarouge proche (PIR), car ce sont les lasers qui peuvent générer les impulsions les plus intenses. Pour ces lasers, des cibles de densité allant de 0,05 à 2,5 fois la densité critique sont difficiles à créer mais elles offrent des perspectives intéressantes. Dans cette thèse, des jets d’hydrogène ayant de densité dans ce domaine sont utilisées dans le contexte de deux applications :Premièrement, des ions sont accélérées par choc non-collisionnel (collisionless shock acceleration, CSA). Lors de l’interaction d’une impulsion laser PIR avec une cible légè- rement sur-critique, un faisceau de protons est généré. Il est collimé, dirigé vers l’avant et quasiment monoénergetique. Des simulations indiquent que cela est lié à la formation d’un choc non-collisionnel et à l’accélération des protons par ce choc, en sus de leur accélération par le processus standard dit ”target normal sheath acceleration (TNSA)” qui est effectif en face arrière de la cible. Pour beaucoup d’applications, ces faisceaux de particules quasi-monoénergetiques sont plus appropriés que ceux à spectre large qui sont générés de façon routinière par TNSA.Deuxièmement, de l’énergie est transférée d’une impulsion laser (pump) vers une autre en contrepropagation (seed), par rétrodiffusion Brillouin stimulée, dans le régime de couplage fort (strong coupling-SBS), à des densités entre 0,05 et 0,2 fois la densité critique. Pour des impulsions à large bande (60 nanomètres), le rôle de la pré-ionisation sur la propagation et la rétrodiffusion Brillouin spontanée et stimulée est étudié, en incluant l’influence du chirp. Pour des lasers à bande plus étroite, il est démontré que l’impulsion seed peut être amplifiée par des dizaines de milliJoules, et des signatures d’amplification efficace et d’affaiblissement de l’impulsion laser pompe sont trouvées. Ce concept vise à l’amplification des impulsions laser à des puissances au-delà du seuil de dommage des amplificateurs laser basés sur des matériaux solides. / Laser-matter interaction is studied mostly with near-infrared (NIR) lasers as they can generate the most intense pulses. For these lasers, targets between 0.05 to 2.5 times the critical density are challenging to create but offer interesting prospects. In this thesis, novel high-density Hydrogen gas jet targets with densities in this range are used in view of two applications:First, ions are accelerated by collisionless shock acceleration (CSA). Upon interaction of a NIR laser with a slightly overcritical gas jet target, a collimated, quasi-monoenergetic proton beam is generated in forward direction. Simulations indicate the formation of a collisionless shock and acceleration of protons both by the shock and target normal sheath acceleration (TNSA) on the target rear surface under these conditions. These directed, monoenergetic particle bunches are more suitable for many applications than the broadband particle beams already generated routinely.Second, at densities between 0.05 and 0.2 times the critical density, energy is transferred from one laser pulse (pump) to a counterpropagating pulse (seed), via Stimulated Brillouin Backscattering in the strongly-coupled regime (sc-SBS). For the case of broad- band (60 nanometers) pulses, the role of the preionization for pulse propagation and both spontaneous and stimulated Brillouin backscattering are studied, including the influence of the chirp. It is shown that for narrower bandwidths, the seed pulse is ampli- fied by tens of millijoules, and signatures of efficient amplification and pump depletion are found. This concept aims at amplifying laser pulses to powers above the damage thresholds of solid state amplifiers.

Les travaux exposés dans ce mémoire concernent le développement de lasers femtoseconde entièrement pompés par diodes, utilisant de nouveaux cristaux laser dopés à l'ytterbium, et émettant à une longueur d'onde proche de 1,06 µm. Nous étudions plus particulièrement deux cristaux récemment découverts : l'Yb3+: BOYS (ou Yb3+: Sr3Y(BO3)3) et l'Yb3+: SYS (ou Yb3+: SrY4(SiO4)3O), dont les propriétés cristallographiques, physiques et spectroscopiques sont particulièrement adaptées à la production et à l'amplification d'impulsions brèves (de durées typiques allant de 10-14 à 10-12 s). Dans un premier temps, nous avons réalisé deux oscillateurs femtoseconde basés respectivement sur l'Yb3+: BOYS et l'Yb3+: SYS, qui ont permis de produire des impulsions de durées respectives égales à 69 fs et 94 fs avec une énergie par impulsion de l'ordre du nanojoule, et à une cadence avoisinant la centaine de mégahertz. Le régime impulsionnel a été obtenu par verrouillage de modes passif, dont le démarrage automatique et l'excellente stabilité ont été assurés par un miroir absorbant saturable à semi-conducteur. Dans un deuxième temps, afin d'augmenter l'énergie de ces impulsions, nous avons développé un amplificateur régénératif basé sur l'Yb3+: SYS. Placé en aval d'un oscillateur femtoseconde Yb3+: SYS, cet amplificateur nous a conduit à la production d'impulsions d'une durée de 380 fs, ayant une énergie de 80 µJ, à une cadence de 1 kHz. Enfin, nous avons utilisé un filtre acousto-optique programmable pour modeler l'amplitude spectrale des impulsions qui sont issues de l'oscillateur femtoseconde puis injectées dans l'amplificateur régénératif. Ces expérimentations nous ont ouvert de nouvelles perspectives en validant un modèle théorique (qui a donné lieu à des simulations numériques réalistes de l'amplificateur régénératif), et en améliorant les performances de notre chaîne laser femtoseconde basée sur l'Yb3+: SYS de sorte que des impulsions d'une durée inférieure à 300 fs devrait être produites.

Depuis sa première observation, la génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE) dans les gaz a demontré son importance, ouvrant la voie à la science attoseconde. Cette technique produit un rayonnement impulsionnel XUV qui s'étend dans le domaine spectral intermédiaire entre l'ultraviolet et les rayons X. Ces impulsions attosecondes donnent accès à des résolutions temporelles extrêmes, permettant ainsi d'observer des dynamiques électroniques dans des atomes ou des molécules. En effet le processus de généneration d'harmonique repose sur l'oscillation de paquets d'électrons attosecondes issus des molécules, accélérés par le champ de laser intense et se recombinant radiativement avec leurs ions moléculaires parents. Ainsi, le rayonnement harmonique émis lors de la recombinaison permet d'encoder l'information structurale sur le ou les orbitales impliquées avec une résolution spatiale de l'ordre l'Angström et temporelle femtoseconde ou attoseconde. La génération d'harmonique peut être utilisée comme signal de sonde dans des expériences de spectroscopie pompe-sonde résolue en temps. Ces expériences de spectroscopie harmoniques permettent d'étudier la structure des orbitales et les dynamiques moléculaires ultra-rapides. L'objectif de cette thèse est d'utiliser le processus de la GHOE, pour sonder les processus fondamentaux qui interviennent dans les atomes, les molécules et la matière condensée. Tout d'abord, pour comprendre comment extraire des informations dynamiques ou structurelles sur les orbitales à partir du signal harmonique nous avons étudié un système simple et connu: l'argon. Une nouvelle approche théorique développée par Fabre et Pons a permis de reproduire fidèlement l'expérience. Nous avons continué à étudier la structure et la dynamique moléculaire dans N2 et CO2. Les molécules issues d'un jet supersonique Even-Lavie qui permettait d'obtenir des températures rotationelles de moins de 10K ont été alignées par laser avec un fort degré d'alignement. Ce type de jet permet d'améliorer la sensibilité à la structure des orbitales impliquées et d'identifier la contribution de plusieurs orbitales. Ensuite nous avons utilisé la sensibilité de la génération des harmoniques d'ordre élevé à la structure des orbitales moléculaires pour sonder la dynamique complexe du NO2 excité autour d'une intersection conique. Nous avons appliqué la méthode du réseau d'excitation transitoire qui permet d'améliorer la sensibilité aux molécules excitées. Nous avons donc mené une étude dans les agrégats. A l'aide d'une étude différentielle en température et d'une méthode de cartographie spectrale et spatiale, nous avons pu isoler la contibution des grands agrégats. Notre analyse suggère un nouveau mécanisme de génération par des agrégats et permet même une estimation de la longeur de corrélation des électrons dans les agrégats. Ce manuscrit se termine avec la présentation d'une ligne de lumière XUV. Cette technique consiste à utiliser le rayonnement XUV fs produit par la GHOE comme impulsion sonde pour ioniser des fragments de dissociation moléculaire à l'aide d'une transition à un photon. / Since the first observation of high-order harmonic spectra in gases, high harmonic generation (HHG) has demonstrated its importance, opening a door to the field of attosecond sience. The bandwidth of the emitted spectrum reaches up to the XUV. The attosecond pules reach a very high time resolution, allowing the study of electron dynamics in atoms or molecules. The generation mechanism of HHG is based on the oscillation of the attosecond electron wavepacket emitted by the atoms/molecules, accelerated by the laser field. The electron wavepacket finally recombines radiatively with its parent ion. Thus the structural information of the probed orbital is encoded in the high harmonic spectrum with a spatial resolution of one Angtröm and a temporal resolution of few femtoseconds. HHG can be used as a probe signal resolved for pump-probe spectroscopy. High harmonic spectroscopy allows the study of the orbital structure and ultra-fast molecular dynamics.In this thesis the fundamental mechanisms playing a role in atoms, molecules and condensed matter are probed using HHG. In order to understand how to extract dynamical and structural information of orbitals from a harmonic signal, we have studied an easy and well known systems: the argon atom. A new theoretical approach developped by Fabre and Pons allowed us to reproduce the experimental results in good agreement. We continued with a study of the molecular structure and dynamics of N2 and CO2. A supersonic Even-Lavie jet permitted to reach rotational temperatures lower than 10K with an excellent alignment distribution. Owing to the good alignment in such gas jet, we were able to resolve the orbital structure with a higher sensitivity and to identify the contribution of several orbitals. In the next step we used the sensitivity of HHG towards the structure of molecular orbitals in order to probe the complex dynamics of NO2 in the vicinity of a conical intersection. We applied HHG combined with transient grating spectroscopy which leads to a higher sensitivity of the excited molecules. We then continued with studying cluster. We were able to disentangle the contribution of large clusters to the harmonic signal due to a 2D spatio-spectral representation of a temperature dependent differential measurement. Our analysis suggests a new generation mechanism in clusters and allows an estimation of the electron correlation length in clusters. This thesis ends with the presentation of a XUV beamline. This technique uses the emitted fs-XUV radiation, provided by HHG, as a probe pulse for ionizing the photofragments by a one photon transition.