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Dynamique moléculaire par imagerie attoseconde

Ruf, Hartmut 06 December 2012 (has links)
Depuis sa première observation, la génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE) dans les gaz a demontré son importance, ouvrant la voie à la science attoseconde. Cette technique produit un rayonnement impulsionnel XUV qui s'étend dans le domaine spectral intermédiaire entre l'ultraviolet et les rayons X. Ces impulsions attosecondes donnent accès à des résolutions temporelles extrêmes, permettant ainsi d'observer des dynamiques électroniques dans des atomes ou des molécules. En effet le processus de généneration d'harmonique repose sur l'oscillation de paquets d'électrons attosecondes issus des molécules, accélérés par le champ de laser intense et se recombinant radiativement avec leurs ions moléculaires parents. Ainsi, le rayonnement harmonique émis lors de la recombinaison permet d'encoder l'information structurale sur le ou les orbitales impliquées avec une résolution spatiale de l'ordre l'Angström et temporelle femtoseconde ou attoseconde. La génération d'harmonique peut être utilisée comme signal de sonde dans des expériences de spectroscopie pompe-sonde résolue en temps. Ces expériences de spectroscopie harmoniques permettent d'étudier la structure des orbitales et les dynamiques moléculaires ultra-rapides. L'objectif de cette thèse est d'utiliser le processus de la GHOE, pour sonder les processus fondamentaux qui interviennent dans les atomes, les molécules et la matière condensée. Tout d'abord, pour comprendre comment extraire des informations dynamiques ou structurelles sur les orbitales à partir du signal harmonique nous avons étudié un système simple et connu: l'argon. Une nouvelle approche théorique développée par Fabre et Pons a permis de reproduire fidèlement l'expérience. Nous avons continué à étudier la structure et la dynamique moléculaire dans N2 et CO2. Les molécules issues d'un jet supersonique Even-Lavie qui permettait d'obtenir des températures rotationelles de moins de 10K ont été alignées par laser avec un fort degré d'alignement. Ce type de jet permet d'améliorer la sensibilité à la structure des orbitales impliquées et d'identifier la contribution de plusieurs orbitales. Ensuite nous avons utilisé la sensibilité de la génération des harmoniques d'ordre élevé à la structure des orbitales moléculaires pour sonder la dynamique complexe du NO2 excité autour d'une intersection conique. Nous avons appliqué la méthode du réseau d'excitation transitoire qui permet d'améliorer la sensibilité aux molécules excitées. Nous avons donc mené une étude dans les agrégats. A l'aide d'une étude différentielle en température et d'une méthode de cartographie spectrale et spatiale, nous avons pu isoler la contibution des grands agrégats. Notre analyse suggère un nouveau mécanisme de génération par des agrégats et permet même une estimation de la longeur de corrélation des électrons dans les agrégats. Ce manuscrit se termine avec la présentation d'une ligne de lumière XUV. Cette technique consiste à utiliser le rayonnement XUV fs produit par la GHOE comme impulsion sonde pour ioniser des fragments de dissociation moléculaire à l'aide d'une transition à un photon. / Since the first observation of high-order harmonic spectra in gases, high harmonic generation (HHG) has demonstrated its importance, opening a door to the field of attosecond sience. The bandwidth of the emitted spectrum reaches up to the XUV. The attosecond pules reach a very high time resolution, allowing the study of electron dynamics in atoms or molecules. The generation mechanism of HHG is based on the oscillation of the attosecond electron wavepacket emitted by the atoms/molecules, accelerated by the laser field. The electron wavepacket finally recombines radiatively with its parent ion. Thus the structural information of the probed orbital is encoded in the high harmonic spectrum with a spatial resolution of one Angtröm and a temporal resolution of few femtoseconds. HHG can be used as a probe signal resolved for pump-probe spectroscopy. High harmonic spectroscopy allows the study of the orbital structure and ultra-fast molecular dynamics.In this thesis the fundamental mechanisms playing a role in atoms, molecules and condensed matter are probed using HHG. In order to understand how to extract dynamical and structural information of orbitals from a harmonic signal, we have studied an easy and well known systems: the argon atom. A new theoretical approach developped by Fabre and Pons allowed us to reproduce the experimental results in good agreement. We continued with a study of the molecular structure and dynamics of N2 and CO2. A supersonic Even-Lavie jet permitted to reach rotational temperatures lower than 10K with an excellent alignment distribution. Owing to the good alignment in such gas jet, we were able to resolve the orbital structure with a higher sensitivity and to identify the contribution of several orbitals. In the next step we used the sensitivity of HHG towards the structure of molecular orbitals in order to probe the complex dynamics of NO2 in the vicinity of a conical intersection. We applied HHG combined with transient grating spectroscopy which leads to a higher sensitivity of the excited molecules. We then continued with studying cluster. We were able to disentangle the contribution of large clusters to the harmonic signal due to a 2D spatio-spectral representation of a temperature dependent differential measurement. Our analysis suggests a new generation mechanism in clusters and allows an estimation of the electron correlation length in clusters. This thesis ends with the presentation of a XUV beamline. This technique uses the emitted fs-XUV radiation, provided by HHG, as a probe pulse for ionizing the photofragments by a one photon transition.
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Développement de sources lasers femtosecondes ytterbium à très haute cadence et applications / High repetition rate femtosecond ytterbium lasers and applications

Machinet, Guillaume 03 July 2013 (has links)
Ce travail de thèse est consacré au développement de sources lasers femtosecondes à haute cadence, de forte puissancemoyenne (>10 W) avec des énergies supérieures à 100 μJ. Ce type de sources est primordial pour le développementd’applications industrielles variées (micro-usinage athermique, chirurgie oculaire, …) ainsi qu’en recherchefondamentale pour l’étude de l’interaction laser matière.Après un chapitre d’introduction sur l’état de l’art des chaînes lasers de forte puissance moyenne à base de matériauxdopés ytterbium, la réalisation d’une chaîne laser de forte puissance moyenne compacte à base de fibre photoniquemicrostructurée à large aire modale sera présentée. Il sera notamment démontré les principales limitations en termed’énergie et de puissance moyenne. D’une part, le fort confinement de l’impulsion lumineuse dans le coeur de la fibrefavorise l’accumulation d’effets non-linéaires lors de l’amplification et détériore la qualité de l’impulsion. D’autrepart, en raison du diamètre de coeur important (> 70 μm) choisit pour lutter contre l’effet précèdent, le guidage dumode fondamental TEM00 de ces fibres est très critique et devient sensible à la charge thermique interne à la fibre.Cette source laser a été utilisée dans le cas de deux applications bien spécifiques : le perçage de plaques d’acierépaisses pour une finalité de déminage (relatif au cadre du financement de cette thèse par la Direction Générale del’Armement) et à la génération d’harmoniques d’ordres élevées à très haute cadence (relatif au domaine d’expertisedu CELIA). Ces deux applications sont traitées au cours du troisième chapitre.A la vue des limitations observées et afin de disposer de chaînes lasers plus énergétiques et offrant des duréesd’impulsions encore plus courtes, une nouvelles architecture d’amplification a été proposée : le pompage fortebrillance de matériaux dopés Ytterbium. Ce concept présenté dans le dernier chapitre utilise le développement desources fibrées monomodes continues émettant à 976 nm. Cette architecture d’amplification a été utilisée afin deréaliser d’une part un oscillateur sub-70 fs et de forte puissance moyenne (>2,3 W) à une cadence de 73 MHz etd’autre part : un amplificateur type « booster » à fort gain. Deux expériences qui ont été réalisées avec des cristauxd’Yb:CaF2. Ce matériaux présente en effet l’avantage d’avoir un très large spectre d’émission (>60 nm) propice à lagénération et amplification d’impulsions femtosecondes mais aussi d’être « compatible » avec les chaînes de trèsforte puissance grâce à sa très bonne conductivité thermique. / This work concerns the development of high repetition rate femtosecond lasers with high average power (>10 W)and energies in excess of 100 μJ. Such lasers are paramount for the development of new industrial applications(athermal micro-drilling, eye surgery, ...) and for fundamental research on high repetition rate laser matter interactionstudies.After a brief introduction and the state of the art summary on high-average power femtosecond laser with ytterbiumdoped materials, a compact high-average power femtosecond laser with a large mode area microstructured rod typeamplifier will be presented. It will browse the main limitations in terms of energy and average power. Limitationsare mainly due to the strong confinement of the electric field propagating in the fibre core leading to non-linear effectsaccumulated during the amplification. On the other hand, for larger core diameter (> 70 μm), the fundamental modeguiding (TEM00) is very weak and thus very sensitive to the internal thermal load of the fibre.This laser source has been used in two specific applications: athermal drilling of thick stainless steel plate for mineclearing(an application of interest for the Direction Générale de l’Armement) and High order Harmonics Generationat high repetition rate (related to CELIA activities). These two applications are presented in the third chapter.In order to stretch the limits and generate more energetic and a shorter pulse, a new amplification scheme has beenproposed, namely high brightness optical pumping of ytterbium doped materials. This concept presented in the lastchapter benefits from the development of high average power single-mode fibre lasers source emitting at 976 nm.This amplification scheme allowed us to realize a high average power Kerr-lens oscillator delivering pulses with apulse duration below than 70 fs and an average power of 2.3W at a repetition rate of 73 MHz. In a second phase, wealso developed a « booster » amplifier with a high single- pass-gain. These two results have been obtained by usingYb-doped CaF2 crystals. This material presents the advantage to have a very broad emission bandwidth (> 60nm)suitable to generate and amplify femtosecond pulses and to be compatible with high average power laser due to hisvery good thermal conductivity.
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Étude et exploitation de bolomètres de nouvelle génération à électrodes concentriques pour la recherche de matière noire froide non-baryonique dans l’expérience Edelweiss II / Study of new germanium bolometers with interleaved concentric electrodes fot non-baryonic cold dark matter direct detection in the Edelweiss-II experiment

Domange, Jocelyn 30 September 2011 (has links)
EDELWEISS est une expérience de détection directe de matière noire froide non-baryonique sous forme de particules massives et faiblement interagissantes (connues sous l'acronyme de WIMPs), qui constituent actuellement les candidats les plus populaires pour rendre compte de la masse manquante de l'Univers. Dans ce but, EDELWEISS utilise des bolomètres de germanium opérés à température cryogénique (20 mK environ) dans le Laboratoire Souterrain de Modane (LSM) à la frontière franco-italienne. En particulier, depuis 2008, un nouveau type de détecteur est en fonctionnement, équipé d'électrodes concentriques pour optimiser le rejet des évènements de surface (détecteurs à grilles coplanaires). Cette thèse se décompose en plusieurs axes de recherche. Tout d'abord, nous avons réalisé des mesures concernant la collecte des charges dans les cristaux. Les lois de vitesse des porteurs (électrons et trous) ont été déterminées dans le germanium à 20 mK dans la direction <100>, et une étude complète de la répartition des charges a été menée, avec une évaluation de l'anisotropie du transport et de la diffusion transverse des porteurs. Ces résultats permettent d'avoir une meilleure compréhension du fonctionnement interne des détecteurs d'Edelweiss. Ensuite, des études portant sur l'amélioration des performances ont été effectuées. Nous avons en particulier permis d'optimiser la procédure de régénération des cristaux et améliorer le rejet passif des évènements de surface (β). Le volume utile de détection des détecteurs a été évalué en utilisant les raies de deux radio-isotopes activés cosmiquement, le 68Ge et le 65Zn. Enfin, une étude exhaustive portant sur l'étude des spectres à basse énergie a été menée, ce qui permet de mettre au point une méthode d'analyse systématique pour la recherche de WIMPs de basse masse dans EDELWEISS. / EDELWEISS is a direct non-baryonic cold dark matter detection experiment in the form of weakly interacting massive particles (also known as WIMPs), which currently constitute the most popular candidates to account for the missing mass in the Universe. To this purpose, EDELWEISS uses germanium bolometers at cryogenic temperature (20 mK approximately) in the Underground Laboratory of Modane (LSM) at the French-Italian border. Since 2008, a new type of detector is operated, equipped with concentric electrodes to optimize the rejection of surface events (coplanar-grid detectors). This thesis work is divided into several research orientations. First, we carried out measurements concerning charge collection in the crystals. The velocity laws of the carriers (electrons and holes) have been determined in germanium at 20 mK in the <100> orientation, and a complete study of charge sharing has been done, including an evaluation of the transport anisotropy and of the straggling of the carriers. These results lead to a better understanding of the inner properties of the EDELWEISS detectors. Then, studies relating to the improvement of the performances were carried out. In particular, we have optimized the space-charge cancellation procedure in the crystals and improved the passive rejection of surface events (β). The fiducial volume of the detectors has been evaluated using two X-ray lines from cosmically activated radionuclides: 68Ge and 65Zn. Lastly, an exhaustive study of the low energy spectra has been carried out, which makes it possible to develop a systematic analysis method for the search of low-mass WIMPs in EDELWEISS.
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Etude théorique et expérimentale des lasers solides bi-fréquences dans les domaines GHz à THz, en régime continu ou impulsionnel. Applications opto-microondes

Lai, Ngoc Diep 04 July 2003 (has links) (PDF)
Nous explorons quelques aspects nouveaux des lasers solides impulsionnels ou continus fonctionnant en régimes mono-fréquence ou bi-fréquence. <br /> Tout d'abord, nous avons mis au point quelques techniques pour optimiser les caractéristiques des lasers impulsionnnels. (i) Une faible modulation de la puissance de pompe a permis de rendre stable le taux de répétition avec une stabilité relative de 10-6. (ii) La durée des impulsions a été contrôlée continûment d'une dizaine de ns à quelques centaines de ns par trois méthodes différentes : l'ajustement du diamètre du faisceau laser dans l'absorbant saturable, l'ajustement du diamètre du faisceau de pompe dans le milieu actif, et, en particulier, l'utilisation des états fourchus dans un laser à deux axes. De plus, cette méthode des états fourchus a aussi permis (iii) d'augmenter l'énergie des impulsions par addition cohérente.<br /> Un laser tout compact Nd:YAG-Cr:YAG à deux fréquences dont la différence est continûment accordable jusqu'à 2,7 GHz a été construit. Les impulsions bi-fréquences sont idéales pour répondre aux besoins des applications telles que le lidar-radar Doppler. En outre, nous montrons que les impulsions bi-fréquences à 1,55 μm peuvent être obtenues en utilisant un nouvel absorbant saturable Co:ASL taillé suivant l'axe c dans un laser Er-Yb:verre. Ces impulsions sont parfaitement adaptées aux systèmes de détection en espace libre nécessitant la sécurité oculaire. Le temps de cohérence du battement dans ces lasers a aussi été étudié : il est limité à la durée de l'impulsion. Une nouvelle technique de modulation de la puissance de pompe au voisinage de la fréquence d'oscillation de relaxation du laser a été étudiée et a permis d'obtenir des battements cohérents d'impulsion à impulsion.<br /> La conversion de fréquence utilisant des effets optiques non linéaires a permis d'obtenir des sources bi-fréquences dans le visible. Des impulsions bi-fréquences vertes et rouges ont été obtenues. Une source THz dans le rouge a aussi été réalisée en utilisant un laser à deux axes Er-Yb:verre doublé dans un cristal mixte “en éventail” de PPLN. Les applications à la génération de micro-ondes et d'ondes sub-millimétriques sont discutées.
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Etude expérimentale de l'interaction d'un laser Terawatt avec un plasma sous-dense:<br /> production d'une source brillante et courte d'électrons relativistes

Faure, Jérôme 21 September 2001 (has links) (PDF)
Cette thèse constitue une étude experimentale qui s'inscrit dans le cadre de l'interaction laser-plasma en régime relativiste. Le couplage du laser au plasma provoque l'apparition de nombreux phénomènes nonlinéaires tels que l'autofocalisation relativiste, les instabilités Raman, l'excitation et le déferlement d'ondes plasma. Dans ce régime dit du ``sillage automodulé'', ces effets se combinent et aboutissent à l'accélération des électrons du plasma à des vitesses relativistes. Dans une première partie, les effets nonlinéaires ont d'abord été étudiés. Une méthode originale utilisant des impulsions laser à dérive de fréquence a permis de mesurer la dynamique temporelle des instabilités Raman. Les résultats ont montré que l'instabilité Raman arrière a lieu sur le front montant de l'impulsion et que le Raman avant est plutôt situé en queue d'impulsion. L'autofocalisation a également été étudiée à l'aide d'un diagnostic d'ombroscopie. Les résultats ont montré que la puissance n'est pas le seul paramètre régissant l'autofocalisation: la durée de l'impulsion laser doit être comparée au temps de mouvement des particules dans le plasma: $\omega_p^{-1}$ pour les électrons et $\omega_{pi}^{-1}$ pour les ions. En particulier, lorsque la durée d'impulsion est trop courte, l'autofocalisation relativiste n'a pas lieu. Dans une deuxième partie, on discute de la production d'une source d'électrons relativistes (0 à 70 MeV) à partir d'un laser à 10 Hz (35 fs, 600 mJ). Cette source d'électrons brillante ($10^{10}$ électrons), à spectre Maxwellien et potentiellement courte (<100 fs) a été caractérisée et elle est donc disponible pour les applications. Finalement, la troisième partie décrit des expériences préparant l'accélération d'électrons à des énergies de l'ordre du GeV. En particulier, on a détaillé le guidage d'une impulsion Terawatt dans un canal de plasma, ainsi que la création de plasmas centimétriques dans des jets de gaz rectangulaires et supersoniques.
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Etude des mécanismes d'excitation électronique associés au claquage des diélectriques induit par un champ laser intense

Quere, Fabien 09 October 2000 (has links) (PDF)
Quels sont les processus d'excitation électronique impliqués dans le claquage optique des solides diélectriques ? Cette question, débattue depuis la fin des années 60, a récemment connu un regain d'intérêt, dans le cas où le claquage est induit par des impulsions laser picoou femtosecondes. Dans cette gamme de durée, un modèle a récemment été proposé, selon lequel les électrons de conduction seraient essentiellement injectés par une très forte avalanche électronique, initiée par une faible densité de porteurs libres excités par absorption multiphotonique. Jusqu'à présent, les seules observations expérimentales en faveur de ce modèle sont des mesures de seuils de claquage en fonction de la durée de l'impulsion laser. Nous avons adopté une approche expérimentale plus directe de ce problème, fondée sur deux expériences pompe-sonde. Grâce à la technique d'interférométrie fréquentielle, nous avons mesuré la densité totale d'électrons de conduction excités par une impulsion laser ultra-brève, en fonction de la durée et de l'intensité de cette dernière, aussi bien en-dessous qu'au-dessus du seuil de claquage. Ces mesures démontrent de façon très directe que l'absorption multiphotonique par les électrons de valence est le processus dominant d'injection de porteurs : aucune avalanche électronique ne se produit avec des impulsions lasers de moins de quelques picosecondes. L'ionisation par impact des électrons de valence par les électrons de conduction est une étape cruciale dans les modèles d'avalanche. Nous avons donc réalisé une expérience de photoémission résolue en temps, afin d'évaluer l'efficacité de ce processus dans les diélectriques. Des électrons étaient injectés dans la bande de conduction, au-dessus du seuil d'ionisation par impact, grâce à une impulsion pompe UV (40 eV) femtoseconde. La relaxation de ces électrons était ensuite sondée au moyen d'une impulsion infrarouge intense. En mesurant la distribution en énergie des photoélectrons émis par le solide en fonction du délai pompe-sonde, nous avons montré que le processus d'ionisation par impact se produit sur une échelle de temps caractéristique de quelques dizaines de picosecondes pour des électrons de conduction de quelques dizaines d'eV dans SiO2 : cette faible efficacité pourrait expliquer pourquoi il ne peut pas se produire d'avalanche électronique avec des impulsions ultra-brèves, comme nous l'avons démontré par interférométrie fréquentielle.
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CONTROLE DE LA PROPAGATION D'IMPULSIONS ULTRACOURTES. EFFETS DE DELACEMENTS LUMINEUX

Delagnes, Jean-Christophe 15 December 2005 (has links) (PDF)
Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale du contrôle<br />des phénomènes de propagation cohérente d'impulsions ultracourtes<br />dans un milieu résonant optiquement dense. Dans une première partie,<br />nous décrivons les phénomènes élémentaires des effets de<br />propagation. L'épaisseur optique caractérise l'importance de la<br />distorsion temporelle qui apparaît en général sur l'impulsion. A<br />l'image des compensateurs à prismes ou à réseaux utilisés pour<br />compenser la dispersion d'un milieu transparent, on montre que cette<br />dispersion résonante peut être compensée par l'utilisation d'un<br />façonneur d'impulsion haute résolution. Dans un second temps, nous<br />développons l'idée de contrôler par un champ fort, les propriétés<br />transitoires d'une autre impulsion faible et résonante qui se<br />propage simultanément dans le milieu. Le champ fort induit des<br />modifications transitoires dans le milieu, qui se répercutent et<br />modifient par rayonnement le champ de l'impulsion résonante qui se<br />propage. Dans un système à trois niveaux en échelle, des modulations<br />visibles sur le profil temporel, révèlent les déplacements lumineux<br />induits de manière non résonante sur les deux états excités. Leur<br />durée caractéristique est plus courte que celle de l'impulsion<br />initiale : il y a un enrichissement du spectre transmis. Ces<br />oscillations résultent du battement entre le champ incident et le<br />champ rayonné dont la fréquence varie sous l'effet des déplacements<br />lumineux. L'excitation "bichromatique" d'un système à deux niveaux,<br />présente deux configurations géométriques qui donnent accès à des<br />informations différentes. En plus des phénomènes précédents qui<br />apparaissent en configuration non colinéaire, les effets des<br />transitions non adiabatiques induites par le champ de contrôle se<br />manifestent également dans le cas colinéaire. Le champ faible est<br />alors une sonde particulièrement sensible à ces effets. Nous<br />étudions enfin une configuration où les deux impulsions, polarisées<br />orthogonalement, excitent de manière résonante un système à quatre<br />niveaux dégénérés deux à deux. Puisque le champ fort mélange les<br />états, les chemins d'émission et d'absorption du champ faible ont<br />des poids équivalents. Ces deux chemins interfèrent modulant ainsi<br />l'énergie de l'impulsion transmise. La combinaison des déplacements<br />lumineux et de ces interférences, permet de contrôler aussi bien le<br />gain que la forme temporelle de l'impulsion.
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Fonctionnalisation de surfaces par microstructuration laser / Surfaces functionalization by laser microstructuring

Hairaye, Camille 16 June 2017 (has links)
Cette thèse porte sur la fonctionnalisation de surface par microstructuration laser. L’étude expérimentale a consisté à texturer des surfaces d’acier inoxydable avec une source laser impulsionnelle à fibre dopée Yb (1030 nm, 300 fs), dans le but de contrôler leur mouillabilité et de les rendre superhydrophobes. Par une optimisation des conditions d’irradiation, il est possible de conférer à la surface une structuration à double échelle de rugosité. Des structures d’une dizaine de micromètres sont réalisées par ablations successives selon un motif de lignes croisées, sur lesquelles se forment des nanostructures auto-organisées. La simulation du couplage de l’énergie dans la cible a permis de déterminer les paramètres opératoires pour limiter l’accumulation thermique en surface. L’étude fait clairement apparaître le rôle de la texturation dans l’apparition du caractère superhydrophobe de la surface, tout en soulignant l’influence des propriétés physico-chimiques du matériau. / This PhD thesis is about surface functionalization by laser microstructuring. The experimental study consists in texturing stainless steel surfaces with a pulsed Yb fibre laser source (1030 nm, 300 fs), in order to control their wettability and confer to them superhydrophobic properties. With an optimization of the irradiating conditions on the target, it is possible to confer to the surface a dual-scale roughness. By successive ablations according to a pattern of crossed lines, microstructures in the range of tens of micrometres are realized, on which self-organized nanostructures are superimposed. Simulation of the energy coupling in the material allows to determine the process parameters to be used, in order to limit the thermal accumulation and avoid the melting of the surface. This study reveals the role of the laser texturing in the apparition of the superhydrophobic character and emphasizes the influence of the physicochemical properties of the material.
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Vers le contrôle de l'alignement et de l'orientation : théorie et expérience / Towards control of molecular alignement and orientation : an experimental and theoretical approach

Tehini, Ronald 13 December 2010 (has links)
Cette thèse traite du contrôle et de la caractérisation de l'alignement et de l'orientation du point de vue théorique et expérimental. L'alignement d'une molécule linéaire consiste à obtenir une probabilité élevée de localisation de l'axe internucléaire symétrique autour de l'axe de polarisation du champ tandis que l'orientation privilégie un sens particulier le long du champ. L'orientation à l'aide d'impulsions bi couleur (2+1) non résonnantes est étudiée en détail et les conditions permettant d'obtenir une orientation efficace sont examinées. Un schéma bi couleur où la deuxième harmonique est en quasi-résonance avec un niveau vibrationnel de la molécule est également étudié. Cette technique présente l'avantage d'offrir un paramètre supplémentaire à savoir l'écart à la résonance qui peut être ajusté de manière à optimiser l'orientation moléculaire. Finalement une nouvelle technique expérimentale de détection de l'alignement moléculaire est présentée. Celle-ci permet une détection monocoup de l'alignement moléculaire sur une étendue temporelle jusqu'alors inégalée. / This thesis is about the control and characterisation of the alignment and orientation of molecules by ultra short laser pulses on a theoretical and experimental approach. Alignment corresponds to a symmetric angular distribution of the molecular axis peaked along the laser field axis, whereas orientation provides an asymmetric distribution favouring one spatial direction. Orientation by sudden two-colour (2+1) pulses is studied extensively for the non resonant case and conditions required for achieving significant orientation are explored. A second two-colour scheme, where the second harmonic is in quasi resonance with a vibrational level of the molecule, is also presented and discussed. The last technique has the advantage to offer the detuning of the laser frequency as an additional free parameter, which can be adjusted to enhance molecular orientation. A new experimental polarization imaging 2D technique for the detection alignment is also developed. Experimental results on single shot detection of molecular alignment achieved over an unprecedented temporal span are presented.
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Génération d'ondes millimétriques et submillimétriques sur des systèmes fibrés à porteuses optiques stabilisées / Generation of millimeter and submillimeter on fiber systems with stabilized optical carriers

Hallal, Ayman 24 January 2017 (has links)
Je rapporte dans ce manuscrit une étude théorique et expérimentale d’une source compacte, fiable et bas coût d’ondes électromagnétiques continues et cohérentes de 30 Hz de largeur de raie, accordables de 1 GHz à 500 GHz par pas de 1 GHz. Ces ondes sont générées par un photo-mélange de deux diodes lasers DFB (Distributed Feedback) très accordables autour de 1550 nm, stabilisées avec des polarisations orthogonales sur une même cavité Fabry-Perot optique fibrée. J’ai conçue des électroniques de correction très rapides pour chaque laser permettant d’avoir une bande passante d’asservissement de 7 MHz limitée par la longueur de la boucle. Je démontre des suppressions de bruit de phase jusqu’à -60 dBc/ Hz à 1 kHz et de -90 dBc/Hz à 100 kHz d’écart d’une porteuse électrique à 92 GHz. Je mesure aussi une dérive de fréquence de ~170 kHz d’un battement à 10 GHz à long terme sur 7,5 heures de verrouillage continu. Je montre une conception optimisée d’une boucle d’asservissement intégrée de quelques dizaines de cm de longueur qui réduit le bruit de phase de 18 dB à 1 MHz d’écart à la porteuse optique et des couplages phase-amplitude réduits dans la cavité d’un facteur 50 par rapport à ceux estimés expérimentalement. L’ajout d’un troisième laser DFB stabilisé en phase sur un oscillateur local permettrait d’avoir une source continûment accordable sur 1 THz. La source d’ondes continues permettrait également de générer à partir de fibres hautement non linéaires et dispersives des impulsions pico- ou femtosecondes à un taux de répétition fixe en remplacement les lasers DFB par des lasers plus stables. Je calcule par simulation une gigue temporelle de 7,2 fs sur un temps d’intégration de 1 ms à 40 GHz de taux de répétition. / I report in this manuscript a theoretical and experimental study of a compact, reliable and low cost source of 30 Hz linewidth, continuous and coherent electromagnetic waves tunable from 1 GHz to 500 GHz in steps of 1 GHz. These waves are generated by photomixing two distributed feedback (DFB) laser diodes at 1550 nm which are frequency stabilized with orthogonal polarizations on the same optical fibered Fabry-Perot cavity. I have designed very fast electronic control filters for each laser allowing a 7 MHz servo bandwidth limited by the loop length. I demonstrate phase noise suppressions down to -60 dBc/Hz at 1 kHz and -90 dBc/Hz at 100 kHz offset frequencies from a 92 GHz electrical carrier. I also measure a ~170 kHz frequency drift of the beat note at 10 GHz on the long term over a continuous 7.5 hour locking period. I show an optimized design of an integrated servo loop of few tens of cm length which reduces the phase noise by 18 dB at 1 MHz optical carrier offset frequency and the phase-amplitude couplings in the cavity by a factor of 50 compared to the experimental one. The addition of a third DFB laser phase stabilized on a local oscillator allows the possibility to have continuously tunable source over 1 THz. The continuous wave source also makes it possible to generate fixed repetition rate pico- or femtosecond pulses from highly non-linear and dispersive fibers, replacing the DFB lasers by further stable lasers. I have calculated by simulation 7.2 fs temporal jitter at 40 GHz repetition rate over a 1 ms integration time.

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