Dans ce travail, les propriétés optiques non linéaires de différentes nanostructures métalliques à base d’or et d’argent sont étudiées. En particulier, une attention particulière est portée à la nature cohérente ou incohérente de la réponse. Pour cela, la technique de la Génération du Second Harmonique (SHG) est employée. C’est en effet l’une des méthodes optiques non linéaires les plus simples pour mettre en évidence cette nature cohérente ou incohérente de la réponse. Les échantillons utilisés pour cette mise en évidence sont constitués d’une part par des films diélectriques dopés par des nanoparticules bimétalliques d’alliages du type AuAg de différentes fractions molaires en or pour la réponse incohérente et d’autre part par des réseaux de nanocylindres d’or de différentes tailles disposés selon trois configurations géométriques (carrée, hexagonale et aléatoire) sur un substrat pour la réponse cohérente. La majeure partie du travail est dévolue à l’étude de la propagation et du doublage de fréquence en régime de faisceaux gaussiens et impulsions courtes dans les films diélectriques dopés par des nanoparticules bimétalliques en raison de phénomènes supplémentaires observés simultanément à la conversion de fréquence : absorption et réfraction non linéaire, phase de Gouy... Par la méthode des franges de Maker, les valeurs absolues des composantes de la susceptibilité non linéaire d’ordre 2 de ces films sont mesurées puis les valeurs absolues de l’hyperpolarisabilité quadratique des nanoparticules sont estimées sur la base d’un modèle de réponse incohérente. Enfin, une étude préliminaire sur la génération de continuum de lumière est présentée. La nature cohérente de la réponse SHG est recherchée dans les réseaux de nanocylindres. Nous montrons que l’origine de la réponse est associée à l’existence de défauts de surface dans ces nanostructures et donc conserve un caractère incohérent. Toutefois, nous avons pu mettre en évidence des effets associés à la taille des nanocylindres et à l’organisation des nanocylindres sur le substrat, ce dernier effet étant attaché à un caractère cohérent de la réponse / In this work, the non linear optical properties of different silver and gold metallic nanostructures are studied. In particular, a special attention is concerning the coherent or incoherent nature of the response. For that purpose, the Second Harmonic Generation (SHG) technique is used. It is indeed one of the simplest non linear optical methods to underline the coherent or incoherent nature of the response. Samples used for this reason are constituted on the first hand by dielectric films doped by bimetallic nanoparticles of clusters of the type AuAg of various gold molar fractions for the incoherent responses and on the other hand by arrays of gold nanocylinders of various sizes arranged according to three geometrical configurations (square, hexagonal and random) on a substrate for the coherent response. The major part of the work is devoted to the study of the propagation and the second harmonic frequency in regime of Gaussian beams and short pulses in dielectric films doped by bimetallic nanoparticles because of supplementary phenomena observed simultaneously in the conversion of frequency: non linear absorption and refraction, Gouy phase... By the method of the fringes of Maker, the absolute values of the coefficient of the second order non linear susceptibility of these films are measured then the absolute values of the quadratic hyperpolarizability of nanoparticles are estimated on the basis of a model of incoherent responses. Finally, a preliminary study on the light continuum generation is presented. The coherent nature of the SHG response is studied in the nanocylinders arrays. We show that the origin of the response is associated with the existence of the surface defects in these nanostructures and thus have an incoherent character. However, we were able to put in evidence the effects associated with the size of nanocylinders and with the organization of nanocylinders on the substrate, this last effect being attached to a coherent character of the response

Les sources lasers femtosecondes sont utilisées dans grand nombre d’applications (industrielles, médicales, de recherche fondamentale) avec un besoin croissant d’impulsions très énergétiques à haut taux de répétition. Bien que la technologie Ti:Saphir fournisse des impulsions PetaWatt, son taux de répétition s’avère limité. Une alternative est l’utilisation de la technologie fibrée. Cependant, l’énergie extractible d’une seule fibre est intrinsèquement limitée.Une solution prometteuse est alors de réaliser une combinaison de fibres (jusqu’à plus de 10 000 fibres pour l’accélération de particules). La combinaison de fibres par méthode interférométrique (avec un record de 64 fibres combinées en régime continu) a prouvé qu’elle était un excellent candidat pour la combinaison d’un grand nombre de fibres.La collaboration XCAN entre l’Ecole Polytechnique et Thales, vise à réaliser un démonstrateur de combinaison cohérente de 61 fibres amplifiées en régime femtoseconde. Les travaux menés au cours de cette thèse s’inscrivent dans ce projet.Dans un premier temps, afin d’étudier les points durs inhérents au régime femtoseconde tout en s’affranchissant des difficultés liées à l’amplification, la méthode interférométique en régime femtoseconde a été étudiée sur un démonstrateur passif, c’est-à-dire sans amplification, de 19 fibres. Une fois la méthode de mise en phase validée celle-ci a pu être testée avec succès sur le démonstrateur avec amplification du projet XCAN.Nous présentons également les travaux menés afin d’augmenter un paramètre clé des systèmes de combinaison de faisceaux à savoir : l’efficacité de combinaison du système laser. Pour cela, nous avons réalisé une mise en forme de faisceaux issus des fibres de la tête optique. Cette mise en forme, gaussien vers super-gaussien, est réalisée à l’aide de deux réseaux de lames de phase dont nous présenterons le calcul des profils asphériques. Afin de valider expérimentalement nos simulations et après réalisation des lames de phase nous avons pu tester celles-ci sur le démonstrateur passif, démontrant une augmentation de 14 %.Les travaux présentés dans ce manuscrit présentent ainsi les premiers par vers la réalisation d’une nouvelle architecture laser massivement parallèle, capable de délivrer à la fois une haute puissance crête et une haute puissance moyenne. / Femtosecond fiber sources are used in a large number of applications (industrial, medical, fundamental physics) with a growing need in high energy pulses at high repetion rate. Although Ti: Saphirre technology provides energies up to PetaWatt, its repetion rate is low (up to 1 Hz). An alternative is to use an amplified fiber. However, the extractable energy of a single fiber is intrinsically limited.A solution is then to combine several fibers (up to 10 000 fibers for particle acceleration). Coherent beam combining of fibers with an interferometric method (with a record of 64 fibers combined in the cw regime) has proven to be an excellent candidate to combine a large number of fibers.The XCAN project, a collaboration between l'Ecole polytechnique and Thales, aims to realize a demonstrator of 61 fibers coherently combined in the femtosecond regime.The works presented in this thesis are part of this project.In order to study the hard points inherent to the femtosecond regime and to free from the amplification issues, the interferometric method has been implemented on a passive demonstrator, meaning without amplification, of 19 fibers. Once the interferometric method validated, it has been succesfully tested on the amplified XCAN demonstrator.We present also the works done to increase a key parameter of beam combining systems : the combining efficiency. To do this, we have realized a beam shaping of the fiber array output beams. This beam shaping, gaussian to super-gaussian, is done with two arrays of phase plates. The aspherical profiles calculation is described. In order to validate our simulations we have tested the phase plates on the passive demonstrator by getting an increase of 14 %.The works presented in this manuscript are the first steps towards a new massively parallel laser architecture, able to provide both high peak power and high average power.

Les lasers à impulsions ultra-courtes (< 10 ps) ont largement démontré leur intérêt pour de nombreuses applications scientifiques, industrielles ou encore médicales. Le domaine du micro-usinage par impulsions laser est l'un des domaines les plus actifs du moment. Les dernières avancées en la matière privilégient deux axes de recherche, l'augmentation du taux de répétition associé à de fortes puissances moyennes et une montée en énergie. Nos travaux s'inscrivent dans ce contexte et visent à développer des amplificateurs d'impulsions ultracourtes innovants à base de fibres cristallines Yb:YAG délivrant de fortes puissances moyennes et de fortes énergies en régime de polarisation cylindrique. Les sources développées sont destinées à être intégrées au sein de systèmes de micro-usinage laser aux performances inédites développés dans le cadre du projet européen Razipol. Celles-ci joueront le rôle de préamplificateur fort gain au sein d'une architecture MOPA composé d'un oscillateur ultra-rapide à base de cristal d'Yb:KYW et d'un amplificateur final à base de disque mince Yb:YAG. Pour répondre à la problématique des dégradations spatiales liées à la montée en puissance moyenne dans les architectures à laser solide pompé par diode, une architecture en cascade composée de trois étages d'amplification permettant de réduire la charge thermique a d'abord été réalisée. Grâce à une fine optimisation de l’ensemble des paramètres spectroscopiques (taux de dopage des cristaux, longueur d'onde de pompe...) et géométriques (longueur des cristaux, tailles de faisceaux...) a permis d'amplifier des impulsions femtosecondes (750 fs) jusqu'à des puissances moyennes de 100 et 85 W, respectivement obtenues en polarisation linéaire et cylindrique, à la cadence de 20 MHz. Un amplificateur picoseconde de forte énergie à également été réalisé. Intégrant un dispositif de combinaison cohérente à division temporelle à 4 ou 8 répliques visant à réduire les effets non-linéaires, la source développée délivre des énergies remarquablement élevées pour ce type de système à amplification directe. Il délivre des énergies de 1 et 2 mJ à des cadences inférieures à 20 kHz. Ces résultats ont fait l'objet de 2 publications dans des revues internationales à comité de lecture. Par ailleurs les deux amplificateurs développés ont été intégrés sous la forme de systèmes compactes et robustes, utilisables par les membres du projet européen Razipol. Ces travaux ont également inspirée une nouvelle ligne de produits désormais commercialisés la société Fibercryst. / In the last decade ultra-short pulse laser (< 10 ps) have sparked increasing interest for many industrial and scientific applications. Among the geometries used so far for high-power Yb-doped diode-pumped solid-state lasers as slabs, rods and thin disks, the single crystal fiber (SCF) technology was recently shown to have a high potential for the amplification of ultrashort pulses thanks to a very efficient thermal management and high optical efficiencies. This technology combined with the cubic crystal structure of Yb:YAG offers a cylindrical symmetry of the optical and thermo-mechanical properties. Yb:YAG SCFs are therefore well suited for the amplification of cylindrically polarized beams. In the context of a European Project called RAZIPOL, we have developed new laser amplifier architectures using SCF to directly amplify femtosecond pulses to achieve high energy and high average power pulses with radial and azimuthal polarizations without any stretching and recompression of the pulses.We first demonstrate a three-stage diode-pumped Yb:YAG single-crystal-fiber amplifier to generate femtosecond pulses at high average powers with linear or cylindrical (i.e., radial or azimuthal) polarization. At a repetition rate of 20 MHz, 750 fs pulses were obtained at an average power of 85 W in cylindrical polarization and at 100 W in linear polarization. Investigations on the use of Yb:YAG single-crystal fibers with different length/doping ratios and the zero-phonon pumping at a wavelength of 969 nm were conducted in order to optimize the performances of the amplifiers.The second part of the project is focused on pulse energy scaling. In this sense, we demonstrate a two-stage Yb:YAG single-crystal-fiber amplifier designed for high peak power to significantly increase the pulse energy of a low power picosecond laser. The first amplifier stage has been designed for high gain. Using a gain medium optimized in terms of doping concentration and length an optical gain of 32dB has been demonstrated. The second amplifier stage designed for high energy using divided pulse technique allows to generate recombined output pulse energy of 2mJ at 12.5 kHz with a pulse duration of 6 ps corresponding to a peak power 320MW. Average powers ranging from 25W to 55W with repetition rates varying from 12.5 kHz to 500 kHz have been demonstrated.This results has led to the publication of 2 articles in international peer-reviewed journals and have been presented in 7 conferences. Finally this work has inspired the launch of a new line of industrial products by Fibercryst.

Titre de l'écran-titre (visionné le 30 novembre 2023) / Dans cette thèse, la dynamique d'excitation électronique et d'ionisation de H₂ dans une impulsion laser intense est étudiée en utilisant une approche ab initio pour résoudre numériquement l'équation de Schrödinger dépendante du temps (TDSE) pour ce système. Nous avons développé une nouvelle méthodologie utilisant des fonctions B-Splines comme base de développement des fonctions d'onde multi-configurationnelles du système. Afin de décrire et d'analyser la dynamique d'ionisation et d'excitation électronique, nous faisons appel au programme MEDYS (Many-Electron-Dynamics System), conçu à notre laboratoire en interne, et dont l'adaptation en base B-Spline pour donner la version MEDYS-BSpline est un des objectifs de la thèse. Ce programme utilise une méthode d'interaction de configuration dépendante du temps (TDCI) pour décrire la dynamique temporelle de l'ionisation sur les voies de l'espace lié et celui des cations. En application de la méthodologie, le travail continue avec la détermination du régime d'ionisation, tunnel ou multiphotonique, quand la molécule H₂ est soumise à un rayonnement intense dans l'infra-rouge proche (de longueur d'onde λ = 800 nm). Le travail entreprend également une évaluation numérique de l'approximation du Champ Fort en comparant les résultats de calculs de la dynamique électronique utilisant l'approximation de Strong Field Approximation (SFA) avec ceux utilisant une représentation complète et non-SFA du propagateur de l'électron ionisé. / In this thesis, the dynamics of electronic excitation and ionization of H₂ in an intense laser pulse are studied using an ab initio approach to numerically solve the time-dependent Schrödinger equation (TDSE) for this system. We have developed a new methodology using B-Spline functions as a basis for developing the multiconfigurational wave functions of the system. To describe and analyze the dynamics of ionization and electronic excitation, we employ the in-house program called Many-Electron-Dynamics System (MEDYS), and one of the objectives of the thesis is to adapt it to the B-Spline basis, resulting in the MEDYS-BSpline version. This program utilizes a time-dependent configuration interaction (TDCI) method to describe the temporal dynamics of ionization in both bound and cationic states. Applying this methodology, the work continues with the determination of the ionization regime, either tunneling or multiphoton, when H₂ is subjected to intense radiation in the near-infrared (wavelength λ = 800 nm). The work also undertakes a numerical evaluation of the Strong Field Approximation (SFA) by comparing the results of electronic dynamics calculations using the SFA approximation with those using a full and non-SFA representation of the ionized electron propagator.

La génération de supercontinuum est un élargissement spectral extrême survenant dans un matériau dispersif et non linéaire comme la fibre optique. Ce phénomène est mis à profit dans plusieurs domaines comme la spectroscopie, la métrologie et la sécurité. Plusieurs de ces applications nécessitent de la lumière dans la fenêtre de transmission atmosphérique entre 3 et 5 μm. Par contre, les matériaux les plus utilisés actuellement pour la génération de supercontinuum, comme la silice et le ZBLAN, sont opaques dans cette plage spectrale, ce qui justifie l’utilisation de nouveaux matériaux ayant une transparence accrue à ces longueurs d’onde. Nous proposons donc l’utilisation de fibres de fluoroindate et de trisulfure d’arsenic pour pallier cette limitation. Les fibres fabriquées de ces matériaux possèdent des pertes intrinsèques assez faibles pour la génération de supercontinuum dans cette plage spectrale. Dans ce travail, nous avons démontré un supercontinuum très large dans la fibre de fluoroindate en la pompant avec des impulsions femtosecondes à 2,5 μm en régime de dispersion anomale. Les résultats n’ont pas été aussi prometteurs pour la fibre de chalcogénure étant donnée la dispersion fortement normale à cette longueur d’onde et son seuil de dommage très faible. / Supercontinuum generation is an extreme spectral broadening that takes place in a dispersive and nonlinear medium like an optical fiber. It has found applications in various fields such as spectroscopy, metrology and defense and security. Some of them require light with a broad spectrum covering the atmospheric transmission window between 3 and 5 μm. However, currently used fibers like silica and ZBLAN have limited transmission in this range, thus justifying the use of new materials. We propose the use of fluoroindate and arsenic trisulfide fibers to serve this purpose. Both of these materials have been drawn in fibers with very low transmission losses over this spectral range. In this work, we used femtosecond pulses to generate supercontinuum in fluoroindate and arsenic trisulfide fibers. We demontrated a very broad supercontinuum in the fluoroindate fiber using femtosecond pulses in the anomalous dispersion regime of the fiber at 2.5 μm. The results were not that promising in chalcogenide fibers because of large normal dispersion at the wavelength used and low damage threshold.

Générer des impulsions laser attosecondes requiert l’utilisation d’impulsions laser femtosecondes focalisées dans un gaz qui produit, par rediffusion, les harmoniques du rayonnement incident. Ce processus donne naissance au spectre XUV qui composera les impulsions désirées. Leur génération est optimisée par le contrôle des paramètres qui caractérisent l’impulsion femtoseconde : puissance, durée de l’impulsion, spectre fréquentiel et phase absolue. Tous ces paramètres, sauf la phase absolue, se mesurent avec des équipements facilement disponibles. Pour mesurer la phase absolue, nous construisons un Stéréo-ATI selon le concept proposé et démontré par une équipe de recherche en 2003. Plusieurs propriétés de l’ionisation induite par impulsions femtosecondes, dont les spectres photoélectroniques, sont montrées pour expliquer le fonctionnement de l’appareil. Des simulations de spectres de temps de vol et des explications plus techniques sont utilisées pour définir les propriétés de la machine et les appareils utilisés pour monter une expérience complète de détection de phase absolue. / Attosecond laser pulse generation requires the use of femtosecond laser pulses focused in a gas which produces, by rescattering, harmonics of the incident beam. This process gives birth to the XUV spectra composing the desired pulses. Their generation is optimised by controlling the characteristic parameters of the femtosecond pulses: power, pulse duration, frequency spectra and absolute phase. All these parameters, excluding the absolute phase, can be measured with some easily available equipment. To measure the absolute phase, we build a Stereo-ATI from the concept proposed and demonstarted by a research team in 2003. Many properties of the femtosecond induced ionization, among which photoelectronic spectra, are shown to explain how the apparatus works. Simulations of time of flight spectra and some more technical explanations are used to define the apparatus properties and the equipment used to mount a complete absolute phase detection experiment.

Tableau d’honneur de la Faculté des études supérieures et postdoctorales, 2015-2016 / Lorsque fortement focalisées, les impulsions laser de haute puissance génèrent des champs électromagnétiques d’amplitude gigantesque. Ces derniers peuvent être mis à profit pour accélérer des électrons à une grande énergie sur une très courte distance. Les progrès récents dans le domaine des lasers de haute puissance laissent ainsi entrevoir des perspectives excitantes dans le développement d’une nouvelle génération d’accélérateurs laser qui seraient beaucoup plus compacts et moins dispendieux que les accélérateurs d’électrons conventionnels. Parmi les différents schémas d’accélération laser proposés, l’utilisation d’impulsions laser de polarisation radiale s’avère prometteuse. Cette méthode tire profit de la composante longitudinale du champ électrique au centre d’un faisceau laser de type TM01 afin d’accélérer des électrons le long de l’axe optique. L’objectif spécifique du projet de doctorat présenté dans cette thèse est d’étudier l’accélération d’électrons par impulsions TM01 dans le régime des impulsions ultrabrèves et fortement focalisées. Dans ces conditions extrêmes, les impulsions laser doivent impérativement être modélisées à l’aide de solutions exactes aux équations de Maxwell. Nous présentons d’abord une technique permettant d’obtenir une solution exacte sous forme fermée aux équations de Maxwell pour décrire le champ électromagnétique de l’impulsion TM01. Cette solution exacte nous permet de modéliser rigoureusement la dynamique en régime d’impulsions ultrabrèves et fortement focalisées et d’en faire ressortir les caractéristiques intéressantes. Il est également mis en évidence qu’une solution exacte pour le champ électromagnétique n’est pas seulement utile en régime non paraxial, mais qu’elle est également nécessaire pour modéliser correctement la dynamique dans des conditions de faible focalisation. Une partie de cette thèse s’intéresse finalement à une application intéressante de l’accélération par impulsions TM01 ultrabrèves et fortement focalisées, soit la production d’impulsions ultrabrèves d’électrons sous-relativistes. À l’aide de simulations particle-in-cell, nous démontrons la possibilité d’accélérer des impulsions d’électrons d’une durée de l’ordre de la femtoseconde à quelques centaines de keV d’énergie lorsqu’une impulsion TM01 de quelques centaines de gigawatts est focalisée dans un gaz de faible densité. Étant situées dans la fenêtre énergétique adéquate, ces impulsions d’électrons pourraient permettre d’améliorer significativement la résolution temporelle dans les expériences d’imagerie atomique et moléculaire par diffraction électronique ultrarapide. / When focused on a tiny spot, high-power laser pulses generate gigantic electromagnetic fields. Under these strong field conditions, charged particles can be accelerated up to high energies over short distances. Recent advances in high-power laser technology hint at exciting new possibilities in the development of a new generation of laser-driven electron accelerators that are expected to offer a robust, compact, and low-cost alternative to conventional linear accelerators. Among the many proposed laser-driven acceleration schemes, the use of radially polarized laser pulses is very promising. In this method, the electrons are accelerated along the optical axis by the strong longitudinal electric field component at the center of a TM01 beam. The main objective of this thesis is to investigate electron acceleration driven by TM01 pulses under ultrashort pulse and strong focusing conditions. In this nonparaxial and ultrashort pulse regime, the laser pulses must be rigorously modeled as exact solutions to Maxwell’s equations. We first present the tools that are used to obtain an exact closed-form solution to Maxwell’s equations for a TM01 pulse. This exact solution allows us to accurately model the acceleration process and to highlight several interesting properties of the dynamics in the nonparaxial and ultrashort pulse regime. It is also shown that an exact solution is not only useful to investigate electron acceleration under nonparaxial conditions, but also necessary to correctly describe the dynamics in the weak focusing limit. A part of this thesis is also concerned with an interesting property of the acceleration driven by ultrashort and tightly focused TM01 pulses, namely the generation of ultrashort bunches of subrelativistic electrons. Using particle-in-cell simulations, we demonstrate the possibility of generating one-femtosecond electron pulses at few-hundred-keV energies when a few-hundred-GW TM01 pulse is tightly focused in a low-density gas. Since they are located in the appropriate energy window, these electron pulses could potentially lead to a significant improvement in the time resolution of atomic and molecular imaging experiments based on ultrafast electron diffraction.

La génération de supercontinuum consiste en un élargissement spectral extrême d'une source laser généralement pulsée par l'intermédiaire des effets non-linéaires. Une fibre optique est le plus souvent utilisée vu l'excellent confinement qu'offre ce type de milieu. La génération de supercontinuum trouve des applications dans de nombreux domaines que ce soit en spectroscopie, en métrologie, ou même en médecine. Depuis plusieurs années de nombreuses recherches ont été conduites visant à repousser les limites de l'élargissement. Pour pallier à la limite fondamentale que représente les pertes matérielles dans l'infrarouge de la silice, plusieurs se sont tournés vers des verres plus exotiques tels que les verres fluorés [?, ?, ?]; et les verres de chalcogénure [?, ?, ?]. Le but principal de ce mémoire est d'étudier en profondeur la génération de supercontinuum dans l'infrarouge à partir d'impulsions nanosecondes dans des fibres de verre fluoré. Ce mémoire présente premièrement les concepts théoriques derrière les effets non-linéaires menant à la génération de supercontinuum. Ensuite, on y décrit les méthodes utilisées pour caractériser et les propriétés importantes des fibres optiques utilisées. Finalement, les différents supercontinua générés sont présentés et les mécanismes menant à l'élargissement spectral sont analysés.

L’intensité d’une impulsion laser femtoseconde est telle qu’il devient possible d’accéder à un régime d’interaction laser-matière hautement non-linéaire. La focalisation d’un faisceau d’impulsions femtosecondes dans un matériau transparent permet de déposer l’énergie précisément dans la zone focale. Un changement de l’indice de réfraction survient et la translation de l’échantillon permet l’inscription de structures photo-induites en trois dimensions. Ce principe peut s’appliquer à une large gamme de matériaux à la seule condition que ceux-ci soient transparents à longueur d’onde de la source laser utilisée. Ces caractéristiques confèrent au procédé dit d’inscription directe à l’aide d’impulsions femtosecondes un énorme potentiel quant au développement de composants photoniques à trois dimensions. Le développement de cet outil passe par une optimisation du procédé, ce qui sous-entend une meilleure compréhension de la réponse des matériaux aux impulsions femtosecondes. Le projet de doctorat décrit dans cette thèse porte sur l’étude des changements photo-induits et leurs applications à l’inscription de composants photoniques dans différents types de verres. Dans un premier temps, nous présentons l’auto-arrangement quasi-périodique des filaments multiples dans la silice fondue par l’entremise de l’auto-focalisation d’un faisceau doté d’un profil d’intensité fortement elliptique. Nous discutons ensuite du rehaussement de la périodicité du positionnement des filaments en insérant un masque de phase dans le trajet du faisceau. En second lieu, nous investiguons en détail l’interaction des impulsions femtosecondes avec des verres fluorés dans les régimes d’inscription mono-impulsionnel aussi bien que thermique. Ensuite, nous effectuons une étude détaillée de la photosensibilité d’un verre de chalcogénure composé de germanium et de soufre. Dans les deux cas, nous montrons que la morphologie et le signe du changement d’indice photo-induit peuvent être modifiés en variant les conditions d’exposition et ainsi permettre l’inscription directe de guides d’onde à faibles pertes. En outre, nous montrons que la réponse du Ge-S dépend de la proportion de soufre qui entre dans la composition du verre. Au final, cette thèse apporte une contribution originale au développement de la méthode d’inscription directe de composants photoniques et démontre la flexibilité de la technique en ce qui a trait à la modification de l’indice de réfraction des verres spéciaux utilisés en optique-photonique. / The intensity of a femtosecond laser pulse is strong enough to free valence electrons from the local potential of their parent atom. Therefore, the laser-matter interaction is highly non-linear which has a significant impact on the energy transfer between pulses and the material. Focusing a femtosecond pulses laser beam results in the precise deposition of energy at the focus through nonlinear absorption mechanisms. This leads to a localised refractive index change and translation of the glass sample through the focussed laser beam allows the inscription of three-dimensional photo-induced structures. The method can be applied to every material on the sole condition of transparency at the wavelength of the laser source. Those characteristics demonstrate the enormous potential of the direct writing method for the fabrication of integrated photonics devices. Further development of this powerful tool necessitates improvements of the inscription process and a better understanding of the response of optical materials to femtosecond pulses. The research project described in this thesis refers to the study of the photo-induced changes and their application to the inscription of photonic components in different types of glass. First, we demonstrated the quasi-periodic self-arrangement of multiple filaments in fused silica through self-focussing of a highly elliptical beam. We enhanced the periodicity of the multiple filaments distribution by inserting a binary phase mask in the beam path. Next, the interaction between femtosecond pulses and fluoride glasses in both repetitive and thermal inscription regime was investigated in details. An exhaustive study of the photosensitivity of Ge-S binary glass followed. In both materials we showed that the morphology and the sign of the refractive index change can be modified through precise adjustment of the exposure conditions, allowing for the direct inscription of low loss optical waveguides. Also, we showed that the response of Ge-S glass is linked with the amount of sulfur present in the glass composition. Ultimately, this thesis conveys an original contribution to the development of the direct inscription method and demonstrates the flexibility of the technique concerning the refractive index modifications of special optical glasses used in the field of optic-photonic.

Dans cette thèse nous expliquons comment pourraient être produites, dans le vide, des impulsions d'électrons relativistes ultrarapides. Le schéma d'accélération proposé tire profit du champ électrique longitudinal d'un faisceau laser spécial nommé faisceau TMQI ("TM" pour "Transverse Magnetic"). En résolvant les équations de Maxwell-Lorentz dépendantes du temps, il apparaît qu'un nuage d'électrons initialement au repos à l'étranglement d'une impulsion TMOi de quelques cycles peut potentiellement être accéléré à des énergies relativistes. Pour des puissances laser multitérawatt (1012 W) - le seuil pour que des accélérations notables se produisent - des énergies cinétiques allant d'une dizaine de keV à quelques dizaines de MeV sont prédites. Les électrons ainsi accélérés formeraient, sur l'axe du faisceau laser, un dense paquet faiblement divergent dont la durée atteindrait, dans certains cas, quelques centaines de zeptosecondes (10~21 s). Le problème de l'accélération en cascade est aussi abordé : il est démontré qu'ainsi des énergies de l'ordre du GeV seraient accessibles avec des puissances laser pétawatt (1015 W). Ces impulsions brèves d'électrons relativistes pourraient trouver de multiples applications biomédicales et scientifiques, notamment en ce qui concerne la production de rayons X pour la radiothérapie et, éventuellement, pour sonder des phénomènes atomiques et subatomiques avec une résolution temporelle sans précédent.