Organic transistors are a core component for basically all relevant types of fully organic circuits and consumer electronics. The Organic Permeable Base Transistor (OPBT) is a transistor with a sandwich geometry like in Organic Light Emitting Diodes (OLEDs) and has a vertical current transport. Therefore, it combines simple fabrication with high performance due its short transit paths and has a fairly good chance of being used in new organic electronics applications that have to fall back to silicon transistors up to now. A detailed understanding of the operation mechanism that allows a targeted engineering without trial-and-error is required and there is a need for universal optimization techniques which require as little effort as possible. Several mechanisms that explain certain aspects of the operation are proposed in literature, but a comprehensive study that covers all transistor regimes in detail is not found. High performances have been reported for organic transistors which are, however, usually limited to certain materials. E. g., n-type C60 OPBTs are presented with excellent performance, but an adequate p-type OPBT is missing. In this thesis, the OPBT is investigated under two aspects: Firstly, drift-diffusion simulations of the OPBT are evaluated. By comparing the results from different geometry parameters, conclusions about the detailed operation mechanism can be drawn. It is discussed where charge carriers flow in the device and which parameters affect the performance. In particular, the charge carrier transmission through the permeable base layer relies on small openings. Contrary to an intuitive view, however, the size of these openings does not limit the device performance. Secondly, p-type OPBTs using pentacene as the organic semiconductor are fabricated and characterized with the aim to catch up with the performance of the n-type OPBTs. It is shown how an additional seed-layer can improve the performance by changing the morphology, how leakage currents can be defeated, and how parameters like the layer thickness should be chosen. With the combination of all presented optimization strategies, pentacene OPBTs are built that show a current density above 1000 mA/cm^2 and a current gain of 100. This makes the OPBT useful for a variety of applications, and also complementary logic circuits are possible now. The discussed optimization strategies can be extended and used as a starting point for further enhancements. Together with the deep understanding obtained from the simulations, purposeful modifications can be studied that have a great potential. / Organische Transistoren stellen eine Kernkomponente für praktisch jede Art von organischen Schaltungen und Elektronikgeräten dar. Der “Organic Permeable Base Transistor” (OPBT, dt.: Organischer Transistor mit durchlässiger Basis) ist ein Transistor mit einem Schichtaufbau wie in organischen Leuchtdioden (OLEDs) und weist einen vertikalen Stromfluss auf. Somit wird eine einfache Herstellung mit gutem Verhalten und Leistungsfähigkeit kombiniert, welche aus den kurzen Weglängen der Ladungsträger resultiert. Damit ist der OPBT bestens für neuartige organische Elektronik geeignet, wofür andernfalls auf Siliziumtransistoren zurückgegriffen werden müsste. Notwendig sind ein tiefgehendes Verständnis der Funktionsweise, welches ein zielgerichtetes Entwickeln der Technologie ohne zahlreiche Fehlversuche ermöglicht, sowie universell einsetzbare und leicht anwendbare Optimierungsstrategien. In der Literatur werden einige Mechanismen vorgeschlagen, die Teile der Funktionsweise betrachten, aber eine umfassende Untersuchung, die alle Arbeitsbereiche des Transistors abdeckt, findet sich derzeit noch nicht. Ebenso gibt es einige Veröffentlichungen, die Transistoren mit hervorragender Leistungsfähigkeit zeigen, aber meist nur mit Materialien für einen Ladungsträgertyp erzielt werden. So gibt es z.B. n-typ OPBTs auf Basis von C60, für die bisher vergleichbare p-typ OPBTs fehlen. In dieser Arbeit werden daher die folgenden beiden Aspekte des OPBT untersucht: Einerseits werden Drift-Diffusions-Simulationen von OPBTs untersucht und ausgewertet. Kennlinien und Ergebnisse von Transistoren aus verschiedenen Parametervariationen können verglichen werden und erlauben damit Rückschlüsse auf verschiedenste Aspekte der Funktionsweise. Der Fluss der Ladungsträger sowie für die Leistungsfähigkeit wichtige Parameter werden besprochen. Insbesondere sind für die Transmission von Ladungsträgern durch die Basisschicht kleine Öffnungen in dieser nötig. Die Größe dieser Öffnungen stellt jedoch entgegen einer intuitiven Vorstellung keine Begrenzung für die erreichbaren Ströme dar. Andererseits werden p-typ OPBTs auf Basis des organischen Halbleiters Pentacen hergestellt und charakterisiert. Das Ziel ist hierbei die Leistungsfähigkeit an die n-typ OPBTs anzugleichen. In dieser Arbeit wird gezeigt, wie durch eine zusätzliche Schicht die Morphologie und die Transmission verbessert werden kann, wie Leckströme reduziert werden können und welche Parameter bei der Optimierung besondere Beachtung finden sollten. Mit all den Optimierungen zusammen können Pentacen OPBTs hergestellt werden, die Stromdichten über 1000 mA/cm^2 und eine Stromverstärkung über 100 aufweisen. Damit kann der OPBT für eine Vielzahl von Anwendungen eingesetzt werden, unter anderem auch in Logik-Schaltungen zusammen mit n-typ OPBTs. Die besprochenen Optimierungen können weiterentwickelt werden und somit als Startpunkt für anschließende Verbesserungen dienen. In Verbindung mit erlangten Verständnis aus den Simulationsergebnissen können somit aussichtsreiche Veränderungen an der Struktur des OPBTs zielgerichtet eingeführt werden.

Organic transistors are a core component for basically all relevant types of fully organic circuits and consumer electronics. The Organic Permeable Base Transistor (OPBT) is a transistor with a sandwich geometry like in Organic Light Emitting Diodes (OLEDs) and has a vertical current transport. Therefore, it combines simple fabrication with high performance due its short transit paths and has a fairly good chance of being used in new organic electronics applications that have to fall back to silicon transistors up to now. A detailed understanding of the operation mechanism that allows a targeted engineering without trial-and-error is required and there is a need for universal optimization techniques which require as little effort as possible. Several mechanisms that explain certain aspects of the operation are proposed in literature, but a comprehensive study that covers all transistor regimes in detail is not found. High performances have been reported for organic transistors which are, however, usually limited to certain materials. E. g., n-type C60 OPBTs are presented with excellent performance, but an adequate p-type OPBT is missing. In this thesis, the OPBT is investigated under two aspects: Firstly, drift-diffusion simulations of the OPBT are evaluated. By comparing the results from different geometry parameters, conclusions about the detailed operation mechanism can be drawn. It is discussed where charge carriers flow in the device and which parameters affect the performance. In particular, the charge carrier transmission through the permeable base layer relies on small openings. Contrary to an intuitive view, however, the size of these openings does not limit the device performance. Secondly, p-type OPBTs using pentacene as the organic semiconductor are fabricated and characterized with the aim to catch up with the performance of the n-type OPBTs. It is shown how an additional seed-layer can improve the performance by changing the morphology, how leakage currents can be defeated, and how parameters like the layer thickness should be chosen. With the combination of all presented optimization strategies, pentacene OPBTs are built that show a current density above 1000 mA/cm^2 and a current gain of 100. This makes the OPBT useful for a variety of applications, and also complementary logic circuits are possible now. The discussed optimization strategies can be extended and used as a starting point for further enhancements. Together with the deep understanding obtained from the simulations, purposeful modifications can be studied that have a great potential.:1 Introduction and Motivation 2 Theory 2.1 Organic Semiconductors 2.1.1 Organic Molecules and Solids 2.1.2 Charge Carrier Transport 2.1.3 Charge Carrier Injection 2.1.4 Doping 2.2 Organic Permeable Base Transistors 2.2.1 Structure 2.2.2 Basic Operation Principle 3 Overview of Different Transistor Architectures 3.1 Organic Field Effect Transistors 3.2 Organic Permeable Base Transistors 3.2.1 Development of the Permeable Base Transistor 3.2.2 Optimization Strategies 3.3 Comparison to Inorganic Transistors 3.4 Other Emerging Transistor Concepts 3.4.1 OSBT 3.4.2 Step-Edge OFET 3.4.3 VOFET 3.4.4 IGZO Devices 4 Experimental 4.1 Materials and their Properties 4.1.1 Pentacene 4.1.2 F6TCNNQ 4.1.3 Aluminum Oxide 4.2 Fabrication 4.2.1 Thermal Vapor Deposition 4.2.2 Chamber Details and Processing Procedure 4.2.3 Sample Structure 4.3 Characterization Methods and Tools 4.3.1 Electrical Characterization 4.3.2 Morphology 4.3.3 XPS 5 Simulations and Working Mechanism 5.1 Simulation Setup 5.1.1 Overview 5.1.2 OPBT Model 5.1.3 Drift-Diffusion Solver 5.1.4 Post-Processing of Simulation Data 5.2 Basic Concept 5.2.1 Base Sweep Regions 5.2.2 Correlation with charge carrier density and potential 5.3 Charge Carrier Accumulation 5.3.1 Accumulation at Emitter and Collector 5.3.2 Current Flow 5.3.3 Area contributing to the current flow 5.4 Current Limitation Mechanisms 5.4.1 Varying Size of the Opening 5.4.2 Channel Potential 5.4.3 Limitation of Base-Emitter Transport 5.4.4 Intrinsic Layer Variation 5.5 Opening Shapes 5.5.1 Cylindrical Opening and Symmetry 5.5.2 Truncated Cone Setup 5.6 Base Leakage Currents 5.6.1 Description of the Insulator 5.6.2 Top and Bottom Contribution 5.6.3 Validity of Calculation 5.7 Analytical Description of the OPBT base sweep 5.7.1 Description of operation regions 5.7.2 Transition Voltages and Full Characteristics 5.7.3 Comparison to Experiment 5.8 Output Characteristics 5.8.1 Saturation region 5.8.2 Linear region 5.8.3 Intrinsic Gain 5.9 Summary of Operation Mechanism 6 Nin-Devices and Structuring 6.1 Effect of Accumulation and Scalability 6.1.1 Active Area and Electrode Overlap 6.1.2 Indirect Structuring 8 Contents 6.1.3 Four-Wire Measurement 6.1.4 Pulsed Measurements 6.2 Mobility Measurement 6.2.1 Mobility Extraction from a Single IV Curve 6.2.2 Verification of the SCLC using Thickness Variations 6.3 Geometric Diode 7 Optimization of p-type Permeable Base Transistors 7.1 Introduction to p-type Devices 7.2 Characteristics of OPBTs 7.2.1 Diode characteristics 7.2.2 Base sweep 7.2.3 Output characteristics 7.3 Seed-Layer 7.3.1 Process of Opening Formation 7.3.2 Performance using different Seed-Layers 7.4 Built-in field 7.4.1 Effect on Performance 7.4.2 Explanation for the Transmission Improvement 7.5 Base Insulation 7.5.1 Importance of Base Insulation 7.5.2 Additional Insulating Layers and Positioning 7.5.3 Enhancement of Native Aluminum Oxide 7.6 Complete Optimization 7.6.1 Indirect Structuring in OPBTs 7.6.2 Combination of different Optimization Techniques 7.7 Potential of the Technology 7.7.1 Future Improvements 7.7.2 Achievable Performance 7.8 Demonstration of the Organic Permeable Base Transistor 7.8.1 Simple OLED driver 7.8.2 An Astable Oscillator using p-type OPBTs 7.8.3 An OLED Driver using n-type OPBTs controlled by Organic Solar Cells 8 Conclusion / Organische Transistoren stellen eine Kernkomponente für praktisch jede Art von organischen Schaltungen und Elektronikgeräten dar. Der “Organic Permeable Base Transistor” (OPBT, dt.: Organischer Transistor mit durchlässiger Basis) ist ein Transistor mit einem Schichtaufbau wie in organischen Leuchtdioden (OLEDs) und weist einen vertikalen Stromfluss auf. Somit wird eine einfache Herstellung mit gutem Verhalten und Leistungsfähigkeit kombiniert, welche aus den kurzen Weglängen der Ladungsträger resultiert. Damit ist der OPBT bestens für neuartige organische Elektronik geeignet, wofür andernfalls auf Siliziumtransistoren zurückgegriffen werden müsste. Notwendig sind ein tiefgehendes Verständnis der Funktionsweise, welches ein zielgerichtetes Entwickeln der Technologie ohne zahlreiche Fehlversuche ermöglicht, sowie universell einsetzbare und leicht anwendbare Optimierungsstrategien. In der Literatur werden einige Mechanismen vorgeschlagen, die Teile der Funktionsweise betrachten, aber eine umfassende Untersuchung, die alle Arbeitsbereiche des Transistors abdeckt, findet sich derzeit noch nicht. Ebenso gibt es einige Veröffentlichungen, die Transistoren mit hervorragender Leistungsfähigkeit zeigen, aber meist nur mit Materialien für einen Ladungsträgertyp erzielt werden. So gibt es z.B. n-typ OPBTs auf Basis von C60, für die bisher vergleichbare p-typ OPBTs fehlen. In dieser Arbeit werden daher die folgenden beiden Aspekte des OPBT untersucht: Einerseits werden Drift-Diffusions-Simulationen von OPBTs untersucht und ausgewertet. Kennlinien und Ergebnisse von Transistoren aus verschiedenen Parametervariationen können verglichen werden und erlauben damit Rückschlüsse auf verschiedenste Aspekte der Funktionsweise. Der Fluss der Ladungsträger sowie für die Leistungsfähigkeit wichtige Parameter werden besprochen. Insbesondere sind für die Transmission von Ladungsträgern durch die Basisschicht kleine Öffnungen in dieser nötig. Die Größe dieser Öffnungen stellt jedoch entgegen einer intuitiven Vorstellung keine Begrenzung für die erreichbaren Ströme dar. Andererseits werden p-typ OPBTs auf Basis des organischen Halbleiters Pentacen hergestellt und charakterisiert. Das Ziel ist hierbei die Leistungsfähigkeit an die n-typ OPBTs anzugleichen. In dieser Arbeit wird gezeigt, wie durch eine zusätzliche Schicht die Morphologie und die Transmission verbessert werden kann, wie Leckströme reduziert werden können und welche Parameter bei der Optimierung besondere Beachtung finden sollten. Mit all den Optimierungen zusammen können Pentacen OPBTs hergestellt werden, die Stromdichten über 1000 mA/cm^2 und eine Stromverstärkung über 100 aufweisen. Damit kann der OPBT für eine Vielzahl von Anwendungen eingesetzt werden, unter anderem auch in Logik-Schaltungen zusammen mit n-typ OPBTs. Die besprochenen Optimierungen können weiterentwickelt werden und somit als Startpunkt für anschließende Verbesserungen dienen. In Verbindung mit erlangten Verständnis aus den Simulationsergebnissen können somit aussichtsreiche Veränderungen an der Struktur des OPBTs zielgerichtet eingeführt werden.:1 Introduction and Motivation 2 Theory 2.1 Organic Semiconductors 2.1.1 Organic Molecules and Solids 2.1.2 Charge Carrier Transport 2.1.3 Charge Carrier Injection 2.1.4 Doping 2.2 Organic Permeable Base Transistors 2.2.1 Structure 2.2.2 Basic Operation Principle 3 Overview of Different Transistor Architectures 3.1 Organic Field Effect Transistors 3.2 Organic Permeable Base Transistors 3.2.1 Development of the Permeable Base Transistor 3.2.2 Optimization Strategies 3.3 Comparison to Inorganic Transistors 3.4 Other Emerging Transistor Concepts 3.4.1 OSBT 3.4.2 Step-Edge OFET 3.4.3 VOFET 3.4.4 IGZO Devices 4 Experimental 4.1 Materials and their Properties 4.1.1 Pentacene 4.1.2 F6TCNNQ 4.1.3 Aluminum Oxide 4.2 Fabrication 4.2.1 Thermal Vapor Deposition 4.2.2 Chamber Details and Processing Procedure 4.2.3 Sample Structure 4.3 Characterization Methods and Tools 4.3.1 Electrical Characterization 4.3.2 Morphology 4.3.3 XPS 5 Simulations and Working Mechanism 5.1 Simulation Setup 5.1.1 Overview 5.1.2 OPBT Model 5.1.3 Drift-Diffusion Solver 5.1.4 Post-Processing of Simulation Data 5.2 Basic Concept 5.2.1 Base Sweep Regions 5.2.2 Correlation with charge carrier density and potential 5.3 Charge Carrier Accumulation 5.3.1 Accumulation at Emitter and Collector 5.3.2 Current Flow 5.3.3 Area contributing to the current flow 5.4 Current Limitation Mechanisms 5.4.1 Varying Size of the Opening 5.4.2 Channel Potential 5.4.3 Limitation of Base-Emitter Transport 5.4.4 Intrinsic Layer Variation 5.5 Opening Shapes 5.5.1 Cylindrical Opening and Symmetry 5.5.2 Truncated Cone Setup 5.6 Base Leakage Currents 5.6.1 Description of the Insulator 5.6.2 Top and Bottom Contribution 5.6.3 Validity of Calculation 5.7 Analytical Description of the OPBT base sweep 5.7.1 Description of operation regions 5.7.2 Transition Voltages and Full Characteristics 5.7.3 Comparison to Experiment 5.8 Output Characteristics 5.8.1 Saturation region 5.8.2 Linear region 5.8.3 Intrinsic Gain 5.9 Summary of Operation Mechanism 6 Nin-Devices and Structuring 6.1 Effect of Accumulation and Scalability 6.1.1 Active Area and Electrode Overlap 6.1.2 Indirect Structuring 8 Contents 6.1.3 Four-Wire Measurement 6.1.4 Pulsed Measurements 6.2 Mobility Measurement 6.2.1 Mobility Extraction from a Single IV Curve 6.2.2 Verification of the SCLC using Thickness Variations 6.3 Geometric Diode 7 Optimization of p-type Permeable Base Transistors 7.1 Introduction to p-type Devices 7.2 Characteristics of OPBTs 7.2.1 Diode characteristics 7.2.2 Base sweep 7.2.3 Output characteristics 7.3 Seed-Layer 7.3.1 Process of Opening Formation 7.3.2 Performance using different Seed-Layers 7.4 Built-in field 7.4.1 Effect on Performance 7.4.2 Explanation for the Transmission Improvement 7.5 Base Insulation 7.5.1 Importance of Base Insulation 7.5.2 Additional Insulating Layers and Positioning 7.5.3 Enhancement of Native Aluminum Oxide 7.6 Complete Optimization 7.6.1 Indirect Structuring in OPBTs 7.6.2 Combination of different Optimization Techniques 7.7 Potential of the Technology 7.7.1 Future Improvements 7.7.2 Achievable Performance 7.8 Demonstration of the Organic Permeable Base Transistor 7.8.1 Simple OLED driver 7.8.2 An Astable Oscillator using p-type OPBTs 7.8.3 An OLED Driver using n-type OPBTs controlled by Organic Solar Cells 8 Conclusion

The factors governing electronic transport properties of copper and gold atomic-size contacts are theoretically examined in the present work. A two-terminal conductor using crystalline electrodes is adopted. The non-equilibrium Green’s function combined with the density functional tight-binding method is employed via gDFTB simulation tool to calculate the transport at both equilibrium and non-equilibrium conditions. The crystalline orientation, length, and arrangement of electrodes have very weak influence on the electronic characteristics of the considered atomic wires. The wire width is found to be the most effective geometric aspect determining the number of conduction channels. The obtained conductance oscillation and linear current-voltage curves are interpreted. To analyze the conduction mechanism in detail, the transmission channels and their decomposition to the atomic orbitals are calculated in copper and gold single point contacts. The presented results offer a possible explanation for the relation between conduction and geometric structure. Furthermore, the results are in good agreement with available experimental and theoretical studies. / In der vorliegenden Arbeit werden die wesentlichen Faktoren, die die elektronischen Transporteigenschaften von Kontaktstrukturen atomarer Größe aus Kupfer bzw. Gold bestimmen, theoretisch untersucht. Untersuchungsgegenstand ist eine leitfähige Struktur zwischen zwei kristallinen Elektroden. Um Transportberechungen sowohl unter Gleichgewichts- als auch unter Nicht-Gleichgewichts-Bedingungen durchführen zu können, wird die Simulations-Software gDFTB, die auf dem Nicht-Gleichgewichts-Green-funktionenformalismus in Kombination mit der Dichtefunktional-Tight-Binding-Methode beruht, eingesetzt. Die elektronischen Eigenschaften der betrachteten atomaren Drähte werden nur sehr schwach von ihrer kristallinen Orientierung, ihrer Länge und der Elektrodenanordnung beeinflusst. Als effektivster geometrischer Faktor wurde der Leiterquerschnitt gefunden, weil dieser die Anzahl der Leitungskanäle bestimmt. Darüber hinaus werden die erhaltenen Leitfähigkeitsoszillationen und die linearen Strom-Spannungs-Kennlinien erklärt. Für eine detaillierte Analyse des Leitungsmechanismus werden bei den Ein-Atom-Kontakten aus Kupfer und Gold die Übertragungskanäle und ihre Aufspaltung in Atomorbitale betrachtet. Die präsentierten Ergebnisse bieten eine mögliche Erklärung für den Zusammenhang zwischen Leitfähigkeit und geometrischer Struktur. Die Resultate zeigen eine akzeptable Übereinstimmung mit den verfügbaren experimentellen und theoretischen Studien.

The factors governing electronic transport properties of copper and gold atomic-size contacts are theoretically examined in the present work. A two-terminal conductor using crystalline electrodes is adopted. The non-equilibrium Green’s function combined with the density functional tight-binding method is employed via gDFTB simulation tool to calculate the transport at both equilibrium and non-equilibrium conditions. The crystalline orientation, length, and arrangement of electrodes have very weak influence on the electronic characteristics of the considered atomic wires. The wire width is found to be the most effective geometric aspect determining the number of conduction channels. The obtained conductance oscillation and linear current-voltage curves are interpreted. To analyze the conduction mechanism in detail, the transmission channels and their decomposition to the atomic orbitals are calculated in copper and gold single point contacts. The presented results offer a possible explanation for the relation between conduction and geometric structure. Furthermore, the results are in good agreement with available experimental and theoretical studies. / In der vorliegenden Arbeit werden die wesentlichen Faktoren, die die elektronischen Transporteigenschaften von Kontaktstrukturen atomarer Größe aus Kupfer bzw. Gold bestimmen, theoretisch untersucht. Untersuchungsgegenstand ist eine leitfähige Struktur zwischen zwei kristallinen Elektroden. Um Transportberechungen sowohl unter Gleichgewichts- als auch unter Nicht-Gleichgewichts-Bedingungen durchführen zu können, wird die Simulations-Software gDFTB, die auf dem Nicht-Gleichgewichts-Green-funktionenformalismus in Kombination mit der Dichtefunktional-Tight-Binding-Methode beruht, eingesetzt. Die elektronischen Eigenschaften der betrachteten atomaren Drähte werden nur sehr schwach von ihrer kristallinen Orientierung, ihrer Länge und der Elektrodenanordnung beeinflusst. Als effektivster geometrischer Faktor wurde der Leiterquerschnitt gefunden, weil dieser die Anzahl der Leitungskanäle bestimmt. Darüber hinaus werden die erhaltenen Leitfähigkeitsoszillationen und die linearen Strom-Spannungs-Kennlinien erklärt. Für eine detaillierte Analyse des Leitungsmechanismus werden bei den Ein-Atom-Kontakten aus Kupfer und Gold die Übertragungskanäle und ihre Aufspaltung in Atomorbitale betrachtet. Die präsentierten Ergebnisse bieten eine mögliche Erklärung für den Zusammenhang zwischen Leitfähigkeit und geometrischer Struktur. Die Resultate zeigen eine akzeptable Übereinstimmung mit den verfügbaren experimentellen und theoretischen Studien.