In der vorliegenden Arbeit wurde das Strömungsverhalten eines magnetisierten Argonplasmas beim Auftreffen auf eine neutralisierende Oberfläche untersucht. Mit Hilfe der Laserinduzierten Fluoreszenz wurde dazu nicht-invasiv die Geschwindigkeitsverteilung der Ionen mit einer Ortsauflösung von standardmäßig dz=0.5 mm als Funktion des Abstandes zur Oberfläche gemessen. Zwei Situationen wurden untersucht (a): praktisch das ganze Plasma strömt auf ein großes Target (Durchmesser 100 mm) und (b) die Größe des Targets ist wesentlich kleiner (Durchmesser 15 mm) als der Durchmesser der Plasmasäule. Unmittelbar vor der Oberfläche war in beiden Fällen die Strömungsgeschwindigkeit u mindestens so groß wie die Ionenschallgeschwindigkeit cs, genau wie von Bohm bereits 1949 vorhergesagt[]. Unter fusionsrelevanten Bedingungen ist dies die erste direkte Beobachtung des Bohmkriteriums. Bei Annäherung an die Oberfläche steigt die Machzahl M=u/cs von 0.5 auf 1 auf typischen Skalenlängen lambda_a=30 mm bzw. lambda_b=5 mm an. Um diese kurzen Längen erklären zu können wurden die Messdaten in (a) mit einem Stoß-Diffusionsmodell und im Falle von (b) mit dem Modell von Hutchinson[] verglichen. Eine gute Übereinstimmung in (a) wurde erzielt, wenn eine sehr niedrige Neutralgastemperatur von etwa 400 K angenommen wird. Die Messdaten in (b) werden sehr gut durch das Modell wiedergegeben, wenn ein Transportkoeffizient von D=20 m²/s angenommen wird. Ein derartig hoher Transport kann unmöglich allein durch Diffusion verursacht werden. Teilweise kann dieser Transport anhand der endlichen Gyroradien erklärt werden, vermutlich aber spielen auch zeitabhängige Phänomene, wie z.B. Driftwellen eine wichtige Rolle. Weiterhin wurde die Abhängigkeit von dem Winkel zwischen Flächennormalen und B-Feld untersucht. Die unmittelbar vor der Oberfläche auftretenden Überschallströmungen werden verhältnismäßig gut von dem Modell von Chodura[] beschrieben. Im Gegensatz dazu ist die Größe der Zone in der Machzahlen größer eins auftreten deutlich kleiner, als vom Modell vorhergesagt. / In the present work the streaming behavior of a magnetized argon plasma impinging on a neutralizing surface was investigated. For that purpose the ion velocity distribution was measured non-invasively as a function of the distance to the surface by means of Laser Induced Fluorescence. The spatial resolution was typically dz=0.5 mm. Two situations are investigated, (a): when practically the whole plasma streams onto a large target (diameter 100 mm), and (b): when the size of the target (diameter 15 mm) is significantly smaller than the diameter of the plasma column. In both cases the streaming velocity u was at least as high as the ion acoustic sound speed, as already predicted by Bohm in 1949. Under fusion relevant conditions this is the first direct observation of the Bohm criterion. Approaching the target surface the Mach number M=u/c_s increases from values of around 0.5 to 1 on typical scales of lambda_a=30 mm and lambda_b=5 mm, respectively. In order to explain these very short scale lengths the measured data were compared with a collisional-diffusive model in the case of (a) and with Hutchinson''s model[] in the case of (b). A good agreement was achieved in (a) by assuming a very low neutral gas temperature of about 400 K. In (b) the model fits the data excellently when the transport coefficient is chosen as high as D=20 m²/s. Such a high transport cannot be caused solely by diffusion. Partly it is explained by finite gyro-radii effects, but presumably time dependent phenomena, like drift waves, play an important role. In addition the dependence on the angle between surface normal and B-field was investigated. The supersonic fluxes found in the immediate vicinity of the surface are described fairly well by the model developed by Chodura[]. By contrast the size of the region, where Mach numbers greater one appear is significantly smaller than predicted.

Die Entwicklung optoelektronischer Geräte wurde stark durch organische Donor-Akzeptor-Komplexe beeinflusst, die eine zentrale Rolle in der modernen Optoelektronik spielen. Diese Materialien ermöglichen ein komplexes Zusammenspiel elektronischer, optischer und phononischer Eigenschaften. Frühe Arbeiten zu konjugierten Polymeren in OLEDs und Bulk-Heterojunktionen in organischen Photovoltaikzellen legten das Fundament für praktikable OLEDs und verbesserten die Effizienz in OPVs. Kürzlich hat sich das Forschungsfeld auf hybride anorganisch-organische Systeme ausgeweitet. Diese Materialien kombinieren die hohe Ladungsträgerdichte und -mobilität der anorganischen Komponenten mit den Lichtausbeute- und Emissionscharakteristika organischer Moleküle. Die Integration von Übergangsmetall-Dichalcogenid-Monoschichten hat bedeutende Fortschritte gebracht, besonders für die Feineinstellung der Ladungstransferdynamik. Diese Entwicklungen stellen neue Herausforderungen dar, insbesondere bei der Modellierung laserinduzierter, ultraschneller Ladungstransferdynamik. RT-TDDFT hat sich als effizientes und genaues Werkzeug erwiesen, das für die Untersuchung großer Systeme geeignet ist und die Simulation zeitaufgelöster Phänomene ermöglicht. Diese Dissertation analysiert die laserinduzierte Ladungstransferdynamik in vollständig organischen und hybriden anorganisch-organischen Grenzflächen. Sie untersucht die Komplexität stark und schwach gebundener Grenzflächen und deren Verhalten unter externen Laserpulsen sowie den Temperatureffekten auf die Ladungstransferdynamik. Die Nutzung von RT-TDDFT zur Modellierung ultraschneller Elektronendynamik und vibronischer Kopplung hat das Verständnis in diesem Feld vertieft und die Effektivität bei der Modellierung optoelektronischer Geräte demonstriert. / The development of optoelectronic devices has been significantly influenced by organic donor-acceptor complexes, which play a central role in modern optoelectronics. These materials enable a complex interplay of electronic, optical, and phononic properties. Early work on conjugated polymers in OLEDs and bulk heterojunctions in organic photovoltaic cells laid the foundation for practical OLEDs and improved efficiency in OPVs. Recently, the field of research has expanded to hybrid inorganic-organic systems. These materials combine the high charge carrier density and mobility of inorganic components with the light yield and emission characteristics of organic molecules. The integration of transition metal dichalcogenide monolayers has brought significant advances, particularly in fine-tuning charge transfer dynamics. These developments present new challenges, especially in modeling laser-induced, ultrafast charge transfer dynamics. RT-TDDFT has proven to be an efficient and accurate tool suitable for studying large systems and enabling the simulation of time-resolved phenomena. This dissertation analyzes the laser-induced charge transfer dynamics in fully organic and hybrid inorganic-organic interfaces. It investigates the complexity of strongly and weakly bound interfaces and their behavior under external laser pulses, as well as the temperature effects on charge transfer dynamics. The use of RT-TDDFT to model ultrafast electron dynamics and vibronic coupling has deepened the understanding in this evolving field and demonstrated its effectiveness in modeling optoelectronic devices.

In der vorliegenden Arbeit wird bei tiefen Temperaturen die bimolekulare Reaktion C2H2+ + H2 -- C2H3+ + H in einem HF 22-Pol-Ionenspeicher untersucht. %weist eine Aktivierungsenergie von ca. 50 meV auf. Dreikörper- und Strahlungsratenkoeffizienten der Assoziationsreaktion C2H2+ + H2 -- C2H4+ werden bestimmt, sowie ihre Temperaturabhängigkeit. Durch Anregung der infrarot-aktiven antisymmetrischen C--H-Streckschwingung nu3 des C2H2+-Ions wird die Aktivierungsenergie der bimolekularen Reaktion überwunden. Zunächst wird ein Nd:YAG-Laser gepumpter Farbstofflaser mit Differenzfrequenzmischung und dann ein schmalbandiger cw-betriebener Bleisalzdiodenlaser zur Induzierung der Reaktion eingesetzt. Der Nachweis des Produkts C2H3+ dient als Hinweis auf den Anregungszustand der C2H2+-Ionen ( chemical probing) und somit lassen sich die P-, Q- und R-Zweige der Normalschwingung nu3 von C2H2+ aufzeichnen. Die empfindliche untergrundfreie Spektroskopie der Prim¨arionen wird demonstriert. Die hohe spektrale Auflösung des Experiments ermöglicht die Schwingungs-, Rotations-, Feinstruktur- und Kernspinszustandspezifische Anregung der C2H2+-Ionen. %Die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit zeigen Rotationseffekte. Es wird gezeigt, dass eine grössere Rotationsquantenzahl des C2H2+-Ions zur Behinderung der Reaktion führt. Mit der Messung der C2H3+-Ionenzahl als Funktion der Speicherzeit und der H2-Dichte werden die Ratenkoeffizienten der laserinduzierten Reaktion und der Reaktion schwingungsangeregter Primärionen bestimmt. Es wird vermutet, dass die Energie nicht unmittelbar in der Reaktionskoordinate vorhanden ist, sondern einen Sto¨skomplex \mbox{\glqq erhitzt\grqq}. Die von einer Barriere im Eingangskanal behinderte Komplexbildung kann die vorgestellten Ergebnisse erklären. Der Ratenkoeffizient der stossinduzierten Schwingungsrelaxation wird ermittelt. Die experimentelle Bestimmung des Einstein-Koeffizienten der spontanen Emission ermöglicht es, die Lebensdauer des angeregten Zustandes sowie das Dipolmatrixelement und die Schwingungsintensität von nu3 abzuschätzen.

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In der vorliegenden Arbeit wird bei tiefen Temperaturen die bimolekulare Reaktion C2H2+ + H2 -- C2H3+ + H in einem HF 22-Pol-Ionenspeicher untersucht. %weist eine Aktivierungsenergie von ca. 50 meV auf. Dreikörper- und Strahlungsratenkoeffizienten der Assoziationsreaktion C2H2+ + H2 -- C2H4+ werden bestimmt, sowie ihre Temperaturabhängigkeit. Durch Anregung der infrarot-aktiven antisymmetrischen C--H-Streckschwingung nu3 des C2H2+-Ions wird die Aktivierungsenergie der bimolekularen Reaktion überwunden. Zunächst wird ein Nd:YAG-Laser gepumpter Farbstofflaser mit Differenzfrequenzmischung und dann ein schmalbandiger cw-betriebener Bleisalzdiodenlaser zur Induzierung der Reaktion eingesetzt. Der Nachweis des Produkts C2H3+ dient als Hinweis auf den Anregungszustand der C2H2+-Ionen ( chemical probing) und somit lassen sich die P-, Q- und R-Zweige der Normalschwingung nu3 von C2H2+ aufzeichnen. Die empfindliche untergrundfreie Spektroskopie der Prim¨arionen wird demonstriert. Die hohe spektrale Auflösung des Experiments ermöglicht die Schwingungs-, Rotations-, Feinstruktur- und Kernspinszustandspezifische Anregung der C2H2+-Ionen. %Die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit zeigen Rotationseffekte. Es wird gezeigt, dass eine grössere Rotationsquantenzahl des C2H2+-Ions zur Behinderung der Reaktion führt. Mit der Messung der C2H3+-Ionenzahl als Funktion der Speicherzeit und der H2-Dichte werden die Ratenkoeffizienten der laserinduzierten Reaktion und der Reaktion schwingungsangeregter Primärionen bestimmt. Es wird vermutet, dass die Energie nicht unmittelbar in der Reaktionskoordinate vorhanden ist, sondern einen Sto¨skomplex \mbox{\glqq erhitzt\grqq}. Die von einer Barriere im Eingangskanal behinderte Komplexbildung kann die vorgestellten Ergebnisse erklären. Der Ratenkoeffizient der stossinduzierten Schwingungsrelaxation wird ermittelt. Die experimentelle Bestimmung des Einstein-Koeffizienten der spontanen Emission ermöglicht es, die Lebensdauer des angeregten Zustandes sowie das Dipolmatrixelement und die Schwingungsintensität von nu3 abzuschätzen.