In der vorliegenden Arbeit wurde das Verhalten dünner Flüssigkeitsfilme an gekrümmten Substratoberflächen durch experimentelle Beschichtungsversuche basierend auf der non-invasiven laserinduzierten Fluoreszenzmesstechnik und durch numerische Filmsimulationen mit Hilfe des Volume-of-Fluid Mehrphasenmodells untersucht. Besonderes Interesse galt dabei dem Finden optimaler Einflussgrößenkombinationen zur Reduzierung des Fettkanten-Effekts. In der hierfür durchgeführten Parameterstudie wurden sowohl Applikationsparameter wie der Kantenrundungsradius und die Applikationsschichtdicke als auch Stoffparameter der untersuchten Flüssigkeit wie die Viskosität und die Oberflächenspannung variiert. Neben qualitativen Beschreibungen der entstandenen Fettkantengestalten sind als Resultate auch Größen zur Quantifizierung der Fettkanten festgelegt worden und systematisch dargestellt. Es konnte nachgewiesen werden, dass ungünstige und geeignete Parameterkonfigurationen existieren, welche prägnante bzw. kaum auffällige Fettkanten erzeugen, insbesondere im Experiment. Über die dabei eingreifenden Mechanismen der zugrundeliegenden Strömungen wurden konkrete Hypothesen aufgestellt, auch um die resultierenden Proportionalitäten der Fettkantengrößen bezüglich der Einflussgrößen zu plausibilisieren. Weiterhin konnte eine Aussage über die Signifikanz der untersuchten Einflussgrößen getroffen werden. Abschließend wurde eine geeignete dimensionslose Kenngröße generiert, um den Fettkanten-Effekt parameterübergreifend beschreiben zu können, wodurch mittels der Ähnlichkeitstheorie auch eine gewisse Abschätzung des Fettkanten-Effekts ermöglicht wird. / In this study the behaviour of a thin liquid layer at a curved solid edge was examined by experimental coating investigations based on the laser-induced fluorescence technique and by numerical film simulations based on the Volume-of-Fluid multiphase flow model, respectively. The main motivation was to find optimal combinations of influencing quantities to reduce the fat-edge effect. Therefore a study of these quantities was performed, in which application parameters like edge radii of curvature and application layer thicknesses as well as determining liquid properties like viscosity and surface tension have been varied. Results are described qualitatively at corresponding fat-edge shapes and quantified by suitable fat-edge parameters, which had to be identified and selected. It could be shown that adverse and appropriate influencing parameter combinations exist, which generate conspicuous and less distinctive fat-edges, respectively - especially in laboratory experiments. The experimental findings and proportionalities regarding fat-edge shapes and dimensions are found to be physically plausible. Furthermore an order of significance of the influencing quantities established. Eventually, a dimensionless quantity was derived by dimensional analysis, which describes the fat-edge effect. Thus, the fat-edge effect has also been described by the application of similarity theory and the corresponding dimenionless number, respectively.

Diese Dissertation untersucht Quantensysteme in kondensierter Phase, welche mit ihrer Umgebung wechselwirken und durch ultrakurze Laserpulse angeregt werden. Die Zeitskalen der verschiedenen beteiligten Prozessen lassen sich bei solchen Problemen nicht separieren, weshalb die Standardmethoden zur Behandlung offener Quantensysteme nicht angewandt werden können. Die Methode des Surrogate Hamiltonian stellt ein Beispiel neuer Herangehensweisen an dissipative Quantendynamik dar. Die Weiterentwicklung der Methode und ihre Anwendung auf Phänomene, die zur Zeit experimentell untersucht werden, stehen im Mittelpunkt dieser Arbeit. Im ersten Teil der Arbeit werden die einzelnen dissipativen Prozesse klassifiziert und diskutiert. Insbesondere wird ein Modell der Dephasierung in die Methode des Surrogate Hamiltonian eingeführt. Dies ist wichtig für zukünftige Anwendungen der Methode, z.b. auf kohärente Kontrolle oder Quantencomputing. Diesbezüglich hat der Surrogate Hamiltonian einen großen Vorteil gegenüber anderen zur Verfügung stehenden Methoden dadurch, daß er auf dem Spin-Bad, d.h. auf einer vollständig quantenmechanischen Beschreibung der Umgebung, beruht. Im nächsten Schritt wird der Surrogate Hamiltonian auf ein Standardproblem für Ladungstransfer in kondensierter Phase angewandt, zwei nichtadiabatisch gekoppelte harmonische Oszillatoren, die in ein Bad eingebettet sind. Dieses Modell stellt eine große Vereinfachung von z.B. einem Molekül in Lösung dar, es dient hier jedoch als Testbeispiel für die theoretische Beschreibung eines prototypischen Ladungstransferereignisses. Alle qualitativen Merkmale eines solchen Experimentes können wiedergegeben und Defizite früherer Behandlungen identifiziert werden. Ultraschnelle Experimente beobachten Reaktionsdynamik auf der Zeitskala von Femtosekunden. Dies kann besonders gut durch den Surrogate Hamiltonian als einer Methode, die auf einer zeitabhängigen Beschreibung beruht, erfaßt werden. Die Kombination der numerischen Lösung der zeitabhängigen Schrödingergleichung mit der Wignerfunktion, die die Visualisierung eines Quantenzustands im Phasenraum ermöglicht, gestattet es, dem Ladungstransferzyklus intuitiv Schritt für Schritt zu folgen. Der Nutzen des Surrogate Hamiltonian wird weiterhin durch die Verbindung mit der Methode der Filterdiagonalisierung erhöht. Dies gestattet es, aus mit dem Surrogate Hamiltonian nur für relative kurze Zeite konvergierte Erwartungswerten Ergebnisse in der Frequenzdomäne zu erhalten. Der zweite Teil der Arbeit beschäftigt sich mit der theoretischen Beschreibung der laserinduzierten Desorption kleiner Moleküle von Metalloxidoberflächen. Dieses Problem stellt ein Beispiel dar, in dem alle Aspekte mit derselben methodischen Genauigkeit beschrieben werden, d.h. ab initio Potentialflächen werden mit einem mikroskopischen Modell für die Anregungs- und Relaxationsprozesse verbunden. Das Modell für die Wechselwirkung zwischen angeregtem Adsorbat-Substrat-System und Elektron-Loch-Paaren des Substrats beruht auf einer vereinfachten Darstellung der Elektron-Loch-Paare als ein Bad aus Dipolen und auf einer Dipol-Dipol-Wechselwirkung zwischen System und Bad. Alle Parameter können aus Rechnungen zur elektronischen Struktur abgeschätzt werden. Desorptionswahrscheinlichkeiten und Desorptionsgeschwindigkeiten werden unabhängig voneinander im experimentell gefundenen Bereich erhalten. Damit erlaubt der Surrogate Hamiltonian erstmalig eine vollständige Beschreibung der Photodesorptionsdynamik auf ab initio-Basis. / This thesis investigates condensed phase quantum systems which interact with their environment and which are subject to ultrashort laser pulses. For such systems the timescales of the involved processes cannot be separated, and standard approaches to treat open quantum systems fail. The Surrogate Hamiltonian method represents one example of a number of new approaches to address quantum dissipative dynamics. Its further development and application to phenomena under current experimental investigation are presented. The single dissipative processes are classified and discussed in the first part of this thesis. In particular, a model of dephasing is introduced into the Surrogate Hamiltonian method. This is of importance for future work in fields such as coherent control and quantum computing. In regard to these subjects, it is a great advantage of the Surrogate Hamiltonian over other available methods that it relies on a spin, i.e. a fully quantum mechanical description of the bath. The Surrogate Hamiltonian method is applied to a standard model of charge transfer in condensed phase, two nonadiabatically coupled harmonic oscillators immersed in a bath. This model is still an oversimplification of, for example, a molecule in solution, but it serves as testing ground for the theoretical description of a prototypical ultrafast pump-probe experiment. All qualitative features of such an experiment are reproduced and shortcomings of previous treatments are identified. Ultrafast experiments attempt to monitor reaction dynamics on a femtosecond timescale. This can be captured particularly well by the Surrogate Hamiltonian as a method based on a time-dependent picture. The combination of the numerical solution of the time-dependent Schrödinger equation with the phase space visualization given by the Wigner function allows for a step by step following of the sequence of events in a charge transfer cycle in a very intuitive way. The utility of the Surrogate Hamiltonian is furthermore significantly enhanced by the incorporation of the Filter Diagonalization method. This allows to obtain frequency domain results from the dynamics which can be converged within the Surrogate Hamiltonian approach only for comparatively short times. The second part of this thesis is concerned with the theoretical treatment of laser induced desorption of small molecules from oxide surfaces. This is an example which allows for a description of all aspects of the problem with the same level of rigor, i.e. ab initio potential energy surfaces are combined with a microscopic model for the excitation and relaxation processes. This model of the interaction between the excited adsorbate-substrate complex and substrate electron-hole pairs relies on a simplified description of the electron-hole pairs as a bath of dipoles, and a dipole-dipole interaction between system and bath. All parameters are connected to results from electronic structure calculations. The obtained desorption probabilities and desorption velocities are simultaneously found to be in the right range as compared to the experimental results. The Surrogate Hamiltonian approach therefore allows for a complete description of the photodesorption dynamics on an ab initio basis for the first time.

Thermoablationsverfahren werden in der klinischen Routine zur Therapie bei Patienten mit primären Lebertumoren und Lebermetastasen eingesetzt, bei denen von einer Operation abgesehen wird. Die laserinduzierte Thermotherapie (LITT) ist ein minimal invasives radiologisches Verfahren zur perkutanen Tumorablation. Mit der Magnetresonanztomographie (MRT) am Hochfeldtomographen (1.5 Tesla) steht eine radiologische Methode mit der Option einer präzisen Prozesskontrolle der Thermoablation und einer suffizienten Erfolgskontrolle zur Verfügung. Ziel dieser Arbeit war es, im Tierexperiment die Anwendung der LITT zur Ablation von Pankreasgewebe zu erproben, das Potenzial der MRT für die Prozesskontrolle der LITT am Pankreas zu bestimmen und neue MRT-Sequenzen mit neuen Kontrastmitteln für die Optimierung der Erfolgskontrolle zu erforschen. Die LITT am Pankreas im Rahmen einer Pilotstudie an 15 Läuferschweinen war perkutan komplikationsarm durchführbar, generalisierte Pankreatitiden oder Blutungen traten nicht auf. Die qualitative Prozessbeobachtung mittels thermosensitiver Sequenzen zeigte eine hohe Übereinstimmung zwischen magnetresonanztomographisch dokumentierten Thermoeffekten und histopathologisch verifizierten thermisch induzierten Nekrosen. Die Untersuchung und invasive Kalibrierung verschiedener Messmethoden in vivo zur quantitativen MRT-Thermometrie ergab Vorteile für den Einsatz der Protonenresonanzfrequenz-Methode. Zur Optimierung der Erfolgskontrolle nach LITT von Lebergewebe im Tierexperiment sowie klinisch bei Lebermetastasen wurden die MRT-Kontrastmittel Gadomesoporphyrin, Eisenoxid und Gadobutrol erprobt. Mittels Spätaufnahmen 6 - 18 h post injectionem wurden mit Gadobutrol thermisch induzierte Nekrosen präzise visualisiert. / Thermoablation of primary liver tumors and liver metastases is widely used in patients without surgical options. The laser-induced thermotherapy (LITT) is a minimal invasive radiologic procedure for percutaneous tumor ablation. With high field magnetic resonance imaging at 1.5, monitoring of thermoablation and visualization of thermal induced ablation zones can be performed precisely. Aim of this work was to investigate the feasibility of MR-guided LITT of pancreatic tissue and to optimise the contrast between thermal induced lesions, residual tumor and normal tissue after LITT procedure. MR-guided LITT was feasible in 15 female pigs, generalized pancreatitis or bleeding did not occur. MR monitoring by thermosensitive sequences precisely visualized thermal induced ablation zones verified by histopathologic examination. Best results of MR thermometry (thermo-mapping) were obtained by proton resonance frequency method. Gadolinum- mesoporphyrine, superparamagnetic iron oxides (SPIO) and gadobutrol were used to optimise ablation control. Late enhanced imaging 6 - 18 hours after injection of gadobutrol precisely visualized thermal induced necrosis. In conclusion, percutaneous MR guided LITT of pancreatic tissue of female pigs was feasible and monitoring of thermoablation could be performed accurately. In contrast to other imaging methods, MR using new contrast agents enables accurate visualization of thermal induced necrosis.

In der vorliegenden Arbeit wurde das Strömungsverhalten eines magnetisierten Argonplasmas beim Auftreffen auf eine neutralisierende Oberfläche untersucht. Mit Hilfe der Laserinduzierten Fluoreszenz wurde dazu nicht-invasiv die Geschwindigkeitsverteilung der Ionen mit einer Ortsauflösung von standardmäßig dz=0.5 mm als Funktion des Abstandes zur Oberfläche gemessen. Zwei Situationen wurden untersucht (a): praktisch das ganze Plasma strömt auf ein großes Target (Durchmesser 100 mm) und (b) die Größe des Targets ist wesentlich kleiner (Durchmesser 15 mm) als der Durchmesser der Plasmasäule. Unmittelbar vor der Oberfläche war in beiden Fällen die Strömungsgeschwindigkeit u mindestens so groß wie die Ionenschallgeschwindigkeit cs, genau wie von Bohm bereits 1949 vorhergesagt[]. Unter fusionsrelevanten Bedingungen ist dies die erste direkte Beobachtung des Bohmkriteriums. Bei Annäherung an die Oberfläche steigt die Machzahl M=u/cs von 0.5 auf 1 auf typischen Skalenlängen lambda_a=30 mm bzw. lambda_b=5 mm an. Um diese kurzen Längen erklären zu können wurden die Messdaten in (a) mit einem Stoß-Diffusionsmodell und im Falle von (b) mit dem Modell von Hutchinson[] verglichen. Eine gute Übereinstimmung in (a) wurde erzielt, wenn eine sehr niedrige Neutralgastemperatur von etwa 400 K angenommen wird. Die Messdaten in (b) werden sehr gut durch das Modell wiedergegeben, wenn ein Transportkoeffizient von D=20 m²/s angenommen wird. Ein derartig hoher Transport kann unmöglich allein durch Diffusion verursacht werden. Teilweise kann dieser Transport anhand der endlichen Gyroradien erklärt werden, vermutlich aber spielen auch zeitabhängige Phänomene, wie z.B. Driftwellen eine wichtige Rolle. Weiterhin wurde die Abhängigkeit von dem Winkel zwischen Flächennormalen und B-Feld untersucht. Die unmittelbar vor der Oberfläche auftretenden Überschallströmungen werden verhältnismäßig gut von dem Modell von Chodura[] beschrieben. Im Gegensatz dazu ist die Größe der Zone in der Machzahlen größer eins auftreten deutlich kleiner, als vom Modell vorhergesagt. / In the present work the streaming behavior of a magnetized argon plasma impinging on a neutralizing surface was investigated. For that purpose the ion velocity distribution was measured non-invasively as a function of the distance to the surface by means of Laser Induced Fluorescence. The spatial resolution was typically dz=0.5 mm. Two situations are investigated, (a): when practically the whole plasma streams onto a large target (diameter 100 mm), and (b): when the size of the target (diameter 15 mm) is significantly smaller than the diameter of the plasma column. In both cases the streaming velocity u was at least as high as the ion acoustic sound speed, as already predicted by Bohm in 1949. Under fusion relevant conditions this is the first direct observation of the Bohm criterion. Approaching the target surface the Mach number M=u/c_s increases from values of around 0.5 to 1 on typical scales of lambda_a=30 mm and lambda_b=5 mm, respectively. In order to explain these very short scale lengths the measured data were compared with a collisional-diffusive model in the case of (a) and with Hutchinson''s model[] in the case of (b). A good agreement was achieved in (a) by assuming a very low neutral gas temperature of about 400 K. In (b) the model fits the data excellently when the transport coefficient is chosen as high as D=20 m²/s. Such a high transport cannot be caused solely by diffusion. Partly it is explained by finite gyro-radii effects, but presumably time dependent phenomena, like drift waves, play an important role. In addition the dependence on the angle between surface normal and B-field was investigated. The supersonic fluxes found in the immediate vicinity of the surface are described fairly well by the model developed by Chodura[]. By contrast the size of the region, where Mach numbers greater one appear is significantly smaller than predicted.

Die Dissertation handelt über die Ergebnisse der Laserinduzierten Thermotherapie bei Lebertumoren aus Februar 2000 mit einem Follow up bis Februar 2002. Dabei wurden 43 Patienten mit 89 Läsionen therapiert. Betrachtet wurden Komplikationen, Liegezeiten, metastasenfreie Intervalle, Stichkanalmetastasen, Auswertungen der bildmorphologischen Ablationskontrollen und die Analyse der klinischen Verläufe. Dabei wurden die Patienten in drei Altersgruppen eingeteilt, so dass man die Ergebnisse auf das Alter beziehen konnte. Zu den Primärtumoren zählten zu 70 Prozent das Kolorektale Karzinom, zu 10 Prozent das HCC und zu 20 Prozent andere Tumoren. Liegezeit und Komplikationen waren in allen Altersklassen gleich. Die komplette Ablationsrate betrug 80 Prozent. Die Liegezeit betrug weniger als 3 Tage im Durchschnitt. Komplikationen, die zur Verlängerung der Liegezeit führten, waren intrathorakale Blutungen, subkapsuläre Hämatome und Fistelbildungen. Es wurde ein durchschnittlich sechsmonatiges metastasenfreies Intervall festgestellt. / The dissertation acts about the results of the Laser-Induced Thermotherapy of manignant liver tumors from February 2000 in follow up to February 2002. 43 patients with 89 lesions became to treat in this case. Were considered complications, time to stay in bed, metastasis-free interval, metastasis from prick in the duct, evaluations of the picture-morphological controls and the analyses of the clinical progresses. The patients were divided into 3 age-groups in this case so that one could get the results on the age. To the primary tumors counted in 70 percent the colorectal cancer, to 10 percent the HCC and to 20 percent other tumors. The time to stay in bed and complications were identical in all age-groups. The complete ablation was 80 percent. The time to stay in bed was on average little as 3 days. Complications which led to the prolongation of the time to stay in bed were pleural effusions, subcapsular hematoma and fistulae. It was found on the average an metastases-free interval for 6 month.

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Die laserinduzierte Zerstoerschwelle ist ein Mass fuer die Laserfestigkeit optischer Schichten und Mehrschichtsysteme. In der Arbeit werden Zerstoerschwellenmessungen hauptsaechlich bei der Wellenlaenge 248 nm an Substraten, Oxid- und Fluorid-Einfachschichten sowie l/4-Mehrschichtsystemen vorgestellt. Schichtmaterialien mit hoher Laserfestigkeit sind SiO2, MgF2, Al2O3 und LaF3. Bei einem Vergleich von verschiedenen Schichtabscheideverfahren erweisen sich die Laserstrahlverdampfung oder die lasergestuetzte i Elektronenstrahlverdampfung als vorteilhaft fuer eine hohe laserinduzierte Zerstoerschwelle. Als Hauptgrund wird der geringe Fremdstoffeinbau durch wegfallende geheizte Elemente im Abscheideraum angesehen. Deck- und Barriereschichten der Dicke l/2 fuehren zu einer Steigerung der Zerstoerschwelle um maximal 200 %. Dies wird durch eine mechanische und thermische Stabilisierung der Funktionsschichten erreicht. Die Berechnungen zum Temperaturfeld in dielektrischen Schichten dienen der Modellierung des thermischen Zerstoerungsmechanismus. Sie zeigen, dass bei Bestrahlung mit Laserpulsen von 20 ns Pulsdauer nach ca. 100 ns die Temperatur an der Probenoberflaeche auf die Haelfte des Maximums abgesunken ist. Weitere Ergebnisse belegen den starken Einfluss des Absorptionskoeffizienten auf die Maximaltemperatur. Untersuchungen zur Pulsdauerabhaengigkeit der Zerstoerschwelle weisen fuer Substrate eine gute Uebereinstimmung mit dem t0,5-Gesetz aus. Daraus wird ein thermischer Zerstoerungsmechanismus bei defektarmen Materialien abgeleitet. Bei Morphologieuntersuchungen an Bestrahlungsflecken von Schichten wurden typische Zerstoerungserscheinungen gefunden, die auf die zusaetzliche oder dominierende Wirkung von Elektronenlawinen bei der laserinduzierten Zerstoerung defektreicher Materialien hinweisen.

Die Abscheidung dünner Schichten mit Hilfe von plasmagestützten Verfahren hat in den letzten Jahrzehnten als Technik zur Oberflächenveredelung und zur Herstellung funktioneller Schichten stark an Bedeutung gewonnen. Die Nichtgleichgewichtsbedingungen im Entladungsraum und an der Oberfläche der wachsenden Schicht ermöglichen die Synthese neuartiger Materialien. Dazu gehören Hartstoffschichten, unter denen das kubische Bornitrid derzeit Gegenstand intensiver weltweiter Forschung ist. Der Abscheideprozeß ist außerordentlich komplex und daher bis heute nicht im Detail verstanden. Eine Optimierung erfolgt daher häufig über zeitaufwendige Trial-and-Error-Methoden. Mit Hilfe der Plasmadiagnostik sind elementare Prozesse und Teilchen bestimmbar, die Aussagen über die Teilchenströme am Ort des Schichtwachstums gestatten. Damit ergibt sich die Möglichkeit der gezielten Beeinflussung und Steuerung der Schichtabscheidung. In der vorliegenden Arbeit wird die zur Herstellung von kubischen Bornitridschichten genutzte Magnetronentladung untersucht. Dabei werden mit der LANGMUIR-Sonde, der optischen Emissionsspektroskopie und der laserinduzierten Fluoreszenz drei plasmadiagnsotische Verfahren kombiniert eingesetzt. Basis der Charakterisierung des Abscheidprozesses sind Untersuchungen zu elementaren Vorgängen in der Entladung. Dabei kann ein starker Einfluß des verwendeten Arbeitsgases (Ar + N2) auf die Anregung und Ionisation der abgestäubten Boratome beobachtet werden. Weiterhin wird ein Einfluß metastabil angeregter Argonatome auf die Anregung der Stickstoffmoleküle und höher angeregter Argonzustände festgestellt. Räumlich aufgelöste LANGMUIR-Sondenmessungen zeigen eine starke Erhöhung und Inhomogenität der Ladungsträgerdichte im Bereich vor dem Substrat, die auf ein unbalanciertes Magnetron schließen lassen. Aufbauend auf den plasmadiagnostischen Messungen wird die Abscheidung der Bornitridschichten beschrieben. Dabei wird besonders auf die Teilchenströme, die auf das Substrat treffen, eingegangen. Aus dem Ionenstrom und dem Strom der Boratome auf das Substrat erfolgt die Einführung eines Skalierungsparameters, welcher die Bildung der kubischen Phase des Bornitrids beschreibt. Seine Abhängigkeit von externen Prozeßparametern wird untersucht.

Im Niedertemperaturplasma einer Stickstoff-Hochfrequenzgasentladung werden mit Hilfe der plasmadiagnostischen Methoden LIF und OES räumliche Konzentrationsprofile der N2-Triplett-Zustände A, B und C in verschiedenen Schwingungsniveaus studiert. Dabei wird die Druckabhängigkeit im Bereich 30 bis 100 Pa und die Abhängigkeit von der Brennspannung bis 250 V untersucht. Die deutlich unterschiedlichen räumlichen Verteilungen der verschiedenen Spezies werden mit Hilfe einer Modellierung beschrieben, die sowohl Elektronenstoßanregung in der Plasmarandschicht als auch Diffusion, Stoßabregung, Kaskadenprozesse sowie Deaktivierung durch Wandstöße berücksichtigt. Dabei zeigt sich, daß vor allem Wandstöße für die räumliche Verteilung der langlebigen Spezies A(v=0,1) von zentraler Bedeutung sind. Die kurzlebigen C und B finden sich hingegen hauptsächlich in der Plasmarandschicht. Durch die Kombination der LIF mit Rayleighstreulichtexperimenten werden absolute Teilchendichten der drei Triplett-Zustände bestimmt.